ФЕТИСОВ Геннадий Владимирович
СИНХРОТРОННОЕ
ИЗЛУЧЕНИЕ.
МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
СТРУКТУРЫ ВЕЩЕСТВ
УДК 548.73: (539.26 + 543.427.2)
ББК 22.34
Ф 45
Ф е т и с о в Г. В. Синхротронное излучение. Методы исследования структуры веществ. / Под редакцией Л. А. Асланова. — М.: ФИЗМАТЛИТ, 2007. — 672 с. —
ISBN 978-5-9221-0805-8.
Что такое синхротронное излучение (СИ), как оно получается и какими уникальными
свойствами обладает? Что нового по сравнению с рентгеновскими лучами из рентгеновских
трубок могут дать рентгеновские лучи из источников СИ для исследования атомной структуры
веществ? Какие генераторы СИ уже есть в настоящее время и какие могут появиться в
ближайшем будущем, где их можно найти и каковы их основные характеристики? Чем
отличается проведение рентгеноструктурных и рентгеноспектральных экспериментов на СИ от
измерений на лабораторных источниках рентгеновских лучей и какие специальные устройства
требуются и уже существуют для таких экспериментов? Какие рентгеновские дифракционные
и спектральные измерения стали возможны в последнее время только благодаря появлению
доступного СИ и как их проводить, а также что принципиально нового можно узнать о
веществе из результатов этих измерений? Именно об этом рассказывается в шести главах
данной книги.
Допущено УМО по классическому университетскому образованию в качестве учебного
пособия для студентов старших курсов, обучающихся по специальности 020101 (011000) —
Химия.
Рецензенты:
д.ф.-м.н., профессор А.М. Балагуров, ЛНФ ОИЯИ;
д.ф.-м.н., профессор А.В. Виноградов, ОКРФ ФИАН;
д.ф.-м.н., В.Г. Тункин, Международный лазерный центр, МГУ
Учебное издание
ФЕТИСОВ Геннадий Владимирович
СИНХРОТРОННОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ
СТРУКТУРЫ ВЕЩЕСТВ
Редактор: Ярунин В.С.
Оригинал-макет: Граменицкая Е.М.
Оформление переплета: Алехина А.Ю.
Подписано в печать 29.01.07 Формат 70x100/16. Бумага офсетная. Печать офсетная. Усл. печ. л. 54,6.
Уч.-изд. л. 59. Тираж 1000 экз. Заказ №
Издательская фирма «Физико-математическая литература»
МАИК «Наука/Интерпериодика»
117997, Москва, ул. Профсоюзная, 90
E-mail: fizmat@maik.ru, fmlsale@maik.ru;
http://www.fml.ru
Отпечатано с готовых диапозитивов
в ППП «Типография «Наука»
121099, г. Москва, Шубинский пер., 6
ISBN 978-5-9221-0805-8
c ФИЗМАТЛИТ, 2007
ISBN 978-5-9221-0805-8
c Г. В. Фетисов, 2007
ОГЛАВЛЕНИЕ
От редактора.
Предисловие
Сокращения .
Введение . . .
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
Г л а в а 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе, электромагнитном излучении,
рентгеновских лучах, их свойствах и дифракции . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.1. Электромагнитное излучение и рентгеновские лучи . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.2. Свойства излучения рентгеновской трубки . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.3. Математическое описание бегущих волн (волновое уравнение) . . . . . . . . . . . . .
1.3.1. Параметры волнового уравнения (29). 1.3.2. Поляризация плоской волны (31).
1.4. Волновые свойства рентгеновских лучей . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.4.1. Преломление и зеркальное отражение рентгеновских лучей (33).
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.5.1. Упругое и неупругое рассеяние (35). 1.5.2. Коэффициент поглощения рентгеновских лучей (47).
1.6. О дифракции света, как «родственника» рентгеновских лучей . . . . . . . . . . . . . .
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
1.7.1. Дифракция рентгеновских лучей на кристаллах: геометрические принципы (59). 1.7.2. Кристаллическое пространство, решетка дифракционного изображения и обратная решетка (63). 1.7.3. Графическая модель Эвальда (70).
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами — атомная структура
1.8.1. Рассеяние свободным электроном (74). 1.8.2. Рассеяние атомом и атомный
фактор (78). 1.8.3. Рассеяние рентгеновских лучей кристаллом (82).
1.9. Рентгеноструктурный анализ и фазы структурных факторов . . . . . . . . . . . . . . .
1.9.1. Метод проб и ошибок (88). 1.9.2. Метод функций Паттерсона (89).
1.9.3. Прямые методы (построение разностных карт Фурье) (89).
Г л а в а 2. Что такое синхротронное излучение? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1. Синхротронное излучение: его свойства и получение . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2. Принципиальное устройство синхротрона . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3. Основные параметры для характеристики источников СИ . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.3.1. Критическая энергия спектра синхротронного излучения (104). 2.3.2. Характеристики интенсивности фотонного излучения (107).
2.4. Паразитическое СИ — источники 1-го поколения . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.5. Накопительные кольца — источники СИ 2-го поколения . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.6. Свойства СИ из поворотных магнитов . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.6.1. Поляризация синхротронного излучения (114). 2.6.2. Временнáя структура
СИ (116). 2.6.3. Эми́ттанс электронного пучка и размеры источника излучения (116).
7
9
10
14
17
17
20
27
33
35
55
58
73
87
91
93
97
104
109
111
113
4
Оглавление
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.7.1. Ондулятор (119).
2.7.2. Свойства ондуляторного излучения (121).
2.7.3. Вигглер (128). 2.7.4. Естественные ондуляторы (131).
2.8. Источники СИ 3-го поколения . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.9.1. Рентгеновские лазеры на свободных электронах (154). 2.9.2. Источники
СИ на базе линейных ускорителей (ЛУР) (163). 2.9.3. Комптоновские источники
импульсного рентгеновского излучения (170). 2.9.4. Другие примеры компактных
источников синхротронного излучения (189).
2.10. Действующие и строящиеся источники СИ и области их применения . . . . . . . . .
117
Г л а в а 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции . . . . . . . . . .
3.1. Каналы вывода пучков СИ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.2.1. Детекторы рентгеновского излучения (206). 3.2.2. Координатные детекторы (236). 3.2.3. Телевизионные детекторы (250). 3.2.4. Координатные детекторы
на pin-диодных матрицах (255). 3.2.5. IP-детекторы — детекторы на пластинах с
оптической памятью (258). 3.2.6. Учет мертвого времени детектора в экспериментах на СИ (262).
3.3. Устройства для управления пучками СИ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.3.1. Заслонки и коллиматоры (268). 3.3.2. Мониторы пучков рентгеновских
лучей (270). 3.3.3. Монохроматоры и кристалл-спектрометры — дифракционная
оптика (282). 3.3.4. Рентгеновские зеркала (296). 3.3.5. Другие перспективные
элементы рентгеновской оптики (317).
3.4. Транспортировка пучков СИ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.5. Отбор и монохроматизация СИ для экспериментов . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3.5.1. Решение проблемы высших гармоник (333).
3.6. Экспериментальные станции . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
203
203
205
150
153
193
267
324
326
334
Г л а в а 4. Рентгеноструктурный анализ на СИ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1. Суть рентгеноструктурного анализа . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.1.1. Экспериментальная база для РСА (342). 4.1.2. Особенности дифракционных измерений при работе на СИ (342).
4.2. Дифрактометрия монокристаллов на монохроматическом излучении . . . . . . . . . .
4.2.1. Рентгеновские дифрактометры (349). 4.2.2. Интегральная интенсивность
брэгговского отражения (355).
4.3. Применения СИ в рентгеноструктурном анализе монокристаллов. . . . . . . . . . . .
4.3.1. Рентгеноструктурный анализ с разрешением по времени (360). 4.3.2. Структурные исследования с использованием аномальной дифракции (376). 4.3.3. Многоволновая аномальная дифракция (MAД) (391). 4.3.4. Анизотропия аномального
рассеяния и использование поляризации СИ (398). 4.3.5. Экспериментальные
станции для аномальной дифракции на СИ (402). 4.3.6. Метод Лауэ — дифрактометрия монокристаллов на полихроматическом излучении (412). 4.3.7. Дифрактометрия микрообразцов и микродифракция (450).
4.4. Дифрактометрия порошков . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4.4.1. Основная идея рентгеновской кристаллографии порошков (456). 4.4.2. Экспериментальные методы порошкового рентгеноструктурного анализа (461).
4.4.3. Применение СИ для расшифровки новых структур по дифрактограммам
порошков (473). 4.4.4. Энергодисперсионная дифрактометрия (479).
338
340
Г л а в а 5. XAFS спектроскопия для структурного анализа . . . . . . . . . . . . . . . .
5.1. Принципы XAFS спектроскопии . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
488
491
346
360
456
Оглавление
5.1.1. Измерение коэффициента поглощения (493).
5.2. Флуктуации спектра поглощения и нормализованная функция XAFS . . . . . . . . .
5.3. Причины возникновения XAFS и основы теории . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.3.1. Модель дифракции электронных волн (498). 5.3.2. Модель рассеяния медленных электронов (500). 5.3.3. Основные формулы EXAFS спектроскопии (504).
5.3.4. Функция EXAFS в случае однократного рассеяния (506).
5.4. Методы измерения XAFS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.4.1. Рентгеновское излучение для измерения XAFS (510). 5.4.2. Системы
измерения интенсивности (512). 5.4.3. Образцы для исследования методами
XAFS (513).
5.5. Схемы измерения в XAFS спектроскопии. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.5.1. Метод прямого измерения ослабления интенсивности (съемка «напросвет») (516). 5.5.2. Косвенные методы измерения (520).
5.6. Измерение EXAFS в особых и экстремальных условиях . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.7. Планирование и проведение экспериментов . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.7.1. Скорость измерений (529).
5.8. Первичная обработка экспериментальных данных . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.9. Получение структурных данных из спектров EXAFS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.10. Предварительный анализ экспериментальных данных . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.10.1. Фурье-фильтрация (536).
5.11. Определение структурных параметров . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.11.1. Метод наименьших квадратов (541). 5.11.2. Использование эталонов при
структурном анализе (544). 5.11.3. Структурный анализ с теоретическим расчетом
амплитуд и фаз рассеяния (546).
5.12. Околопороговая тонкая структура спектра поглощения. . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.12.1. Спектроскопия XANES (550). 5.12.2. Спектроскопия NEXAFS (553).
5.13. Тонкая структура аномальной дифракции рентгеновских лучей (DAFS) . . . . . . .
5.14. Применения спектроскопии XAFS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.14.1. Исследование аморфных веществ и жидкостей (562). 5.14.2. Исследование
структуры расплавов (567). 5.14.3. Исследование оксидных систем и катализаторов (568). 5.14.4. Проблемы охраны окружающей среды (569). 5.14.5. XAFS
спектроскопия с разрешением по времени (570). 5.14.6. Примеры исследований
методом XAFS в экстремальных условиях (573).
5.15. Примеры применения метода DAFS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.15.1. Исследование смесей аморфной и кристаллической фаз (573). 5.15.2. Применение DAFS для исследования локального порядка в ВТСП (574).
5.16. Компьютерные программы для анализа XAFS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5.17. Центры развития и применения метода спектроскопии XAFS . . . . . . . . . . . . . .
Г л а в а 6. Некоторые полезные формулы, таблицы и графики . . . . . . . . . . . . . .
6.1. Введение . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.2. Единицы измерения физических величин. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.3. График преобразования λ [Å]–ε [кэВ] для фотонов . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.4. Основные физические константы . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.5. Прохождение быстрых электронов через вещество. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.5.1. Радиационная длина релятивистских электронов (585).
6.6. Прохождение рентгеновских фотонов через вещество. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.6.1. Таблицы и базы данных рентгеновских свойств материалов (590).
6.6.2. Атомный фактор (591). 6.6.3. Сечение взаимодействия рентгеновских
фотонов с веществом и коэффициенты поглощения (591). 6.6.4. Коэффициенты
5
495
497
508
515
526
527
530
534
535
541
549
557
562
573
575
578
580
580
581
583
583
585
590
6
Оглавление
поглощения для некоторых химических элементов (596). 6.6.5. Показатель
преломления (611). 6.6.6. Длина поглощения рентгеновских лучей и ее связь с
показателем преломления и атомным фактором рассеяния (612).
6.7. Энергетические характеристики пучков и импульсов рентгеновского излучения
6.8. Формулы связи между рассеянием, преломлением и отражением рентгеновских
лучей. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.9. Формулы для зеркал полного внешнего отражения . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.10. Многослойные зеркала — монохроматоры на основе МТПС . . . . . . . . . . . . . . .
6.11. Формулы для монокристальных монохроматоров . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6.12. Действующие и строящиеся источники СИ рентгеновского диапазона . . . . . . . .
614
615
616
617
618
Список литературы . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Предметный указатель . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
636
664
613
От редактора
Экспериментальные методы и теоретические модели исследования двух из трех
аспектов химической науки — термодинамики и кинетики — уже вошли в обиход
химиков-синтетиков, значительно усилив их исследовательские возможности. К сожалению, дифракционные методы структурной химии стали широко применяться в
практике химико-синтетических исследований лишь с 90-х годов ХХ века. Такое
отставание объясняется существенными отличиями дифракционных (физических)
методов исследования от химических, как по сути вовлекаемой теории, так и по
своеобразию эксперимента, что требует от химика специальных дополнительных
знаний.
Нужда в рентгеноструктурном анализе для химиков-синтетиков особенно возросла в последнее время с приходом нанотехнологий и биотехнологий, которые
реально позволяют конструировать и создавать материалы с заданными уникальными
физическими и химическими свойствами. Однако химикам, интенсивно занятым
гонкой за новыми материалами и технологиями в своей области, трудно уследить за
не менее стремительным развитием рентгеновских методов исследования. А здесь за
последние два десятилетия произошли огромные изменения, как в разработке новых
источников излучения и измерительных систем, так и в развитии самих методов
исследования.
Например, с приходом синхротронного излучения и координатных рентгеновских
детекторов стало реальностью решение структуры новых веществ по рентгенограммам порошков, расшифровка структуры макромолекулярных веществ, исследование
структуры по образцам микронных размеров и определение структур короткоживущих состояний. Наконец, развитие методов спектроскопии поглощения (XAFS) 1)
поставило их в один ряд с традиционными дифракционными методами структурного анализа и расширило поле доступных для структурного анализа объектов на
аморфные, жидкие и газообразные материалы. И все это продолжает развиваться и
совершенствоваться, постоянно предоставляя все новые возможности для исследования веществ и материалов. В результате возникли «ножницы» между реальными
возможностями методов рентгеновского анализа структур и содержанием учебной
литературы, в которой современные физические методы исследования излагались бы
в достаточно доступной для химика-синтетика форме.
Представляемая читателю книга Г. В. Фетисова на ближайшие годы устраняет
сложившийся разрыв. Она ориентирована на студентов химических специальностей
4–5 курсов. Химик-синтетик может, а ныне, лучше сказать, должен быть осведомлен
о современных возможностях структурного анализа и должен быть готов к их
использованию. Эта книга рассматривает не только существующие методы, но и те,
которые еще разрабатываются и появятся в ближайшей перспективе. Тем самым
неизбежное старение учебного пособия несколько отодвигается во времени.
Книга ограничивается методами, исследующими атомное и молекулярное строение веществ, т. е. работающими с очень высоким пространственным разрешением.
При этом не затрагиваются более «грубые» по разрешению методы. Тем не менее
такой выбор позволил дать химикам-синтетикам достаточно полное первое представление о возможностях рентгеновских методов исследования структуры создаваемых
ими веществ, не нарушая при этом целостный характер учебного пособия.
1)
XAFS — X-ray Absorption Fine Structure — тонкая структура спектров поглощения
ренгеновских лучей.
8
От редактора
Специфика исследований с использованием синхротронного излучения — их сосредоточение в крупных центрах коллективного пользования. Для доступа к этим методам необходимо ориентироваться в этом сложном мире услуг. Книга Г .В. Фетисова
предоставляет и эту информацию. У читателя может возникнуть обманчивое впечатление недоступности для него экспериментальных установок меганауки. На самом
деле, для доступа к ним достаточно найти тех специалистов, работающих на нужной
ему экспериментальной станции, которые интересуются теми же проблемами или
похожими объектами, и кооперироваться с ними. Интернет и электронная почта
делают эту работу совсем не обременительной.
Книга Г .В. Фетисова — несомненно удачная во всех отношениях, и пусть она
послужит дальнейшему расширению круга пользующихся современными дифракционными методами.
Профессор Л. А. Асланов
Химический факультет
МГУ им. М. В. Ломоносова
Предисловие
При написании этой книги предпринимались усилия для упрощения изложения,
чтобы все было понятно широкому кругу читателей, среди которых могут быть и те,
кто не сталкиваются с физикой и математикой ежедневно.
При чтении книги часто приходится иметь дело со свойствами рентгеновских
лучей и физико-математическим описанием их взаимодействия с веществом. Эти
процессы неизбежно и постоянно вовлекают понятия из физики электромагнитного
излучения, причем в разной форме и с разной степенью сложности, часто выходящей
за пределы физики, изучаемой в средней школе. Чтобы не заставлять читателя
постоянно отвлекаться на обращение к специальной или справочной литературе за
поиском объяснений тех или иных терминов и понятий, встречающихся в тексте,
часть этих понятий и определений разъясняется прямо по тексту. Однако, при
подготовке рукописи оказалось, что такие пояснения по свойствам волн и рентгеновского излучения приходится приводить так часто и в таких количествах, что
они могут отвлекать от чтения об основном предмете — синхротронном излучении
и его применениях. Чтобы не разбрасывать эти сведения по разным главам и не
утруждать читателя постоянными поисками по многим параграфам и сноскам в
этих параграфах, было решено собрать всю информацию о свойствах рентгеновских
лучей и описании волн в одной вводной главе. Приводимая в этой главе информация
относится к предметам, вынесенным в заголовок главы, и ни в коем случае не
является полным изложением этих предметов. Даны лишь минимальные сведения,
без которых могут возникать затруднения с пониманием материала в основных
разделах.
Читатели, которые помнят университетские курсы волновой оптики и электродинамики, или уже хорошо знакомы с техникой рентгеновских исследований, могут
смело пропустить первую главу, поскольку в ней не содержится ничего нового
по сравнению с этими курсами. Те, кто сталкивается с рентгеновскими методами
исследования структуры веществ впервые, могут найти здесь некоторые начальные
сведения, достаточные для восприятия всех последующих тем.
Если кому-либо будет интересно изучить более полно и систематически вопросы,
кратко рассматриваемые в этой вводной главе, то они могут сделать это самостоятельно, обратившись к любым университетским курсам электродинамики, физики
твердого тела или теории и практики дифракции рентгеновских лучей. Для начала
можно рекомендовать, например: Иверонова и Ревкевич (1978), Асланов (1983),
Асланов и Треушников (1985), Русаков (1987) или Физическая энциклопедия (т. 4,
1994).
Автор выражает глубокую признательность тем из научного сообщества, кто
любезно откликнулся на просьбу прислать для рассмотрения некоторые статьи:
профессору Джону Рэру (Prof. John J. Rehr, Department of Physics, University of
Washington, USA), А. Н. Попову (Dr. Alexander N. Popov, EMBL Hamburg Outstation,
European Molecular Biology Laboratory, Hamburg, Germany) и А. А. Левченко (Dr.
Andrey Levchenko, The Thermochemistry Facility at the University of California at
Davis, USA).
Сокращения
Сокращения, сделанные автором, обозначены звездочкой (*), сокращения без
обозначения являются общепринятыми.
APS — Advanced Photon Source — накопительное кольцо, один из трех крупнейших
в мире источников СИ 3-го поколения, США.
CCD — Coupled Charge Device (см. ПЗС).
CEBAF — Continuous Electron Beam Accelerator Facility (непрерывный линейный
ускоритель электронов на энергию 12 ГэВ) в лаборатории Томаса Джефферсона
(США, Вирджиния, Ньюпорт Ньюс).
CESR — Cornel Electron Storage Ring — Корнельское электронное накопительное
кольцо — источник СИ 2-го поколения на энергию 5 ГэВ в Корнельской
лаборатории CHESS (Корнельский университет, США).
CHESS — The Cornell High Energy Synchrotron Source (Лаборатория СИ
в Корнельском университете, США). Лаборатория CHESS создана для
организации и проведения рентгеновских исследований на излучении
накопительного кольца CESR в конце 1970-х годов, а в настоящее время
контролирует все имеющиеся там пучки СИ и экспериментальные станции
http://www.chess.cornell.edu/aboutus/xrysrc.htm .
CMOS — complementary metal-oxide-semiconductor (см. КМОП).
CPA — Chirped Pulse Amplification — метод усиления мощности лазерных импульсов
с помощью специальных оптических резонаторов с дифракционными решетками (принцип см., например, в статье Mourou and Umstadter, 2002).
CVD — Chemical Vapor Deposition — химическое осаждение (пленок) из газовой
фазы.
DAFS — Diffraction Anomalous Fine Structure — тонкая структура аномальной дифракции.
DESY — Deutsches Elektronen-Synchrotron — Германский Электронный Синхротрон
(исследовательский центр, Гамбург, Германия).
DOS — Плотность электронных состояний.
ERL — Energy Recovery LINAC (см. ЛУР).
ESRF — the European Synchrotron Radiation Facility — Европейский источник синхротронного излучения (Гренобль, Франция).
EXAFS — Extended X-ray Absorption Fine Structure — Протяженная (дальняя)
тонкая структура рентгеновского спектра поглощения. (Часть спектра, расположенная выше скачка поглощения и простирающаяся в интервале приблизительно от 30 эВ и до (1500–2000) эВ относительно края поглощения).
FEL — Free-Electron Laser — лазер на свободных электронах (см. ЛСЭ).
FWHM — Full Width at Half of Maximum (ширина спектральной линии на половине
высоты ее максимума) — мера спектрального разрешения и мера дисперсии в
математической статистике.
HASYLAB — Hamburger Synchrotronstrahlungslaboratory — Гамбургская Лаборатория Синхротронного Излучения. (Крупный исследовательский центр, располагающий рядом больших циклических и линейных ускорителей, Гамбург,
Германия). См., например, DESY.
ID — insertion device — вставное магнитное устройство для генерирования ондуляторного излучения на синхротронах или ускорителях электронов и позитронов — см. ВМУ.
Сокращения
11
IP — imaging plate — пластина с оптической памятью изображения.
INS-SOR — Institute for Nuclear Studies — Synchrotron Orbital Radiation (Япония).
LCLS — LINAC coherent light source — Источник когерентного света на основе линейного ускорителя [название одного из крупнейших ускорителей заряженных
частиц (электронов и позитронов), Стэнфорд, США], см. также SLAC, SSRL.
LINAC — Linear Accellerator — линейный ускоритель (см. ЛИНАК).
MARS — Multy-pass Accelerator Recuperator Source — Установка для генерирования
когерентного УФ-излучения на основе линейного ускорителя с рекуперацией
энергии в ИЯФ, Новосибирск.
NEXAFS — Near-Edge X-ray Absorption Fine Structure — Околопороговая тонкая
структура рентгеновского спектра поглощения. [Часть спектра, ограниченная
энергетическим интервалом ±(30−50) эВ относительно края поглощения]. То
же самое, что и XANES, но для случая малого атомного номера поглотителя
(например, атомов C, N, O...). Долгое время для обозначения указанной области равноправно использовались два названия — NEXAFS и XANES.
NIST — National Institute of Standards and Technology — Национальный институт
стандартов и технологии (США).
NSLS — National Synchrotron Light Source — Национальный источник синхротронного света (Брукхевенская Национальная Лаборатория, США).
PAD — Pixel Array Detector — Детектор на диодной матрице.
PDG — Particle Data Group — международная группа по физике частиц.
PETRA — Positron-Electron Tandem Ring Accelerator — Электрон-позитронный двухкольцевой ускоритель (DESY, Гамбург, Германия).
SASE — Self-Amplified Spontaneous Emission — самоусиливающееся спонтанное ондуляторное излучение (см. FEL).
SLAC — Stanford Linear Accelerator Center — Стэнфордский Центр Линейных Ускорителей. (Крупный национальный исследовательский центр при Стэнфордском
Университете. Стэнфорд, США).
SPEAR — Super Photon Electron Accelerator Ring — Название синхротронного накопительного кольца.
SRS — Synchrotron Radiation Source — Источник Синхротронного Излучения
(Daresbury, Великобритания).
SSRL — Stanford Synchrotron Radiation Laboratory — Стэнфордская Лаборатория
Синхротронного Излучения. (Отдел национального исcледовательского центра
SLAC при Стэнфордском Университете. Стэнфорд, США. Располагает двумя
источниками СИ). См. также SPEAR, LCLS.
TESLA — TeV-Energy Superconducting Linear Accelerator — Тера-электронвольтный
сверхпроводящий линейный ускоритель (DESY, Гамбург, Германия).
TTF — Tesla test facility — Опытная установка ТЕСЛА (название опытной установки
для отработки принципа ЛСЭ в режиме SASE в Германии).
XAFS — X-ray Absorption Fine Structure — тонкая структура спектров поглощения
рентгеновских лучей.
ПВО XAFS — измерение тонкой структуры спектров поглощения методом флуоресценции при полном внешнем отражении (XAFS при полном внешнем отражении
или поверхностная XAFS).
XANES — X-ray Absorption Near Edge Structure — Околопороговая (ближняя)
тонкая структура спектра поглощения (энергия фотоэлектронов от края поглощения и до ∼ 30−50 эВ выше энергии края поглощения). В последнее
время под названием XANES стали подразумевать как область околопороговой
тонкой структуры за скачком поглощения, так и область спектра поглощения
12
Сокращения
шириной порядка 25 эВ до края поглощения, включая сам скачок поглощения
(см. рис. 5.21).
XFEL — X-ray free-electron laser — рентгеновский лазер на свободных электронах.
XMCD — рентгеновская спектроскопия магнитного циркулярного дихроизма.
XMLD — спектроскопия рентгеновского магнитного линейного дихроизма.
ВМУ* — вставное магнитное устройство (для генерирования ондуляторного излучения на синхротронах или ускорителях электронов и позитронов) — см. ID.
ВТСП — высокотемпературный сверхпроводник.
ВЧ — высокочастотный/высокая частота.
Гс — Гаусс, единица индукции магнитного поля (1 Гс = 10−4 Тл).
ГэВ — гигаэлектрон-вольт, единица энергии (1 ГэВ = 109 эВ).
ИК-излучение — инфракрасное излучение.
ИКЧ — излучение каналирующих частиц (для релятивистских заряженных частиц
в каналах монокристалла, а также в нанотрубках).
КИСИ — Курчатовский Источник Синхротронного Излучения (источник СИ 2-го
поколения в Курчатовском институте. См. КЦСИиНТ).
КМОП — комплементарная МОП-структура — комплементарная структура металлокисел-полупроводник — базовый кристалл интегральной схемы (см. CMOS).
КО* — кристаллический ондулятор (ондулятор из монокристалла с периодически
изогнутыми кристаллографическими плоскостями, служащими каналами для
каналирования заряженных частиц).
КПД — коэффициент полезного действия.
КТИ* — когерентное тормозное излучение (для релятивистских заряженных частиц
в потенциалах атомов в монокристаллах).
КЦСИиНТ — Курчатовский центр синхротронного излучения и нанотехнологий
(Москва), управляющая организация для КИСИ.
кэВ — килоэлектрон-вольт, единица энергии (1 кэВ = 103 эВ).
ЛИНАК — линейный ускоритель (см. LINAC).
ЛПЧД* — линейный позиционно чувствительный детектор.
ЛСЭ — лазер на свободных электронах.
ЛУР* — Линейный ускоритель-рекуператор. Линейный ускоритель электронов с
возвратом неизрасходованной электрической мощности пучка ускорителю при
повторной проводке высокоэнергетических электронов через ЛИНАК (источник
СИ 4-го поколения, см. ERL).
ЛЭРИ* — лазерно-электронный источник рентгеновского излучения (источник излучения на принципе ОКР фотонов лазерного излучения на сгустках релятивистских электронов).
МДП — Металл–диэлектрик–полупроводник — структура для микроэлектроники.
МНК — Метод наименьших квадратов.
МОП — базовый кристалл интегральной схемы со структурой металл-окисел-полупроводник.
МПК — многопроволочная камера.
МППК — многопроволочная пропорциональная камера.
МТПС — многослойная тонкопленочная (синтетическая) структура.
МэВ — мегаэлектрон-вольт, единица энергии (1 МэВ = 106 эВ).
нм — нанометр (1 нм = 10−9 м = 10 Å).
нс — наносекунда (1 нс = 10−9 с).
ОИЯИ — Объединенный институт ядерных исследований (Дубна, Россия).
ОКР* — обратное комптоновское рассеяние (см. ОКЭ).
ОКЭ* — обратный комптон-эффект (см. ОКР).
ПВО — полное внешнее отражение (рентгеновских лучей).
Сокращения
13
ПЗС — прибор с зарядовой связью — CCD (coupled charge device) — англ.
пиксель — pixel — picture cell element — элемент ячейки изображения (в цифровом
представлении изображений).
ППД* — полупроводниковый детектор.
пс — пикосекунда (10−12 с).
ПЧД* — позиционно чувствительный детектор (детектор, регистрирующий факт
попадания фотона и пространственные координаты события регистрации).
РЛСЭ* — рентгеновский лазер на свободных электронах.
РСА — рентгеноструктурный анализ.
СВЧ — сверхвысокие частоты.
СНЧ — сверхнизкие частоты.
СИ — синхротронное излучение.
ТИ* — тормозное излучение (для релятивистских заряженных частиц в потенциалах
атомов).
Тл — Тесла, единица магнитной индукции (1 Тл = 104 Гс).
ТэВ — тераэлектрон-вольт (1 ТэВ = 1012 эВ).
УКВ — ультракороткие волны.
УФ-излучение — ультрафиолетовое излучение.
ФПЗС — фоточувствительный прибор с зарядовой связью.
фс — фемтосекунда (10−15 с).
ФЭУ — фотоэлектронный умножитель.
ЭДД* — энергодисперсионная дифрактометрия.
ЭДС — электродвижущая сила.
ЭОП — электронно-оптический преобразователь.
Введение
Данная книга дает обзор новейшего поколения источников рентгеновских лучей — источников синхротронного излучения (СИ), а также их применения для исследования атомной структуры веществ. Синхротронное излучение, которое, в узком
значении этого термина, является магнитотормозным электромагнитным излучением
релятивистских частиц (электронов или позитронов) в циклических ускорителях,
обладает чрезвычайно высокой спектральной яркостью в широком диапазоне длин
волн, импульсным характером, сильнейшей поляризацией, а в ряде случаев высокой
пространственной когерентностью. Источники СИ для прикладного использования,
появившиеся сравнительно недавно, стали очень существенным дополнением к генераторам рентгеновских лучей с рентгеновскими трубками, которые славно служат
человечеству уже более сотни лет.
Приход чрезвычайно яркого СИ в дополнение к излучению рентгеновских трубок
очень сильно расширяет область применения рентгеновских лучей и сказывается на
всех методах исследования материи. Сравнивать это излучение с рентгеновскими
лучами из рентгеновских трубок все равно, что сравнивать излучение оптических
лазеров со светом электрической лампочки накаливания. Хотя СИ стало доступно
для широкого прикладного использования лишь в 1980-х годах, уже этот сравнительно короткий опыт работы с ним полностью подтверждает приведенное выше его
сравнение по степени влияния на все области человеческой деятельности с приходом
оптических лазеров. Возможно, что это сравнение окажется даже слабым, поскольку
еще малая часть потенциала источников СИ освоена, постоянно появляются все
новые технологии генерирования этого излучения, повышающие его потребительские
свойства и доступность, и пока лишь сравнительно небольшая область его возможных применений реализована.
Не очень долгая история прикладного использования СИ в разных областях
исследований не только привила потребителям вкус к замене обычных рентгеновских
лучей более ярким синхротронным излучением, но и выявила ряд направлений,
в которых результаты могут быть получены только с помощью этого излучения.
Такими областями стали исследования физических и химических процессов в реальном времени и изучение структуры объектов суб-микронных размеров, а также
практическое применение синхротронного излучения в технологии материалов и
в приборостроении.
Благодаря синхротронному излучению фантастически возросла чувствительность
и разрешающая способность большинства аналитических методов, использующих в
качестве зонда рентгеновские лучи, ультрафиолетовое или инфракрасное излучение.
Практически рутинными стали исследования структуры и состава тончайших поверхностных слоев, межфазных и межслойных границ раздела в кристаллических
материалах. Удалось поставить на поток расшифровку структур белков и биологических молекул, решение которых либо вообще было невыполнимо, либо являлось
подвигом при работе с рентгеновскими трубками. С помощью рентгеновских лучей
из источников СИ стали возможны исследования магнитных структур и магнитных
превращений, сечение взаимодействия которых с рентгеновскими лучами чрезвычайно мало. Все это сделало СИ очень важным подспорьем, а зачастую необходимым
инструментом для развития многих высокотехнологических областей человеческой
деятельности, таких как материаловедение, химия, электроника, биология и т. п.
К сожалению, последние 20 лет развития этого мощнейшего средства исследования и контроля материалов, которое все больше становится еще и прикладным
Введение
15
инструментом в микроприборостроении и технологии наноматериалов, прошли мимо большинства российских исследователей. Цель данной книги восполнить этот
пробел для русскоязычных пользователей структурного анализа. Однако описание
всех прикладных применений синхротронного излучения не может уместиться ни
в какой книге разумной толщины. Например, довольно беглый обзор применения
СИ для исследований только в химии занимает более 1300 страниц в коллективной
монографии под редакцией К.Шама (Sham, 2002). Наш менее объемистый обзор
охватывает сами источники излучения и рентгеновскую технику для работы с ними,
но ограничен рассмотрением лишь одной частной проблемы его практического применения, связанной с исследованием атомного строения веществ в твердой фазе, а
главным образом веществ в кристаллическом состоянии.
Данный обзор больше нацелен на читателей, которые только намереваются
приспособить синхротронное излучение для своих исследований, а не на тех, кто
уже с этим излучением работает. К сожалению, первых в России большинство, а
литература, описывающая современное состояние этого инструмента исследования
на русском языке, практически отсутствует. Такая ситуация приводит к необходимости расширения объема описаний техники, поскольку приходится рассматривать не
только принципы методов и современные методики работы с ними, но и делать это
более подробно, указывая перспективу развития существующего инструментария и
методик.
Книга состоит из 6 глав, две из которых (глава 1 и глава 6) являются вспомогательными. Первая из этих глав содержит общую информацию об электромагнитном
излучении, его математическом описании и некоторых свойствах, а также минимальные сведения об основах рентгеноструктурного анализа, без которых читателю, не
имеющему специальной подготовки, было бы трудно понять содержание основных
глав книги. Последняя глава содержит некоторую сводку определений, современных
фактических данных, формул и таблиц, которые, по мнению автора, могут быть
полезны въедливым читателям. Там же содержится краткое описание наиболее
интересных из существующих и строящихся источников СИ.
Первые две из основных глав полностью посвящены технике генерирования СИ и
приборам для работы с ним. Глава 2 рассматривает свойства СИ и источники для его
генерирования, причем, как уже существующие, так и те, которые могут появиться и
появятся в ближайшее время. Здесь довольно подробно, но в виде доступном широкому кругу читателей, интересующихся методами глубокого исследования атомного
строения вещества, рассмотрены свойства СИ, его природа и различные генераторы,
включая синхротроны различных поколений, компактные источники СИ, комптоновские источники рентгеновских лучей, а также рентгеновские лазеры на свободных
электронах.
В главе 3 даются сведения о современной технике оборудования пучков СИ для
проведения собственных исследований. Здесь рассмотрены свойства как традиционных, так и новейший рентгеновских детекторов, в том числе таких необычных для
«рентгенщиков», с помощью которых можно измерять интенсивность и положение
пучков СИ с огромным потоком фотонов. Описание средств формирования и контроля пучков СИ включает как простейшие элементы рентгеновской оптики, например,
заслонки, коллимирующие щели и поглощающие фильтры, так и гораздо более сложные: монокристальные монхроматоры и полихроматоры разного типа, рентгеновские
зеркала полного внешнего отражения, а также появившиеся в последнее время
уникальные элементы фокусирующей рентгеновской оптики — фокусирующие и
преломляющие рентгеновские линзы и многослойные тонкопленочные синтетические
зеркала высокоуглового отражения.
16
Введение
Следующие две основные главы (главы 4 и 5) посвящены рассмотрению методов
структурного анализа с использованием уникальных возможностей СИ, соответственно: методам рентгеноструктурного анализа (РСА), и сравнительно молодому
методу экспериментального определения структуры веществ — исследованию тонкой структуры спектров поглощения рентгеновских лучей (XAFS). Все эти методы
в последнюю четверть века испытали очень серьезную модификацию, благодаря
появлению источников СИ с уникальной яркостью и свойствами, которое сильно
расширило их аналитические возможности.
Приведенный в главах 4 и 5 обзор методов включает описание их главных
принципов с разной степенью подробности. Более подробно излагаются те методы
и возможности, которые реализуются только благодаря уникальным свойствам СИ.
Методы, которые одинаково успешно работают на излучении рентгеновских трубок
(монокристальная и порошковая дифрактометрия на монохроматическом излучении),
рассмотрены тоже, но в более общих чертах. Много внимания уделено рассмотрению дифракционных методов рентгеноструктурного анализа на полихроматическом излучении (метод Лауэ и энергодисперсионная дифрактометрия), методов с
использованием эффекта аномального рассеяния, дифрактометрии на микропучках
и с разрешением по времени, а также методов структурного анализа с помощью
XAFS, которые могут эффективно работать только на СИ. Изложены не только
принципы использования экспериментальных результатов для РСА и алгоритмы
для реализации этих принципов, но и инструментальные схемы экспериментов и
методики их проведения на пучках СИ.
Все изложение сопровождается отсылками к литературным источникам, где
можно познакомиться с рассматриваемой темой подробнее. В основном это статьи
обзорного характера или монографии общим числом более 500 подробных ссылок.
Несмотря на то, что книга исходно нацелена на специалистов в структурной
химии, она может быть полезна широкому кругу исследователей, работающих в области физического и химического материаловедения, молекулярной биологии, геологии
и геохимии, а также студентам и аспирантам, осваивающим экспериментальные
методы современного рентгеноструктурного анализа.
Глава 1
КОЕ-ЧТО О РЕНТГЕНОСТРУКТУРНОМ АНАЛИЗЕ,
ЭЛЕКТРОМАГНИТНОМ ИЗЛУЧЕНИИ, РЕНТГЕНОВСКИХ
ЛУЧАХ, ИХ СВОЙСТВАХ И ДИФРАКЦИИ
Рентгеноструктурный анализ (РСA) является инструментом определения атомного строения кристаллов с помощью изучения результатов упругого рассеяния
рентгеновских лучей этими кристаллами. При этом используются такие свойства
рентгеновских лучей, как способность проникать вглубь вещества, рассеиваться
электронами, а также высокая пространственная разрешающая способность рентгеновских лучей, обусловленная длиной, волны сопоставимой с межатомными расстояниями. Главным экспериментальным средством реализации РСA является дифракция рентгеновских лучей на кристаллах как на трехмерной дифракционной
решетке. Теория метода представляет собой переплетение различных разделов физики, включая атомную физику, электродинамику, волновую и геометрическую оптику
с кристаллографией, физикой и химией твердого тела, которые связаны воедино
подчас довольно сложной математикой. К настоящему времени эта теория очень
хорошо разработана, хотя и продолжает развиваться, особенно с появлением новых
источников электромагнитного излучения рентгеновского диапазона, об одном из
которых, синхротронном излучении, идет речь в данной книге. Для облегчения восприятия основного материала книги целесообразно освежить сведения об основных
принципах, используемых для описания метода РСA и технических средств для
его реализации. Этому посвящена данная глава, которую читатель может считать
вводной. Здесь приводятся начальные сведения, которые необходимы для понимания
теории дифракции и рассеяния рентгеновских лучей. Читатель, хорошо помнящий
базовые сведения из общеобразовательных университетских курсов по физике, может пропустить данную главу и без ущерба перейти к чтению следующих разделов,
где нам придется часто ссылаться на формулы, величины и понятия приведенные в
данной главе.
1.1. Электромагнитное излучение и рентгеновские лучи
Надо сразу сказать, что для краткости в данной книге мы будем называть рентгеновскими лучами электромагнитное излучение с длиной волны меньше 100 Å, независимо от механизма их генерирования, в отличие от их классического определения,
как электромагнитного излучения, возникающего при бомбардировке электронами
металлического анода рентгеновской трубки 1).
1)
Границы области существования рентгеновских лучей весьма условны и часто определяются по-разному. Например, в рентгеновской оптике или при рассмотрении синхротронного
и ондуляторного излучений понятие рентгеновской области распространяют на электромаг-
18
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
Рентгеновские лучи были совершенно случайно открыты в 1895 году немецким
профессором Вильгельмом Конрадом Рентгеном, который сразу обнаружил два их
отличительных свойства: способность проникать через вещества, непрозрачные для
обычного света, а также различным образом ослабляться разными материалами и
создавать теневые изображения на фотопластинках. Довольно долго (около двадцати
лет) велись споры об их природе: являются они неизвестными частицами или
волнами. Сегодня доподлинно установлено, что рентгеновские лучи и синхротронное
излучение рентгеновского диапазона, о получении и применении которого пойдет
речь в данной книге, это электромагнитное излучение, к которому относится видимый свет, ультрафиолетовое и инфракрасное излучение, радиоволны и т. д. (см.
диаграмму рис. 1.1).
Рис. 1.1. Классификация электромагнитного излучения и рентгеновские лучи в этой классификации
Среди широкого спектра электромагнитного излучения рентгеновские лучи условно занимают диапазон длин волн λ короче ∼ 100 Å (или энергий фотонов hν больше
∼ 0,12 кэВ). Излучение с λ 0,01 Å (энергией больше 1 МэВ) часто называют
гамма-излучением, хотя термины рентгеновское излучение и гамма-излучение исходно появились, чтобы различать только природу возникновения электромагнитного
излучения, а не его физическую сущность. Рентгеновские лучи генерируются в
нитное излучение с длинами волн вплоть до 1000 Å. При этом рентгеновскую область
часто условно делят на диапазоны жесткого (0,1 Å < λ < 10 Å или по энергии фотонов
1,24 кэВ < hν < 124 кэВ), мягкого (10 Å < λ < 300 Å или 414 эВ < hν < 1,24 кэВ) и ультрамягкого (300 Å < λ < 1000 Å или 12,4 эВ < hν < 414 эВ) рентгеновского излучения. Различие
этих диапазонов в основном определяется разницей в оптическом поведении, механизмах
поглощения и величинах показателя преломления. Рентгеновское излучение с длиной волны
больше 100 Å из-за низкой дифракционной разрешающей способности и высокого поглощения
в атмосфере для исследования атомной структуры веществ практически не применяется, а
рентгеноструктурный и рентгеноспектральный анализы обычно ограничиваются диапазоном
жесткого рентгеновского излучения, согласно приведенной выше классификации.
1.1. Электромагнитное излучение и рентгеновские лучи
19
рентгеновских трубках, тогда как гамма-излучение испускается при радиоактивном
распаде. При одинаковой длине волны эти типы излучения обладают абсолютно
одинаковыми свойствами и могут применяться для одних и тех же целей. Это же
касается синхротронного излучения в указанном диапазоне длин волн, хотя оно и
может обладать, как мы увидим в следующих главах, некоторыми интересными и
даже уникальными свойствами, которых нет у излучения рентгеновских трубок.
Так как свет и рентгеновские лучи одновременно обладают свойствами волн и
частиц, то их принято характеризовать либо длиной волны λ, обычно выражаемой в
ангстремах [Å] или нанометрах [нм] (1 нм = 10 Å = 10−9 м) , либо энергией фотонов
ε, выражаемой в электрон-вольтах [эВ]. Между этими характеристиками существует
строгое соответствие, следующее из формулы Планка ε = hν,
λ = c/ν = hc/ε,
(1.1)
где ν обозначает частоту колебаний электромагнитной волны [c−1 ], постоянная
Планка 1) h = 6,626 · 10−34 Дж · c, скорость света c = 2,998 · 108 м/с. Учитывая что
энергию быстрых частиц и фотонов принято измерять в единицах [электрон-вольт]
и что один электрон-вольт равен 1,602 · 10−19 Дж, формулу (1.1) можно записать в
удобном для вычислений виде связи между длиной волны и энергией
λ [Å] = 12,398/ε [кэВ].
(1.2)
На практике при работе с рентгеновскими лучами и синхротронным излучением
довольно часто приходится пользоваться обеими характеристиками излучения: и
длиной волны, и энергией. Для сравнения этих единиц и перехода от одной к другой
удобно представить равенство (1.2) в виде графика (Приложение, рис. 6.2), который
может быть полезен, если не требуется высокой точности.
Сегодня известно, что рентгеновские лучи обладают всеми физическими свойствами характерными для видимого света, т. е. волновыми свойствами, к которым
можно отнести
• прямолинейное распространение со скоростью света;
• прохождение через некоторые вещества;
• преломление на границах раздела сред;
• отражение и рассеяние на препятствиях;
• интерференция и дифракция;
• поляризация при рассеянии или прохождении через вещество;
а также свойствами, которые можно объяснить только корпускулярной природой, к
которым относятся:
• поглощение (ослабление) веществами;
• способность вызывать фотоэффект (выбивание фотоэлектронов из облучаемого
вещества).
1)
Универсальная константа, обозначаемая символом h и называемая постоянной Планка
h = 6,626176 · 10−27 эрг · c (или 4,133 · 10−15 эВ), была введена в 1900 году немецким физиком
Максом Планком. В своей лекции при вручении ему Нобелевской премии по физике в
1918 г. М. Планк назвал величину hν минимальным количеством энергии, которое может быть
испущено при частоте колебаний ν. Эта величина объясняет, почему свет может излучаться
только квантами (фотонами), энергия которых определяется, как ε = hν. В данном случае
частота является величиной целочисленной, поэтому увеличение энергии фотона может происходить лишь порциями (квантами) пропорциональными величине h. Тем самым было положено
начало развитию квантовой физики. В атомной и ядерной физике часто применяют величину
h̄ = h/2π = 1,0545887 · 10−27 эрг · c.
20
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
Однако эти свойства у рентгеновских лучей сильно отличаются от свойств видимого
света, причем это отличие тем сильнее, чем больше разница в длинах волн рентгеновских лучей (энергии рентгеновских фотонов) и видимого света. Для жесткого
рентгеновского излучения разница в поведении рентгеновских лучей и света огромна.
В частности, дифракционный предел 1), характеризующий предельную разрешающую способность электромагнитных волн при наблюдении (зондировании) объектов,
для рентгеновских лучей сравним с размерами самых маленьких атомов, тогда как
для видимого света он составляет всего 0,4–0,8 мкм. Поэтому рентгеновские лучи
способны «видеть» атомы веществ, а свет их не различает. Как и видимый свет, рентгеновские лучи рассеиваются электронной плотностью атомов, испытывая при этом
интерференцию и дифракцию, но характер этого рассеяния в случае рентгеновских
лучей своеобразен. Фотоны рентгеновского излучения также способны вызывать
фотоэффект при взаимодействии с веществами, но, поскольку энергия рентгеновских
фотонов в тысячи раз выше, чем у фотонов видимого света, то фотоэффект, в случае
рентгеновских лучей тоже сильно отличается от фотоэффекта в лучах видимого
света.
Для понимания тем следующих глав нам придется рассмотреть особенности
некоторых из отмеченных выше корпускулярных и волновых свойств рентгеновских
лучей подробнее. Но прежде чем переходить к этому рассмотрению, надо договориться о мерах, которыми измеряется интенсивность излучения, будь то свет или
рентгеновские лучи. Интуитивно понятно, что интенсивность света можно характеризовать, например, числом фотонов, проходящих в единицу времени через единицу
площади поверхности в единицу времени, то есть потоком фотонов. Для начала
остановимся на этой характеристике и для рентгеновских лучей будем называть ее
интенсивностью рентгеновских лучей, хотя в следующих главах нам понадобится
некоторая детализация этой единицы измерения. Более подробно классификация мер
интенсивности рентгеновского излучения приводится в § 2.3.2.1 следующей главы.
1.2. Свойства излучения рентгеновской трубки
Главным источником рентгеновских лучей исторически была и остается до сегодняшнего дня рентгеновская трубка. Почти все методы рентгенографических и
рентгеноструктурных исследований, которые сегодня применяются на синхротронном
излучении, разрабатывались и очень долгое время работали на излучении рентгеновских трубок. Поэтому, несмотря на то что наше внимание в дальнейшем будет
обращено главным образом на синхротронное излучение, мы будем часто оглядываться и на традиционное излучение рентгеновских трубок, чтобы сравнить с ним то
дополнительное, что дают новые источники рентгеновских лучей. Для этого полезно
иметь представление, по крайней мере, об основных свойствах этого излучения,
которые будут кратко перечислены ниже.
Как получается излучение в рентгеновской трубке? Согласно законам электродинамики, сформулированным в уравнениях Максвелла в первой половине 19 века,
1)
Дифракционный предел — это минимально возможный размер светового пятна, которое
можно получить, фокусируя электромагнитное излучение (свет) заданной длины волны λ
в среде с показателем преломления n. В конце 19 века (1872 г.) немецкий оптик Эрнст
Карл Аббе показал, что из-за дифракции света разрешающая способность микроскопа (то
есть минимальное расстояние dmin между объектами, когда они еще не сливаются в одно
изображение), зависит от длины световой волны и составляет dmin = λ/2n (для видимого
света этот предел составляет 0,4–0,8 мкм). Дифракционный предел для рентгеновских лучей,
как и в случае высоковольтной электронной микроскопии, сравним с размерами атомов.
1.2. Свойства излучения рентгеновской трубки
21
Рис. 1.2. Схема рентгеновской трубки для рентгеноструктурного анализа и процесса генерирования излучения. (а) — устройство рентгеновской трубки для рентгеноструктурного анализа
(только рабочая часть). (б) — образование ускоренных электронов. (в) — распределение
интенсивности тормозного рентгеновского излучения в аноде рентгеновской трубки относительно оси электронного пучка; слева плоское сечение по оси электронного пучка, справа
изометрия объемного распределения интенсивности, где e обозначает направление движения
электронов, ae обозначает вектор ускорения (торможения) электронов в материале анода, α —
угол относительно оси электронного пучка. (г) — Схема отбора пучков рентгеновских лучей
квадратного и линейчатого сечения. Обычно в трубках для рентгеноструктурного анализа
делают 4 прозрачных для рентгеновских лучей окна (из бериллиевой фольги), обеспечивающих отбор двух точечных (с примерно квадратным сечением) и двух линейчатых пучков
рентгеновских лучей
22
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
заряды, движущиеся с ускорением (не важно, с положительным или отрицательным),
должны испускать электромагнитные волны, что и было затем подтверждено экспериментами Герца с зарядом. Именно так происходит генерирование рентгеновских
лучей в рентгеновских трубках. Механизм генерирования вместе с устройством
рентгеновской трубки схематически изображен на рис. 1.2.
Рентгеновская трубка представляет собой электровакуумный диод с катодом и
анодом, между которыми создается разность потенциалов в несколько десятков
тысяч вольт. Следует помнить, что все внутри рентгеновской трубки происходит в
глубоком вакууме (от 10−6 Торр и глубже). В рентгеновской трубке движущимися
зарядами являются электроны, хотя могли бы использоваться протоны или даже
ионы. Электроны из электронного облака вокруг разогретого катода, выталкиваются сильным электрическим полем и с высокой скоростью движутся к аноду.
При столкновении с анодом электроны тормозятся в нем, отдавая свою энергию на
возбуждение атомов, из которых состоит материал анода, и на электромагнитное
излучение, которое во всех направлениях распространяется от тормозящегося электрона. Поскольку все электроны в пучке движутся в одном направлении и, наиболее
вероятно, при столкновениях колеблются приблизительно вдоль этого направления,
то тормозное излучения сильно поляризовано в направлении пучка электронов.
Если движение электрона среди множества
атомов анода сравнить с
движением человека бегущего прямо через толпу
людей, то понятно, что
не каждое столкновение
для него является сильным и не при каждом из
них излучается фотон. Часто столкновения происходят по касательной с минимальными потерями скорости. Так же и с электроном. Если столкновение
Рис. 1.3. Схема рентгеновской трубки с вращающимся ано- слабое, то потеря энергии
может оказаться недостадом
точной для испускания фотона. В этом случае потерянная кинетическая энергия электрона превращается в
тепло, нагревающее среду, в которой он движется. В действительности, до момента
полного поглощения электрона материалом анода в рентгеновское излучение превращается менее 1 % его энергии 1), а остальная рассеивается, трансформируясь
главным образом в тепло. Типчная мощность современных отпаянных рентгеновских
трубок для рентгеноструктурного анализа составляет 2,5–3,0 кВт, а типичная площадь фокуса электронного пучка на поверхности анода не более 10 мм2 . Плотность
энергии, рассеивающейся в аноде рентгеновской трубки, так велика, что он может
расплавиться в течение минуты, если это тепло не отводить. Поэтому анод рентгеновской трубки обычно интенсивно охлаждают проточной водой (см. ввод и вывод
1)
Например, в рентгеновской трубке с Cu анодом, работающей под напряжением 30 кВ, в
рентгеновское излучение преобразуется лишь 0,2 % энергии электронного пучка.
1.2. Свойства излучения рентгеновской трубки
23
воды на рис. 1.2, а), а тонкое зеркало анода располагают на массивном основании
(тело анода), изготавливаемом из металла с высокой теплопроводностью (медь или
серебро).
Для повышения мощности и увеличения интенсивности излучения изготавливаются разборные рентгеновские трубки с вращающимся анодом (см. схему рис. 1.3).
В таких трубках анод изготавливается в виде довольно массивного полого цилиндра,
который при работе трубки вращается со скоростью до 20 тыс. оборотов в минуту.
В результате такого вращения под электронный пучок все время подставляется
новый участок анода и тепловой поток
распределяется по большой поверхности. Одновременно анод изнутри интенсивно охлаждается проточной водой.
Таким образом удается повысить мощность трубки до 20 кВт и даже больше
и повысить интенсивность ее излучения
на несколько порядков.
Трубка с вращающимся анодом
по сравнению с отпаянной рентгеновской трубкой, схема которой показана
на рис. 1.2 а, является намного более
сложным и дорогим источником рентгеновских лучей по вполне очевидным
причинам. Во-первых, дорого изготовление вращающегося анода, который
при скорости в несколько десятков тысяч оборотов в минуту должен обеспечивать стабильность положения фокуса
излучения в пространстве с микронной
точностью. Во-вторых, в ней приходится поддерживать высокий вакуум с помощью автономных вакуумных насосов,
тогда как в отпаянной трубке вакуум
создается раз и навсегда при ее изготовлении.
Но допустим, у нас есть та или иная
рентгеновская трубка с анодом из вольфрама, и мы хотим узнать как она будет
светить, если на нее подать высокое Рис. 1.4. Спектральное распределение интеннапряжение (порядка нескольких десят- сивности IT тормозного излучения рентгеновков тысяч вольт). Если у нас есть детек- ской трубки по длинам волн λ для разных
тор, который может измерять интенсив- напряжений на рентгеновской трубке. Интенность рентгеновских лучей с определенсивность дается в относительных единицах
ной длиной волны, то мы увидим, что
при торможении ускоренных высоким напряжением электронов в материале анода
рентгеновская трубка испускает тормозное рентгеновское излучение, типичный
спектр которого показан на рис. 1.4.
Первое, что бросается в глаза на этом спектре, это то что он имеет максимум при
некоторой длине волны и что его интенсивность резко падает до нуля с коротковолновой стороны.
Существование коротковолнового края тормозного излучения (который иногда
называют квантовой границей тормозного спектра) можно легко понять, если рас-
24
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
смотреть движение электрона с зарядом e под действием электрического напряжения
V (разность потенциалов между анодом и катодом) в вакууме и его столкновение с анодом. Электрон достигает поверхности анода, имея кинетическую энергию
E1 = eV . При первом же столкновении с электронами атомов анода электрон потеряет часть энергии и будет продолжать движение уже с энергией E2 . Эта потеря
энергии должна сопровождаться испусканием фотона с энергией hν, равной разности
энергий электрона до и после столкновения, т. е.
hν = E1 − E2 ,
(1.3)
где ν обозначает частоту испускаемого фотона, а h универсальную постоянную Планка. Ясно, что максимальная энергия фотона не может быть больше энергии электрона
E1 , при торможении которого этот фотон возник, хотя меньше может. Следовательно,
максимальная энергия, а значит и максимальная частота или минимальная длина
волны фотонов тормозного рентгеновского излучения ограничена пределом, который
зависит от напряжения на рентгеновской трубке. Связь между напряжением на
трубке и длиной волны коротковолнового края λmin легко получается из уравнения
Планка (1.1) с учетом (1.3), если предположить, что ускоренный электрон при
столкновении с анодом сразу теряет всю энергию, т. е. E2 = 0. Тогда получаем
hνmax = hc/λmin = E1 − 0 = Emax ,
или
λmin [Å] = hc/eV = 12,398/V [киловольт].
(1.4)
Отсюда видно, что при увеличении напряжения, подаваемого на трубку, квантовая граница спектра должна смещаться в сторону коротких волн. Со стороны
длинных волн тормозной спектр, если излучение распространяется в вакууме, может
простираться до бесконечности, хотя на практике, длинноволновая часть спектра при
выходе из рентгеновской трубки довольно резко обрезается поглощением в материале
выходного окна (обычно бериллиевая фольга).
Почти нулевое значение интенсивности спектра около квантового края объясняется малостью вероятности лобовых столкновений электронов, когда они отдают
сразу всю энергию и тормозятся полностью. Интенсивность испускаемого тормозного
излучения растет с увеличением длины волны излучения от λmin до λm . Это связано
с тем, что вероятность пробега электрона в материале анода со слабым взаимодействием с электрическими полями или электронами анодного материала выше, чем
вероятность сильных столкновений с отдачей большого количества энергии. При
этом в каждом из многочисленных столкновений теряется разное количество энергии
электрона и, следовательно, генерируются фотоны с разной длиной волны. Поскольку
вероятность столкновений близких к лобовому, в которых испускаются фотоны с
высокой энергией, меньше вероятности столкновения по касательной, то и число
фотонов с энергией меньшей максимальной больше. Этот факт проявляется в более
высокой интенсивности спектра при больших длинах волн. Однако с некоторого
момента, соответствующего некоторой длине волны λm , интенсивность спектра,
испускаемого рентгеновской трубкой, начинает падать Причиной этого является
нарастание эффекта поглощения рентгеновского излучения в материале анода с
увеличением длины волны, который при λ > λm начинает преобладать над процессом
генерирования фотонов с такими длинами волн.
Наблюдаемый в спектрах рис. 1.4 эффект увеличения интенсивности с ростом
напряжения понятен, если электронное облако около катода содержит больше электронов, чем может быть унесено напряжением рентгеновской трубки (т.е. ток трубки
еще не достиг насыщения). Тогда при увеличении напряжения на трубке растет
1.2. Свойства излучения рентгеновской трубки
25
ток, т. е. число электронов попадающих на анод, а пропорционально ему растет
количество испускаемых фотонов.
Экспериментально и теоретически установлено, что тормозное излучение рентгеновской трубки обладает следующими свойствами:
1. Спектр тормозного излучения непрерывный и имеет коротковолновый край
(квантовую границу). Коротковолновая граница тормозного излучения определяется
максимальной энергией вызывающих его ускоренных электронов, которая зависит от
напряжения на рентгеновской трубке согласно соотношению (1.4).
2. Интенсивность тормозного излучения при одних и тех же условиях тем больше,
чем выше атомный номер Z материала анода. Интенсивность тормозного излучения
также растет с ростом напряжения на рентгеновской трубке V и током электронов i
падающих на анод. Зависимость интенсивности тормозного излучения рентгеновской
трубки от перечисленных параметров можно приблизительно выразить произведением ZiV 2 .
3. Испускаемое электронами тормозное рентгеновское излучение распределено
в пространстве относительно электронного пучка неравномерно. В первом приближении угловое распределение интенсивности тормозного излучения относительно
направления распространения вызывающего его пучка электронов пропорционально
sin2 α, где α обозначает угол наблюдения излучения относительно направления пучка электронов. Максимум интенсивности тормозного излучения наблюдается перпендикулярно
оси электронного пучка, падающего
на анод.
4. Излучение сильно поляризовано вдоль оси электронного пучка (на
100 % около коротковолнового края).
До сих пор мы рассматривали
рентгеновскую трубку с анодом из W
(74). Если теперь взять анод из более легкого металла, например, Mo
(42) или Cu (29) и подать на трубку
напряжение порядка 30 тыс. вольт,
то в спектре над плавным распределением тормозного излучения мы
увидим резкие пики, интенсивность
которых будет в сотни раз выше интенсивности тормозного излучения.
Эти пики называют линиями характеристического излучения, которые
возникли из-за того, что энергия Рис. 1.5. Схема квантовых переходов, дающих
электронов стала достаточно боль- наиболее интенсивные линии характеристическошой, чтобы выбить электрон с внут- го рентгеновского излучения. (Заимствована из
ренней оболочки атома. Электрон,
Kortright and Thompson, 2001)
выбитый с K-оболочки, оставляет
вакансию на своем уровне. То же самое может произойти с электроном на
L-оболочке. Релаксация этих вакансий вызывает испускание фотонов с энергией,
альфа или бета линии соответственно. Процесс релаксации ионизированных состояний происходит посредством квантовых переходов электронов с более высокоэнергетического уровня. При этом может происходить целая цепь энергетических
26
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
переходов электронов (см. схему рис. 1.5, а также рис. 1.7 и пояснения к нему)
до того момента, пока атом не вернется в свое основное состояние. Эти переходы
сопровождаются снижением энергии возбужденных электронов и, соответственно,
испусканием фотонов с энергиями hν.
Поскольку структура электронных энергетических уровней является неизменным
физическим свойством, характерным для каждого химического элемента, то длины
волн испускаемых характеристических рентгеновских лучей тоже для каждого элемента свои и являются его неизменной характеристикой. Каждому разрешенному
электронному переходу соответствует своя узкая (практически монохроматическая)
спектральная линия. Линии объединяются в серии линий, называемые по названию
уровня, на который происходит переход. Таким образом, характеристическое излучение может быть K, L, M и т. д. серий.
Для выбивания электронов из внутренней K оболочки ускоренный электрон
должен иметь достаточную энергию, чтобы преодолеть потенциал экранирования
внешних оболочек. При появлении вакансии на K оболочке возврат атома в стабильное состояние должен сопровождаться целой цепью переходов электронов с оболочки
на оболочку, и, следовательно, должны возникают все возможные для данного атома
серии линий рентгеновского излучения 1).
В силу монохроматичности линий характеристического излучения рентгеновской
трубки и их высокой интенсивности (линии K-серии в сотни раз интенсивнее тормозного излучения, испускаемого анодом при том же напряжении на трубке) именно
характеристическое излучение чаще всего применяется для рентгеноструктурных
экспериментов (хотя существуют и дифракционные методы анализа, использующие
непрерывный спектр, о которых подробнее будет рассказано в гл. 3).
Экспериментально установлены следующие свойства характеристического рентгеновского излучения:
1. Длины волн спектральных линий зависят лишь от атомного номера материала
анода и являются свойством каждого элемента в периодической таблице химических
элементов.
2. Спектр характеристических рентгеновских лучей состоит из ряда отдельных
резких линий, объединенных в группы или серии. Все возможные серии спектральных линий K, L, M и N наблюдаются только в случаях, когда анод рентгеновской
трубки изготовлен из материала с высоким атомным номером. Каждая серия состоит
из определенного числа линий, причем длины волн линий специфичны для каждого
химического элемента периодической таблицы. Наименьшую длину волны имеют
линии K серии, а наибольшую линии N -cерии.
3. Каждая серия линий характеристического излучения появляется лишь при
достижении ускоряющим напряжением на рентгеновской трубке определенной величины V0 , называемой потенциалом возбуждения серии. Величина потенциала
возбуждения серии связана с наиболее короткой длинной волны в данной серии
соотношением λmin [Å] = 12,398/V0 [кВ].
4. Если напряжение на рентгеновской трубке равно потенциалу возбуждения K
серии или выше него, то одновременно появляются все линии K серии. В отличие
от этого, разные линии серий L, M и N появляются не одновременно, а при разных
напряжениях V0 . Например, линии L серии возбуждаются последовательно при трех
1)
Кстати, из схемы рис. 1.5. следует, что водород и гелий не могут испускать характеристических рентгеновских лучей, поскольку не имеют электронных оболочек, кроме K
оболочки. Это свойство гелия широко используется на практике при создании непоглощающих
каналов для рентгеновских лучей.
1.3. Математическое описание бегущих волн (волновое уравнение)
27
разных значениях потенциала возбуждения V0LI , V0LII и V0LIII , линии M серии при
пяти, а линии N серии при семи разных критических напряжениях.
5. Потенциалы возбуждения серий спектральных линий характеристических рентгеновских лучей возрастают в следующем порядке V0N < V0M < V0L < V0K . Например, для вольфрамового анода эти потенциалы равны V0M = 2,81 кВ; V0L = 12,1 кВ;
V0K = 69,3 кВ. Отсюда следует, что при возбуждении линий K серии все другие
возможные серии линий должны тоже появиться в спектре характеристических
рентгеновских лучей.
6. Структура характеристических спектров разных элементов одинакова, хотя,
конечно, длины волн спектральных линий различны.
7. Потенциал возбуждения данной серии увеличивается с увеличением атомного
номера Z материала анода рентгеновской трубки, как видно из данных, приведенных
в табл. 6.3
8. Интенсивность I линий спектра характеристического рентгеновского излучения увеличивается с увеличением напряжения V на рентгеновской трубке и тока
i через трубку согласно соотношению I = ki(V − V0 )n , в котором V0 обозначает
потенциал возбуждения спектральной серии, а показатель степени n равен 1,5 в
случае K серии, или равен 2 для L серии.
9. Характеристическое излучение по своей природе неполяризовано.
Справочные сведения об энергиях и естественной ширине наиболее часто встречающихся при работе с рентгеновскими трубками спектральных линий рентгеновского
излучения приведены табл. 1.1.
Т а б л и ц а 1.1. Длины волн и энергии основных (наиболее интенсивных) линий характеристического излучения K серии рентгеновских трубок. Данные по энергиям спектральных
линий взяты из (Bearden, 1967), а полуширины из усредненных данных, приведенных в (Salem
and Lee, 1976). Энергетические величины в таблице могут быть пересчитаны в длины волн
в ангстремах по формуле λ = 12,3984/ε, где энергия ε берется в [кэВ]
No.
Материал
Потенциал
возбуждения
анода K-серии (кВ)
24
26
27
28
29
42
47
74
Cr
Fe
Co
Ni
Cu
Mo
Ag
W
5,98
7,10
7,7
8,3
8,86
20,0
25,5
69,3
Энергия ε [кэВ] характеристических
эмиссионных линий K-серии
Kα1
Kα2
Kβ1
5,41472
6,40384
6,93032
7,47815
8,04778
17,47934
22,16292
59,31824
5,405509
6,39084
6,91530
7,46089
8,02783
17,3743
21,9903
57,9817
5,94671
7,05798
7,64943
8,26466
8,90529
19,6083
24,9424
67,2443
Энергетическая полуширина Δ1/2 [эВ]
эмиссионных линий
Δ1/2 Kα1 Δ1/2 Kα2 Δ1/2 Kβ1
1,97 ± 0,03
2,55 ± 0,03
2,26 ± 0,05
2,25 ± 0,05
2,40 ± 0,02
6,42
8,6 ± 0,4
43,2 ± 2,6
2,39 ± 0,03
2,52
3,00 ± 0,04
3,59
3,08 ± 0,05
4,36
3,15 ± 0,05 5,44 ± 0,05
2,98 ± 0,04
5,84
6,66
8,9 ± 0,8
37,4 ± 5,6 48,6 ± 1,5
1.3. Математическое описание бегущих волн
(волновое уравнение)
При рассмотрении большинства процессов, задействованных в экспериментальных методах исследования структуры веществ с помощью рентгеновских лучей,
чрезвычайно широко используется математический аппарат волновой оптики. Для
понимания этих процессов необходимо знать хотя бы терминологию и смысл используемых математических выражений. Нам придется в дальнейшем иметь дело
28
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
главным образом с бегущими монохроматическими волнами 1), поэтому ограничим
наше знакомство рассмотрением описания этого типа волн.
Бегущими волнами называют колебания среды, распространяющиеся в пространстве и времени. В общем случае уравнение бегущей монохроматической волны, т. е.
волны в которой колебания происходят с одной частотой, имеет вид
r, t) = E
0 (r, t) exp i[ωt − ϕ(r) + ϕ0 ].
E(
(1.5)
Данное уравнение в векторной форме описывает пространственную и временную
зависимость волнового поля. Очевидно, что по формуле Эйлера для комплексных
чисел eiz = cos z + i sin z это уравнение можно выразить с помощью синусоидальных
тригонометрических функций 2). Для описания классических волн обычно выбирается либо действительная, либо мнимая часть этого выражения, но в приложениях к
квантовомеханическим волновым функциям, таким как волновые функции свободной
частицы, обычно используется комплексное представление волны в экспоненциальном виде.
Все бегущие волны характеризуются скоростью распространения в среде V , периодом колебаний T , длиной волны λ, частотой колебаний ν = 1/T , измеряемой в [1/с]
или герцах, или связанной с ней циклической или угловой частотой ω = 2πν [рад/с],
а также амплитудой E0 , которая указывает максимальное отклонение поля волны
от нулевого (равновесного) значения. Соотношения между всеми этими характеристиками легко установить из основного уравнения движения, говорящего, что
«расстояние = скорость × время». Отсюда, если за расстояние принять, например,
одну длину волны, очевидны такие соотношения, как λ = V T или основное волновое
соотношение V = νλ.
Волны бывают продольным и поперечными. В продольных волнах смещения
среды происходят параллельно направлению распространения волны. В поперечных волнах колебания среды или поля волны перпендикулярны направлению распространения волны. Наглядным примером продольной волны может быть волна
колебаний длинной спиральной пружины, а поперечные волны можно видеть на
поверхности воды или на колеблющейся натянутой струне. Поперечные волны не
способны распространяться в газах или жидкостях, так как нет механизма для вынужденного движения этих сред в направлении перпендикулярном распространению
волны. Поэтому волны, распространяющиеся в таких средах, могут быть только
продольными (это относится, например, к звуковым волнам). Из физики известно,
что электромагнитные волны, к которым относятся и рентгеновские лучи, являются
поперечными волнами, то есть векторы напряженности электрического и магнитного
полей электромагнитной волны синхронно и периодически изменяются во времени и
пространстве в плоскости, перпендикулярной направлению распространения волны.
Далее мы будем рассматривать только поперечные волны.
Электромагнитное излучение характерно тем, что электрическая и магнитная
волны в нем существуют одновременно и распространяются синхронно. В электро и магнитного H
полей
магнитной волне векторы напряженности электрического E
1)
Волны с одной частотой колебаний называют гармоническими или монохроматическими
волнами.
2)
Очевидно, что в уравнении волны с одинаковым успехом можно использовать, как косинус, так и синус, поскольку эти две функции различаются только сдвигом по фазе на π/2, что
легко
√ учесть в аргументе функции, добавив или отняв этот фазовый сдвиг. Мнимая единица
i = −1 в уравнении волны всегда указывает на то, что реально существующая компонента,
содержащая эту единицу по фазе на π/2 отличается от действительной компоненты, которая
тоже реально существует и может быть обнаружена экспериментально.
1.3. Математическое описание бегущих волн (волновое уравнение)
29
располагаются взаимно перпендикулярно, а также перпендикулярно к направлению
E
иH
образуют правовинтовую систему, т. е.
распространения Z волны. Векторы Z,
относительно вектора E
располагается против хода часовой стрелки, если
вектор H
(см. рис. 1.6).
на них смотреть с конца вектора Z
Рис. 1.6. Схематическое представление мгновенной фотографии бегущей монохроматической
электромагнитной волны (а) с линейной поляризацией. На рисунке (б) показано распределение
электрического вектора волны с эллиптической поляризацией
Несмотря на то, что электромагнитная волна является комбинацией электрической и магнитной волн, в случае дифракции рентгеновских лучей в кристаллах
с электронной плотностью заметно взаимодействует только ее электрическая составляющая, которую и имеет смысл рассматривать. Однако, следует отметить, что
математически описание изменения магнитного поля электромагнитной волны ничем
не отличается от электрического.
1.3.1. Параметры волнового уравнения. Для общего случая распространения
монохроматической (гармонической) волны от стационарного источника 1) уравнение
для ее поля в точке наблюдения, положение которой относительно источника задается вектором r в трехмерном пространстве (координаты x, y, z), можно записать в
виде действительной функции, как
или как
t) = E
0 (r) cos [ωt − ϕ(r) + ϕ0 ]
E(r,
(1.6)
0 (r) cos ω t − |r| + ϕ0 .
t) = E
E(r,
v
(1.7)
1)
Стационарный источник испускает волны с одними и теми же параметрами длительное
0 (r).
0 (r, t) = E
время, а главное, что амплитуда испускаемых волн не зависит от времени, т. е. E
30
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
Это уравнение определяет характер изменения напряженности поля волны в точке
наблюдения в произвольный момент времени t через его значение в точке старта.
Выражение аргумента косинуса в уравнении (1.6) определяет полную фазу волны в
точке наблюдения.
Физический смысл полной фазы [ωt − ϕ(r) + ϕ0 ] состоит в том, что с ее помощью можно определить перемещение волнового фронта волны из исходной точки
в любую точку определяемую вектором r за промежуток времени t. Особенностью гармонической волны (1.6) является зависимость полной фазы ее колебаний
ϕs = ωt − ϕ(r) − ϕ0 , как от времени, так и от положения точки наблюдения в
пространстве.
В выражении полной фазы величина ωt, называемая мгновенной фазой, показывает, как меняется со временем фаза колебаний поля в точке старта. Поле волны
приходит от источника в точку наблюдения с запаздыванием на время |r|/v, в
результате чего фаза волны в точке наблюдения оказывается сдвинутой относительно
мгновенной фазы на величину ϕ(r) = ω · |r|/v, которая является пространственной
составляющей фазы. Постоянная величина 1) ϕ0 здесь обозначает начальную фазу,
с которой колебания стартуют от источника излучения. Значение начальной фазы
ϕ0 волны зависит от выбора момента начала отсчета времени и/или от положения
центра декартовой системы координат. Поскольку, как правило существует свобода в
выборе системы координат, то ее обычно стараются выбрать так, чтобы можно было
считать ϕ0 равной нулю 2).
Множество точек в пространстве, в которых полная фаза волны имеет постоянное
значение, называется фронтом волны или волновым фронтом. В физике и математике для простоты определения положения поверхностей в пространстве очень часто
пользуются единичными векторами, перпендикулярными к плоскости, касательной
к поверхности в данной точке, — единичными направляющими векторами n,
модуль которых |n| = 1. Этот же подход применяют для определения положения
волнового фронта, который характеризуют вектором, перпендикулярным к поверхности волнового фронта и направленным вдоль распространения волны. Очевидно,
что в случае волн со сферическими и цилиндрическими фронтами, направляющие
векторы будут продолжением их радиусов, а в случае плоского фронта — нормалью
к фронту, направленной в сторону распространения волны. Однако физически и
математически фронт волн оказывается эффективнее характеризовать не просто
единичным вектором нормали, а вектором нормали, выраженным в единицах длины
волны. Поэтому для характеристики волновых фронтов принято использовать так
называемый волновой вектор k = n · 2π/λ перпендикулярный к волновому фронту,
который не только указывает направление распространения волны, но и содержит
информацию о ее длине 3). Абсолютную величину этого вектора называют волновым
числом k = |k| = 2π/λ, которое характеризует данную гармоническую волну.
1)
В общем случае начальная фаза может зависеть от времени, но в рассматриваемом здесь
случае стационарного источника такой зависимости нет.
2)
Хотя не всегда просто определить, какова начальная фаза и где расположить начало
такой системы координат, которая может обратить ее в нуль. С этой проблемой мы столкнемся
еще не раз при рассмотрении экспериментальных методов структурного анализа.
3)
При рассмотрении дуалистической природы электромагнитного излучения волновой вектор удобен тем, что он фактически равен моменту количества движения (импульсу) фотона,
который даже принято обозначать в формулах тем же знаком k. В оптике и спектроскопии
часто волновым числом называют величину обратную длине волны (1/λ), и тогда волновой
вектор равен импульсу фотона с точностью до постоянного масштабного множителя 2π.
1.3. Математическое описание бегущих волн (волновое уравнение)
31
0 (r) может меняться с удалением от исВ общем случае амплитуда волны E
точника, и известен широкий класс волн, в том числе электромагнитных, где это
происходит. Наиболее простыми примерами волн, амплитуда которых меняется по
мере распространения, являются цилиндрические и сферические волны. Представление о цилиндрических волнах можно почерпнуть из наблюдений волн на поверхности воды в водоеме, после того, как в него брошен камень. Амплитуда и
фаза колебаний четверки векторов цилиндрической волны имеет постоянное значение на концентрических поверхностях вдоль оси симметрии которых расположены
источники колебаний. На достаточно большом расстоянии r точки наблюдения от
источника колебаний амплитуда,
создаваемой им цилиндрической волны, убывает
√
обратно пропорционально r . Амплитуда и фаза колебаний сферической волны
имеют постоянные значения на концентрических сферических поверхностях, в центре
симметрии которых расположены источники колебаний. На достаточно большом
расстоянии r точки наблюдения от источника колебаний амплитуда, создаваемой им
сферической волны, убывает обратно пропорционально r.
Упрощенная кинематическая теория дифракции рентгеновских лучей, на которой
основан рентгеноструктурный анализ, в основном работает с еще более простым
классом волн — с плоскими электромагнитными волнами. Плоской называется
волна, амплитуда которой неизменна на любом расстоянии от источника, т. е. для
0 от r не зависит. Физически это можно представить как рентгеновское излунее E
чение, состоящее из параллельных лучей, или можно сказать, что в плоской волне
плотность потока энергии, переносимой волной через единицу площади неизменна
на любом расстоянии от источника. В таком случае уравнение плоской волны можно
записать в виде
r, t) = E
0 cos [ωt − ϕ(r) + ϕ0 ] = E
0 cos ω t − |r| + ϕ0 .
E(
(1.8)
V
0 не зависит от
Это уравнение отличается от (1.7) тем, что здесь амплитуда E
расстояния до источника. Для рассматриваемого случая плоской волны волновым
фронтом является любая плоскость перпендикулярная направлению распространения
волны.
1.3.2. Поляризация плоской волны. Обычно в реальной жизни чаще всего
встречаются электромагнитные волны, излучаемые некогерентными источниками,
в которых вектор поля имеет направление, случайным образом меняющееся во
времени. Это относится и к электромагнитным волнам естественного света или
характеристическому рентгеновскому излучению рентгеновских трубок. Такие
волны называют неполяризованными. Однако до наблюдателя они чаще всего доходят после рассеяния на каких-либо препятствиях, в результате чего распределение
вектора напряженности в волне приобретает некоторую закономерность, при которой
вектор напряженности преимущественно ориентирован по определенным направлениям. Такие волны называют частично поляризованными и характеризуют степенью
поляризации. Количественно степень поляризации частично поляризованной волны
измеряется величиной отношения средней по времени интенсивности поляризованной части излучения к полной интенсивности излучения, переносимого волной.
При этом считается, что интенсивность (плотность энергии, переносимой волной)
пропорциональна квадрату модуля поля, а при усреднении по времени интенсивность равна квадрату модуля амплитуды поля волны. Поляризация является очень
важной характеристикой электромагнитной волны, определяющей ее взаимодействие
со средой. Для учета поляризации и ее влияния на рассеяние волн существует
32
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
физико-математическая теория. Вкратце ее можно популярно изложить следующим
образом.
Плоскую поперечную волну (1.8), как поляризованную, так и не поляризованную,
математически можно представить в виде векторной суммы двух плоских волн с
одинаковыми волновыми векторами и взаимно ортогональными векторами колебания
поля волны (см. рис. 1.6 и 1.7). Если выбрать правовинтовую систему декартовых
координат XY Z так, чтобы направление оси Z совпадало с направлением распространения волны, т. е. с направлением вектора k, и записать вектор поля волны
(1.8) в этой системе координат как E[(x,
y), z, t], то для произвольной фиксированной
точки zM на пути распространения волны (назо
вем ее точкой наблюдения) вектор E[(x,
y), zM , t]
поля волны в любой момент времени t в плоскости ее фронта можно представить в виде
zM , t) + E(y,
zM , t). Можно таE[(x,
y), zM , t] = E(x,
ким образом разложить волну (1.8) на две волны,
имеющих ту же частоту колебаний поля, что и исходная волна, и распространяющихся в одном с ней
z, t) и E(y,
z, t)
направлении Z. Но векторы поля E(x,
этих волн располагаются в двух взаимно ортогональных плоскостях XZ и Y Z, которые называют волнами с линейной поляризацией X и Y соответственно 1). Из такого представления волны в виде суммы
двух линейно поляризованных волн следуют очень
интересные результаты, относящиеся к поляризации
плоских волн.
Если формировать плоскую волну сложением поРис. 1.7. Графическое предлей двух линейно поляризованных плоских волн с
ставление эллипса поляриза
ции плоской поперечной вол- одинаковым вектором k и одинаковой амплитудой, но
ны (1.8) и векторы ее разло- с ортогональным направлением их векторных полей,
жения по декартовым коорди- то следует учитывать, что эти волны могут иметь
натам. Линии AA и BB в плос- разные фазы, например, из-за разницы Δϕ0 их накости XY обозначают соответ- чальных фаз. Интересно посмотреть, что происходит
ственно малую и большую оси во времени с вектором поля получающейся в таком
эллипса поляризации
случае волны в плоскости фронта в точке наблюдения
y) во
zM . Оказывается, что конец вектора поля E(x,
времени будет описывать эллипс (рис. 1.7) в плоскости XY , если разность фаз Δϕ0
складываемых линейно поляризованных волн постоянна и отлична от нуля. Таким
образом, в общем случае сложение двух ортогонально и линейно поляризованных
волн с одинаковыми волновыми векторами дает эллиптически поляризованную
волну 2). Пример такого сложения изображен графически на рис. 1.7.
Вращение вектора поля, описывающего эллипс, в такой волне может происходить
либо по правому, либо по левому винту относительно направления распростране1)
Плоскость, в которой располагаются векторы поля линейно поляризованной волны,
называют плоскостью поляризации. Из-за этого иногда линейно поляризованные плоские
поперечные волны называют плоско поляризованными.
2)
В теории и практике интерференции света установлено, что два световых луча (две
плоских волны) с взаимно перпендикулярными плоскостями поляризации непосредственно не
интерферируют. Поэтому эллипс поляризации для результирующей волны будет одинаков на
любом расстоянии от источника излучения.
1.4. Волновые свойства рентгеновских лучей
33
1)
ния волны . Направление вращения зависит от знака и величины разности фаз
(Δϕ0 ) между исходными линейно поляризованными составляющими. Например, если
в случае, изображенном на рис. 1.7, большая ось эллипса наклонена под углом
α = 45◦ к оси X, то такой эллипс может быть получен сложением линейно поляризованной волны Ex = cos ωt либо с волной Ey = cos (ωt + π/4), либо с волной
Ey = − cos (ωt + 3π/4). Разница между результатами будет в направлении вращения
вектора результирующей волны со временем. В первом случае вращение будет по
часовой стрелке, а во втором против часовой стрелки, если смотреть на плоскость
XY с положительного направления оси Z.
Если разность фаз складывающихся волн равна нулю, то эллипс вырождается
в прямую линию, совпадающую с большой осью эллипса, т. е. две линейно поляризованные одинаковые волны с ортогональными векторами поляризации, совпадающие по фазе, при сложении дают линейно поляризованную волну, но с новым
направлением вектора поляризации. При этом направление плоскости поляризации
результирующей волны будет зависеть от амплитуд складывающихся волн. Если
амплитуды E0X и E0Y одинаковы, то α = 45◦ , если E0Y > E0X , то α > 45◦ и может
стать равной 90◦ при E0X = 0.
Сложение двух одинаковых линейно поляризованных волн с ортогональными
плоскостями поляризации, распространяющихся с разностью фаз π/2, дает результирующую волну с круговой поляризацией, также называемую циркулярно поляризованной волной. Интересно, что возможно и обратное, т. е. плоская линейно поляризованная волна может быть получена сложением двух плоских волн с круговой
поляризацией с равным значением амплитуды поля, в одной из которых вектор поля
волны вращается по часовой стрелке, а в другой — против часовой стрелки.
1.4. Волновые свойства рентгеновских лучей
Наиболее важными волновыми свойствами рентгеновских лучей, с которыми
нам придется иметь дело при чтении последующих тем, являются дифракция и
отражение, а также сопровождающая эти явления поляризация.
1.4.1. Преломление и зеркальное отражение рентгеновских лучей. Рентгеновские лучи, как и видимый свет, распространяются прямолинейно и преломляются
при прохождении через границу раздела двух сред с разной оптической плотностью,
но свойства преломления у рентгеновских лучей и света существенно разные. Как
известно, преломление света выражается показателем преломления вещества n. При
переходе пучка фотонов из среды I в среду II рис. 1.8 происходит преломление луча,
определяемое законом преломления света (закон Снеллиуса 2)):
nI sin αi = nII sin αr
(1.9)
где αi и αr обозначают соответственно углы, которые образуют с нормалью к
поверхности раздела падающий и преломленный лучи (рис. 1.8), а nI и nII являются
абсолютными показателями преломления для сред I и II. Абсолютный показатель
1)
Данное определение направления поляризации противоположно терминологии, принятой
в оптике, где поляризацию света (плоской электромагнитной волны) принято называть правой,
совершает вращение по часовой стрелке при наблюдении навстречу световому
если вектор E
лучу, т. е. при взгляде на источник со стороны луча света или в направлении −k.
2)
Закон Снеллиуса (закон преломления) назван так в честь голландского математика и
любителя оптики Виллеброда ван Ройен Снелла, сформулировавшего этот закон в начале
17 века.
2 Г.В. Фетисов
34
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
преломления среды определяется отношением фазовой скорости света c в вакууме
к его фазовой скорости v в среде, т. е. n = c/v. Для видимого света абсолютные
показатели преломления (коэффициенты преломления) прозрачных сред всегда больше единицы, т. е. скорость света в вакууме является самой большой. Отношение
фазовой скорости света в среде I к скорости в среде II, т. е. n21 = vI /vII = nII /nI ,
называется относительным коэффициентом преломления среды II по отношению
к среде I. Величина относительного показателя преломления зависит от плотности
рассматриваемых сред и может быть, как больше, так и меньше единицы.
Рис. 1.8. Схема хода лучей при переходе из вакуума (среда I) в конденсированную среду
(среда II) для монохроматического света и рентгеновских лучей. Используется обозначение и
начало отсчета углов, принятое в законе преломления света (закон Снеллиуса). На схеме (а)
для видимого света обозначены электрические векторы электромагнитной волны, схема (б)
соответствует случаю рентгеновских лучей
Оптическая волна, падающая из среды I на поверхность раздела сред, делится на
отраженную и преломленную, проникающую вглубь среды II, а количество света, отражаемого на границе раздела, зависит от отношения показателей преломления двух
сред. Угол падения (при отражении или преломлении) определяется как угол между
линией падающего луча и линией перпендикулярной к поверхности. Из формулы
(1.9) следует, что при коэффициенте преломления больше единицы луч видимого
света при переходе из вакуума в более плотную прижимается к направлению N N ,
которое перпендикулярно к поверхности раздела двух сред (см. рис. 1.8, а).
Преломление рентгеновских лучей намного слабее, чем у видимого света, причем абсолютный показатель преломления рентгеновских лучей практически во всех
средах почти одинаков и настолько близок к единице, что их преломление не
удавалось обнаружить в течение тридцати лет после открытия рентгеновских лучей.
Наконец было установлено, что для рентгеновских лучей n ≈ 1, более того, оказалось что n < 1 практически для всех конденсированных сред (меньше единицы на
∼ 10−5 −10−6 ). Это приводит к тому, что при переходе из вакуума или воздуха в
конденсированную среду, например в стекло или металл, рентгеновский луч преломляется в противоположную сторону по сравнению со светом (сравни рис. 1.8, а и б).
То есть, для рентгеновских лучей вакуум оказывается оптически наиболее плотной
средой и рентгеновский луч при переходе в конденсированную среду увеличивает
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
35
угол с нормалью к поверхности раздела сред. Для видимого света картина была бы
обратной.
Если луч света переходит из оптически более плотной среды в менее плотную,
т.е. nI > nII (см. рис. 1.8, а в направлении снизу вверх, поменяв местами обозначения
углов и названия лучей), то αr > αi и преломленная волна существует только в
пределах углов падения от αi = 0 до αi = arcsin (nII /nI ), а при углах больше верхнего
предела преломления не происходит, свет вглубь среды не проникает, и существует
только отраженная волна. Для видимого света этот эффект известен под названием
эффекта полного внутреннего отражения, который является основой создания
волоконной оптики и телескопов.
Поскольку вакуум для рентгеновских лучей оптически плотнее конденсированной
среды и картина преломления для них противоположна видимому свету, то эффект
полного внутреннего отражения для них превращается в полное внешнее отражение
рентгеновских лучей от поверхности конденсированной среды. Таким образом, при
увеличении угла падения рентгеновских лучей на поверхность твердого тела αi до
некоторого критического предела αi,c = 90◦ преломленный луч, находящийся в менее
плотной для рентгеновских лучей среде (в твердом теле), начинает распространяться
параллельно поверхности раздела двух сред. Если угол падения большие αi,c , то
преломленный луч будет полностью отражается в среду из которой приходит падающий луч. Угол скользящего падения θc = (90◦ − αi,c ), ниже которого возникает
полное отражение, принято называть критическим углом полного отражения. При
углах скользящего падения больше критического отражение рентгеновских лучей от
поверхности конденсированной среды не наблюдается (вернее сказать, крайне мало),
и практически весь падающий луч проникает вглубь конденсированной среды II.
Явление полного внешнего отражения рентгеновских лучей используется для изготовления рентгеновских зеркал полного отражения, которые широко применяются
для формирования пучков рентгеновских лучей (см. § 3.3.4).
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
Корпускулярные свойства выражаются в способности рентгеновских фотонов
генерировать новые фотоны при столкновении с веществом (флуоресценция), способности менять свою энергию в результате эффекта Комптона и поглощаться
при взаимодействии с веществом. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
объясняются на основе их современного представления в форме потока фотонов
(квантов излучения), характеризующихся энергией ε = hν, импульсом p = h̄k, где
k = |k| = 2π/λ — волновое число), и спином I (в единицах h). Рентгеновские
фотоны, обладающие почти нулевой массой, взаимодействуют своим электрическим
полем с зарядом электрона и рассеиваются на электронной плотности вещества.
Магнитное поле фотонов может взаимодействовать со спинами электронов, хотя это
взаимодействие намного слабее электрического.
Своей способностью проникать сквозь вещество, в том числе даже через непроницаемые для видимого света конденсированные среды, рентгеновские лучи сильно
отличаются от видимого света. Проникающая способность рентгеновских лучей
(или рентгеновская прозрачность мишени — см. § 6.7.3.2), которая полностью объясняется на основе корпускулярной природы излучения, возрастает с уменьшением
длины волны лучей и уменьшением атомного номера поглотителя и количественно
характеризуется коэффициентом поглощения μ.
1.5.1. Упругое и неупругое рассеяние. Рентгеновские фотоны, как и фотоны
видимого света, при взаимодействии с легкими заряженными частицами, такими как
2*
36
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
электроны, испытывают рассеяние. Рассеяние может наблюдаться, как на свободных электронах, присутствующих, например, в ускорителях или электровакуумных
приборах, так и на связанных электронах атомов. В зависимости от энергии фотонов и энергии и состояния электронов рассеяние фотонов на электронах может
быть либо упругим (когерентным) рэлеевским или томсоновским, либо неупругим
(некогерентным) комптоновским. Каждый из этих типов рассеяния характеризуется
соответствующей величиной поперечного сечения эффекта 1), а при определенных
условиях один тип рассеяния может переходить в другой.
1.5.1.1. Понятие сечения рассеяния. Для количественной характеристики процессов рассеяния, а также выхода ядерных реакций в физике обычно пользуются
параметрами, сравнивающими интенсивность рассеяния с интенсивностью излучения, падающего на рассеивающий объект. Чтобы не связываться каждый раз с конкретными величинами интенсивности, используют коэффициент пропорциональности
равный отношению полной энергии, рассеиваемой за 1 секунду к энергии первичного
излучения, падающей на единицу площади за 1 секунду. Получающийся в результате
коэффициент пропорциональности имеет размерность площади и равен величине
эффективной площади, которая способна выхватить из плотности энергии падающего
пучка часть энергии равную рассеиваемой. Эта величина называется эффективным
сечением рассеяния. Эффективное сечение рассеяния
dN
(1.10)
nv
равно отношению числа частиц dN , рассеянных в единицу времени к плотности
потока nv падающих частиц, т. е. числа частиц, падающих на единичную площадь
перпендикулярную направлению их движения в единицу времени (здесь n — плотность числа частиц, v — скорость частиц).
Для характеристики процессов рассеяния также используют величину дифференциального сечения рассеяния dσ/dΩ, равную отношению числа частиц, рассеиваемых в единицу времени в единичный телесный угол, к потоку падающих частиц
(dΩ обозначает элемент телесного угла), и величину полного сечения рассеяния σ,
которая равна интегралу дифференциального сечения по полному телесному углу
Ω = 4π стерадиан. Из определений понятно, что единицей измерения полного сечения
является [см2 ].
Поскольку каждая частица несет определенную энергию, а все частицы, падающие или рассеянные в единицу времени, характеризуются мощностью (энергией,
переносимой в единицу времени), и эту величину проще измерить, чем число частиц,
то дифференциальное сечение рассеяния dσ/dΩ на практике удобнее выражать через
мощность P (или через интенсивность I, что то же самое), рассеянную в единичный
телесный угол, т. е. через dP/dΩ и плотность мощности dP/dS в первичном потоке,
как
dσ
dP
dP
=
,
(1.11)
dΩ
dΩ
dS
dσ =
где угловые скобки показывают, что заключенные в них величины усреднены по
времени. Очевидно, что дифференциальное сечение может быть легко приведено к
1)
Понятие сечения применяется в физике, как мера вероятности взаимодействия элементарных частиц с веществом или между собой (в рассматриваемом случае взаимодействия
фотонов с электронами) в каком-либо конкретном процессе. Полное сечение (просуммированное по полному телесному углу) обычно обозначают греческой буквой σ и измеряют в
единицах [см2 ] — см. определения в следующем параграфе.
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
37
эффективному сечению, а из последнего интегрированием по полному телесному
углу можно получить полное сечение рассеяния.
Из приведенных определений понятно, что полное сечение σ характеризует коэффициент «полезного» выхода эффекта, как такового, т. е. указывает вероятность
процесса, тогда как дифференциальное сечение dσ/dΩ является локальной характеристикой, позволяющей судить о пространственном распределении продуктов выхода.
1.5.1.2. Томсоновское (упругое) рассеяние. Упругое (когерентное) рассеяние
рентгеновских лучей и света может рассматриваться в рамках волновой теории
света, но все особенности процессов рассеяния можно объяснить лишь с использованием корпускулярной природы света и квантовой электродинамики. Теория когерентного рассеяния была впервые создана в конце XIX века английским физиком
Дж. Дж. Томсоном (Sir Joseph John Thomson, 1856–1940), как теория рассеяния
электромагнитных волн. В процессе разработки этой теории было установлено существование электрона и описаны его свойства. Результаты анализа когерентного рассеяния электромагнитных волн подробно изложены в книге Thomson J. J., (1906), а за
открытие электрона и вклад в науку о строении атомов Дж. Дж. Томсону в 1906 году
была присуждена Нобелевская премия по физике. Сегодня основы этой теории
являются фундаментальными знаниями и рассматриваются в любом курсе общей
физики. Хотя теория томсоновского рассеяния исходно относилась к видимому свету,
она также применима и к рассеянию рентгеновских лучей.
Классическим случаем томсоновского рассеяния является случай рассеяния плоской электромагнитной волны на покоящемся электроне.
С точки зрения теории Дж. Дж. Томсона, рассеяние плоской волны электромагнитного излучения (рентгеновских лучей) электроном происходит по механизму раскачивания электрона Рис. 1.9. Кинематическая схема томэлектрическим полем волны, в результате чего соновского рассеяние плоской элекэлектрон, колеблющийся с частотой вынуждаю- тромагнитной волны на свободном
щей эти колебания волны, излучает вторичную покоящемся электроне. Частота ν и
электромагнитную волну обладающую той же длина волны λ у первичного и рассеянного излучения одинаковы. kν и kν
частотой (см. схему рис. 1.9).
волновые векторы фронта первичной
Если плоская электромагнитная волна
и рассеянной волн
небольшой мощности P , характеризуемая амплитудным значением напряженности электрического поля E0 , падает на покоящийся электрон с зарядом e и массой покоя m,
то ее воздействие на электрон достаточно слабое, т. е. скорость колебаний заряда
нерелятивистская, а амплитуда колебаний значительно меньше длины волны. В
этом случае мощность рассеяния плоской неполяризованной волны под углом α
к направлению распространения первичной волны в единичный телесный угол Ω
(или эффективное сечение рассеяния) можно выразить с помощью второго закона
Ньютона довольно простыми формулами 1), соответственно:
dP
1
e4
E 2 (1 + cos 2 α)
(1.12)
=
dΩ
8πmc3 0 2
1)
Вывод формул, описывающих томсоновское рассеяние, можно найти, например, в книгах
Иверонова и Ревкевич, 1978; Потылицын, 2005 или § 1.7.1 данной главы.
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
38
или для дифференциального сечения рассеяния (т.е. для усредненной мощности
рассеяния в единицу телесного угла)
2
dP
dσ
dP
e2
1
1
=
1 + cos2 α = re2 1 + cos2 α ,
(1.13)
=
2
dΩ
dΩ
dS
mc
2
2
или для эффективного сечения рассеяния
1
dσ = re2 1 + cos2 α dΩ.
(1.14)
2
Здесь c — скорость света, dΩ — элемент телесного угла для рассеянного фотона, α —
угол рассеяния, а через re, как обычно, обозначен классический радиус электрона
[re = e2 /(mc2 ) ∼
= 2,818 · 10−15 м], понятие о котором было введено Дж. Дж. Томсоном.
Множитель (1 + cos2 α)/2 в этих формулах учитывает поляризационную зависимость
мощности и называется поляризационным множителем. Если проинтегрировать формулу (1.7) по телесному углу в пределах полной сферы с центром в точке взаимодействия, то можно получить полное сечение:
8
σT = πre2 ,
(1.15)
3
которое называется сечением томсоновского рассеяния. Понятно, что полное сечение
томсоновского рассеяния является константой (σT ≈ 6,65 · 10−25 см2 ) и не зависит
от длины волны или энергии фотонов рассеиваемого света.
В рассмотренном выше классическом случае томсоновского рассеяния на покоящемся электроне электрон колеблется с вынуждающей его колебания частотой ν
первичной электромагнитной волны, но при этом остается на месте. Поэтому излучаемая электроном рассеянная волна всегда имеет ту же частоту ν, что и первичная
волна, которая заставляет его колебаться. Данный критерий области существования
классического томсоновского рассеяния можно выразить соотношением
hν mc2 ,
(1.16)
сравнивающим энергию рассеиваемого фотона с энергией покоя электрона 1). Если
этот критерий нарушается, т. е. энергия рассеиваемой волны сравнима с энергией
электрона, то необходимо учитывать передачу импульса и энергии свободному электрону и проводить рассмотрения процесса в рамках квантовой электродинамики.
1.5.1.3. Рэлеевское (упругое) рассеяние. Другим примером упругого рассеяния
света является рэлеевское рассеяние. Рэлеевское рассеяние — это частный случай
когерентного рассеяния света на более крупных и тяжелых по сравнению с электроном неоднородностях, таких как атомы, молекулы или оптические неоднородности
среды. Условием рэлеевского рассеяния является достаточная малость рассеивателей,
их размеры должны быть значительно меньше длины волны рассеиваемого света.
Рэлеевское рассеяние исторически было описано раньше томсоновского. Данное
явление было впервые проанализировано применительно к видимому свету (рассматривалась простейшая модель рассеяния волн на гармоническом осцилляторе с массой
m и зарядом e) английским физиком Дж. Рэлеем, который в 1871 г. получил формулу
вида
2
4
ν
8π e2
σR =
(1.17)
3 mc2
ν0
1)
Энергия покоя электрона me c2 = 0,5110034 МэВ.
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
39
для полного сечения рассеянного излучения. Дифференциальное сечение dσR рэлеевского рассеяния зависит от угла рассеяния α между направлениями падающей и
рассеянной волн (кинематическая схема рассеяния полностью аналогична рис. 1.9),
как
3
dσR (α) = σP (1 + cos2 α) sin αdα.
(1.18)
8
Теоретически рэлеевское рассеяние рассматривается в дипольном приближении, где
источником рассеянного излучения считается рассеивающий электрический диполь.
При этом предполагается, что частота рассеиваемого излучения существенно меньше
основной собственной частоты колебаний рассеивающей системы (т. е. ν ν0 ) 1).
В отличие от томсоновского рассеяния, сечение рэлеевского рассеяния зависит от
длины волны рассеиваемого света. Основной особенностью этого типа рассеяния
света, как видно из формулы для сечения, является пропорциональность полного
сечения эффекта четвертой степени частоты излучения 2) или λ−4 . При ν → ν0
(что практически всегда имеет место в случае рассеяния на электронах) сечение
рэлеевского рассеяния превращается в рассмотренное выше сечение томсоновского
рассеяния.
1.5.1.4. Комптоновское (неупругое) рассеяние. Наконец, третим видом рассеяния электромагнитного излучения является
неупругое рассеяние с изменением длины волны, известное как эффект Комптона или
комптоновское рассеяние. Свойство рентгеновских лучей менять свою энергию (длину
волны) в результате эффекта Комптона, 3) яв- Рис. 1.10.
Кинематическая схема
ляется чисто корпускулярным свойством. Дан- комптоновского рассеяния фотона
ный тип рассеяния может быть объяснен с по- с импульсом k1 и энергией ω1
зиций классической или квантовой электроди- на покоящемся электроне. После
намики 4), если рассматривать излучение как столкновения рассеянный электрон
поток фотонов с импульсом (моментом коли- получает импульс p2 , а у рассеянного
чества движения) k = hν/c. При рассеянии на кванта остается импульс k2 и
энергия ω2
покоящемся электроне высокоэнергетического
электромагнитного излучения, энергия квантов
2
которого приближается к энергии покоя электрона mc , фотон может передавать
часть своего импульса электрону и смещать его из исходной позиции (схема
1)
В то время, когда Дж. Рэлей проводил свои исследования, еще не было теории строения
атома и не было известно, что могут быть такие легкие частицы, как электроны, которые
электромагнитная волна может раскачать до частоты своих собственных колебаний.
2)
Зависимость сечения рассеяния от длины волны, описываемая формулами (1.17) и (1.18),
позволила Дж. Рэлею объяснить причину голубого цвета неба. Из полученных формул следует,
что из спектра солнечного света на молекулах атмосферных газов сильнее рассеиваются волны
с более высокой частотой, т. е. голубые, и поэтому небо вдали от солнечного диска выглядит
голубым.
3)
Название эффекта носит имя его открывателя — американского физика Артура Комптона, лауреата Нобелевской премии 1927 г., который обнаружил эффект неупругого (т. е. с
изменением длины волны) рассеяния рентгеновских лучей и дал ему научное объяснение
(Compton, 1923). Он же при этом впервые ввел понятие «фотона».
4)
Для полного описания эффекта Комптона необходимо рассматривать его в рамках
квантовой электродинамики, хотя многие его свойства легко получаются и с помощью классической теории.
40
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
рис. 1.10). Характеристики процесса неупругого рассеяния можно определить из
законов сохранения энергии и импульса при реакции взаимодействия двух частиц:
фотона с энергией ω1 и начальным импульсом k1 и покоящегося электрона с энергией
ε1 = mc2 и начальным импульсом p1 равным нулю.
Для рассматриваемой на рис. 1.10 системы частиц законы сохранения энергии и
импульса можно записать соответственно в виде
ω1 + mc2 = ω2 + ε2
.
k1 = k2 + p2
(1.19)
Здесь и далее индекс 2 относится к энергии и импульсу электрона и фотона после
акта рассеяния, а также к телесному углу рассеяния квантов 1). Если из данных
уравнений выразить энергию и импульс электрона после взаимодействия из формул
(1.19), возвести полученные выражения в квадрат и воспользоваться соотношением 2)
(ω2 )2 − (p2 )2 c2 = (mc2 )2 , то можно получить формулу Комптона в шкале энергий:
ω1
ω2 =
.
(1.20)
1 + (ω1 /mc2 )(1 − cos α)
Из формулы (1.20) следует, что при нулевом угле рассеяния α энергия фотона
не меняется, тогда как при рассеянии назад (угол рассеяния α = π) электрону
передается максимальное количество энергии и его энергия становится равной:
ω1
εmax
= mc2 + 2ω1 2
,
(1.21)
2
mc + 2ω1
а энергия рассеянного фотона падает до минимального уровня:
ω1
.
ω2min =
1 + 2(ω1 /mc2 )
(1.22)
В случае низкоэнергетических фотонов, т. е. при ω1 /mc → 0, выполняется условие (1.16) и формула Комптона (1.20) дает классический результат томсоновского
рассеяния, при котором ω2 → ω1 и рассеяние происходит без изменения исходной
частоты фотона.
2
1)
П р и м е ч а н и е: При описании теории комптон-эффекта сложилась традиция обозначать
в формулах энергию фотонов символом ω, а энергию электронов (обычно выражаемую в
единицах энергии покоя) символом ε, во избежание путаницы между электронами и фотонами
и употребления для различения множества их подстрочных индексов. По этой же причине
импульс фотона обозначается буквой k, а импульс электрона буквой p. Эти обозначения
не совсем обычны, поскольку в большинстве случаев в физике через ω обозначают циклическую частоту, но, тем не менее, мы будем придерживаться этой традиции при описании
комптоновского рассеяния, чтобы не заниматься переобозначениями в формулах, взятых из
первоисточников, и не вносить ненужных опечаток. Но просим читателей обратить внимание
на особенность этих обозначений и их отличия от обозначений, используемых в других
разделах.
2)
Это одно из фундаментальных соотношений для описания столкновения и реакции
частиц в релятивистском случае (см. Фейнман и др. 1976. Вып. 2, гл. 16, § 5). Например,
при столкновении двух частиц на короткое время возникает новое составное тело с массой
M, которое может распадаться на две новых части. Чтобы не разбираться, какую часть
энергии этой частицы считать энергией покоя тех частей, на которые она распадается, принято
говорить просто о полной энергии E этой составной частицы. Полная энергия связана с массой
M, импульсом p и скоростью v соотношениями E 2 − p2 c2 = (M0 c2 )2 и pc = Ev/c, где M0 —
масса покоя составной частицы.
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
41
Дифференциальное сечение рассеяния фотона при эффекте Комптона в общем
случае (для неполяризованных первичных фотонов) выражается формулой КлейнаНишины 1)
2
ω2
ω2 ω1
1
dσ
= re2
+
− sin2 α ,
(1.23)
dΩ2
2
ω1
ω1 ω2
где ω1 и ω2 — энергии (или частоты) падающего и рассеянного квантов, связанные соотношением Комптона (1.20). Эту формулу в 1929 г. вывели О. Клейн и
И. Нишина, используя математический аппарат квантовой механики, учитывающий
спин электрона. Формула Клейна-Нишины указывает, что комптоновское рассеяние
преобладает под малыми углами рассеяния, и хорошо согласуется с экспериментом.
Так как в пределе низкоэнергетических фотонов (hν1 mc2 ) величина ω1 ≈ ω2 , то
уравнение (1.23), аналогично формуле Комптона, начинает описывать классическое
томсоновское рассеяние с сечением (1.14).
Интересно рассмотреть пространственное распределение интенсивности комптоновского рассеяния и его зависимость от
энергии первичных фотонов в сравнении с
энергией покоя электрона 2). Для наглядного представления этого распределения
при рассеянии света (и рентгеновских лучей) принято пользоваться полярной диаграммой, называемой также индикатрисой рассеяния, которая показывает распределение относительной интенсивности
рассеянного излучения по направлениям.
Индикатрисы для разных значений относительной энергии y = ω1 /(mc2 ) первичных квантов можно рассчитать с помощью
уравнения (1.23), учитывая сечение эффекта (1.14). Подобные диаграммы, рассчитанные для нескольких сильно отлича- Рис. 1.11. Полярная диаграмма пространющихся значений относительной энергии ственного распределения дифференциального сечения комптоновского рассеяния непоy = ω1 /(mc2 ), показаны на рис. 1.11.
Из приведенных графиков видно, что ляризованных фотонов на свободном покоящемся электроне для различных значений
при увеличении энергии фотонов, во-пер- отношения y = ω /mc2 ) (значения указаны
1
вых, сужается угловое распределение, и, около кривых); α — угол рассеяния фотонов
во-вторых, уменьшается полное сечение относительно направления распространения
рассеяния. При y 1 (жесткое гамма- первичного фотона. График взят из статьи
Митрофанова (1986)
излучение) сечение рассеяния уменьшается, а диаграмма дифференциального сечения теряет симметрию и вытягивается
вперед. При y 1 (мягкие рентгеновские лучи) сечение стремится к томсоновскому
пределу, и угловое распределение (индикатриса) дифференциального сечения, подобно индикатрисе томсоновского рассеяния, становится симметричной относительно
плоскости α = 90◦ .
1)
См., например, Терентьев М. В. Физ. энциклопедия. Т. 2. М: М.: «Большая Российская
энциклопедия» — (1990), С. 375.
2)
Энергия покоя электрона mc2 ≈ 511 кэВ.
42
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
Таким образом, процессы комптоновского и томсоновского рассеяния кванта на
покоящемся электроне переходят друг в друга при изменении частоты (или энергии) рассеиваемого излучения. Для низкоэнергетических фотонов, удовлетворяющих
условию (1.16), рассеяние является преимущественно томсоновским, т. е. рассеяние
рентгеновских лучей происходит без изменения длины волны, его интенсивность
определяется сечением (1.15), а пространственное распределение характеризуется
индикатрисой тип 0 на рис. 1.11.
Рис. 1.12. Пример спектрального сдвига из-за эффекта Комптона при рассеянии характеристического излучения рентгеновской трубки с Мо анодом в графите. Пунктирной линией показан
спектр излучения рентгеновской трубки, а сплошной линией спектр после рассеяния под углом
90◦ . Длина волны рассеянного излучения составила λθ = 0,730 Å по сравнению с длиной
волны λ0 = 0,708 Å первичного излучения Mo Kα. Спектр был измерен с помощью углового
сканирования монокристаллом кальцита (брэгговское отражение). По абсциссе указаны значения угла θ отражения от поверхности этого монокристалла, которые можно легко пересчитать
в значения длин волн по формуле Брэгга–Вульфа, которая рассматривается далее в настоящей
главе (угол θ, указанный на абсциссе, равен брэгговскому углу для формулы Брэгга–Вульфа
(1.53), или половине угла θ, обозначенного как угол рассеяния на рис. 1.10). Рисунок взят из
первой публикации Комптона на эту тему (Compton, 1923)
Насколько сильно эффект Комптона проявляется при исследовании веществ с
помощью рентгеновских лучей? В первом исследовании этого эффекта, результаты
которого были опубликованы в 1923 году (Compton, 1923), при рассеянии характеристического излучения рентгеновской трубки в графите было обнаружено заметное
увеличение длины волны (рис. 1.12). Приведенные данные показывают, что изменение длины волны λ (а следовательно, энергии ω или частоты ν) фотонов в результате
комптоновского рассеяния составляет около 3 %, т. е. не очень большое. При подстановке энергии фотона в виде ω = hc/λ из формулы (1.20) можно получить изменение
длины волны рентгеновских лучей Δλ = λ2 − λ1 , вызванное комптон-эффектом:
α
α
2h
Δλ =
· sin2
= 0,0485 sin2
[Å],
(1.24)
mc
2
2
где угол рассеяния α определяется кинематической схемой рис. 1.10. Из полученного
выражения следует, что изменение длины волны Δλ фотона при комптоновском
рассеянии не зависит от исходной длины волны фотона. Оно целиком опреде-
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
43
ляется углом рассеяния при столкновении и достигает максимального значения
Δλmax = 0,0485 Å при обратном рассеянии (на угол θ = 180◦ ), т. е. когда фотон после
столкновения с электроном отлетает назад 1).
В отличие от изменения длины волны, интенсивность (дифференциальное сечение
рассеяния) комптоновского рассеяния рентгеновских лучей в веществе увеличивается с ростом отношения (sin α)/λ, что подтверждается данными, показанными на
рис. 1.11, а также зависит от силы, с которой рассеивающий электрон связан с атомом. Эффект комптоновского рассеяния максимален для почти свободных внешних
электронов легких атомов. Вероятность эффекта возрастает с увеличением энергии
излучения. Его интенсивность пренебрежимо мала при длине волны рентгеновского
излучения больше 1 Å, но уже на излучении Mo Kα(λ = 0,71069 Å) эффект
Комптона можно наблюдать экспериментально. В некоторых случаях интенсивность
этого эффекта становится настолько высокой, что ее необходимо учитывать при рентгеноструктурном и рентгеноспектральном анализе. Существуют специальные методы
исследования структуры веществ с использования свойств эффекта Комптона 2).
1.5.1.5. Обратный комптон-эффект. Большой практический интерес представляет неупругое рассеяние фотонов на электронах, движущихся с высокими
скоростями, например, в ускорителях или в космосе (см., например, Арутюнян, Туманян, 1964; Сюняев, 1986). Интересно, что при таком рассеянии может происходить
так называемый обратный комптон-эффект (ОКЭ), в результате которого энергия
передается от электрона фотону и длина волны рассеянного кванта становится
намного меньше, чем она была у первичного до рассеяния. Результат обратного
комптоновского рассеяния может очень сильно отличаться от рассмотренных только
что классических случаев рассеяния фотонов на покоящемся свободном электроне.
Это отличие особенно велико в случае релятивистских или ультрарелятивистских
электронов.
Общий случай кинематики рассеяния при столкновении фотона и движущегося
электрона изображен на схеме рис. 1.6.
Для начала рассмотрим рассеяние фотонов видимого света (энергия кванта
ω1 = hν1 1 эВ) на релятивистском электроне 3), обладающем большой энергией, на1)
Указанное максимальное изменение длины волны при Комптон-эффекте (Δλmax =
= 0,0485 Å) при рассеянии назад в физике принято выражать в виде Δλmax = 2λC = 2h/(me c)
через физическую константу λC , называемую комптоновской длиной волны электрона. Комптоновская длина волны используется в качестве характерной меры длины для релятивистских
квантовых процессов. Согласно принципу неопределенности, на расстояниях меньше этой
длины частицу нельзя рассматривать как точечный объект. Из-за использования в формулах
классической и квантовой электродинамики разных значений постоянной Планка, величины
λC в этих теориях различаются между собой на 2π. Поэтому при вычислениях для электрона
могут использоваться два значения длины волны: λC ≈ 2,4 · 10−10 см или λ–C ≈ 3,9 · 10−11 см.
Комптоновская длина волны точно так же определяется, например, и для протона, но из-за
разницы масс она будет примерно на три порядка меньше чем у электрона.
2)
Вследствие зависимости интенсивности комптоновского рассеяния от прочности связи
электронов в атоме и его чувствительности преимущественно к валентным электронам,
исследование профилей интенсивности комптоновского рассеяния эффективно используется
для изучения электронной структуры твердых тел, состояния ионов, энергии электронов и
т. д. Информация, получаемая с помощью измерения эффекта Комптона в этой области,
более точна, чем при брэгговском рассеянии, в силу его некогерентности и независимости от
совершенства кристалла
3)
Релятивистскими называют частицы, движущиеся со скоростями v близкими к скорости света c. Релятивистскими электронами принято называть движущиеся электроны с
энергией сравнимой с удвоенной энергией покоя, т. е. электроны с энергией ε 2mc2 .
44
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
пример, εe 100 МэВ (или γ > 1 · 102 ). Этот случай соответствует условию ω1 εe .
Для простоты будем рассматривать случай лобового столкновения (θ1 = π). При
рассмотрении целесообразно воспользоваться уже проторенным путем, который был
проложен нами при знакомстве с рассеянием этого типа на покоящемся электроне.
Формулы, описывающие классический
комптон-эффект можно применить к рассеянию на движущемся электроне, если перейти
в систему отсчета, где электрон покоится. Такой переход осуществляется с помощью релятивистского преобразования Лоренца (см.,
например, Потылицын, 2005). После перехода в систему координат электрона 1) при
выбранных параметрах электронов и фотонов
энергия фотона здесь тоже будет намного
меньше энергии электрона, но уже энергии
покоя, что можно выразить соотношением
Рис. 1.13. Геометрия комптоновского
рассеяния. Кривой линией обозначена
плоскость столкновения (плоскость, в
которой лежат направления движения
первичных фотона и электрона). Сплошные прямые линии указывают направления движения электрона до и после
рассеяния, а волнистые линии то же для
фотона. Рассеянные фотоны и электроны
имеют право распространяться под любыми углами в пределах 4π стерадиан.
Начало отсчета углов для рассеяния выбрано от направления движения начального релятивистского электрона. Энергия фотона ω = hν и электрона ε до и
после рассеяния различаются подстрочными индексами 1 и 2. Импульсы фотона
и электрона обозначены соответственно
векторами k и p. Схема взята из статьи
(Сюняев, 1986)
hν1 = γhν1 (1 + β) ≈ 2γhν1 mc2 ,
(1.25)
где ν1 и ν1 обозначают частоту рассеиваемого фотона соответственно в лабораторной и штрихованной системах координат, β = v/c — скорость электрона в единицах скорости света (для релятивистского электрона β ≈ 1), а величина γ обозначает релятивистский фактор Лоренца
γ = 1/ 1 − (v/c)2 . Соотношение (1.25) соответствует условию (1.16), означающему,
что мы имеем дело с классическим случаем
томсоновского рассеяния, в котором частота
фотона ν1 при рассеянии не меняется, а дифференциальное сечение описывается выражением (1.13), но с углом рассеяния α , т. е.
1
dσ
= r2 1 + cos2 α ,
(1.26)
dΩ 2 e
приводящему к полному сечению, равному σT из (1.15). Для описания изменения
частоты при Комптон-эффекте в системе покоя электрона применима классическая
формула (1.20), но с энергией первичного фотона в виде (1.25), т. е. умноженной на
Здесь m является массой покоя электрона. Если ε 2mc2 , то такой электрон называют
ультрарелятивистским. Для характеристики энергии быстрых электронов обычно используют
безразмерный
параметр γ, называемый релятивистским лоренц-фактором, определяемый,
как γ = 1/ 1 − (v/c)2 = ε/(mc2 ), который указывает величину отношения полной энергии
электрона к его энергии покоя. Очевидно, что для релятивистских электронов лоренц-фактор γ
должен быть не менее 2, а если величина γ намного больше 2, то электроны, характеризуемые
этой величиной, являются ультрарелятивистскими. Чтобы понимать, о каких энергиях идет
речь, вспомним, что энергия покоя электрона mc2 = 0,5110034 МэВ. То есть релятивистскими
считаются электроны начиная с энергии порядка 1 МэВ и выше.
1)
Назовем эту систему координат «штрихованной» и будем отмечать параметры фотона,
пересчитанные к этой системе координат из лабораторной системы отсчета, штрихом над
соответствующими параметрами фотона.
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
45
γ, и углом рассеяния α . При обратном переходе с помощью преобразования Лоренца
в лабораторную систему координат 1), где и электрон и фотон исходно движутся,
угол α преобразуется так, что
cos α =
γ −2 − α2
cos α − β
≈
.
1 − β cos α γ −2 − α2
(1.27)
После подстановки из (1.27) формула Комптона (1.20) и сечение (1.26) в лабораторной системе координат для рассматриваемого случая принимают вид (см.
Потылицын, 2005)
4γ 2
ω2 ≈ ω1
(1.28)
1 + γ 2 α2
и (см., например, Потылицын, 2005; или Li et al., 2002)
1 + (γα)4
dσ
= 4re2 γ 2
.
4
dΩ
(1 + γ 2 α2 )
(1.29)
Выражение (1.29) имеет максимум при α = 0, т. е. вероятность излучения рассеянных фотонов максимальна в направлении распространения первичных электронов.
Оказывается, что после рассеяния при лобовом столкновении с релятивистским
электроном частота рассеянных фотонов становится намного больше чем у первичных 2), причем рассеянные фотоны распространяются преимущественно в направлении движения первичного электрона и их излучение сосредоточено в малом конусе с
углом раствора 1/γ, в отличие от небольшого уменьшения частоты и почти гомогенным пространственным распределением при нормальном комптоновском рассеянии
на неподвижном электроне. Это явление увеличения энергии низкоэнергетического
фотона при рассеянии на релятивистском электроне (ω1 ε1 ) называют обратным
комптон-эффектом (ОКЭ).
После интегрирования выражения (1.29) по телесному углу (dΩ =
= sin θd θ dϕ ∼
= θ dθ dϕ) получается полное сечение σ = (8/3)πre2 , соответствующее
сечению классического томсоновского рассеяния (1.15). Следовательно обратный
комптон-эффект, является классическим томсоновским рассеянием, но с релятивистским (доплеровским) изменением частоты рассеянного фотона в лабораторной
системе отсчета. В случае низкоэнергетических фотонов и релятивистских
электронов можно сказать, что в лабораторной системе координат наблюдается
томсоновское рассеяние фотонов с частотой и пространственным распределением
рассеянного излучения, модифицированными эффектом Доплера.
Выражение (1.29) для сечения ОКЭ является приблизительным и справедливо
для α 1. Точное значение дифференциального сечения рассеяния при лобовом
столкновении фотона с релятивистским электроном для любых значений угла рассе1)
Довольно подробный вывод формул можно найти, например, в учебном пособии (Потылицын, 2005).
2)
Вспомним, что при данном рассмотрении мы брали электроны, характеризуемые параметром γ 2 · 104 . Если рассматривать рассеяние под малыми углами θ, то увеличение частоты
рассеянного фотона будет пропорционально γ 2 , и даже при γ = 100 энергия (а следовательно и
частота) рассеянного фотона возрастет (а длина волны соответственно уменьшается) в десять
тысяч раз!
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
46
яния α имеет вид (см. Потылицын, 2005):
2
1 − β cos α ω2
1+β
r 2 1 − β ω2
ω1 (1 − β 2 )(1 − cos2 α)
dσ
,
+
−
= e·
·
·
dΩ
2 1 + β ω1
1+β
ω1 1 − β cos α ω2
(1 − β cos α)2
(1.30)
где β = v/c — скорость электрона в единицах скорости света.
ОКЭ экспериментально наблюдается, и, например, является одним из важнейших
механизмов формирования спектров рентгеновского и гамма-излучения астрономических объектов и обязательно учитывается при анализе этих спектров в рентгеновской
астрофизике (см., например, Сюняев, в энциклопедии Физика Космоса, 1986). В
начале 1960-х годов в работе Арутюнян, Туманян (1963) было дано теоретическое
обоснование возможности получения пучков жестких гамма-квантов с помощью ОКЭ
мощного лазерного излучения на релятивистских электронах в ускорителе. Было
показано, что в результате взаимодействия импульса лазерного излучения со сгустком релятивистских электронов, из-за многократного увеличения энергии лазерных
фотонов (доплеровского сдвига частоты), в области взаимодействия фотонного и
электронного пучков должны возникать жесткие рентгеновские лучи, которые можно
обнаружить рентгеновскими детекторами. Этот эффект превращения видимого света
в рентгеновское излучение вскоре был обнаружен экспериментально и с середины
1960-х годов широко используется для лазерной диагностики пучков релятивистских
электронов и позитронов в ускорителях (см., например, Недорезов и др., 2004).
В последнее десятилетие возник интерес к ОКЭ как к способу создания новых
источников рентгеновских лучей на основе взаимодействия низкочастотного мощного
лазерного излучения с пучком ускоренных электронов. Подобные источники будут
рассмотрены в гл. 2.
Естественно, обратный эффект Комптона наблюдается не только при лобовом
столкновении, но и при любом угле встречи фотона с релятивистским электроном.
Кинематическая схема именно такого взаимодействия изображена на рис. 1.13. В
общем случае в обозначениях рис. 1.13 энергия рассеянного при ОКЭ связана с
энергией первичного фотона уравнением (см. Арутюнян, Туманян, 1964)
ω2 = ω1
1 − β1 cos θ1
,
1 − β1 cos θ2 + (ω1 /ε1 )(1 − cos α)
(1.31)
а частота рассеянного излучения с частотой первичного выражением (Сюняев, 1986)
ν2 = ν1
1 − β1 cos θ1
.
1 − β1 cos θ2 + (hν1 /γm0 c2 )(1 − cos α)
(1.32)
Из этих формул легко получить выражения для частных случаев, например, для
рассеяния на покоящемся электроне (β = 0)
ν2 = ν1
1
1 + (hν1 /m0 c2 )(1 − cos α)
или ω2 = ω1
1
,
1 + (ω1 /ε1 )(1 − cos α)
совпадающую с формулой Комптона (1.20).
Из (1.31) следует, что максимальная энергия ω2макс рассеянных γ-квантов будет
наблюдаться в том случае, когда первичные электрон и фотон движутся навстречу
друг другу (θ1 = π), а рассеянный фотон движется в направлении движения электрона (θ2 = 0, α = π). Тогда с учетом того, что β1 ≈ 1, т. к. электрон ультрарелятивистский, максимальная энергия фотона, рассеянного при лобовом столкновении,
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
47
равна (Асланян, Туманян, 1964)
ω2макс =
2ω1
(1/2) (m0
c2 /ε
2
1)
+ (2ω1 /ε1 )
= ω1
4γ 2
,
(1 + 4γ 2 ω1 )/ε1
(1.33)
или для низкоэнергетических фотонов и ультрарелятивистских электронов
(ω1 ε1 > 105 эВ)
ω2макс ≈ 4γ 2 ω1 ,
(1.34)
Выражение (1.31) сильно упрощается при рассеянии кванта видимого света на
ультрарелятивистском электроне (hν1 /γme c2 1) и выглядит как
ω2 = ω1
1 − β1 cos θ1
.
1 − β1 cos θ2
(1.35)
Пространственное распределение комптоновского рассеяния в штрихованной системе координат можно изобразить индикатрисой вида рис. 1.11, поскольку в этой
системе координат электрон покоится. Однако, после преобразования Лоренца в
лабораторную систему координат характер этой индикатрисы выглядит совершенно
другим образом. Все излучение сжимается в узкий пучок с углом расходимости 1/γ,
направленный по импульсу релятивистского электрона.
1.5.1.6. Рентгеновская флуоресценция. Еще одним эффектом, который можно
объяснить только корпускулярной природой рентгеновских лучей, является способность рентгеновских фотонов генерировать новые фотоны при столкновении с
веществом, проявляющаяся в рентгеновской флуоресценции. При столкновении фотонов с атомами вещества может происходить частичная или полная потеря энергии
фотона на возбуждение или ионизацию, как внутренних, так и внешних электронных оболочек атомов, что при опреденных условиях приводит к возникновению
характеристических линий вторичного рентгеновского излучения. Новое вторичное
характеристическое излучение является физическим свойством материала образца и
известно под названием флуоресцентного рентгеновского излучения. Флуоресцентное излучение возникает в результате возбуждения падающими фотонами электронов
внутренних оболочек атомов мишени и последующего квантового возврата этих
атомов в стабильные состояния. Переход возбужденных электронов на внутренние
оболочки сопровождается испусканием фотонов с энергией характерной для атомов
вещества мишени, поэтому анализ рентгеновских флуоресцентных спектров широко
применяется в качестве метода элементного анализа состава веществ в химии. Более
подробно физика рентгеновской флуоресценции рассматривается в § 1.5.2.
1.5.2. Коэффициент поглощения рентгеновских лучей. Поглощение рентгеновских лучей при прохождении через вещество является важнейшим свойством,
которое неизбежно приходится учитывать при рассмотрении любых реальных процессов взаимодействия рентгеновских лучей с окружающей средой и которое можно
описать физически только с точки зрения их корпускулярной природы. Поскольку
коэффициент поглощения является важной характеристикой, которая используется
во всех экспериментальных исследованиях веществ, а особенно в методах спектроскопии поглощения, которые рассматриваются в последней главе данной книги, то
следует обсудить это свойство рентгеновских лучей более детально.
Если не вдаваться в подробности физических процессов, происходящих при поглощении рентгеновских лучей, то их поглощение количественно измеряется относительным ослаблением интенсивности пучка параллельных лучей после прохождения
через элементарный слой вещества толщиной dx, как
dI/I = −μdx
(1.36)
48
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
и характеризуется величиной коэффициента поглощения μ. Знак минус при положительном коэффициенте μ указывает на то, что интенсивность лучей ослабляется. Величина μ зависит от длины волны рентгеновского излучения (или энергии
фотонов) и является свойством конкретного вещества. После прохождения пучка
монохроматических (λ = const) лучей с начальной интенсивностью I0 через пластину
макроскопических размеров с толщиной x, как следует из интегрирования уравнения
(1.6), его интенсивность понижается до
I = I0 exp (−μx).
(1.37)
Величина μ в этом случае называется линейным коэффициентом поглощения и
имеет размерность [см−1 ].
Для характеристики поглощающей способности вещества по отношению к рентгеновским лучам, кроме указанного линейного коэффициента поглощения
μ=
ln(I0 /I) −1
[см ],
x
(1.38)
может также использоваться массовый коэффициент поглощения
μm =
μ 2
[см /г],
ρ
(1.39)
где ρ [г/см3 ] плотность вещества.
Поглощение можно также характеризовать величиной сечения поглощения 1)
σabs [см2 ], иногда называемой атомным коэффициентом поглощения, которая указывает вероятность поглощения фотонов по тому или иному механизму. В отличие
от величин μ и μm , которые дают лишь интегральную характеристику поглощения
без различия процессов, вызвавших это поглощение, сечение σ учитывает потери
фотонов в каждом конкретном механизме и описывает физику вовлекаемых в поглощение процессов. При этом суммарное сечение поглощения σtot можно выразить
через сумму вероятностей поглощения в разных процессах или же через сумму
поглощения отдельными атомами.
Между всеми указанными характеристиками поглощения рентгеновских лучей
существует вполне очевидная связь, которая для вещества, состоящего из одного
сорта атомов, выражается соотношением
μm =
барн μ см2 NA
=
· 10−24 · σ
,
ρ г
M
атом
(1.40)
где NA = 6,02252 · 1023 атомов/г-атом является числом Авогадро, M = M (12 C) =
= 12 масса углеродного атома, σ — поперечное сечение поглощения фотона атомом,
а множитель 10−24 связан с соотношением между единицами [барн] и [см2 ].
Для сложных веществ, в том числе и химических соединений, величины массового (μm )c и линейного коэффициентов поглощения, а также сечения поглощения,
в первом приближении могут рассчитываться как арифметическая сумма коэффи1)
Понятие сечения применяется в физике, как мера вероятности взаимодействия элементарных частиц (в данном случае фотонов) с веществом в каком-либо конкретном процессе.
Кроме понятия сечения поглощения, есть понятия сечения ядерной реакции, сечения захвата
нейтронов атомом и т. п. Сечение поглощения принято измерять в единицах [барн], где
1 барн = 10−24 см2 .
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
49
циентов/сечений поглощения (μ/ρ)i входящих в него элементов умноженных на
массовые/атомные доли ni этих элементов, то есть
(μm )c = (μ/ρ)c =
ni (μ/ρ)i .
(1.41)
i
Достоинством массового и атомного коэффициентов поглощения, по сравнению с
линейным коэффициентом μ, является то, что их величины не зависят от агрегатного
состояния вещества, то есть являются одинаковыми, например, для водяного пара,
воды и льда.
Формула (1.37), определяющая линейный коэффициент поглощения μ через интенсивность первичного и ослабленного поглощением пучков рентгеновских лучей,
объясняет и его смысл. Величина μ указывает величину обратную длине пути
x рентгеновского луча в образце, на которой интенсивность луча ослабляется в
e = 2,718281828 ... раз. Величину t = μ−1 иногда, в частности в практике XAFS
спектроскопии, называют длиной поглощения.
Длина поглощения является практически полезной характеристикой вещества
для приготовления образцов в спектроскопии поглощения и дифрактометрии порошков. Экспериментально установлено, что эффекты рассеяния, отличные от поглощения рентгеновских лучей в образце минимальны, когда образец не содержит
включений или пор, а частицы, из которых он состоит, имеют размер не более
длины поглощения. Величину длины поглощения для любого вещества можно легко
подсчитать, если известен его химический состав и плотность. Тогда, взяв для
каждого химического элемента из этого состава сечения поглощения при заданной
энергии излучения из таблиц (например, Creagh and Hubbell, 1995), по формуле
(1.41) можно подсчитать соответствующую величину μ и затем длину поглощения.
Если рассматривать процессы, вызывающие поглощение рентгеновских фотонов в
веществе, то суммарное сечение поглощения σtot можно представить в виде суммы
сечений этих процессов, как
σtot = σel + σinel + σpe + σpp .
(1.42)
Здесь используется приближение свободных атомов, в котором не учитывается
эффект структуры вещества и взаимодействие между атомами. Такое приближение общепринято для табулирования величин коэффициентов поглощения, и, как
показывает практика, вполне подтверждается экспериментом в случае нормального
поглощения (рис. 1.14).
В выражение (1.42) входят сечения упругого (рэлеевского) рассеяния σEL ,
неупругого (комптоновского) рассеяния σINEL , фотоэлектрического рассеяния с выбиванием фотоэлектрона и испусканием вторичного (флуоресцентного) фотона σPE
и сечение процесса образования электрон-позитронных пар σPP . Реальный вклад
перечисленных процессов в суммарное сечение различен и зависит от типа атомов и
энергии фотонов, участвующих в процессе взаимодействия. В качестве примера на
рис. 1.14 показаны теоретически рассчитанные сечения рассеяния фотонов с различной энергией на атоме углерода и соответствующие экспериментально измеренные
значения коэффициента поглощения.
Из графика следует, что упругое (рэлеевское) взаимодействие фотона с атомом
мало меняется в широком диапазоне энергий и не приводит к поглощению, что естественно при бесконечно большой разнице масс фотона и атома. Эффект поглощения
за счет образования электрон-дырочных (электрон-позитронных) пар, т.е. механизм
Томпсона, начинает давать заметный вклад в поглощение только для фотонов с
энергией больше 1 МэВ, которые ни в рентгеноструктурном, ни в рентгеноспектраль-
50
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
ном анализах не используются 1). Сечение неупругого (комптоновского) рассеяния
становится сравнимым с сечением фотоэлектронного поглощения также при довольно
высокой энергии фотонов (в данном случае около 100 кэВ). Таким образом и
расчеты, и эксперимент показывают, что при энергии фотонов, применяемых для
рентгеноструктурного и рентгеноспектрального анализа, их поглощение в веществе,
главным образом, определяется фотоэффектом.
В приведенном примере расчетное сечение
фотоэлектронного поглощения в этой области энергий фотонов практически полностью
совпадает с экспериментальными значениями
коэффициента поглощения. На графиках экспериментального коэффициента поглощения и
расчетного сечения фотоэффекта явно видны
резкие разрывы, известные как скачки поглощения, соответствующие в данном случае
энергиям фотона равным энергиям ионизации
электронных оболочек 2) K, LI , LII и LIII атома углерода.
Спектры поглощения обычно измеряются
либо в шкале длин волн рентгеновских лучей,
либо в шкале энергий фотонов, связь между
которыми определяется соотношением Планка
Рис. 1.14. Теоретическая зависимость (1.1) или уравнением (1.2). Полезно отметить,
сечений рассеяния фотона на свобод- и это пригодится дальше, что для релятивистном атоме углерода от энергии фо- ских частиц, т. е. частиц, например электротона в диапазоне от 10 эВ до 100
нов, движущихся со скоростью сравнимой со
ГэВ и соответствующие экспериментально измеренные значения массо- скоростью света или всего в несколько раз
вого коэффициента поглощения σtot . меньше ее, энергия также связана с длиной
Точки представляют эксперименталь- волны, которой описывается движение таких
ные данные, а линии результаты расче- частиц (волны Де Бройля). Эта связь в котов (см. Gerstenberg & Hubbel, 1982). нечном счете полностью идентична тому, что
[σpp — образование электрон-позитрон- дает соотношение Планка, но называется соных пар; σINEL — неупругое рассея- отношением Де Бройля 3). Это соотношение
ние (эффект Комптона); σEL — упругое говорит, что длина волны электромагнитно(рэлеевское) рассеяние; σPE — фотоэф- го излучения, состоящего из потока фотонов,
фект]. Рисунок перерисован из статьи связана с его энергией уравнением:
Creagh, 1995
c
c
λ= =
h,
(1.43)
ν
Eν
где Eν — энергия фотона с частотой ν, c — скорость света, h — постоянная Планка.
Частицам с массой m, движущимся со скоростью v, согласно соотношению Де
1)
В рентгеноструктурном и рентгеноспектральном анализах обычно применяют фотоны с
энергией значительно ниже 100 кэВ. Обычно это рентгеновские лучи из диапазона длин волн
0,5–2 Å или энергий 1–30 кэВ.
2)
Буквами K, L, M и т. д. принято обозначать электронные оболочки (уровни), характеризуемые квантовым числом n, равным, соответственно, 1, 2, 3 и т. д.
3)
Соотношение Де Бройля строго выводится из закона сохранения импульса, в отличие от
соотношения Планка, которое было выдвинуто в качестве гипотезы для объяснения излучения
абсолютно черного тела. Впоследствии полная справедливость гипотезы Планка была доказана
Луи Де Бройлем (через 20 лет после появления работ Планка).
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
51
Бройля, соответствует волна:
h
.
mv
Типичные примеры спектров поглощения показаны на рис. 1.15, а, б.
λ=
(1.44)
Рис. 1.15. (а) — Характерная зависимость коэффициента атомного поглощения μ (поглощение
веществом, состоящим из атомов одного сорта) от длины волны рентгеновских лучей (верхний
рисунок); (б) — сечение поглощения μ/ρ для нескольких химических элементов в диапазоне
энергий рентгеновских лучей от 1 до 100 кэВ (в логарифмическом масштабе). (Рисунок
перерисован из Newville, 2003)
Из рис. 1.15,б видно, что величина μ/ρ разных элементов может различаться почти на 5 порядков. На обоих рисунках присутствуют скачки поглощения, связанные
с ионизацией внутренних электронных оболочек атомов. Число возможных скачков
возрастает с увеличением атомного номера и для тяжелых атомов (как, например,
здесь Pb) в области мягких рентгеновских лучей может наблюдаться даже M -скачок
поглощения. В промежутках между краями поглощения коэффициенты поглощения
убывают с ростом энергии фотонов приблизительно пропорционально как 1/E 3 и
могут быть аппроксимированы прямыми в логарифмических координатах (то есть
ln μ ∼ ln E).
Физическая природа скачков поглощения полностью объясняется и с высокой
точностью теоретически описывается фотоэффектом, в результате которого при
поглощении рентгеновского фотона с достаточной энергией высвечиваются серии
линий флуоресцентного характеристического рентгеновского излучения (K-, L- и
т. п. серии), длины волн или энергия фотонов которых являются характеристикой
каждого элемента периодической таблицы и соответствуют K-, L- и т. д. скачкам поглощения. Поэтому положение скачков поглощения используется в качестве паспорта
химических элементов при качественном химическом анализе веществ по спектрам
поглощения.
Положение скачков поглощения для всех элементов периодической системы известно и табулировано с высокой точностью (до десятых долей процента, см., например, табл. 6.7 и ссылку в ее заголовке). Поскольку, частота характеристического
излучения (или соответстующая энергия фотонов), согласно закону Мозли — открытому еще в 1913 году — пропорциональна квадрату атомного номера элемента
(см. графическое представление закона Мозли на рис. 1.16), то и энергетическое
положение скачков поглощения различных химических элементов определяется практически такой же зависимостью от атомного номера. Положение скачка поглощения
элемента может на ∼ 2−5 эВ отличаться от энергии соответствующего флуоресцент-
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
52
ного характеристического излучения из-за влияния химической связи и окружения
(химический сдвиг). В настоящее время установлено, что для реальных атомов
энергии K-скачков поглощения с хорошей точностью могут быть аппроксимированы
зависимостью Z 2,17 . Для любого элемента с атомным номером Z > 18 всегда можно
найти K- или L-скачок поглощения в пределах энергий рентгеновских лучей от 5
до 35 кэВ, который можно использовать для обнаружения или анализа соответствующего атома. Поэтому спектроскопия поглощения рентгеновских лучей многие
десятилетия широко применяется в качестве аналитического инструмента в химии,
материаловедении, биологии и других областях.
Экспериментально обнаружено, что в широком диапазоне энергий E рентгеновского излучения энергетическая зависимость коэффициента поглощения в полосах между скачками поглощения может быть приблизительно аппроксимирована гладкой функцией
μ≈
ρZ 4
AE 3
или
μ
∝ Z 4 λ3 ,
ρ
(1.45)
где ρ — плотность вещества, Z — его атомный номер,
A — константа, связанная с экранированием внешними электронными оболочками. Столь сильная зависимость поглощения рентгеновских лучей от атомного
Рис. 1.16. Графическое пред- номера вещества и энергии (длины волны) излучеставление закона Мозли Z 2 ∼ ния является очень выгодным свойством, благодаря
∼ ν/Rc. Здесь ν — ча- которому коэффициенты поглощения разных веществ
стота излучения (Гц), c — различаются на порядки величины и практически нискорость света (м/c), R — когда не перекрываются, что позволяет по поглощению
постоянная Ридберга (R = различать разные элементы при любых концентрациях.
= 10973731,77 м−1 )
Хотя структура вещества и химические связи, как
было сказано, практически не влияют на величину
коэффициентов нормального поглощение (вдали от скачков поглощения), они заметно проявляются в непосредственной близости от скачка поглощения, создавая
околопороговую и запороговую тонкую структуру спектров поглощения.
Тонкая структура спектров поглощения обязана своим появлением взаимодействию атомов в конденсированной среде, влияющим на релаксационные процессы,
сопровождающие фотоэлектронное поглощение рентгеновских квантов. Разные по
характеру эффекты фотоионизации и релаксационные процессы в возбужденном фотоном атоме схематически показаны на рис. 1.17 для случая ионизации K-оболочки.
Основным процессом в преобладающем (над прочими механизмами) фотоэлектронном механизме поглощения рентгеновских лучей, является ионизация поглощенным рентгеновским фотоном внутренних электронных оболочек атомов 1). В зависимости от энергии поглощенного рентгеновского фотона (hν или hν , где hν > hν )
выбитый с внутренней оболочки атома фотоэлектрон получает энергию, которой
может хватить или только для разрыва связи электрона с электронной оболочкой
его основного уровня (Eсв (K) на рис. 1.17) и перевода его в зону проводимости. По
закону сохранения энергии для варианта (б) на рис. 1.17
hν = Enl = Eсв (K),
1)
(1.46)
В принципе, фотон может вызвать фотоионизацию любой электронной оболочки атома,
но энергия рентгеновского фотона достаточно велика, чтобы вызывать фотоионизацию внутренних K и L уровней.
1.5. Корпускулярные свойства рентгеновских лучей
53
Рис. 1.17. Схема возбуждения электронных оболочек атома (а, б) при поглощении рентгеновского фотона и возможные релаксационные процессы (в, г) заполнения образовавшейся
электронной вакансии. Здесь Eсв обозначает энергию связи электрона. а — фотоэлектронная
эмиссия; б — рентгеновское поглощение; в — рентгеновская флуоресценция; г — оже-процесс;
черные точки — электроны, светлые точки — образующиеся вакансии. (Рисунок из книги
Пентин, Вилков (2003))
где Enl — энергия связи электрона на ионизируемом уровне определенном квантовыми числами n и l.
Возможен случай, изображенный на рис. 1.17, а, в котором энергии фотона hν
может хватить не только для разрыва связи, но и сообщения электрону кинетической
энергии
Eкин = hν − Enl − ϕ,
(1.47)
достаточной для выброса фотоэлектрона в межатомное пространство или вообще
за пределы среды (так называемая, фотоэлектронная эмиссия). Величина ϕ здесь
представляет работу выхода для твердого тела или энергию отдачи для газа в
случае эффекта фотоэлектронной эмиссии. В обоих рассмотренных случаях на
ионизированной рентгеновским фотоном электронной оболочке остается электронная вакансия, которая должна быть заполнена, чтобы атом вернулся в стабильное
состояние. Это заполнение может происходить посредством ряда релаксационных
процессов, которые сопровождаются вторичными физическими эффектами, которые
можно экспериментально зарегистрировать в среде поглотителя.
Наиболее легко наблюдаемым экспериментально эффектом, сопутствующим поглощению рентгеновских лучей, является рентгеновская флуоресценция. Например,
если ионизированной оказалась K-оболочка, то процесс заполнения образовавшейся
вакансии может происходить одним из способов, показанных на рис. 1.17, в, г. Если
осуществляется переход электрона с какой-то внешней электронной оболочки на
вакансию внутренней оболочки, то при этом может происходить испускание нового
рентгеновского кванта, т. е. рентгеновская флуоресценция. Энергия флуоресцентного
фотона отличается от энергии поглощенного кванта, и равна разности энергии связи
электрона на внешнем и внутреннем уровнях. Так, например, при K-захвате по схеме
рис. 1.7, в энергия флуоресцентного кванта Kα1 -излучения равна:
hν (Kα1 ) = Eсв (K) − Eсв (LIII ).
(1.48)
54
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
При переходе электрона с уровня LII (рис. 1.17, в) возникает другая линия
K-серии характеристического спектра рентгеновского излучения:
hν (Kα2 ) = Eсв (K) − Eсв (LII ).
(1.49)
В свою очередь, вакансия в L оболочке на месте ушедшего электрона заполняется
в результате перехода электронов с M оболочки, создающего L серию линий рентгеновского спектра и т. д. Основная особенность возбуждения характеристических
линий рентгеновского излучения состоит в том, что, если в атоме возбуждается
характеристическое излучение K-серии, то одновременно возникают линии всех
других возможных для данного атома характеристических серий с более низкими
энергиями, т. е. L, M и т. д. Частота характеристического излучения (или энергия его
фотонов) зависит от атомного номера химического элемента 1) и является его физической характеристикой (паспортом элемента), что служит основой для качественного
анализа химического состава веществ методом рентгеновского флуоресцентного
анализа.
Другой важный релаксационный процесс, сопровождающий поглощение рентгеновского фотона атомом, — это фотоэлектронная эмиссия. Как показано на
рис. 1.17, г, возможен безызлучательный переход электрона с внешней валентной
оболочки на вакансию во внутренней оболочке атома. Освобождающаяся при этом
энергия, равная разности соответствующих энергий связи электрона, например
Eсв (K) − Eсв (LIII ) или Eсв (K) − Eсв (LII ), может привести к эмиссии электрона с
одного из уровней внешней оболочки за пределы атома, например, с оболочки LIII ,
когда Eсв (LIII ) < Eсв (K) − Eсв (LII ). Это так называемый KLL-оже-процесс 2). Интересно, что кинетическая энергия Eкин оже-электронов, выбрасываемых в межатомное
пространство посредством безызлучательных оже-процессов при фотоионизации, не
зависит от энергии поглощенных фотонов, так как она определяется равенством
Eкин (KLII LIII ) = Eсв (K) − Eсв (LII ) − Eсв (LIII ).
(1.50)
Из равенства (1.50) при известной входящей в него первой разности, которую можно найти, например, из данных о характеристическом рентгеновском
спектре и измеренной кинетической энергии оже-электронов, можно определить
энергию связи электрона на уровнях внешней оболочки атома. Возможны также
LMM-оже-переходы, когда заполнение вакансии, образовавшейся при рентгеновской
ионизации L-оболочки, происходит в результате безызлучательного перехода электрона с M -оболочки, приводящего к выбросу оже-электрона с другого уровня той
же или другой оболочки. Последний эффект имеет большую вероятность для сравнительно тяжелых атомов, поэтому в Оже-спектроскопии для обнаружения тяжелых
элементов 14 Z 38 обычно используют LMM-переходы, тогда как для анализа
легких элементов (3 Z < 14), в которых энергия переходов ниже, применяют KLL
оже-переходы.
1)
Как показано на рис. 1.6, по закону Мозли квадрат частоты определенной серии и
атомный номер связаны линейной зависимостью.
2)
Оже-эффект, это процесс заполнения вакансии, образованной на одном из внутренних
уровней энергии атома электроном с передачей безызлучательным путем выделенной при
этом энергии электрону другого (выше лежащего) уровня и переводом его в возбужденное
состояние. Если переданная энергия достаточна, то возбужденный электрон покидает атом
и называется оже-электроном. В результате Оже-эффекта в атоме вместо одной (первичной)
вакансии возникают две новые (вторичные) на более высоких уровнях энергии. Эффект
называется по имени открывшего его в 1925 году французского физика П. Оже.
1.6. О дифракции света, как «родственника» рентгеновских лучей
55
Рентгеновская флуоресценция и эффект Оже, как показано на рис. 1.18,
конкурируют между собой в механизме поглощения рентгеновских лучей. Вероятность оже-процесса уменьшается с
увеличением энергии первичного ионизирующего излучения и атомного номера Z элемента, тогда как для выхода рентгеновской флуоресценции имеет
место обратная зависимость. Из практики Оже-спектроскопии (см. например, Рис. 1.18. Зависимость выходов флуоресцентПентин, Вилков, 2003) известно, что ного рентгеновского излучения (1) и ожепри энергии переходов > 10 кэВ флу- электронов (2) при ионизации K-оболочки
от атомного номера Z элемента. Рисунок из
оресцентное излучение преобладает над
книги Пентин, Вилков (2003)
Оже-эффектом. Из рис. 1.18 видно, что
сумма величин выхода рентгеновской
флуоресценции и Оже-эффекта равна единице, а превышение выхода флуоресценции
над выходом оже-электронов начинается с Z ∼ 34, и для анализа элементов с
атомным номером выше 34 будет эффективнее использовать рентгеновскую флуоресценцию.
Поскольку рассмотренные вторичные эффекты, сопровождающие релаксацию возбужденных поглощением атомов (рентгеновская флуоресценция, фотоэлектронная
эмиссия и оже-эффект) непосредственно связаны с фотоэлектронным поглощением
рентгеновских лучей, то их вероятность (интенсивность) может быть использована
для оценки величины сечения поглощения.
1.6. О дифракции света, как «родственника» рентгеновских
лучей
Дифракцией волн называется процесс огибания волной препятствия посредством
формирования вторичных сферических волн в точках контакта волнового фронта
с препятствием (принцип Гюйгенса). Возникающие при контакте фронта волны с
единичным препятствием когерентные вторичные волны при дальнейшем распространении могут складываться и снова образовывать плоский волновой фронт, который
будет отличаться от падающей волны только сдвигом фазы. Если падающая волна
взаимодействует с несколькими или многими препятствиями, то дифракция всегда
сопровождается интерференцией вторичных волн от разных препятствий (сложением
их амплитуд с учетом разности фаз, которая зависит от разности хода от препятствия
до точки сложения).
Явление дифракции свойственно всем волнам, включая электромагнитные, и
особенно ярко проявляется, когда размер препятствия или отверстия, с которым
взаимодействует волна, сравним с длиной волны. При размерах препятствия (или
отверстия) значительно меньше длины волны оно не взаимодействует с волной
и дифракции не наблюдается, первичный волновой фронт практически не испытывает возмущения и проходит не замечая препятствия. Причина возникновения дифракции была сформулирована голландским ученым Кристианом Гюйгенсом (14.IV.1629–8.VII.1695) в постулате, который сегодня известен под названием
принцип Гюйгенса: «Каждый элемент поверхности волнового фронта, достигший
препятствия, является центром вторичных волн (круговых или сферических), огибающая которых становится волновым фронтом в более поздний момент времени».
56
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
Следствием дифракции света является его проникновение в область геометрической
тени и нерезкость контуров теней предметов, а также появление световых полос в
области геометрической тени за непрозрачными препятствиями освещаемыми пучком
света. Общеизвестным примером отсутствия дифракции при большой разнице между
размером препятствия и длиной волны может служить отсутствие во время шторма
волн в бухте с узким входом. Причина в том, что размеры препятствия (в данном
случае входа в бухту) заметно меньше длины морских волн, поэтому они «не
замечают» этого входа и не создают на нем вторичных волн, которые могли бы
проникнуть в бухту и создать в ней волнение.
Впоследствии принцип Гюйгенса был развит и выражен математически французским физиком Огюстом Френелем (10.V.1788–14.VII.1827), который вывел формулу
для расчета интенсивности дифракции (вернее амплитуды результирующей волны)
наблюдаемой в произвольной точке P (см. рис. 1.19).
Рис. 1.19. Дифракция световой волны на одном отверстии (а) и двух узких щелях (б)
Сегодня математически описанный Френелем принцип называется принципом
Гюйгенса–Френеля. Принцип Гюйгенса–Френеля гласит, что «все точки произвольной поверхности являются источниками вторичных сферических когерентных
волн, а амплитуда колебаний волны в произвольной точке вне этой поверхности может быть получена как результат интерференции вторичных волн».
На простом примере столкновения волнового фронта падающей световой волны от
источника P с диафрагмой, изображенном на рис. 1.19 а, источником вторичных
сферических волн являются все элементы dS площади S поверхности волнового
фронта, заключенной между краями диафрагмы, обозначенными точками Q и Q1 (то
есть части поверхности фронта не закрытой диафрагмой).
1.6. О дифракции света, как «родственника» рентгеновских лучей
Аналитически принцип Гюйгенса–Френеля можно выразить формулой
E0
E = K(ϕ) cos (ωt − kρ + α0 )dS,
ρ
57
(1.51)
S
где E0 — амплитуда первичной волны в точках ее фронта; ϕ — угол между нормалью
к волновой поверхности S и направлением от ее элемента dS на точку наблюдения P ;
ρ — расстояние от источников вторичных волн до точки наблюдения; α0 обозначает
начальную фазу вторичной сферической волны в момент времени t = 0; значения
циклической частоты ω и волнового числа k = 2π/λ для первичной и вторичных волн
одинаковы. Коэффициент пропорциональности K(ϕ) зависит от угла наблюдения ϕ
и может быть точно определен из решения уравнений Максвелла, о которых еще
не было известно во время формулировки данного принципа. Для приближенного
определения коэффициента K(ϕ) Френель ввел понятие зон Френеля, на которые
поделил поверхность волнового фронта, излучающую вторичные волны. Размеры и
форма зон Френелем выбиралась так, чтобы расстояния краев соседних зон до точки
наблюдения различались на λ/2.
Несмотря на различие формы препятствий, дифракция от них имеют ряд общих
особенностей.
(1) Вблизи препятствия световой пучок сохраняет структуру, заданную формой
объекта, т. е. дифракционная картина подобна изображению объекта. Эту область
называют геометро-оптической или прожекторной областью.
(2) При удалении от препятствия (увеличении расстояния ρ) границы изображения начинают расплываться, проступают полосы, размер которых меняется (увеличивается) с ростом расстояния. Вскоре полосы заполняют всю картину, пересекаются,
образуя темные и светлые пятна, которые переходят друг в друга, меняются местами,
порой весьма причудливым образом (в зависимости от формы объекта), и изображение на экране становится совершенно непохожим на изображение дифракционной
картинки исходного объекта. Эту область называют областью дифракции Френеля.
(3) С дальнейшим ростом расстояния пространственная структура дифракционной картины становится устойчивой (форма полос и пятен не меняется), а меняется
только ее масштаб. Эта область называют областью дифракции Фраунгофера.
(4) На характер изменения дифракционной картины при одинаковой длине волны
света влияет размер отверстия или расстояний между соседними препятствиями.
Уменьшение отверстия приводит к более быстрому изменению структуры дифракционной картины (переход от одной области к другой) с увеличением расстояния.
И наоборот, увеличение размера отверстия замедляет скорость перехода между
разными областями дифракции.
Дифракционная картина в точке наблюдения зависит от расстояния ρ и должна
меняться с изменением кривизны фронта первичной волны, которая определяется расстоянием z0 от источника света до объекта. Деление типа дифракционных
картин по трем характерным областям дифракции (геометрооптической, дифракции
Френеля и дифракции Фраунгофера) зависит от расстояний z0 и z1 между дифрагирующим объектом, от длины волны излучения λ и размера (радиуса) R отверстия/препятствия, на котором происходит дифракция. В качестве количественного
критерия деления случаев дифракции по областям используется
величина p, равная
отношению радиуса первой зоны Френеля ρF = λ(z1 · z0 )/(z1 + z0 ) к радиусу
R отверстия/препятствия, на котором происходит дифракция. Условно считается,
что область приближения геометрической оптики соответствует значениям p 1;
область дифракции Френеля имеет место при p ≈ 1, а при p 1 наблюдается
дифракция Фраунгофера.
58
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
В рентгеновских дифракционных экспериментах чаще всего имеет место случай освещения дифрагирующих препятствий плоской волной (пучком параллельных
рентгеновских лучей), т. е. когда можно предположить, что расстояние
√ z0 стремится
к бесконечности.
Тогда радиус первой зоны Френеля равен ρF = λz1 , а параметр
√
p = λz1 /R. Для такого случая разные типы дифракции будут наблюдаться на расстояниях: z1 R2 /λ — геометрооптическая область; z1 ∼
= R2 /λ — область дифракции
Френеля; z1 R2 /λ — область дифракции Фраунгофера.
Если для простоты оценки предположить, что рентгеновские лучи имеют длину
волны λ = 1 Å, а дифрагирующим объектом является кубическая элементарная
ячейка кристалла с ребром равным 2 Å (т. е. R = 1 Å), то очевидно, что геометрическое оптическое изображение этой ячейки в рентгеновских лучах можно
увидеть лишь на расстоянии много меньше 1 Å от нее, т. е. реально увидеть нельзя.
Область дифракции Френеля может наблюдаться лишь на расстоянии 1 Å, т. е. почти
на поверхности дифрагирующей ячейки, и единственно доступной для наблюдения
областью дифракции рентгеновских лучей будет область дифракции Фраунгофера
с ее свойствами, указанными в пункте (3), которая простирается практически от
поверхности рассматриваемого объекта до бесконечности 1). В приведенной оценке
принципиально ничего не изменится, если даже рассмотреть кристалл с ребром
элементарной ячейки в 10 раз больше и взять длину волны излучения вдвое короче.
Всегда в рентгеновских экспериментах с дифракцией на кристаллической решетке
будет экспериментально регистрироваться дифракция Фраунгофера, даже при регистрирующем устройстве расположенном почти вплотную к исследуемому объекту 2).
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
Благодаря малой длине волны, атомы или молекулы в кристалле воспринимаются
рентгеновскими лучами как сгустки электронной плотности, расположенные в узлах
трехмерной дифракционной решетки, пространственные параметры которой сравнимы с длиной волны рентгеновских лучей. При столкновении с этими сгустками
электронной плотности плоской электромагнитной волны падающего на кристалл
рентгеновского излучения на них происходит дифракция. Согласно принципу Гюйгенса–Френеля на центрах рассеяния возникают вторичные (дифракционные) волны,
которые обладают когерентностью и интерферируют между собой, образуя реально
наблюдаемое интерференционное изображение образца в рентгеновских лучах в виде
пространственного узора с разделенными между собой максимумами и минимумами
интенсивности. Это рентгеновское дифракционное (или правильнее будет сказать интерференционное) изображение можно зарегистрировать, например, на фотопленке,
расположенной на некотором расстоянии от образца, или с помощью сканирования
пространства вокруг образца детектором рентгеновских лучей. Поскольку в рентге1)
Надо признать, что рассмотренный принцип Гюйгенса–Френеля сегодня хорош только
для качественных рассуждений и понимания физического различия разных зон дифракции,
как и для восстановления исторической справедливости. Но правильные количественные
результаты, характеризующие взаимодействие электромагнитных волн (фотонов) с препятствиями разного рода и их дифракцию можно получить, только решая уравнения Максвелла.
2)
Следует подчеркнуть, что наша оценка относится лишь к рассеянию рентгеновских
лучей на атомной структуре и означает только то, что нет возможности прямо получить в
параллельных рентгеновских лучах оптическое изображение атомов. Это совсем не значит, что
в рентгеновских лучах нельзя получить геометрические оптические фотографии. Напротив,
можно получать геометрические неискаженные изображения объектов гораздо более мелких,
чем в видимом свете, что является предметом рентгеновской микроскопии.
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
59
новских дифракционных измерениях на кристаллах наблюдается только дифракция
Фраунгофера, то при облучении образца пучком параллельных рентгеновских лучей
(вариант плоской волны) характер дифракционной картины определяется только
структурой образца и не зависит от расстояния между образцом и фотопленкой или
детектором. Расстояние между образцом и устройством, регистрирующим дифракционную картину (фотопленка или детектор), влияет лишь на масштаб картины.
Однозначная связь между дифракционной картиной и структурой (взаимным расположением) порождающих ее центров дает предпосылки для восстановления атомной
структуры кристаллических веществ по рентгеновской дифракционной картине.
В современном представлении о дифракции Фраунгофера, к которой относится измерение рентгеновских дифракционных картин, связь между дифракционным
изображением и структурой порождающего объекта может быть выражена математически с помощью преобразования Фурье 1) (см., например, Васильев, 1977). Именно
эта технология используется сегодня для расшифровки атомной и молекулярной
структуры кристаллов по рентгеновским дифрактограммам в рентгеноструктурном
анализе.
1.7.1. Дифракция рентгеновских лучей на кристаллах: геометрические
принципы. Для рентгеновских лучей прекрасной дифракционной решеткой является кристаллическая решетка, состоящая из атомов, распределенных с трансляционной периодичностью. Дифракционная картина представляет собой набор рефлексов
(максимумов интенсивности), закономерно возникающих в зависимости от длины
волны рентгеновских лучей и параметров кристаллической решетки. Эксперимент по
измерению дифракции рентгеновских лучей схематически сходен с тем, что показано
на рис. 1.19, б, но вместо источника света используется источник рентгеновских
лучей, а на месте дифракционного экрана устанавливается исследуемый кристалл.
Надо сразу отметить, что при физико-математическом описании дифракции рентгеновских лучей используется много специальный понятий и определений, как из
физики рентгеновских лучей, так и из кристаллографии, с которыми можно подробно
познакомиться, например, в книгах Джеймс (1950), Асланов и Треушников (1985)
или Ашкрофт и Мермин (1979) гл. 4–7. Постепенно в данной главе мы объясним
большинство из этих понятий, но для начала важно договориться об основных
терминах, которые будут далее постоянно использоваться.
Во-первых, будем обозначать направления падающего и рассеянного лучей соответственно с помощью параллельных им направляющих векторов s0 и s, длины
которых одинаковы (т. е. рассматриваемое нами рассеяние происходит без изменения
длины волны λ или энергии E рентгеновских лучей). Направление рассеяния рентгеновских лучей обычно отсчитывается относительно направления первичного луча и
измеряется углом 2θ. Плоскость, в которой лежат первичный и рассеянный лучи или
их направляющие векторы будем называть плоскостью рассеяния или плоскостью
дифракции.
называеДля сокращения записей в формулах будем пользоваться вектором S,
мым дифракционным вектором, который равен разности направляющих векторов
падающего и рассеянного лучей, т. е. S = s − s0 . Из этого определения понятно,
что при фиксированном положении первичного луча и возможности рассеяния в
любых направлениях (т. е. когда угол 2θ может принимать любые значения от 0 до
1)
Впервые технику анализа структуры кристаллов с помощью рядов и интегралов Фурье
ввел немецкий физик Пауль Эвальд при создании им первой теории дифракции рентгеновских
лучей в кристаллах.
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
60
◦
±180 ) дифракционный вектор может меняться непрерывно (в смысле недискретно),
принимая любые значения, допускаемые формулой его определения.
1.7.1.1. Рентгеновская дифрактометрия: уравнения Лауэ. Экспериментальной базой, поставляющей данные для рентгеноструктурного анализа является рентгеновская дифрактометрия, которая с помощью определенных технических средств,
опираясь на теорию рентгеновской кристаллографии, обеспечивает количественное
измерение дифракционных картин. Основой для рентгеновской дифрактометрии являются уравнения Лауэ, которые определяют связь между геометрией элементарной
ячейки кристалла и трехмерным распределением интерференционных максимумов,
возникающих в результате дифракции
⎫
(a, s − s0 ) = Hλ ⎬
(1.52)
(b, s − s0 ) = Kλ ,
⎭
(c, s − s0 ) = Hλ
где λ обозначает длину волны рентгеновских лучей, а векторы, образующие скалярные произведения, являются векторами a, b,c трансляций кристаллической решетки
и единичными векторами s и s0 . Условия дифракции Лауэ (1.52) можно записать
также в более привычном для оптики представлении через волновые векторы
⎫
s − s0
⎪
⎫
(a,
)=H ⎪
⎪
⎪
λ
(a, k − k0 ) = H ⎬
⎬
s
−
s
0
или
(1.52 )
(b, k − k0 ) = K ,
(b,
)=K
⎪
⎭
λ
⎪
⎪
)
=
H
(
c
,
k
−
k
s − s0
0
⎪
(c,
)=H ⎭
λ
где k и k0 волновые векторы соответственно падающей и дифрагированной волн,
модули которых |k| = |k0 | = 1/λ, а взаимная ориентация определяется углом 2θ
между их направлениями. Согласно уравнениям (1.52) или (1.52 ), условием возникновения интерференционных максимумов при рассеянии рентгеновских лучей
монокристаллом является целочисленность в этой системе уравнений коэффициентов
H, K, L, которые называются индексами интерференции и имеют непосредственное
отношение к индексам Миллера (hkl), определяющим кристаллографические плоскости в решетке кристалла.
Приведенные выше уравнения, описывающие связь рентгеновской дифракционной
картины с кристаллической решеткой, были выведены и опубликованы Максом фон
Лауэ вскоре после того как он с сотрудниками экспериментально впервые обнаружили эффект дифракции рентгеновских лучей в кристаллах (Laue, 1912). Следует
подчеркнуть, что в опубликованной Лауэ теории геометрической дифракции рассматривалась именно дифракция волн рентгеновского излучения на узлах регулярной
структуры кристалла и последующая интерференция возникших вторичных дифракционных волн. Полученная Лауэ теория одинаково адекватно описывает геометрию
дифракции для случаев полихроматического и монохроматического излучения.
1.7.1.2. Рентгеновская дифрактометрия: уравнение Брэгга–Вульфа. Упрощенный подход к интерпретации геометрии рентгеновских дифракционных картин от
монокристаллов, основанный на рассмотрении кристалла, как совокупности периодически повторяющихся плоскостей, был использован годом позже выхода публикации
Лауэ английскими физиками Уильямом Лоуренсом Брэггом и Уильямом Генри Брэггом (Bragg & Bragg, 1913) и независимо российским кристаллографом, профессором
Московского университета, Георгием Викторовичем Вульфом (Wulf, 1913). В этих
работах дифракция рентгеновских лучей в кристалле рассмотрена с упрощенных
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
61
позиций, как отражение монохроматической рентгеновской волны от стопки атомных
плоскостей и интерференции отраженных волн (см. рис. 1.20).
Рис. 1.20. Схема дифракции монохроматической рентгеновской волны на атомных плоскостях
кристалла (к выводу формулы Вульфа–Брэгга). Разность хода волновых потоков 1 и 2,
равная AB + BC, определяет усиление или погасание суммарной рассеянной волны. Если эта
разность равна целому числу длин волн, то наблюдается максимум интенсивности результирующей отраженной волны. Для монохроматической волны величина разности хода может
регулироваться величиной угла θ, который в случае возникновения максимума отражения
называется брэгговским углом. Вверху показана векторная схема, определяющая смысл направляющих векторов первичного s0 и рассеянного s лучей, а также вектора их разности
S = s − s0 , который в общем случае рассеяния называется дифракционным вектором
Если монохроматические рентгеновские лучи падают на ряд атомных плоскостей
кристалла, проходят сквозь них и отражаются каждой плоскостью, как показано
на рис. 1.20, то отраженные когерентные лучи, складываясь с учетом разности фаз,
могут давать интерференционные максимумы только при условии, что разность
их путей до точки наблюдения равна целому числу длин волны. Это геометрическое условие возникновения интерференционного максимума выражается формулой
Брэгга–Вульфа
nλ = 2dhkl sin θhkl ,
(1.53)
где λ длина волны рентгеновских лучей, dhkl расстояние между кристаллографическими плоскостями с индексами Миллера 1) (hkl), θhkl обозначает угол падения
рентгеновских лучей на данную кристаллографическую плоскость и угол отражения
1)
Понятие об индексах Миллера дается в следующем параграфе.
62
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
от нее, n — положительное целое число, которое определяет число длин волн,
укладывающееся на длине разности хода лучей, отраженных двумя соседними плоскостями, и называется порядком отражения. Угол θhkl при выполнении условия
(1.30) называют брэгговским углом или углом брэгговского отражения.
Условие Брэгга позволяет определять межплоскостные расстояния d в кристалле,
так как длина волны монохроматического излучения λ обычно известна с высокой
точностью, а углы отражения θ достаточно точно можно измерять экспериментально.
И наоборот, с помощью кристалла с известными параметрами ячейки можно получать из полихроматического спектра пучки монохроматических рентгеновских лучей
с известной длиной волны, что используется для монохроматизации рентгеновских
лучей с помощью кристаллов монохроматоров.
Если посмотреть на простую формулу (1.53) и рис. 1.20 внимательно, то легко
сделать несколько любопытных и важных заключений.
Первое заключение касается того, что формула (1.53) является частным одномерным случаем уравнений (1.52) и может быть легко получена из них путем перехода
к одномерному случаю и заменой скалярных произведений векторов их тригонометрическими выражениями. Этот факт был отмечен самими авторами формулы (1.53)
в их оригинальных публикациях.
Во-вторых, если на середине между атомными плоскостями, изображенными на
рисунке, поставить плоскости с такими же и так же расположенными атомами, то на
этих новых промежуточных плоскостях произойдет рассеяние равной силы, но его
фаза будет сдвинута на π относительно отражения от уже рассмотренной системы
плоскостей, и новое отражение проинтерферирует с уже существующими так, что
погасит его полностью. Отсюда следует, что d в формуле (1.53) может означать
расстояние только между примыкающими плоскостями 1).
Третье интересное заключение получается, если рассмотреть рассеяние от плоскостей с промежутком меньше λ/2. В этом случае уравнение (1.53) вообще не имеет
решения ни для какого порядка отражения, так как синус не бывает больше единицы.
Получается, что при длине волны излучения больше двойного промежутка между
примыкающими друг к другу плоскостями никаких дифракционных максимумов
не возникает. Это объясняет тот факт, что видимый свет прямо проходит через
вещество, например, через прозрачный кристалл кварца, не замечая его атомного
строения, в то время как рентгеновские лучи пораждают дифракционную картину от
этого кристалла. Отсюда же следует вывод о предельном пространственном разрешении структуры кристалла dmin λ/2, которое можно получить в методе измерения
дифракции рентгеновских лучей 2).
1)
Этот вывод показывает неверность попыток, которые иногда предпринимаются, объяснить возникновение высших порядков отражения в формуле Брэгга–Вульфа отражением от
плоскостей разделенных одной, двумя и так далее плоскостями! На самом деле при измерениях
на монохроматическом излучении первый порядок отражения означает, что разность хода
лучей отраженных соседними плоскостями равна одной длине волны, для отражения второго
порядка эта разность составляет две длины волны, и так далее.
2)
Данный вывод является предостережением, что надо быть осторожным с использованием
длинноволнового излучения для рентгеновских дифракционных исследований кристаллических веществ. Известно (см. формулу (1.82)), что отражательная способность кристалла
пропорциональна λ3 при дифракционных измерениях на монохроматическом рентгеновском излучении и даже λ4 при измерениях на полихроматическом излучении (4.59). Это подталкивает
к использованию более длинноволнового излучения, чтобы увеличить яркость дифракционной
картины от слабо рассеивающих кристаллов. Платой за повышение яркости дифракционной
картины может стать то, что разрешающая способность измерений станет слишком низкой,
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
63
Наконец, из формулы Брэгга–Вульфа следует еще один неприятный вывод. Наличие в ней числа n указывает на то, что при измерении брэгговского отражения от
плоскостей с промежутком dhkl на полихроматическом излучении под одним и тем же
углом θhkl кроме отражения первого порядка на длине волны λ одновременно будут
наблюдаться отражения высших порядков на длинах волн λ/n, если такие длины
волн присутствуют в спектральной полосе. Таким образом, при дифракционных
измерениях на «белом» излучении зарегистрированные рефлексы могут быть наложением нескольких отражений с кратными длинами волн. Этот эффект, известный
как энергетическое наложение или наложение гармоник, делает очень трудной
задачу определения абсолютных значений межплоскостных расстояний и периодов
элементарной ячейки по измерениям на полихроматическом излучении. Наложение
гармоник также является большой проблемой для определения действительной интенсивности, пораженных этим эффектом рефлексов, и сильно осложняют получение
монохроматических лучей из непрерывного излучения с помощью кристаллов монохроматоров.
Уравнение (1.53), благодаря своей простоте и применимости, как к монокристаллам, так и поликристаллам, стало основным условием для наблюдения рентгеновских
дифракционных отражений от кристаллических веществ, а рентгеновские лучи,
благодаря ему, стали главным инструментом для определения структуры кристаллов.
Это же условие является основой для работы с рентгеновскими кристалл-монохроматорами и основным уравнением для рентгеновской дифрактометрии.
1.7.2. Кристаллическое пространство, решетка дифракционного изображения и обратная решетка. Закономерность расположения атомов (молекул) в кристалле описывается пространственной решеткой, с которой тесно связано описание кристаллического пространства и его симметрии. Понятие решетки здесь не
ограничивается пересечением периодически расположенных стержней или прутьев,
а рассматривается математически. Решетку в общем смысле следует понимать как
бесконечное регулярное расположение одинаковых объектов, которое характеризуется тем, что расстояние между соседними объектами вдоль любой данной прямой
одинаковы. При этом объекты могут быть любой сложности, т. е.
могут обладать своей структурой. Кристаллическое пространство может быть получено с помощью узловых рядов (см. рис. 1.21),
образующих узловые сетки, из
которых формируется трехмерная
Рис. 1.21. Схематическое изображение одномерной
решетка.
Узловой ряд показывает физи- периодически повторяющейся атомной структуры,
состоящей из трех сортов атомов, и соответвующей
чески эквивалентные (гомологич- этой структуре узловой прямой (решеточной функные) точки периодически повторяцией), характеризующей ее периодичность
ющегося объекта решетки вдоль
данного направления в пространи некоторые или многие атомные плоскости (hkl) кристалла, имеющие dhkl < λ/2, будут
исключены из измерений, набор дифракционных данных будет сильно обрезанным, а результаты рентгеноструктурного анализа либо ошибочными, либо обладающими недостаточным
пространственным разрешением, чтобы различить мелкие детали строения исследуемого вещества.
64
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
стве. Кратчайшее расстояние a между этими гомологичными точками (узлами) 1)
в узловом ряду называется длиной трансляции (переноса) или периодом идентичности.
Узловой ряд математически можно представить в виде решеточной функции,
состоящей из множества дельта-функций, расположенных на равном расстоянии
одна от другой на одной линии. Именно узловые ряды определяют периодичность
кристаллического пространства в данном направлении. Пересечение двух систем
узловых рядов с трансляциями a1 и a2 образует плоскую узловую сетку или узловую
плоскость. Узловую сетку также можно образовать бесконечным трансляционным
повторением параллелограммов, которые называются элементарными ячейками решетки. Пересечение множества возможных узловых сеток или узловых рядов образует трехмерное кристаллическое пространство.
Несмотря на то, что в узлах сеток кристаллического пространства могут находиться сложные объекты, например большие молекулы, геометрическая кристаллография интересуется главным образом геометрией расположения узлов этого пространства, для анализа и описания которой разработана точная и очень эффективная
теория симметрии кристаллов (см., например, Егоров-Тисменко и Литвинская, 2000).
Для рентгеноструктурного анализа, напротив, главный интерес представляют детали
строения атомной структуры, но для исследования этого строения рентгеноструктурный анализ активно использует математический аппарат геометрической кристаллографии и понятия кристаллического пространства, в котором располагаются
исследуемые атомные структуры. Поэтому, рассматривая методы дифракционных
исследований структуры веществ с помощью синхротронного излучения, мы будем
постоянно сталкиваться, пусть не со всеми, но с некоторыми понятиями из кристаллографии, и чтобы читатель не испытывал трудностей, целесообразно перечислить
минимальный необходимый набор сведений из кристаллографии.
1.7.2.1. Важные термины и условности кристаллографии.
1. Не все точки кристаллического пространства одинаковы.
2. Кристаллическое пространство однородно, т. е. в нем всегда есть шар достаточного радиуса R, такой, что внутри него найдется хотя бы одна точка, гомологичная
наперед заданной точке. Этот шар называется шаром однородности.
3. Кристаллическое пространство дискретно, т. е. существует по крайней мере одна его точка, вокруг которой можно описать шар радиуса r, внутри которого не будет
ей гомологичных (кроме нее самой). Такой шар называют шаром дискретности.
4. Элементарной ячейкой кристалла называют его мельчайшую часть, обладающую всеми свойствами данного кристалла, из которой бесконечным трансляционным
повторением образуется кристаллическое пространство (или, другими словами, кристаллическая решетка). В самом общем случае элементарная ячейка имеет форму
параллелепипеда (так как кристаллическая решетка образуется тремя системами
узловых сеток, составленных из параллелограммов).
5. Для простоты описания решетки в общем случае в кристаллографии пользуются неортогональными системами координат, оси которых совпадают с ребрами
элементарной ячейки кристаллической решетки.
1)
Надо четко понимать, что рассматриваемое нами понятие решетки является лишь математическим описанием периодичности расположения гомологичных объектов. Поэтому в узлах
(геометрических точках) этой решетки совсем необязательно должны быть атомы, как это
показано на рисунке. Вокруг узла могут располагаться, например, атомы молекулы, а сам узел
будет находиться между этими атомами. Достаточно легко придумать решетку, описывающую
периодичность пространства, в узлах которой не будет находиться ничего!
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
65
6. Базис элементарной ячейки определяется длиной трех ребер a, b, c, образующих
параллелепипед элементарной ячейки и правовинтовую тройку векторов, и углами
α, β, γ между парами этих ребер. По договоренности, углы элементарной ячейки
принято обозначать так, что если ребраa, b, c выходят из одной точки, то угол α
является углом между двумя ребрами, исключая ребро a, т. е. между b и c, угол
β является углом между двумя ребрами, исключая ребро b, т. е. между a и c, a γ
является углом между оставшейся парой ребер, в которую не входит c, т. е. между
a и b.
7. Параметры элементарной ячейки характеризуются длинами ее ребер a, b, c,
измеряемыми обычно в единицах [Å], углами α, β, γ в единицах [◦ ] и объемом
ячейки Vяч в единицах [Å3 ].
8. В силу эквивалентности точек узловых рядов, образующих узловые плоскости,
любой из узлов может быть выбран за начало отсчета для описания кристаллической
решетки без влияния на результат. В то же время, положение любого узла в кристаллической решетке относительно начала отсчета в системе координат ее базиса
= ha + kb + lc, где, в силу выбора системы
можно определить радиус-вектором R
координат и определения понятия решетки, этот вектор может принимать только
определенные дискретные значения, а коэффициенты h, k, l могут быть лишь целыми
числами (как положительными так и отрицательными, в зависимости от положения
узла относительно начала отсчета).
9. Для общности описания и математических расчетов в кристаллографии в
качестве мер длины обычно используют единицы, равные длинам ребер ячейки, и
с помощью этих единиц определяют координаты точек, направлений и положение
плоскостей (плоских узловых сеток) в решетке. При подобном выборе шкалы координатных осей координаты любого узла в кристаллической решетке будут определяться
просто целыми числами h, k, l, которые в кристаллографии называют индексами
Вейса и при обозначении координат узлов записывают без разделения запятыми и
без каких-либо скобок, т. е. просто hkl.
10. Направления узловых прямых (а другие прямые в кристаллической решетки быть не могут по определению) задаются индексами Вейса [hkl] ближайшего
к началу отсчета узла решетки, через который данная прямая проходит, но для
того чтобы было понятно, что эти индексы относятся к координатам прямой, их
заключают в квадратные скобки. Таким образом, например, индексами базисного
ребра a будут [100], индексами ребра b [010] и индексами ребра c [001]. Из условия
определения координат по ближайшему узлу следует, что индексы прямой должны
быть взаимно простыми целыми числами, т. е. у индексов Вейса не должно быть
общего множителя.
11. Положение узловых плоскостей в кристаллической решетке (часто называемых кристаллографическими плоскостями) определяется с помощью индексов
Миллера, которые обозначаются теми же буквами (hkl), но заключенными в круглые
скобки. Определение индексов Миллера, используемых в кристаллографии, не столь
очевидно, как определение координат узлов или прямых. Для нахождения индексов
(hkl) какой-либо узловой плоскости определяют сколько единиц p1 , p2 , p3 эта плоскость отсекает на осях координат, а затем вычисляют индексы Миллера отношением
целых чисел обратных единицам p1 , p2 , p3 , как h : k : l = (1/p1 ) : (1/p2 ) : (1/p3 ). Для
определения индексов берется ближайшая к началу координат узловая плоскость из
всего набора параллельных плоскостей, поэтому общий множитель у индексов (hkl)
сокращается, и вся система параллельных узловых плоскостей маркируется одними
3 Г.В. Фетисов
66
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
и теми же индексами 1). Отрицательные значения индекса указывают с помощью
черты над этим индексом. Очевидно, если узловая плоскость параллельна одной из
осей координат, то она пересекает эту ось в бесконечности и индекс по этой оси
будет равен нулю.
1.7.2.2. Решетка дифракционного изображения и обратная решетка. Рассмотренные выше уравнения Лауэ и уравнение Брэгг–Вульфа позволяют экспериментально по наблюдению дифракции рентгеновских лучей определить геометрию
кристаллического пространства, т. е определить элементарную ячейку, повторением
которой это пространство построено. С их помощью можно вычислять периоды
идентичности узловых сеток. Для этого достаточно измерять брэгговские углы θ.
Но возникает вопрос — как измерить эти углы, если нельзя визуально увидеть
отражающие кристаллографические плоскости, а тем более найти минимальный угол
между лучом и этой плоскостью. Для измерения углов между лучом и плоскостью
проще всего определять угол между лучом и вектором нормали к плоскости. Поэтому
в рентгеновской кристаллографии принято характеризовать атомные плоскости кристаллической решетки векторами их нормалей, что серьезно упрощает рассмотрение
дифракции рентгеновских лучей в кристалле. Но такой подход, в конце концов,
приводит к необходимости прибегать к понятию обратной решетки, образованной
этими нормалями. Обратная решетка широко используется в рентгеновской кристаллографии и без представления о ней почти невозможно обойтись даже при чтении
научной литературы по структурному анализу или рентгеновской дифрактометрии.
Поэтому попытаемся привести основные понятия о ней с помощью интерпретации
рентгеновской дифракционной картины. Для этого рассмотрим отражение рентгеновских лучей от произвольной системы атомных плоскостей с индексами (hkl) согласно
схеме показанной на рис. 1.20.
Будем указывать направление рентгеновских лучей с помощью некоторых направляющий векторов, параллельных этим лучам, например, s0 (направление падающего
луча) и s (направление отраженного луча), как это изображено на векторной диаграмме вверху рис. 1.20. Поскольку при дифракции и отражении длина волны лучей
не меняется, то длина этих векторов должна быть одинакова, хотя для определения
направлений ее абсолютное значение роли не играет.
Из рассмотрения векторной схемы рис. 1.20 легко понять, что при зеркальном
отражении рентгеновского луча от плоскости, когда угол падения равен углу отражения, вектор разности направляющих векторов отраженного и падающего лучей
S = s − s0 оказывается нормалью к отражающей плоскости. Если в качестве направляющих выбраны единичные векторы |s| = |s0 | = 1, то можно также заметить, что
= |s| sin θ + |s0 | sin θ = 2 sin θ, где брэгговский угол θ
модуль вектора разности |S|
измеряется половиной угла между направлениями падающего и отраженного лучей,
1)
Такой способ определения индексов плоских узловых сеток на первый взгляд кажется
причудливым. Чего проще, например, определять плоскость с помощью координат трех точек,
отсекаемых ей на осях? Но подход с использованием индексов Миллера для маркировки
кристаллографических плоскостей сильно облегчает геометрические вычисления углов между
плоскостями или плоскостью и прямой в кристаллографии. Оказывается, что индексы Миллера
данной плоскости равны индексам Вейса для прямой, перпендикулярной к этой плоскости. То
есть в кристаллографии положение узловых плоскостей фактически определяется направлением их нормалей. Способ маркировки узловых плоскостей индексами Миллера и их связь
с индексами нормалей впоследствии оказался очень удачным для рентгеновской кристаллографии, где используется понятие обратной решетки, позволив маркировать векторы и узлы
обратной решетки индексами совпадающими с индексами Миллера в соответствующей ей
кристаллической решетке (см. следующий параграф).
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
67
и может входить в формулу Брэгга (1.53). В результате при отражении от стопки параллельных плоскостей, разделенных промежутками dhkl , интерференционный
максимум будет наблюдаться при условии
nλ
.
(1.54)
dhkl
Из полученного выражения видно, что вектор S = s − s0 , называемый дифракционным вектором, не только несет информацию о пространственной ориентации
отражающей атомной плоскости кристалла, но и содержит сведения о величине
периода идентичности отражающих плоскостей.
Как мы говорили выше, направляющие векторы отраженного и падающего лучей
могут иметь любую длину, главное, чтобы их длины были одинаковы. Если выбрать
= s − s0 опять будет
эти векторы так, что |s| = |s0 | = 1/λ, то вектор их разности H
перпендикулярен отражающей плоскости, но его модуль уже не будет зависеть от
длины волны рентгеновских лучей, а будет определяться лишь величиной межплоскостного расстояния в кристаллической решетке
hkl | = |s − s0 | = n .
|H
(1.55)
dhkl
Множество векторов, построенных подобным образом, т. е. путем вывода в отражающее положение всех плоскостей кристаллической решетки, укажет множество
точек, образующих пространственную решетку однозначно связанную с кристаллической решеткой, но в которой величина периодов идентичности обратна величине
межплоскостных расстояний в исходной решетке кристалла. Такую решетку, отштампованную векторами Hhkl , называют решеткой дифракционного изображения
кристалла.
Число точек (узлов) решетки дифракционного изображения ограничено числом
возможных для измерения брэгговских отражений и всех доступных гармоник. Это
число ограничено физическими параметрами дифракционного эксперимента, поэтому
решетка дифракционного изображения не бесконечна, как положено решетке по ее
математическому определению. Узлы решетки дифракционного изображения маркируются индексами породивших их плоскостей исходной решетки кристалла, но с
той особенностью, что эти индексы hkl, называемые индексами интерференции,
в отличие от индексов Миллера, могут иметь общий множитель, что обусловлено
наличием коэффициента n — порядка отражения в выражении (1.55). Такая трехмерная решетка жестко связана с кристаллом и следует любому повороту или переносу
кристалла.
Базис решетки дифракционного изображения можно связать с исходной решеткой, определив направления базисных векторов новой решетки по перпендикулярным
базисным граням элементарной ячейки кристаллической решетки, а модули базисных
hkl |, т. е. как величина обратная
векторов определяются тем же образом, как и |H
межплоскостному расстоянию. Если с помощью найденного трехмерного базиса продолжить решетку изображения на бесконечность, то получится обратная решетка
кристалла.
Свойства обратной решетки проще всего узнать, построив ее для наиболее общего
случая — для кристалла с триклинной элементарной ячейкой, определенной базисом
a, b, c с углами α, β, γ. Для построения обратной решетки надо определить ее
базисные векторы. Так как обратная решетка связана с кристаллической решеткой,
то ее базисные ребра и углы принято обозначать теми же значками, но помеченными
звездочками, т. е. базис обратной решетки будет характеризоваться ребрами a∗ , b∗ , c∗
и углами α∗ , β ∗ , γ ∗ . Поскольку понятие обратной решетки в нашем случае вызвано
= |s − s0 | =
|S|
3*
68
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
необходимостью интерпретации дифракции рентгеновских лучей в кристалле, то
= s − s0 возникновения дифракционных максимумов от
воспользуемся условием H
граней элементарной ячейки кристалла и найдем узел обратной решетки соответствующий, например, базисной плоскости (100) прямой ячейки рис. 1.22.
Для построения проведем вектор нормали ON
к плоскости OBDC элементарной ячейки, которая
является плоскостью (100). Как мы только что
выяснили, при возникновении брэгговского отражения рентгеновского луча от плоскости вектор
= s − s0 перпендикулярен отражающей плоскоH
сти, и следовательно в нашем случае этот вектор совпадает с ON . Из формулы (1.55) и схемы
рис. 1.22 следует что узел дифракционного изображения плоскости (100) будет располагаться на
100 и отстоять от
Рис. 1.22. Схема построения об- направлении вектора нормали H
ратной ячейки для триклинной выбранного начала координат на величину
элементарной ячейки кристалла с
ребрами a, b, c
|a∗ | =
1
1
.
=
d100
|a| cos (aa∗ )
(1.56a)
Надо отметить, что в данном выражении (aa∗ ) обозначает угол между векторами a и
a∗ , а не скалярное произведение этих векторов. Таким образом мы определили длину
одного из базисных ребер элементарной ячейки обратной решетки нашего кристалла.
Если повторить ту же самую процедуру для базисных плоскостей (010) и (001),
то получатся выражения для длин двух оставшихся ребер обратной ячейки
1
1
∗ ,
(1.56б)
= b =
d010
b cos (b b∗ )
|c∗ | =
1
1
.
=
d010
|c| cos (c c∗ )
(1.56в)
Определив таким способом элементарную ячейку обратной решетки кристалла,
путем трансляции по базисным векторам можно построить, как бесконечную обратную решетку, так и ограниченную решетку дифракционного изображения, являющуюся частью обратной решетки, и определить их свойства.
1.7.2.3. Некоторые свойства обратной решетки и решетки дифракционного
изображения. Перечислим без подробных выводов ряд свойств обратной решетки
и решетки дифракционного изображения, которые будут далее использоваться в
разных разделах данной книги.
1. Осевыми векторами a∗ , b∗ ,c∗ обратного изображения и обратной решетки являются векторы нормалей к базовым плоскостям (100), (010), (001) элементарной
ячейки кристалла, а длины этих базисных векторов обратны минимальным межплоскостным расстояниям для соответствующей системы плоскостей.
2. Если единицей измерения длин в прямой ячейке является ангстрем, то длины
осей в обратной ячейке измеряются в единицах [Å−1 ].
3. Углы между векторами a∗ , b∗ ,c∗ обозначаются символами α∗ , β ∗ , γ ∗ ; где угол
α∗ лежит между b∗ и c∗ и т. д.
4. Скалярные произведения разноименных векторов обратной и прямой (кристаллической) решеток равны нулю, так как по условию построения эти векторы
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
69
перпендикулярны друг другу, т. е.
a∗b = a∗c = b∗c = b∗a = c∗a = c∗b = 0.
(1.57)
5. Скалярные произведения одноименных векторов обратной и прямой решеток
равны единице, т. е.
a∗a = b∗b = c∗c = 1.
(1.58)
6. Длины осей обратной ячейки, выражаемые формулами (1.56а)–(1.56в), можно
также записать через длины осей, базисные углы и объем V элементарной ячейки
кристалла (с учетом того, что объем параллелепипеда V = a[bc], т. е. определяется
смешанным произведением векторов, соответствующих ребрам параллелепипеда):
bc sin α ∗ ca sin β
ab sin γ
|a∗ | =
; b =
; |c∗ | =
.
(1.59)
V
V
V
7. В общем случае кристаллов с триклинной ячейкой базисные углы обратной
ячейки выражаются через углы элементарной ячейки кристалла формулами:
cos α∗ =
cos β cos γ − cos α
;
sin β sin γ
cos γ ∗ =
cos β ∗ =
cos γ cos α − cos β
;
sin γ sin α
(1.60)
cos α cos β − cos γ
.
sin α sin β
8. Объемы прямой и обратной элементарных ячеек по величине обратны друг
другу, т. е. V ∗ = 1/V .
9. Важной особенностью решетки дифракционного изображения по сравнению
с прямой решеткой кристалла является то, что элементарная ячейка решетки
дифракционного изображения всегда центросимметрична. Если отражение от
плоскости (hkl) происходит под углом θ, то от обратной стороны этой плоскости луч
отразился под тем же углом, так как межплоскостное расстояние, характеризующее
отражающую плоскость, от поворота на 180◦ не меняется. Принято обозначать
«обратную сторону» отражающей плоскости индексами с чертой сверху (hkl), если
противоположная ей сторона имеет индексы (hkl).
10. Сингония обратной решетки всегда совпадает с сингонией кристалла. Это
очень важно для определения сингонии кристалла по рентгендифракционным экспериментальным данным.
Из приведенного краткого рассмотрения следует, что в обратной решетке плоскостям (hkl) элементарной ячейки кристалла соответствуют точки hkl, называемые
также узлами обратной решетки, отстоящие от начала координат на величину 1/dhkl .
Положение любого узла в обратной решетке можно естественным образом выразить
через базис и целочисленные индексы, как это делается в обычной кристаллической
решетке. Имея базис обратной решетки (а теперь у нас есть формулы для определения этого базиса), мы можем задавать положение любого ее узла относительно
начала координат с помощью вектора
hkl = ha∗ + kb∗ + lc ∗ ,
H
(1.61)
называемого вектором обратной решетки. Целочисленные индексы hkl в данном
выражении являются индексами интерференции полностью аналогичными тем, которые используются в уравнениях Лауэ (1.52).
Вспомним, что мы пришли к обратной решетке через решетку дифракционного
hkl , длина
изображения, узлы которой были отштампованы с помощью вектора H
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
70
которого вычислялась по формуле (1.55). Поэтому нам известно, что этот вектор
был нами введен исходя из условия зеркального отражения луча от плоскости
= s − s0 . По направлению он перпендикулярен отражающей плоскости (hkl)
как H
кристаллической решетки, а по длине обратно пропорционален межплоскостному
расстоянию dhkl для системы кристаллографических плоскостей (hkl). Эти свойства
являются главными фундаментальными свойствами вектора обратной решетки. Поскольку по определению решеточное пространство дискретно, то и вектор обратной
решетки меняется дискретно, указывая положения узлов решетки относительно
начала координат.
Подробное рассмотрение кристаллографии не является предметом данной книги, поэтому приведенные здесь сведения касаются лишь небольшой части свойств
прямой и обратной решеток, с которыми придется постоянно сталкиваться в последующих темах нашего обзора. Более полное рассмотрение обычной и рентгеновской
кристаллографии с выводом большинства математических соотношений интересующиеся могут найти в специальной литературе (см., например, Бургер, 1948; Васильев,
1981; Егоров–Тисменко и Литвинская, 2000).
1.7.3. Графическая модель Эвальда. Интересный и очень полезный с практической точки зрения результат можно получить, если аналогичным векторным образом с помощью метрики обратной решетки описать не только решетку, а все точки
обратного пространства, в котором находится решетка дифракционного изображения.
Для этого достаточно записать дифракционный вектор S в виде
S = s − s0 = ha∗ + k b∗ + lc∗ ,
(1.62)
где индексы h , k , l имеют право быть любыми числами, в том числе и дробными.
Уравнение (1.62) фактически является выражением рассеяния электромагнитной волны или частиц в пространстве волновых векторов или импульсов k, которое широко
применяется в физике твердого тела. Используемое здесь определение вектора s с
точностью до постоянного коэффициента совпадает с определением вектора импульса
(см. раздел 1.3). Такой подход дает нам возможность с помощью вектора рассеяния
рентгеновского луча s следить за всеми доступными для него точками обратного
пространства и обнаруживать в этом пространстве узлы обратной решетки 1). Очевидно, что узлы дифракционного изображения будут обнаруживаться только тогда,
когда индексы h , k , l в формуле (1.62) принимают целочисленные значения hkl,
т. е. когда дифракционный вектор равен вектору обратной решетки
hkl .
S = H
(1.63)
Условие (1.63) называется интерференционным уравнением. Это условие сводит
вместе пространство рассеяния электромагнитной волны и обратную решетку и позволяет дать наглядную интерпретацию процесса возникновения дифракционных
максимумов от кристаллов на простой графической модели, известной как модель
Эвальда.
Из уравнения (1.62) видно, что, если векторы s и s0 исходят из общей точки,
при фиксированном положении вектора s0 и непрерывно меняющемся векторе s
конец дифракционного вектора S в трехмерном пространстве «скользит» по сфере
с радиусом 1/λ, описываемой бегущим вектором s. Эту сферу называют сферой
hkl опрераспространения или сферой отражения, или сферой Эвальда. Вектор H
1)
Сканирующим будет именно вторичный луч s, если направление s0 первичного луча
выбрать фиксированным.
1.7. Принципы рентгеновской кристаллографии
71
деляет обратную решетку из узлов hkl в том же пространстве, где расположена сфера
hkl начинаются в одной точке обратного пространства,
Эвальда. Если векторы S и H
то равентство (1.63) означает, что положение узла hkl совпадает с одной из точек
сферы Эвальда. Графическую модель 1), изображающую это условие очень легко нарисовать для одного из экваториальных сечений сферы отражения (см. рис. 1.23). На
показанной схеме направление вектора s0 определяет направление распространения
падающей на кристалл волны (направление первичнго пучка рентгеновских лучей).
Начало этого вектора находится в центре сферы (точка A), а конец в нулевом узле
обратной решетки (точка O).
Центр сферы Эвальда (точка A) называется точкой распространения для волн
рентгеновского излучения. Единичный вектор s определяет направление наблюдения
рассеянных лучей по отношению к направлению первичного пучка. Это направление
составляет угол 2θ с вектором s0 . Вектор H,
соединяющий нулевой узел обратной решетки O с узлом P , как известно, называется
вектором обратной решетки и по модулю
равен 1/dhkl = (2 sin θ)/λ. Согласно условию
интерференционного уравнения, дифракционный максимум в направлении вектора s
может наблюдаться только тогда, когда его Рис. 1.23. Сечение модели Эвальда через
конец совпадет с узлом обратной решетки, экватор сферы отражения, демонстрируопределяемым вектором обратной решетки ющее получение брэгговского отражения
То есть, согласно модели Эвальда, усло- от монокристалла. Радиус сферы отражеH.
ния |s| = |s0 | = 1/λ, где λ — длина волны
вия Лауэ удовлетворяются, когда хотя бы рентгеновского излучения. Условию возодин узел P обратной решетки кроме нуле- никновения брэгговского отражения удового узла O попадает на сферу отражения.
влетворяет узел P изображенной точкаПрименение модели Эвальда очень эф- ми узловой плоскости обратной решетки
фективно для интерпретации дифракционных измерений и очень часто применяется для этого, поэтому при изложении
многих вопросов мы тоже будем ей пользоваться. Эффективность применения этой
модели можно продемонстрировать на паре примеров. Первым из них может быть
измерение дифракционных картин от монокристаллов на монохроматическом излучении — рентгеновская дифрактометрия монокристаллов. Из модели рис. 1.23
очевидно, что для измерения дифракционного рефлекса от какого-либо узла обратной решетки при неподвижном положении первичного пучка рентгеновских лучей
достаточно повернуть решетку вокруг оси перпендикулярной плости рисунка и проходящей через нулевой узел так, чтобы нужный узел попал на сферу отражения.
Для регистрации рефлекса надо установит детектор приемным окном навстречу
1)
Эту модель называют по имени придумавшего ее немецкого физика Пауля Эвальда.
Именно Паулем Эвальдом (Ewald, 1913; Ewald, 1921) введено понятие обратной решетки,
которое сегодня очень широко применяется в физике твердого тела. Сразу же после доклада
Зоммерфельда в Немецком Физическом обществе в Геттингене об опыте Лауэ-ФридрихаКниппинга по обнаружению дифракции рентгеновских лучей Эвальд нашел простой способ
геометрической интерпретации (Ewald, 1913) наблюдавшегося явления для коротких волн с
помощью решетки, обладающей трансляциями пропорциональными 1/a, 1/b, 1/c, которую он
назвал «обратной решеткой», а сферу, определяющую способ падения рентгеновских лучей
на кристалл, сегодня называют «сферой отражения» или сферой Эвальда.
72
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
направлению s рассеянного луча, соответствующего этому положению узла. Обратная решетка жестко связана с кристаллом и ее поворот аналогичен повороту
кристалла. Именно такой способ измерений с вращением монокристалла применяется
в монокристальных рентгеновских дифрактометрах.
Вторым показательным примером эффективности модели Эвальда может быть интерпретация с
ее помощью наблюдения дифракции рентгеновских
лучей в монокристалле, освещаемом параллельным пучком рентгеновских лучей с непрерывным
спектром (метод Лауэ). Если непрерывный спектр
ограничен длинами волн от λ1 до λ2 , то вместо
одной сферы распространения, как изображено на
рис. 1.23, появится непрерывный ряд сфер, радиусы которых 1/λ будут зависеть от длины волны.
По условиям построения модели все они должны
проходить через общую точку в нулевом узле обРис. 1.24. Модель Эвальда (се- ратного пространства. Таким образом получается
чение в экваториальной плоско- картинка, изображенная на рис. 1.24.
сти) для дифракции полихромаВ данном случае точки распространения непретического излучения в монокри- рывно распределены вдоль направления первичносталле (метод Лауэ). Затененная го луча, а все точки обратной решетки, попавшие
область содержит множество сфер в промежуток между граничными сферами распроотражения с радиусами от 1/λ1
странения будут давать брэгговские отражения оддо 1/λ2
новременно, что и наблюдается экспериментально
в измерениях методом Лауэ (см. гл. 4).
Модель Эвальда (см. рис. 1.25) также позволяет сразу понять разницу между
обратной решеткой и решеткой дифракционного изображения, а также особенности
наборов данных, получаемых при рентгеновских дифракционных измерениях.
На модели рис. 1.25 показан узловой слой обратной решетки, расположенный в
плоскости экваториального сечения сферы отражения.
В условия брэгговского отражения, согласно модели Эвальда, поворотом обратной
решетки можно вывести только те ее узлы, которые лежат в пределах круга с
радиусом 2 |s0 | = 2/λ (в трехмерном случае это будет объем обратного пространства,
ограниченный сферой этого же радиуса). Сфера, ограничивающая доступный для
брэгговской дифракции объем обратного пространства, в терминах модели Эвальда,
называется сферой ограничения, и эта сфера ограничивает часть бесконечной обратной решетки, которая и является решеткой дифракционного изображения. Центр
сферы ограничения расположен в нулевом узле решетки, а ее радиус 2 |s0 | = 2/λ
указывает максимально допустимую длину вектора обратной решетки, которой ограничена решетка дифракционного изображения (хотя по условиям дискретности обратной решетки, в ней может и не быть узлов именно с таким вектором).
Из рис. 1.24 видно, что число узлов в решетке дифракционного изображения не
просто ограничено, а зависит от радиуса сферы ограничения, который в свою очередь
зависит от длины волны λ используемого при измерениях излучения. Чем меньше
длина волны, тем больше число узлов в решетке изображения.
Надо также понимать, что из-за чисто механических ограничений измерительной
установки экспериментально измерить можно не все узлы решетки дифракционного
изображения. Обычно таким ограничением является размер детектора, из-за которого
невозможно проводить измерения лучей s при углах 2θ приближающихся к 180◦ ,
так как детектор начинает перекрывать первичный пучок. Каждая дифрактометрическая установка, будь то дифрактометр или рентгеновская камера, характеризуется
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами
73
Рис. 1.25. Экваториальное сечение сферы отражения с радиусом |s0 | = 1/λ со схематическим
изображением узлов обратной решетки (изображена лишь часть узлов, чтобы на загромождать рисунок), сферы ограничения и одной из множества сфер сканирования с радиусом
R∗ = |s − s0 | 2 sin θ/λ. Сфера предельного разрешения дифрактометра определяется сферой
max | = 2 sin θmax /λ, которая является предельно возможной для данной
с радиусом D∗ = |H
измерительной установки сферой сканирования и имеет радиус меньше радиуса сферы ограничения
своим предельным углом 2θmax , до которого она позволяет обследовать решетку
дифракционного изображения. Поэтому реально доступная для измерений на данном инструменте область решетки изображения ограничена не сферой ограничения,
а сферой предельного разрешения инструмента (см. рис. 1.25), радиус которой
max | = 2 sin θmax /λ оказывается меньше радиуса сферы ограничения. ПоD∗ = |H
чему эта сфера называется сферой предельного разрешения понятно из того что
|Hmax | = 1/dmin , т. е. это сфера, определяющая величину минимального межплоскостного расстояния, которое способен различить данный прибор. Это понятие относится только к измерительному инструменту и не означает, что в любом исследуемом
образце этим инструментом можно такое расстояние измерить. С образцом связано
еще одно ограничивающее понятие, называемое пределом дифракции, о котором
подробнее будет сказано в гл. 4.
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей
кристаллами — атомная структура
Рассмотренные выше формулы дают связь между геометрией дифракционной
картины и геометрией элементарной ячейки кристалла, т. е. геометрией расположения
узлов в кристаллографическом пространстве. Но узлами решетки могут быть как
отдельные атомы, так и молекулы, состоящие из множества атомов. Геометрическая
рентгеновская кристаллография дает информацию только о периодичности расположения центров тяжести электронной плотности, образованных такими скоплениями, и то с точностью до центра инверсии 1), но ничего не может сказать об
атомной структуре этих центров. Однако, к счастью, геометрией дифракционных
узоров информативность рентгенограммы не исчерпывается. Очень важные данные
1)
О центросимметричности решетки дифракционного изображения говорилось в § 1.7.2.2.
74
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
о тонкой структуре рассеивающих центров содержатся в интенсивности дифракционных максимумов (дифракционных рефлексов), которую можно интерпретировать,
рассматривая рассеяние рентгеновских лучей электронами атомов.
Явление рассеяния рентгеновских лучей электронами и атомами можно теоретически описать как с точки зрения волновой, так и корпускулярной природы
электромагнитного излучения, причем оба подхода в большинстве случаев приводят
к идентичным результатам.
1.8.1. Рассеяние свободным электроном. Рассмотрим рассеяние электроном,
опираясь на уже знакомое нам математическое описание распространения плоской
монохроматической волны. Для начала проанализируем простейший случай рассеяния свободным электроном 1) линейно поляризованной волны (схема на рис. 1.26),
чтобы понять физику процесса, а потом перейдем к неполяризованному излучению.
1.8.1.1. Случай линейно поляризованного излучения. Рассмотрим момент времени, когда к электрону, находящемуся в точке O на схеме рис. 1.26, подходит
0 плоской волны линейно поляризованмаксимальное значение электрического поля E
ного в плоскости рисунка рентгеновского излучения, и посмотрим, что мы увидим в
произвольной точке M , удаленной от электрона на расстояние r и располагающейся
в плоскости рассеяния (плоскость AOM , содержащая направления первичной и рассеянной волн).
Под воздействием поля поперечной волны электрон начнет колебаться параллельно вектору напряженности электрического поля с частотой вынуждающей эти колебания волны, т. е. получает ускорение
0 . Как мы уже знаем, точечa вдоль направления E
ный заряд e, движущийся с ускорением a и в данный момент находящийся в точке O, испускает элекРис. 1.26. Рассеяние электро- тромагнитное излучение в виде сферической волны,
ном плоско поляризованного напряженность электрического поля которой в точке
рентгеновского луча. Первич- M в общем виде можно записать как функцию от
ная волна распространяется по
времени 2)
лучу A, амплитуда поля рассеянной волны измеряется в точке
наблюдения M
r, t) = e a⊥ (t − |r|/c) ,
E(
c2
|r|
(1.64)
где a⊥ — компонента вектора a, перпендикулярная вектору r и лежащая в плоскости,
проходящей через векторы r и a. Множитель (e/c2 )(a⊥ /|r|) в этом выражении
соответствует амплитуде рассеянной волны. Поскольку сила, действующая на заряд
0 величины заряда на напряженность поля, то легко
в поле равна произведению eE
записать уравнение движения электрона и найти составляющую его ускорения перпендикулярную произвольному направлению r:
0 ; a⊥ = e E
0 cos 2θ.
ma = eE
(1.65)
m
1)
Рассеяние электромагнитных волн электроном было подробно проанализировано в конце
19 века английским физиком Дж. Дж. Томсоном (Sir Joseph John Thomson, 1856–1940), получившим в 1906 году Нобелевскую премию по физике за открытие электрона и вклад в науку
о строении атомов. Результаты этого анализа изложены в его книге (Thomson J. J., 1906) и
здесь приводится их изложение с использованием того же подхода.
2)
В выражении (1.64) параметр времени в скобках над дробной чертой выбран так, чтобы
значение ускорения соответствовало моменту времени начала следования волны из точки O в
точку M(r).
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами
75
Если электрон получает ускорение от воздействующей на него электромагнитной
волны, то можно найти амплитуду возбуждаемой при этом вторичной волны, подставив выражение (1.65) в формулу (1.64). После подстановки получаем, что амплитудное значение напряженности поля, создаваемого колеблющимся электроном в точке
M (т. е. поле волны, распространяющейся по произвольно выбранному направлению
r) равно
2
e (r) = e |E
0 | cos 2θ .
E
(1.66)
mc2
|r|
Интенсивность излучения Ie в точке M , создаваемого электроном, колеблющимся
в поле электромагнитной волны, пропорционально квадрату амплитуды и определяется соотношением:
2
2
e cos 2θ
c 2
c
Ie =
Ee =
|E0 |
.
(1.67)
2
2
4π
4π mc
|r|
Учитывая, что полный поток энергии сферической волны
0 |2 =
|E
4π
I0 ,
c
(1.68)
2
то после замены в (1.67) E
0 на его выражение (1.68) получим интенсивность,
рассеиваемую электроном в произвольную точку, в виде уравнения
Ie = I0
e2
mc2
2
cos2 2θ
,
|r|2
(1.69)
где I0 обозначает интенсивность излучения, падающего на электрон. Величина
e2
= 0,28178 · 10−12 см
(1.70)
mc2
является фундаментальной физической постоянной, называемой классическим радиусом электрона, которая в теории дифракции рентгеновских лучей служит единицей
измерения длины рассеяния. В таком обозначении уравнение (1.69) для интенсивности рассеяния электроном линейно поляризованного рентгеновского излучения имеет
вид:
r2
Ie (r) = I0 e2 cos2 2θ .
(1.71)
|r|
re =
1.8.1.2. Случай неполяризовнного излучения и поляризационный множитель.
При выводе уравнения (1.71) рассматривалась первичная линейно поляризованная
Расплоская электромагнитная волна с фиксированным направлением вектора E.
смотрим процесс рассеяния для более сложного случая, когда на электрон падает
распределен
неполяризованное излучение, т. е. плоские волны, в которых вектор E
во времени хаотически (рис. 1.27).
Неполяризованный луч можно представить как наложение бесчисленного множества поляризованных лучей, распространяющихся в одном направлении, векторы
E которых распределены вокруг направления луча. В этом случае любой вектор
электрического поля из этого набора может быть представлен в виде разложения
по координатам X и Y , оси которых перпендикулярны лучу. Таким образом любой
=E
x + E
y , где E
x и E
y компоненты
вектор напряженности электрического поля E
вдоль взаимно перпендикулярных осей, лежащих в плоскости,
(проекции) вектора E
перпендикулярной направлению распространения первичного луча (рис. 1.27). Теперь
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
76
Рис. 1.27. Распределение вектора поля
в плоскости фронта плоской непоE
ляризованной волны. На примере двух
векторов, выбранных в неполяризованном луче, показано представление на
пряженности электрического поля E
x и E
y . Ось Z,
через его компоненты E
вдоль которой распространяется луч,
направлена вверх от плоскости рисунка
Рис. 1.28. Взаимное расположение
направления первичного пучка Z,
точки M, в которой оценивается интенсивность рассеянного луча, и компонент Ex и Ey векторов напряженности электрического поля неполяризованного луча. Ортогональные координатные оси изображены в изометрии
задача сводится к оценке интенсивности рассеянного луча в произвольно выбранной
будем
точке M (рис. 1.28), которая была рассмотрена только что. Любой вектор E
представлять в виде разложения по двум ортогональным координатам, как показано
на рис. 1.27.
Поскольку реальное время измерения интенсивности значительно превышает
период колебаний электромагнитной волны, то усредненные во времени квадраты
амплитуд по выбранным осям (т.е. интенсивности пучков излучения, поляризованных
по этим осям) будут одинаковы, т. е.
x |2 >=< |E
y |2 >
< |E
и всегда
(1.72)
x |2 > + < |E
y |2 >,
2 >=< |E
< |E|
т. е.
i |2 >=
< |E
1
2 >,
< |E|
2
(1.73)
где подстрочный символ обозначает оси координат i = x, y, а угловые скобки
обозначают, что рассматриваемая величина является средней по времени.
Оси координат для разложения мы, в принципе, можем выбирать по нашему
желанию. От этого физический результат не изменится. Общий случай расположения
осей XY показан на рис. 1.28. Но для простоты расчетов лучше выбрать эти оси так,
чтобы точка наблюдения M располагалась в одной из координатных плоскостей, в
плоскости Y Z или XZ. Допустим, что положение осей XY Z выбрано так, что плоскость рассеяния совпадает с плоскостью Y Z. При таком расположении компонент
y лежит в плоскости падающего и рассеянразложения, когда компонента вектора E
x перпендикулярна ей, можно воспользоваться формулой (1.71) и с
ного лучей, а E
учетом равенства (1.73) получить интенсивность для рассеянного излучения в точке
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами
77
M в виде разложения на интенсивность двух лучей, из которых можно сложить
результирующий луч:
1 r2
Ix (r) = I0 e2 ;
(1.74)
2 |r|
Iy (r) = I0
re2
cos2 2θ.
|r|2
(1.75)
Отсюда в случае облучения плоской неполяризованной волной суммарная интенсивность рассеянного электроном излучения в точке M будет равна:
Ie (r) = Ix (r) + Iy (r) = I0
re2
|r|2
1 + cos2 2θ
,
2
(1.76)
где re обозначает классический радиус электрона (1.70), угол рассеяния первичной
волны в точку наблюдения равен 2θ, а расстояние от электрона до точки наблюдения
равно |r|. Множитель в круглых скобках указывает на угловую зависимость интенсивности рассеянного излучения 1). Интересно, что угловая зависимость относится
только к одной части излучения поляризованной в плоскости рассеяния, приводя
к ослаблению ее интенсивности и изменению степени поляризации излучения, т. е.
исходно неполяризованное излучение при
рассеянии становится частично поляризованным. Множитель
1 + cos2 2θ
= P,
2
(1.77)
учитывающий этот эффект, называется Рис. 1.29. Угловая зависимость поляризаполяризационным множителем. Нали- ционного фактора при упругом рассеячие поляризационного множителя в урав- нии неполяризованных рентгеновских лунении (1.76) придает зависимости интен- чей. Вертикальной штриховкой выделен
сивности от угла рассеяния характерную вклад в поляризационный фактор части пучка поляризованной вдоль оси X, а горизонформу, изображенную на рис. 1.29.
Обращает на себя внимание тот факт, тальной — части первичного пучка поля◦
что при угле 2θ = 90 луч поляризованный ризованной вдоль оси Y , когда плоскостью
рассеяния является плоскость Y Z
в плоскости рассеяния полностью гасится
и интенсивность результирующего пучка
будет определяться только волной поляризованной перпендикулярно плоскости рассеяния, т. е. рассеянный луч становится полностью поляризованным перпендикулярно
1)
С точки зрения теории Дж. Томсона (Thomson J. J., 1906), рассеяние плоской волны
электромагнитного излучения (рентгеновских лучей) электроном происходит по механизму
раскачивания электрона электрическим полем волны, в результате чего электрон, колеблющийся с частотой вынуждающей эти колебания волны, излучает вторичную электромагнитную волну обладающую той же частотой. Вектор напряженности вторичной волны имеет
максимальную величину в направлении колебаний, т. е. в случае плоской первичной волны
вектор напряженности вторичной волны максимален в плоскости волны перпендикулярной
направлению рентгеновского луча и уменьшается по модулю при отклонении от этого направления. Именно это ослабление квадрата амплитуды (т. е. интенсивности излучения) описывает
формула (1.76).
78
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
плоскости рассеяния. 1) При углах 2θ = 0◦ и π рассеянный луч после столкновения с
электроном остается совсем неполяризованным 2). Для излучения, поляризованного
перпендикулярно плоскости рассеяния, интенсивность рассеяния электроном от угла
рассеяния не зависит.
Из проведенного рассмотрения частных случаев поляризации рентгеновских лучей или света в результате рассеяния электронами следует, что при отражении, а
также и при прохождении через вещество с эффектом преломления, т. е. с отклонением от направления первичного луча, происходит поляризация луча, т. е. преимущественное отражение или преломление волн с определенной ориентацией вектора
электрического поля. Например, если на границу раздела падает неполяризованный
или циркулярно поляризованный свет, в котором R1 = R2 = R3 (см. рис. 1.6, б), то в
преломленной и отраженной волнах это равенство будет существенно нарушено. Как
правило, в отраженной волне сильно уменьшается составляющая волны с электрическим вектором, лежащим в плоскости содержащей падающий, преломленный и отраженный лучи, которую в оптике называют плоскостью падения или плоскостью
отражения, а в рентгеновской дифрактометрии дифракционной плоскостью или
плоскостью дифракции. В преломленной волне (см. § 1.4.1) наоборот, составляющая
с электрическим вектором в плоскости падения преобладает. В случае отражения
рентгеновских лучей это приводит к тому, что в отраженной волне всегда происходит
сильное ослабление составляющей с вектором напряженности электрического поля
расположенным в плоскости отражения, а составляющая с электрическим вектором
параллельным отражающей поверхности практически не ослабляется 3). Даже в
случае неполяризованной первичной волны, отраженное рентгеновское излучение
оказывается эллиптически поляризованным с большой осью эллипса параллельной
отражающей поверхности (или перпендикулярной плоскости рассеяния).
1.8.2. Рассеяние атомом и атомный фактор. Атомы при рассеянии рентгеновских лучей в большинстве случаев ведут себя как локальные скопления электронов,
хотя эти электроны иногда в процессах рассеяния (резонансное рассеяние, часто
называемое аномальным рассеянием) заявляют о том что они не просто электроны,
а электроны атома. Вывод математических выражений для рассеяния атомом более
1)
Этим свойством обычно пользуются для получения полностью поляризованного излучения. Выбирают кристалл, который дает сильный рефлекс при 2θ = 90◦ , и брэгговское
отражение этого рефлекса используют как поляризованный рентгеновский луч. Например,
этому условию удовлетворяет рефлекс 333 кристалла Ge на медном характеристическом
излучении (θ = 45◦ 5 ).
2)
Надо иметь в виду, что угол 2θ в (1.76) лишь в частном случае первичной волны поляризованной в плоскости рассеяния (рис. 1.26) совпадает с углом между первичным и рассеянным
лучами. Изначально (см. рис. 1.26 и формулу (1.65)) угол 2θ был введен для определения
компоненты a⊥ ускорения вынужденных колебаний электрона перпендикулярно направлению
распространения рассеянной волны. Поэтому в общем случае 2θ в формулах (1.76) и (1.77)
следует рассматривать как угол между векторами поля в первичном и рассеянном лучах.
x поля первичного луча, которая перепендикулярна плоскости рассеяДля составляющей E
ния, направление поля вторичной (сферической) волны, вызванной вынужденными первичной
волной колебаниями электрона, будет также перпендикулярно плоскости рассеяния, и угол 2θ
для этой составляющей всегда будет равен нулю, а cos 2θ = 1. Именно поэтому в формуле
(1.74) нет косинуса, а интенсивность рассеянного излучения во всем угловом диапазоне в
выбранной плоскости рассеяния неизменна, если не меняется расстояние между рассеивающим
электроном и точкой наблюдения.
3)
В оптике принято различать s- и p-поляризацию, часто обозначаемые соответственно
греческими буквами σ и π.
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами
79
сложен по сравнению с рассеянием свободным электроном, особенно, когда рассматривается резонансное (аномальное) рассеяние вблизи краев поглощения атома.
Поэтому опустим этот вывод, а рассмотрим лишь конечное выражение. Подробно
с выводом выражений для атомного фактора рассеяния можно ознакомиться во
множестве учебников по физике твердого тела или по теории дифракции рентгеновских лучей. Для начала можно рекомендовать, например, книги Иверонова и
Ревкевич (1978) или Асланов и Треушников (1985). Подробное рассмотрение теории
резонансного (аномального) рассеяния атомами дано, например, в публикации Feil
(2002) или в книге Coppens (1992).
Рассеяние рентгеновских лучей атомом можно с достаточной степенью точности
рассматривать в приближении сферического атома 1) с объемом Va , любой элементарный объем dv которого характеризуется электронной плотностью ρ и рассеивает рентгеновские лучи независимо. При этом рассмотрении сложение амплитуд
рассеянных волн от элементарных объемов должно проводиться с учетом разности
фаз рассеяния от разных точек объема атома. Результирующая амплитуда волны
рентгеновского излучения, рассеянного атомом, определяется функцией атомного
рассеяния, называемой также атомным фактором рассеяния или атомным формфактором, выражаемым формулой
= ρ(r) exp (i2πS · r)dv ∼ Ea
f (S)
(1.78)
Eэ
Va
в которой функция ρ(r) описывает плотность распределения электронов в атоме,
i является мнимой единицей, а вектор S является вектором рассеяния, который
называют дифракционным вектором (см. § 1.7.1). Интегрирование производится
по всему объему атома.
Физический смысл функции атомного рассеяния
заключается в том, что она определяет во сколько
раз амплитуда волны рассеянной атомом больше амплитуды волны рассеянной в том же направлении
отдельным электроном. В общем случае атомная ам как это следует из ее математичеплитуда f (S),
ского выражения, является комплексным числом, то
есть состоит из действительной и мнимой частей (их
математические выражения приведены в § 1.8.2.2 и
§ 6.7.2).
1.8.2.1. Некоторые свойства функции атомного рассеяния.
показывает во сколько раз амплитуда
1. f (S)
Рис. 1.30. Пример зависимости
Ea волны рассеянной атомом больше амплитуды Eэ функций атомного рассеяния от
волны рассеянной в том же направлении отдельным угла рассеяния рентгеновских
электроном;
лучей и их длины волны для
является алюминия и цинка. (Липсон и
2. функция атомного рассеяния f (S)
Стипл, 1972)
монотонно убывающей функцией от скалярной величины (sin θ)/λ, равной половине длины вектора
1)
Погрешность предположения о сферически симметричном атоме может обнаруживаться
при исследовании структур из легких атомов. В случае органических кристаллов для исправления ошибок, связанных с использованием сферически симметричных атомных факторов,
иногда делают уточнение структуры с учетом анизотропии атомных размеров.
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
80
рассеяния , а при 2θ = 0◦ (т. е. при рассеянии по ходу первичного пучка) равна
числу Z электронов в атоме (см. графики рис. 1.30);
3. при (sin θ)/λ → 0 рассеяние испытывает сильное влияние внешних валентных
−1
электронов атома, а с ростом θ [обычно при (sin θ)/λ > 0,6 Å ] рассеяние мало
чувствительно к валентным электронам и в основном определяется электронами
внутренних оболочек атома, поэтому функции атомного рассеяния нейтральных
атомов и их ионов различаются лишь при малых (sin θ)/λ и практически совпадают
при больших θ.
Табулированные расчетные значения атомных факторов можно найти, например,
в Int. Tables, (1995), V. C, а также их можно рассчитать самостоятельно, причем не
только для свободных атомов, но и для ионов, с помощью большого числа доступных
сегодня компьютерных программ (см., Chantler, 1995; Chantler et al., 2000; Chantler
et al., 2005), в том числе расчет атомных факторов рассеяния включен практически
во все пактеты современных компьютерных программ для структурного анализа 2).
1.8.2.2. Атомный фактор в случаях резонансного рассеяния. Функция атомного рассеяния плавно меняется в зависимости от угла рассеяния θ, как это показано
на рис. 1.30, когда длина волны рентгеновских лучей далека от края поглощения
атома, где амплитуды рассеяния атомом и электроном меняются согласно похожим
плавным тригонометрическим функциям (1.48) и (1.78). Однако, когда длина волны
рассеиваемого рентгеновского излучения приближается к длине волны края поглощения рассеивающего атома, то начинают проявляться процессы отличные от простого
рассеяния. Электроны в атоме показывают, что они сильно связаны с атомом и
распределены по энергетическим уровням, а рентгеновские лучи показывают, что они
не просто волны, но еще и фотоны. В этих условиях у фотонов есть выбор из нескольких вариантов взаимодействия, вероятность которых зависит от близости энергии
фотона к энергии края поглощения атома. Если энергия фотона сравнима или больше
промежутков между энергетическими уровнями электронов в атоме, то он может
либо упруго отразиться, либо поглотиться, а потом в результате релаксационных
процессов в атоме испуститься вновь, но с пониженной энергией (флуоресцентное
излучение), либо поглотиться и сразу же испуститься с той же энергией (сильное
взаимодействие при энергии, равной энергии края поглощения). В последнем варианте наблюдаемый в качестве рассеянного фотон будет иметь фазу, отличную от
фазы упруго рассеянных фотонов (такой фотон запаздывает по фазе по сравнению
с упруго рассеянным фотоном). В результате в выражении волны для этого фотона
появляется мнимая компонента f , учитывающая сдвиг фазы, а атомный фактор
рассеяния начинает зависеть от длины волны падающего излучения. Эта зависимость
учитывается с помощью добавки к атомному фактору дисперсионных членов f и f .
Таким образом, общее выражение для атомного фактора записывается в комплексном
виде (см., например, Асланов и Треушников, 1985; Иверонова и Ревкевич, 1978;
Caticha-Ellis, 1981; Coppens, 1992)
1)
λ) = f0 (S)
+ f (S,
λ) + if (S,
λ).
f (S,
(1.79)
1)
Действительно, при определении модуля направляющих векторов первичного и рассеян = |s − s0 | = |s| sin θ + |s0 | sin θ = (2 sin θ)/λ — см. схему
ного лучей равными 1/λ модуль |S|
рис. 1.23, игнорируя обратную решетку.
2)
См. например, широко известную среди структурщиков программу SHELX,
Sheldrick G. M. (1998). Или on-line калькулятор атомных форм-факторов в Интернете
http://ruppweb.dyndns.org/new_comp/scattering_factors.htm .
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами
81
является атомным
В данном представлении функция атомного рассеяния f0 (S)
фактором нормального рассеяния, о котором шел разговор в предыдущем разделе
λ) и
и который зависит только от угла, тогда как дисперсионные поправки f (S,
λ) зависят еще и от длины волны излучения и становятся значимыми с
f (S,
1)
ее приближением к длине волны скачка поглощения . Такое изменение атомного
фактора вблизи скачка поглощения традиционно уже более семидесяти лет называют
аномальным рассеянием, хотя правильнее его было бы назвать резонансным рассеянием (см. Caticha-Ellis, 1981).
λ) по своей природе является отрицательной велиДисперсионный член f (S,
чиной, уменьшающей эффективное число электронов рассеивающих под углом θ,
и величина этого члена отлична от нуля с обеих сторон от скачка поглощения,
образуя отрицательный пик с минимумом на скачке поглощения, т. е. возникает
провал на зависимости f (λ). В противоположность этому, дисперсионный член
λ) положителен и имеет заметную величину только при энергиях фотонов выше
f (S,
энергии края поглощения, т. е. с коротковолновой стороны от скачка поглощения.
Когда энергия рассеиваемых фотонов равна энергии края поглощения εi , абсолютная
величина f резко возрастает и становится сравнимой с f0 . Например, при энер−1
гии фотонов равной энергии скачка Fe Kα(sin θ/λ = 0,3 Å ) величина f = −7
электронов, тогда как f0 равен примерно 17 электронам (см., например, Cox, 1992).
Данный эффект можно легко измерить, и он проявляется на зависимости поглощения
или интенсивности рентгеновской флуоресценции от энергии ε или длины волны λ
излучения в виде либо резкого возрастания поглощения, либо в виде скачка флуоресценции. Мнимая компонента атомного фактора рассеяния f пропорциональна
этим экспериментально измеряемым величинам. Действительную же компоненту f можно вычислить по экспериментально измеренной функции распределения f (ε) с
помощью дисперсионного соотношения Крамерса-Кронига (см., например, Coppens,
1992) 2)
∞
2
ε
f (ε) 2
dε.
(1.80)
f (εi ) =
π
ε − ε2i
0
В рентгеноструктурном анализе для измерений обычно используется излучение
с длиной волны λ порядка 1 Å. С точки зрения близости к длине волны λK края
поглощения для химических элементов от бериллия (Z = 4) до аргона (Z = 18) рабочая длина волны λ λK , так что электроны этих атомов при рассеянии ведут себя
как квази-свободные заряды, не проявляя никаких заметных аномальных эффектов,
поэтому дисперсионными поправками к атомным факторам этих элементов можно
пренебречь. Но для элементов с Z > 20 энергия связи электронов внутренних K и
1)
Важно понимать, что в комплексной записи атомного фактора в случае резонансного рассеяния дисперсионная составляющая амплитуды атомного рассеяния f проявляется реально
в эксперименте вместе с величинами f0 и f , но фаза ее волны (атомный фактор рассеяния,
как нам известно определяет волну рассеянного излучения) сдвинута относительно действительных компонент на 90◦ . То есть, физически мнимая компонента f атомного фактора
рассеяния соответствует компоненте излучения, рассеянного атомом, которая, распространяясь
в направлении первичной волны, отстает от нее по фазе на π/2.
2)
Формулы для расчета дисперсионных членов аномального рассеяния для любых
химических элементов можно найти в ряде компьютерных программ, которые доступны, например, в Интернете http://www.bmsc.washington.edu/scatter/AS_index.html или
http://ruppweb.dyndns.org/new_comp/anomalous_scattering.htm .
82
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
L оболочек становится сравнимой с энергией рабочего излучения λ ∼ 1 Å, и может
наблюдаться значительное «аномальное» рассеяние.
Важно отметить, что аномальное рассеяние связано с возбуждением только внутренних электронов атома, расположенных вблизи ядра, поэтому дисперсионные члены атомного фактора в первом приближении не должны зависеть от угла рассеяния,
в отличие от нормального форм-фактора f0 , в формировании которого большую роль
играют электроны внешних оболочек. Поскольку дисперсионные члены атомного
фактора f и f не зависят от θ, а f0 быстро убывает с ростом (sin θ)/λ, как видно
из рис. 1.30, то влияние дисперсионных членов в (1.79) проявляется сильнее по мере
возрастания угла рассеяния, т. е. для высокоугловых брэгговских отражений.
Эффект аномального рассеяния может служить очень эффективным средством
для усиления контраста между химическими элементами близко расположенными в
периодической таблице и для выявления их распределения по позициям в элементарной ячейке.
О практическом применении аномального рассеяния в рентгеноструктурном анализе будет подробнее рассказано в гл. 4.
1.8.3. Рассеяние рентгеновских лучей кристаллом. Амплитуду волны, рассеиваемой кристаллом, вычисляют через сумму волн, рассеянных всеми его элементарными ячейками, которые по определению должны быть все одинаковы.
Каждая элементарная ячейка, в кристаллографическом представлении, определена параллелепипедом с узлами в вершинах, которые кристаллография рассматривает
как точки узловых прямых. Выше мы выяснили, что рентгеновская кристаллография
позволяет с помощью измерения дифракции рентгеновских лучей определить параметры этого параллелепипеда. Мы также договорились, и так считается в теории
кристаллических решеток, что реально узлы элементарной ячейки могут указывать
положение как отдельных атомов, так и скоплений атомов (это могут быть, например,
молекулы), которые обладают определенной структурой. Введенный формулой (1.78)
атомный фактор дает уравнение волны рентгеновского излучения рассеянного отдельным атомом. Зная атомные факторы и положения атомов в элементарной ячейке,
амплитуду рассеяния рентгеновских лучей элементарной ячейкой кристалла можно
выразить, как суперпозицию волн, рассеянных отдельными атомами ячейки (см.,
наример, Асланов, Треушников, 1985; Иверонова и Ревкевич, 1978), а амплитуда
волны, рассеянной кристаллом при этом складывается из амплитуд рассеяния всеми
его элементарными ячейками.
1.8.3.1. Рассеяние элементарной ячейкой — структурный фактор. Итак,
функция атомного рассеяния (1.78) получается из функции рассеяния электронами
путем интегрирования волн рассеянных электронной плотностью атома с учетом
разности фаз волн, выходящих из разных точек объема атома. Логично использовать
тот же подход и для расчета волны рассеянной элементарной ячейкой, проводя
сложение волн, рассеянных отдельными атомами с учетом разности их хода до точки
наблюдения. Разница в вычислении атомной амплитуды и амплитуды рассеяния
элементарной ячейкой будет лишь в том, что, в отличие от электронной плотности,
которую мы в рамках используемого приближения считали равномерно распределенной по объему атома, элементарная ячейка содержит ограниченное число атомов,
распределенных по дискретным позициям, которые можно пометить номерами j.
Кроме того, атомы в элементарной ячейке атомы могут быть атомами разного сорта со
своими атомными факторами рассеяния fj . С учетом сказанного, уравнение волны,
рассеянной элементарной ячейкой, которое по аналогии с атомным фактором мы
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами
будем называть структурным фактором, записывается в виде суммы
=
· exp (i2πH
· rj ),
F (H)
fj (H)
83
(1.81)
j
где rj обозначает положение j-го атома в элементарной ячейке кристалла, а H
является вектором узла обратной решетки, дающего брэгговский рефлекс, который
аналогичен вектору рассеяния S в формуле (1.78), но меняется дискретно согласно
закону Брэгга–Вульфа (1.53) и выражению (1.61) с учетом (1.59) и (1.7.2.3). Выразив
скалярное произведение под знаком экспоненты в формуле (1.81) через соответствующие координаты входящих в него векторов, как (H · rj ) = (hxj + kyj + lzj ),
выражение (1.81) можно записать через индексы узлов решетки дифракционного
изображения h, k, l и дробные координаты x, y, z атомов в элементарной ячейке
кристалла
атомы
Eяч
Fhkl =
fj exp [2π · i(hxj + kyj + lzj )] =
.
(1.81 )
Eэ
j=1
Данное выражение является простым суммированием по всем атомам, которые
обозначены номерами j и могут иметь разные, как целочисленные, так и дробные
координаты x, y, и z в элементарной ячейке кристалла. Величина fj является
коэффициентом рассеяния для атома j и зависит от типа атома и угла дифракции,
соответствующего отражению hkl. При h = k = l = 0 (т. е. при нулевом угле рассеяния), величины f равны числу электронов в атоме, а структурный фактор равен
суммарному числу электронов всех атомов в элементарной ячейке. Отсюда мы сразу
видим, что величины F (hkl) должны измеряться в электронных единицах.
Формула (1.81 ) показывает, что, если мы знаем структуру элементарной ячейки, то для любого брэгговского отражения от нее сможем рассчитать структурные
факторы. И наоборот, если мы имеем достаточно большой набор структурных факторов с разными индексами hkl, чтобы решить систему из уравнений (1.81 ) для всех
неизвестных, которыми в данном случае являются координаты атомов, то сможем
определить атомную структуру элементарной ячейки. Следовательно, трехмерный
набор структурных факторов содержит всю информацию об атомной структуре
кристалла.
Обе формулы (1.78) и (1.81), если заменить в первой из них интегрирование
суммированием по всем точкам объема атома, имеют похожий вид, поскольку явля
ются уравнением рассеянной электромагнитной волны, только атомный фактор f (S)
выражает в электронных единицах величину электрического поля волны, которая
называемая по аналогии
рассеяна одним независимым атомом, а величина F (H),
структурным фактором, выражает в электронных единицах поле волны, рассеянной
совокупностью атомов в элементарной ячейке. Как и положено уравнению бегущей
волны (см. выражения (1.28) или (1.29)), эти формулы должны содержать амплитудный и фазовый члены. Поэтому структурный фактор можно также записать в виде
= |F (H)|
exp [iψ(H)],
F (H)
(1.81 )
представляет амплитудное значение структурного фактора, которое мы
где |F (H)|
является его фазой.
будем называть структурной амплитудой, а функция ψ(H)
Рентгеновское излучение обладает очень большой частотой, поэтому пока нет
приборов способных измерять мгновенное значение его поля, а все существующие
детекторы могут измерять лишь усредненную по времени величину потока энергии,
переносимого волной, которая пропорциональна квадрату амплитуды, поэтому все
t),
рентгеновские детекторы являются квадратичными и измеряют не амплитуду E(r,
84
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
r)|2 >. В связи с этим приходится признать неприятный
а интенсивность I ∼< |E(
для экспериментатора факт — с помощью существующих рентгеновских детекторов
невозможно измерить не только мгновенное значение поля рентгеновской волны 1),
структурного фактора 2).
но и его фазу, в том числе и фазу ψ(H)
1.8.3.2. Удельная отражательная способность кристалла. Для элементарной ячейки кристалла интенсивность рассеяния Iэя будут пропорциональна квадрату
∼ |F (H)|
2 . Однако экспериментально возможно
структурной амплитуды, т. е. Iэя (H)
измерить интенсивность дифракции только от кристалла, состоящего из большого
множества элементарных ячеек. Поскольку кристаллы одного и того же вещества
могут иметь самые разные размеры, то для общности характеристики рассеяния
рентгеновских лучей кристаллами используют удельную отражательную способность Q, относящуюся к единице объема кристалла.
Для описания дифракции рентгеновских лучей используется кинематическая теория дифракции, выводы которой основываются на ряде упрощающих предположений,
в частности:
• кристалл считается абсолютно жестким (отсутствуют колебания решетки);
• все элементарные ячейки абсолютно одинаковы;
• рентгеновские лучи первичного пучка параллельны;
• поглощение в кристалле отсутствует;
• рассеянные электромагнитные волны при выходе из кристалла не взаимодействуют с первичной волной и не испытывают многократного отражения.
В рамках этих предположений все элементарные ячейки кристалла должны рассеивать рентгеновские лучи в направлении брэгговского отражения когерентно и
с одинаковой амплитудой, а результирующая амплитуда должна быть равна сумме
амплитуд рассеяния всеми n элементарными ячейками в рассеивающем объеме
кристалла Vкр . Поскольку интенсивность пропорциональна квадрату амплитуды, то
2.
можно предположить 3), что интенсивность рассеяния кристаллом Iкр ∼ n2 |F (H)|
Однако в экспериментах английских физиков Мозли и Дарвина еще в 1913 году было
обнаружено почти десятикратное расхождение между экспериментально измеренной
и теоретической интенсивностями отражений. Для сопоставимости практики с теорией Чарлз Гэлтон Дарвин (Darwin, 1914) предложил модель мозаичного кристалла, в
1)
Причину почему не удается зарегистрировать мгновенное значение поля волны рентгеновского излучения, а следовательно и его фазу, можно понять, если провести простую
арифметическую оценку. Для измерения фазы надо было бы измерить амплитуду поля волны
во времени в пределах одного периода. Но частота рентгеновского излучения, например,
с длиной волны 1,5 Å составляет около 2 · 1018 с−1 и для измерения фазы, например, на
промежутке 1/5 длины волны потребовалось бы проводить измерения с разрешением по
времени порядка 10−19 с, что в настоящее время технически невозможно. Может быть когда-нибудь с помощью высококогерентных пучков излучения это и станет возможно. Тогда
станет возможно с помощью рентгеновских лучей восстановить полную трехмерную картину
строения исследуемого объекта, как сегодня делается в оптической лазерной голографии!
2)
Хотя мгновенную фазу волны не удается измерить детектором, не стоит опускать руки,
поскольку разработан ряд математических методов определения фаз структурных факторов,
которые широко используются в рентгеноструктурном анализе. Кроме того существуют способы косвенного экспериментального определения фаз с помощью резонансных эффектов
рассеяния рентгеновских лучей, которые уже довольно часто реализуются на практике с
помощью синхротронного излучения.
3)
Подробный вывод выражения для интегральной интенсивности отражения кристаллом
методами брэгговского и лауэвского суммирования волн рассеянных отдельными элементарными ячейками можно найти в книге Ивероновой и Ревкевич (1978).
1.8. Интенсивность рассеяния рентгеновских лучей кристаллами
85
которой кристалл представляется состоящим из блоков «мозаики» размерами порядка
10−4 −10−5 мм, которые имеют структуру совершенного кристалла, но разориентированы на угол Δω (см. схему рис. 1.31, а) наподобие неровно уложенной брусчатки.
Термин «мозаичный кристалл» ввел позднее П. Эвальд при построении динамической
теории дифракции рентгеновских лучей в кристаллах (Ewald, 1917). Если отклонения блоков мозаики от средней ориентировки для каждого кристаллографического
направления подчиняется гауссовскому распределению, то кристалл называется идеально мозаичным. Блоки мозаики на самом деле являются лишь математической
моделью, аппроксимирующей искажение структуры кристалла дефектами кристаллической решетки (см., подробнее Асланов, Фетисов и др., 1989), тип и концентрация
которых определяют размер и разориентировку блоков в мозаичной модели. Угол
разориентировки блоков мозаики в кристаллах хорошего качества обычно не превышает нескольких десятков угловых секунд, а в кристаллах с большим количеством
дефектов кристаллической решетки может достигать 0,1◦ .
Рис. 1.31. Схема рассеяния рентгеновских лучей мозаичным кристаллом. (а) — схема модели
мозаичного кристалла в реальном пространстве; (б) — результат отражения мозаичным кристаллом на модели Эвальда. Δω обозначает угол разориентировки блоков мозаики (угловая
ширина мозаичности)
На графической модели Эвальда брэгговское отражение мозаичным кристаллом
можно изобразить схемой рис. 1.31, б, где вектор узла обратной решетки разориентирован относительно среднего направления (но длина вектора обратной решетки не
меняется), и узел обратной решетки из геометрической точки превращается в сферическую поверхность с ограниченной площадью, если дифракционные измерения
проводятся на строго монохроматической длине волны, или в некоторый объем, если
излучение квази-монохроматично, а его лучи не строго параллельны.
По этой причине полная энергия волны, рассеянная кристаллом в брэгговский
рефлекс, может быть измерена только интегрированием рассеяний от всех блоков
мозаики в диапазоне угла Δω. На практике это осуществляется качанием (сканированием) кристалла относительно точного положения, соответствующего брэгговскому углу, а измеренная интенсивность называется интегральной интенсивностью.
Для единицы объема кристалла c числом элементарных ячеек n = 1/Vяч в
условиях кинематической теории дифракции интегральная интенсивность по всему
распределению мозаичности, выраженная в электронных единицах, определяется
теоретической удельной отражательной способностью кристалла
Q(hkl) =
λ · re
Vэя
2
2
λ · |F (hkl)| · L(θhkl ) · P (θhkl ).
(1.82)
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
86
1)
В этой формуле , кроме уже известных нам величин, можно заметить появление
нового коэффициента L. Этот коэффициент, называемый множителем Лоренца
или множителем интегральности, как раз обусловлен размытием узла обратной
решетки мозаичностью кристалла и необходимостью интегрирования интенсивности.
Из этого соотношения видно, что отражательная способность кристалла, а следовательно, и интегральная интенсивность рефлекса, сильно зависит от длины волны λ
рентгеновских лучей.
Из рис. 1.31, б можно понять, что при постоянной величине Δω интервал интегрирования будет зависеть от длины вектора обратной решетки, а следовательно от
брэгговского угла. Зависящий от угла измерения множитель L(θhkl ) указывает на
то, что определяемая отражательная способность является интегральной, а вид этого
множителя зависит от способа измерения интегральной интенсивности. Выражения
для L при разных методах измерения интенсивности брэгговских отражений будут
даны в главе 4 при рассмотрении этих методов, их также можно найти среди формул,
приводимых в Приложении.
Теоретическая интегральная интенсивность брэгговского отражения hkl от монокристалла с объемом Vкр выражается через удельную отражательную способность,
как
Ik (hkl) = I0 · Q(hkl) · Vкр .
(1.83)
В данной формуле I0 интенсивность падающего излучения, и предполагается, что
измерения проводятся на кристалле с размерами меньше сечения первичного пучка
рентгеновских лучей.
Необходимо обратить внимание на то, что величина Ik (hkl) в формуле (1.83)
является предельным теоретическим значением интегральной интенсивности отражения кристаллом, поскольку она получена при жестких граничных условиях кинематической теории дифракции (см. § 1.8.3.2). Реально измеряемая в эксперименте
интегральная интенсивность Im (hkl) обычно не дотягивает до этого предела Ik (hkl)
из-за поглощения, тепловых колебаний атомов в кристаллах, взаимодействия рассеянного и первичного лучей (эффекты экстинкции), многократного отражения лучей
выходящих из кристалла и технических характеристик измерительного прибора, а
также некоторых других существующих в реальных кристаллах явлений, которые не
учтены кинематической теорией. Для устранения расхождений между экспериментом
и этой теорией разработаны методы вычисления специальных поправочных коэффициентов, которые, в конце концов, приводят экспериментальные значения Im (hkl) к
величинам Ik (hkl) с высокой точностью 2).
Здесь придется прекратить наш популярный пересказ теории рассеяния и дифракции рентгеновских лучей, чтобы перейти к основным темам данной книги. Главным
для нас результатом предыдущего беглого обзора основ является то, что теперь
мы имеем формулы, устанавливающие связь между рентгеновской дифракционной
картиной и атомной структурой кристалла, а также представляем, как происходит
рассеяние, поглощение и дифракция рентгеновских лучей. Остается лишь узнать,
как экспериментальные данные дифракционного эксперимента, а именно Im (hkl) или
1)
Вывод этой формулы можно найти, например, в книгах Асланов и Треушников (1985);
Иверонова и Ревкевич (1978).
2)
Чтобы не увеличивать объем книги до огромного, придется пропустить рассмотрение
подчас громоздких теорий определения этих поправок, о которых можно узнать из других
давно существующих источников (например, Иверонова и Ревкевич, 1978; Асланов и Треушников, 1985; Асланов, Фетисов и др., 1989) и специальной литературы по теории и практике
рентгеноструктурного анализа.
1.9. Рентгеноструктурный анализ и фазы структурных факторов
87
их скорректированные значения Ik (hkl), можно превратить в данные об атомной
структуре кристалла.
1.9. Рентгеноструктурный анализ и фазы структурных факторов
Задачу структурного анализа, состоящую в определении координат всех атомов в
элементарной ячейке кристалла, для случая ее решения по рентгеновским дифракционным данным можно сформулировать, как определение распределения электронной
плотности, максимумы которого будут указывать положение атомов.
В процессе рентгеноструктурного анализа неизбежно решаются две задачи: (1)
определение типа и параметров элементарной ячейки кристалла (рентгеновская кристаллография); (2) определение координат всех атомов, содержащихся в найденной
ячейке (расшифровка и уточнение структуры). Первая из этих задач решается чисто геометрическим анализом дифракционной рентгенограммы кристалла, тогда для
решения второй задачи приходится прибегать к более сложному математическому
анализу, как геометрии рисунков этой картины, так и интенсивности дифракционных
рефлексов на ней.
Теперь мы знаем математическую связь между тем что можно измерить экспериментально (формула (1.83) вместе с (1.82)) и тем, что содержит информацию об
атомной структуре кристалла — выражение (1.81 ). Как перейти от экспериментальных дифракционных данных к породившей их атомной структуре?
Структурные факторы (1.81 ), будучи амплитудами поля рассеянных при дифракции волн, фактически являются частотными сигналами (в пространстве импульсов,
или, что то же самое, в обратном пространстве) 1) от атомной структуры, существующей в трехмерном метрическом пространстве. Совокупность всех частотных
сигналов дифракционного изображения (функция образа) объекта, существующего
в обычном метрическом пространстве, как известно из физики и математики, может
быть преобразована обратно в изображение объекта в метрическом пространстве
(функция прообраза) с помощью преобразования Фурье 2). В нашем случае прообразом экспериментально регистрируемой дифракционной картины является распреде1)
а следовательно и
О связи между импульсом фотона и дифракционным вектором S,
который является частным случаем дифракционного вектора,
вектором обратной решетки H,
говорилось выше в § 1.3.21 и § 1.6.3.
2)
Существуют математические операции прямого и обратного преобразований Фурье, которые применяют на практике для перевода функций из метрического пространства в частотное
и обратно.
∞
F (ν) exp (−i2πνx)dν переводит действитель(а) — фурье-преобразование типа f(x) =
−∞
ную функцию F (ν), измеренную в частотной области (или пространстве импульсов) к виду
f(x), который должен иметь ее прообраз в пространственной области (реальное пространство
исследуемой среды).
∞
f(x) exp (i2πνx)dx, переводящее функцию f(x)
(б) — Преобразование вида F (ν) =
−∞
прообраза, существующую в пространственной области, в ее образ F (ν), наблюдаемый в
данной частотной области, является обратным преобразованием Фурье. Для сокращения
записи в литературе обычно операции преобразования (а) и (б) записывают с помощью
(ν)] = f(x) и −1 [f(x)] = F (ν).
и −1 соответственно, как [F
знаков Фурье-операторов −1 [F (ν)]} = F (ν), и являются линейными
Эти преобразования обратны друг другу, т. е. операциями над функциями. Иногда мы будем использовать название Фурье-трансформанта
применительно к функциям, получающимся в результате операций (а) и (б). В вычислитель-
88
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
ление электронной плотности ρ(x, y, z) в элементарной ячейке. В силу дискретности
атомной структуры, интегральное преобразование Фурье к элементарной ячейке кристалла применить не удастся, но можно воспользоваться приближенным дискретным
фурье-преобразованием и записать
1 ρ(x, y, z) =
F (hkl) exp [−2π · i(hx + ky + lz)].
(1.84)
V
h
k
l
Точность данной аппроксимации будет зависеть от полноты набора F (hkl), длины
ряда и веса его членов.
Отсюда задача определения структуры, на первый взгляд, кажется довольно простой: взять из эксперимента структурные факторы, подставить их в формулу (1.84),
рассчитать значения ρ(x, y, z) для точек распределенных сеткой с достаточно мелким
шагом по элементарной ячейке, и определить максимумы полученного распределения, которые дадут координаты всех атомов. Но, к сожалению, если переписать
преобразование (1.84) с учетом (1.81 ), как
1 ρ(x, y, z) =
|F (hkl)| · eiψ(hkl) · e−2π·i(hx+ky+lz) ,
(1.84 )
V
h
k
l
и вспомнить, что мы измеряем в эксперименте, то сразу обнаруживается одна
неприятная деталь. Оказывается, что из эксперимента по формуле (1.82) можно
определить только структурные факторы |F (hkl)|, а фазы ψ(hkl), необходимые для
Фурье-преобразования, остаются неизвестными. Но без знания этих фаз ничего
хорошего в электронной плотности нам насчитать не удастся. Этот досадный факт в
рентгеноструктурном анализе называется фазовой проблемой. Для выхода из получившегося тупика, к счастью, разработан ряд математических способов, позволяющих или математически находить эти фазы, или расшифровывать атомную структуру
без них, а с появлением синхротронного излучения в некоторых случаях стало
возможно определять фазы структурных факторов по косвенным экспериментальным
измерениям.
Рассмотрим очень кратко суть основных способов решения фазовой проблемы для
расшифровки атомной структуры кристаллов.
1.9.1. Метод проб и ошибок. Метод проб и ошибок, исторически первый
метод расшифровки структур, состоит в сопоставлении экспериментально полученных |Fhkl |эксп , с вычисленными на основе пробной модели значениями |Fhkl |выч . По
тем или иным соображениям создается модель структуры кристалла с указанием
позиций и типа атомов, и по формуле (1.81 ) для этой модели вычисляются структурные факторы. Затем эта модель сравнивается с экспериментом по формуле (1.85).
Пробная модель принимается или отвергается в зависимости от величины фактора
расходимости R
|Fhkl |
− |Fhkl | R=
hkl
hkl
эксп
|Fhkl |эксп
выч
.
(1.85)
В 1930-х гг. для кристаллических структур были разработаны более формальные
методы, но для некристаллических объектов метод проб и ошибок по-прежнему является практически единственным средством интерпретации дифракционной картины.
ной математике для обработки функций заданных в дискретном виде обычно применяются
дискретные преобразования Фурье, являющиеся записью интегралов (а) и (б) в виде рядов.
1.9. Рентгеноструктурный анализ и фазы структурных факторов
89
1.9.2. Метод функций Паттерсона. Принципиально новый путь к расшифровке атомных структур монокристаллов открыло применение т. н. функций Паттерсона
(функций межатомных векторов). В 1935 г. американский физик Артур Паттерсон
предложил метод, позволяющий найти координаты атомов, исходя из модулей структурных факторов |F |, в котором не требуются знания фаз. Для этого рассчитывается
специальная функция (функция Паттерсона), которая зависит только от модулей
структурных амплитуд, но не от их фаз.
Для построения функции Паттерсона некоторой структуры, состоящей из N
атомов, перенесем ее параллельно самой себе так, чтобы в фиксированное начало
координат попал сначала первый атом. Векторы от начала координат до всех атомов
структуры (включая вектор нулевой длины до первого атома) укажут положение
N максимумов функции межатомных векторов, совокупность которых называется
изображением структуры в атоме 1. Добавим к ним еще N максимумов, положение
которых укажет N векторов от второго атома, помещенного при параллельном
переносе структуры в то же начало координат. Проделав эту процедуру со всеми N
атомами, мы получим N 2 векторов. Функция, описывающая их положение, и есть
функция Паттерсона.
Выражение для функции Патерсона P (u, v, w) имеет вид
2 2
P (u, v, w) =
|F (hkl)| cos 2π(hu + kv + lw),
(1.86)
V
hkl
где u, v, w — координаты точек в пространстве межатомных векторов. Очевидно, что
функция P (u, v, w) определяется модулями структурных факторов и не зависит от
их фаз, поэтому может быть вычислена непосредственно по данным дифракционного
эксперимента. Важным свойством функций Паттерсона является то, что ее пики не
отрицательны. В чем физический смысл карты Паттерсона? Если посмотреть на рассчитанную функцию Паттерсона, то можно увидеть, что ее пики связаны с межатомными расстояниями. Максимумы функции Паттерсона соответствуют межатомным
расстояниям, поэтому ее еще называют межатомной функцией. Чем сильнее пик, тем
больше произведение зарядов атомов, расстоянию между которыми он соответствует.
Этот метод очень удобен, если в структуре имеется один или несколько тяжелых
атомов, а остальные легкие. Наиболее прост для расшифровки P (u, v, w) случай,
когда в структуре содержится один тяжелый атом и несколько легких. Изображение такой структуры в тяжелом атоме будет значительно отличаться от других ее
изображений. Однако метод Паттерсона плохо работает или совсем неприменим для
решения структур, в которых все элементы имеют близкие атомные номера или где
много тяжелых атомов. В этих случаях пики функции Паттерсона имеют примерно
одинаковую величину, а так как число их очень велико (N 2 , если число атомов N ),
то они сильно перекрываются между собой и сливаются настолько, что невозможно
определить положение каждого отдельного пика.
1.9.3. Прямые методы (построение разностных карт Фурье). Методы функции Паттерсона сталкиваются с серьезными трудностями при исследовании структур
кристаллов, состоящих из одинаковых пли близких по атомному номеру атомов. В
этом случае более эффективными оказались так называемые прямые методы определения фаз структурных амплитуд. Они называются прямыми в противоположность
методу проб и ошибок, поскольку позволяют определять значения фаз непосредственно из модулей структурных факторов без каких-либо знаний о геометрии структуры.
Идея прямых методов была сформулирована американскими исследователями
Д. Харкером и Дж. Каспером (Harker and Kasper, 1948), которые предложили не
стремиться к определению фаз всех дифракционных отражений, так как это сделать
90
Гл. 1. Кое-что о рентгеноструктурном анализе
невозможно, а искать связь между фазами некоторых из отражений, используя
доступные из эксперимента величины модулей структурных факторов. Позже эту
идею довели до практики американские ученые Дж. Карл и А. Хауптман (Hauptman
and Karle, 1953). Учитывая, что значение электронной плотности в кристалле всегда
положительно (или равно нулю), можно получить большое число неравенств, которым подчиняются коэффициенты Фурье (структурные факторы) функции ρ(x, y, z),
описываемой преобразованием (1.84).
Методами неравенств можно сравнительно просто анализировать структуры, содержащие до 20–40 атомов в элементарной ячейке кристалла. Для более сложных
структур применяются методы, основанные на вероятностном подходе к проблеме.
В этих методах структурные факторы и их фазы рассматриваются как случайные
величины, для описания распределения которых используются определенные физические ограничения. Эти распределения в сочетании с экспериментально измеренными
структурными амплитудами позволяют оценить наиболее вероятные значения фаз.
Таким образом удается прямыми методами расшифровать структуры, содержащие
100–200 и более атомов в элементарной ячейке кристалла. Подробное изложение
прямых методов можно найти в книге (Прямые методы, 1983).
Глава 2
ЧТО ТАКОЕ СИНХРОТРОННОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ?
Открытие рентгеновских лучей в конце 19 века в последующем сильно повлияло
на все отрасли науки и техники. Сегодня, кажется, невозможно найти какую-либо
область деятельности человека, от медицины и биологии, физики, химии, материаловедения, машиностроения, химической промышленности до гуманитарных наук,
где бы эти лучи не применялись в том или ином виде с большой пользой. Многие
современные достижения в исследовании строения материи и создании новых материалов и веществ, без которых трудно представить нашу сегодняшнюю жизнь, в
значительной степени обязаны своим появлением рентгеновским лучам. И, конечно,
рентгеновские лучи, будучи инструментом для исследования атомного строения
веществ, внесли неоценимый вклад в химическую науку. Ко второй половине XX-го
века знания в области физики рентгеновских лучей и возможности их практического применения, казалось бы, достигли насыщения и, можно было бы подумать,
что в этом направлении больше ничего существенного изобрести нельзя, остается
только совершенствовать отдельные «мелочи» в инструментальной части методов
рентгеновского анализа. Однако, именно во второй половине 20-го столетия физика
преподнесла подарок: рентгеновские лучи из источников синхротронного излучения
для прикладного использования.
В начале 1960-х годов, когда это излучение стало доступным для первых прикладных испытаний, наверно, только очень продвинутые физики могли вообразить,
насколько оно может круто поменять жизнь. Отличие синхротронного излучения от
излучения рентгеновских трубок состоит в следующих основных характеристиках:
(1) синхротронное излучение имеет широкий непрерывный спектр; (2) сильно поляризовано; (3) возникает короткими импульсами; (4) сильно коллимировано (его
лучи распространяются узким пучком типа света прожектора); (5) обладает яркостью
на много порядков (в тысячи и миллионы, а сегодня уже в 1020 ) раз выше, чем
излучение рентгеновских трубок. Первые попытки его практического применения
показали, что оно весьма перспективно для рентгеновской спектроскопии и просвечивания. Вначале рентгеноструктурщиков в этом «чудовище» насторожили и даже
оттолкнули два факта: непрерывность спектра, которая требовала нового подхода к
монохроматизации излучения (поскольку большинство методов рентгеноструктурного и рентгеноспектрального анализа использует монохроматические рентгеновские
лучи), и импульсный характер (большая часть существовавшей техники работала
с непрерывно излучающими источниками рентгеновских лучей). И, конечно, тогда
трудно было всерьез думать о широком практическом использовании этого излучения
из-за гигантских размеров установок, генерирующих его, доступ к которым для
специалистов в области прикладного использования рентгеновских лучей был крайне
92
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
ограничен. Все остальные характеристики синхротронного излучения уже тогда были
привлекательны для исследователей.
Как потом оказалось, потребовалось не так много времени, чтобы научиться
отбирать из спектра излучение с нужной длиной волны, а проблема, связанная с тем,
что каждая лаборатория не может себе позволить купить отдельный синхротрон,
решилась созданием центров коллективного пользования при источниках синхротронного излучения. Также оказалось, что импульсный характер синхротронного
излучения не является недостатком, а есть его важнейшее достоинство для проведения исследований с разрешением по времени. Более того, когда установился вкус
к использованию временной структуры синхротронного излучения для исследования
динамики процессов в веществе, у пользователей возникло желание иметь еще более
короткие импульсы излучения, чтобы например, изучать быстрые процессы диссоциации и т. п., время жизни которых составляет 10−12 с и меньше (длительность
импульса синхротронного излучения составляет около 100 пикосекунд, т. е. около
10−10 с). Здесь физики в последнее десятилетие XX-го века опять преподнесли
подарок себе и всем остальным, разработав принцип рентгеновского лазера, длительность импульса излучения в котором может составлять менее 1 фемтосекунды
(10−15 с), а яркость излучения может превышать яркость современных источников
синхротронного излучения на 10–12 порядков. Дополнительным достоинством такого
источника является монохроматичность и когерентность излучения (как у оптического лазера), возможность плавной регулировки длины волны и создания любого
типа поляризации излучения. Правда, первые реально действующие для потребителя
излучения источники такого типа для рентгеновского диапазона (вплоть до длин
волны порядка 1 Å) находятся еще в стадии строительства и заработают не раньше
2009–2012 года, но они откроют новую эру в применении рентгеновских лучей и
подтолкнут к разработке новых методов рентгеновского анализа, которых не было
раньше и нет еще сегодня.
Что же дает синхротронное излучение в рентгеновской области, которой мы здесь
ограничиваем рассмотрение этого уникального средства исследования структуры
химических веществ, дополнительно к тому, что уже умеют делать на обычном
излучении рентгеновских трубок? Во-первых, это фантастическое увеличение скорости рентгеноструктурных и рентгеноспектральных измерений, что позволяет не
только исследовать структуру молекул, но и наблюдать динамику процессов образования и изменения конформации молекул и кластеров, и даже процессы разрыва
и образования химических связей. Становится доступным исследование переходных
процессов ионизации, диссоциации и изменения электронной плотности в молекулах. Уже сегодня с помощью синхротронного излучения проводятся исследования
таких сложных явлений, как магнитное и структурное упорядочение вблизи фазовых
переходов в конденсированных средах, включая аморфные и жидкие фазы. Пока
эти исследования ограничены основным состоянием химических систем, но уже
начинаются исследования динамики процессов, которые существенно расширятся с
появлением рентгеновских лазеров и линейных ускорителей рекуператоров, позволяющих проводить измерения с временным разрешением порядка 10−15 с. Высокая
интенсивность синхротронного излучения позволяет уменьшить размеры исследуемых объемов вещества до субмикронных размеров (менее 100 нм), благодаря чему
станет возможно изучать свойства веществ с негомогенным составом и наноструктур.
Простота настраиваемости СИ на любую длину волны резко расширила использование методов аномальной дифракции для решения фазовой проблемы в рентгеноструктурном анализе макромолекулярных кристаллов. Уникальные поляризационные
свойства и возможность получения когерентных рентгеновских лучей открывают
огромные перспективы для исследования важных процессов в полимерах, таких
2.1. Синхротронное излучение: его свойства и получение
93
как формирование структуры, переориентация полимерных цепочек, влияние трения,
кристаллизация, нуклеация или диффузия. Еще одним новым методом исследования,
который, скорее всего, появится с введением в действие первых источников когерентного рентгеновского излучения, станет трехмерная голография строения вещества с
атомным разрешением, которая в отличие от оптической голографии будет обладать
еще и селективностью по химическим элементам.
Чтобы потенциальным пользователям можно было плодотворно думать об использовании этих и других возможностей, предоставляемых синхротронным излучением,
следует иметь некоторое представление о том, что это за излучение, как оно получается, каковы его свойства и как с ним работать. Для этого надо хотя бы на самом
начальном уровне (в «нулевом приближении», как говорят физики) познакомиться
с природой и свойствами СИ. Хотя спектр синхротронного излучения простирается
от ИК области до жесткого рентгена и каждая из областей этого спектра имеет
большую практическую ценность, мы ограничим наше рассмотрение рентгеновской
областью спектра (длины волн 0,2–2,0 Å), так как весь наш довольно объемистый
последующий обзор сможет охватить лишь рентгеноструктурные и рентгеноспектральные методы исследования атомной структуры веществ.
Поскольку данный обзор написан для начинающих исследователей с минимальным количеством формул, то для интересующихся подробностями теории и практики
получения и применения синхротронного излучения можно рекомендовать за дополнительными сведениями обращаться к специальной литературе по этим вопросам,
которая имеется в большом количестве и ежегодно публикуется на английском языке,
а также, хотя и в существенно меньшем количестве, есть на русском языке. Но надо
иметь ввиду, что имеющаяся литература главным образом предназначена либо для
специалистов, ориентированных на получение синхротронного излучения, либо для
профессионалов, разрабатывающих инструментальные методы анализа. Среди монографий по синхротронному излучению можно отметить, во-первых, книги (Тернов,
Михайлин, 1986), (Тернов, Михайлин, Халилов, 1987), введение в синхротронное
излучение (Margaritondo, 1988, на англ. яз.), касающееся главным образом практических вопросов, или более теоретическое введение (Wiedemann, 2002 на англ. яз.),
и наконец, ориентированные на химиков книги (Sham, 2002; и Margaritondo, 2002 на
англ. яз.), где основы получения и применения синхротронного излучения изложены
в довольно популярной адаптированной форме.
2.1. Синхротронное излучение: его свойства и получение
Синхротронное излучение — это магнитотормозное электромагнитное излучение, испускаемое релятивистскими зараженными частицами, когда постоянное
магнитное поле заставляет их двигаться по круговым орбитам. Синхротронное излучение и его основные свойства были предсказаны теоретически задолго до того,
как появились первые ускорители заряженных частиц и СИ было получено на практике, что является ярким примером, когда развитие, казалось бы, фундаментальной
теоретической физики опережает и стимулирует технический прогресс. В отличие
от обычных рентгеновских лучей, случайно обнаруженных В. К. Рентгеном, синхротронное излучение было рассчитано из основных физических принципов.
Существование электромагнитного излучения от движущихся с ускорением заряженных частиц следовало уже из уравнений классической электродинамики, опубликованных Дж. К. Максвеллом во второй половине 19 века. Основателем же теории
синхротронного излучения считается английский физик Дж. А. Шотт, который в
1912 году в своей статье описал поляризационные свойства и угловое распределение
электромагнитного излучения электрона на круговой орбите, теоретически предска-
94
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
занного Лиенаром еще в 1898 году. После этого прошло еще 35 лет, прежде чем
удалось наблюдать это излучение экспериментально. До практического применения
СИ с момента его экспериментального открытия потом прошло еще почти столько же лет. Экспериментально синхротронное излучение было обнаружено только
в 1947 году почти случайно американским физиком Ф. Хабером при проведении
профилактических работ на синхротроне с энергией 70 МэВ фирмы «Дженерал Электрик», после которых забыли установить металлизированное непрозрачное покрытие
стеклянной вакуумной камеры, и при запуске ускорителя увидели яркий голубоватый
свет, идущий от орбиты электронов. Поскольку экспериментально излучение впервые
было обнаружено на синхротроне, его и назвали синхротронным. Однако, такое
излучение генерируется не только в синхротронах, но существует и в природе, хотя и
не в условиях Земли. Оно может возникать во Вселенной, где проявляется, например,
в радиогалактиках (Крабовидная туманность, см. Фейнман и др., 1977), пульсарах,
квазарах, взрывах сверхновых звезд.
Из уравнений Максвелла следует, что электромагнитное излучение излучается
любыми ускоренно движущимися заряженными частицами, как релятивистскими,
так и нерелятивистским. Вспомним, что релятивистскими называют частицы, движущиеся со скоростями
v близкими к скорости света c. Энергия релятивистской
частицы E = m0 c2 / 1 − v 2 /c2 сравнима с удвоенной энергией покоя частицы, т. е.
E 2m0 c2 , или больше нее. Здесь m0 является массой покоя частицы. Если
E 2m0 c2 , то частица называется ультрарелятивистской. Параметр
1
E
γ=
,
=
m 0 c2
1 − (v 2 /c2 )
(2.1)
называемый релятивистским лоренц-фактором, характеризует отношение полной
энергии частицы к ее энергии покоя и очень широко используется при описании
свойств релятивистских частиц. Для электрона или позитрона γ = 1957E, если
величина E берется в единицах [ГэВ]. Сам же лоренц-фактор размерности не
имеет. В отличие от синхротронного излучения, электромагнитное излучение релятивистских частиц, движущихся в переменных электрических и магнитных полях,
называется ондуляторным излучением.
Фотоны, в том числе и рентгеновского диапазона, излучаются и нерелятивистскими заряженными частицами, движущимися по круговым или спиральным траекториям. Такое излучение называется циклотронным излучением. Его отличие от синхротронного состоит в том, что оно излучается сравнительно медленными частицами,
и потому, подобно тормозному излучению рентгеновской трубки, испускается во
все стороны от излучающей частицы (см. рис. 2.1.), тогда как релятивистские электроны (или позитроны) в синхротроне, в соответствие с законами релятивистской
механики, излучают фотоны узким пучком в направлении движения (прожекторный
эффект). Поэтому интенсивность и яркость синхротронного излучения значительно
выше циклотронного.
Для нерелятивистской заряженной частицы с массой m и зарядом q, движущейся в постоянном поле с магнитной индукцией B со скоростью v c перпендикулярно
вектору индукции, радиус круговой траектории можно легко определить по закону
Ньютона из равенства центростремительной силы Лоренца, создаваемой магнитным
полем, и центробежной силы. Получается, что эта частица должна двигаться по
окружности радиуса
mv
R=
(2.2)
qB
2.1. Синхротронное излучение: его свойства и получение
95
Рис. 2.1. Пространственное распределение фотонного излучения нерелятивистских v c
(циклотронное излучение) и релятивистских v ≈ c электронов (синхротронное излучение),
θv — угол вертикальной расходимости пучка СИ
и вращаться по этой круговой орбите с циклической частотой
ωc =
qB
,
m
(2.3)
которая не зависит от скорости частицы, а определяется индукцией магнитного поля,
зарядом и массой частицы. Такая частица действует подобно гармоническому осциллятору и излучает электромагнитные волны с частотой, равной частоте обращения
ωc и частотами nωc кратными ей, т. е. на основной гиромагнитной частоте 1) и на ее
первых гармониках. Эти волны распространяются от медленно движущейся частицы
во все стороны со скоростью света, что представляет типичный случай циклотронного излучения. Максимум интенсивности циклотронного излучения приходится на
основную частоту ωc , а распределение интенсивности излучения в пространстве
зависит как sin2 α от угла α, который составляет направление излучения с направлением ускорения излучающей частицы (рис. 2.1, а). Этот случай аналогичен эмиссии
электромагнитного излучения, например, в радио или телевизионных антеннах, где
электрические заряды колеблются взад и вперед по антенне с несущей частотой,
характерной для радиостанции. Функция распределения интенсивности циклотронного излучения I ∼ sin2 α, где α угол между вектором ускорения и направлением
излучения, графически изображается поверхностью тороида, осью которого является
вектор центростремительного ускорения (рис. 2.1, б).
1)
Гиромагнитная частота — это частота вращения свободной заряженной частицы в по Положительно заряженная частица в магнитном
стоянном однородном магнитном поле B.
поле движется по винтовой линии, равномерно смещаясь вдоль магнитного поля со скоростью
v|| = (v · B)/B и вращаясь по окружности радиуса r = v⊥ cm/qBсо скоростью v⊥ = |v × B|/B
в плоскости, ортогональной магнитному полю. Здесь m = m0 / (1 − v 2 c−2 ) — масса движущейся частицы, q и m0 — заряд и масса покоя частицы, v — ее мгновенная скорость. Это
вращение происходит под действием силы Лоренца, которая для положительно заряженной
частицы выражается векторным равенством F = [v × B]q/c.
Направление F для движения положительного заряда задается правилом векторного произведения и противоположно
дли отрицательных
заряженных частиц, например, электронов. Гиромагнитная частота равна
ν = νB / (1 − v 2 c−2 ) , где νB = qB/2πm0 c является предельным нерелятивистским значением
гиромагнитной частоты, не зависит от скорости частицы и определяется ее массой покоя,
зарядом и магнитным полем.
96
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Кардинально другая ситуация получается для релятивистских и ультрарелятивистских частиц, например, электронов, испускающих синхротронное излучение.
В этом случае как излучаемые электромагнитные волны распространяются со скоростью света, так и частица (т. е. «антенна», которая продолжает излучать с постоянной
частотой) движутся с околосветовой скоростью, поэтому сильно выражен эффект Доплера, а поведение частиц уже подчиняется законам релятивистской электродинамики. В результате электромагнитное излучение релятивистской заряженной частицы
проявляет сильную угловую направленность, когда все мгновенное излучение оказывается сосредоточено в узком конусе с углом раствора θ порядка 1/γ (что для электронов с энергией 2 ГэВ составляет около 0,25 мрад или ∼ 50 угловых секунд), который направлен по касательной к орбите электрона по ходу его движения. Поскольку
наблюдатель, смотрящий на орбиту движения частиц, видит не точку равную размеру одной частицы, а некоторый конечный участок ее орбиты, то для него излучение
распределено в форме почти плоского веера, направленного перпендикулярно вектору
центростремительного ускорения и по ходу излучающего электрона, что и показано
на рис. 2.1, б.
Угол расходимости лучей
синхротронного излучения перпендикулярно плоскости орбиты обратно пропорционален лоренц-фактору электрона, т. е.
θv ∼
1
mc2
= .
E
γ
(2.4)
Чем больше энергия электронов, тем меньше расходимость
пучка перпендикулярно плоскости орбиты. Следовательно синхротронное излучение сильно
коллимировано.
Такой эффект самоколлимации и направленности СИ
можно понять на качественном уровне, если сравнить электромагнитное излучение релятивистских электронов, движущихся с ускорением, например,
Рис. 2.2. Примеры спектров СИ из поворотных магнитов источников с разными параметрами. Характе- с быстро едущим грузовиком,
ристики по названиям приведены в § 6.11.1. Энергия перевозящим в кузове картонакопителя: ALS E = 1,9 ГэВ; APS E = 7 ГэВ; NSLS фель, который рассыпается во
E = 2,8 ГэВ; SSRL (SPEAR-2) E = 3 ГэВ. Для срав- все стороны. Скорости рассыпанения показаны значения яркости характеристических ющихся картофелин и грузовиэмиссионных линий из рентгеновских трубок и усред- ка сравнимы. Для наблюдателя,
ненный спектр тормозного излучения рентгеновской стоящего рядом с дорогой петрубки. (Данные из Navrotski (2), 2004)
ред грузовиком, все рассыпающиеся из кузова картофелины
казались бы летящими вперед.
Так же излучение от быстро летящей частицы для наблюдателя, находящегося в
лабораторной системе координат, представляется как бы испускаемым в направлении
движения частицы.
2.2. Принципиальное устройство синхротрона
97
Вторым свойством СИ, также связанным с эффектом Допплера, является его
спектральное распределение. Для наблюдателя, находящегося в лабораторной системе координат, полная масса частицы на релятивистстких и ультрарелятивистских
скоростях начинает зависеть от скорости, как m = m0 γ, происходит релятивистское
лоренцовское сжатие длины волны излучения в γ раз и доплеровский сдвиг частоты
излучаемых электромагнитных волн в сторону более высоких частот ω ωc . Таким
образом, основная доля излучаемой энергии оказывается сдвинутой в более высокие
частоты, а максимум приходится на частоту
ωmax ∼ ωc γ 3 ,
(2.5)
т. е. на гармонику с частотой в γ 3 раз большей, чем частота обращения электрона
по орбите. С учетом того, что для электрона или позитрона γ = 1957E, и что
ультрарелятивистский электрон вращается по орбите длиной около 300 м с частотой
порядка 106 Гц, видно, что при энергии электронов 5 ГэВ максимум интенсивности
синхротронного излучения приходится на частоту ∼ 1018 Гц, которая соответствует
рентгеновскому диапазону (см. классификацию на рис. 1.1). В этой области интервалы между кратными частотами (гармониками) малы настолько, что распределение
частот в спектре практически сливается и спектр синхротронного излучения можно
считать непрерывным.
Важно отметить, что, если электрон испускает синхротронное излучение в области рентгеновских частот на высших гармониках, то одновременно излучаются и
более низкие частоты вплоть до частоты обращения электрона по орбите, которая
соответствует диапазону УКВ или СВЧ волн. Это значит, что спектр синхротронного
излучения простирается от радиоволн до рентгеновских лучей, включая ИК-, УФизлучение и видимый свет, и поэтому синхротронное излучение можно наблюдать
визуально как яркий пучок света, что имеет место на самом деле, если сделать
прозрачное окно в камере синхротрона. Пример спектрального распределения СИ
для ряда синхротронов показан на рис. 2.2.
Концентрация всего излучения в узком конусе делает синхротронное излучение в
тысячи и миллионы раз ярче циклотронного излучения или излучения рентгеновской
трубки, в которых фотоны рассеиваются во все стороны от излучающих частиц.
2.2. Принципиальное устройство синхротрона
Синхротрон — это циклический ускоритель заряженных частиц, представляющий
собой электровакуумную установку с приблизительно кольцевой вакуумной камерой,
в которой частицы (электроны или позитроны), подталкиваемые продольными импульсами электрического поля, ускоряются до скорости близкой к скорости света,
а стоящие у них на пути мощные постоянные магниты своим магнитным полем
направляют их движение по замкнутой траектории (см. схему на рис. 2.3).
Генератором синхротронного излучения могут быть любые релятивистские заряженные частицы: электроны, позитроны (которые получать сложнее), протоны и
т. п. (заметим, что для ускорения протонов до релятивистских скоростей требуется
во много раз больше энергии, чем для ускорения электронов). Синхротронное излучение легких частиц, электронов и позитронов, при равных условиях ускорения,
значительно интенсивнее, чем у протонов, так как, благодаря малой массе, их
скорость приближается к скорости света уже в самом начале процесса ускорения и
далее может рассматриваться как практически постоянная. В наши дни большинство
синхротронов, используемых для генерации синхротронного излучения, работает на
электронах, хотя уже есть довольно много позитронных источников СИ, которые
4 Г.В. Фетисов
98
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Рис. 2.3. Схема синхротрона предназначенного для генерации пучков ускоренных частиц
(синхротрон 1-го поколения). На вставке к рисунку показано образование паразитического СИ
в одном из поворачивающих магнитов
имеют ряд преимуществ для работы накопительных колец, о которых будет сказано
далее 1).
Каждый раз пролетая через поле поворачивающего магнита (рис. 2.3), ультрарелятивистские электроны из-за силы Лоренца получают центростремительное ускорение и неизбежно генерируют синхротронное излучение. Для синхротрона, который
служит генератором ускоренных частиц для физических экспериментов, это СИ
является паразитическим излучением, снижающим КПД ускорителя, с которым
приходится бороться. Для синхротрона, специально предназначенного для выработки
СИ, наоборот: СИ является полезным выходом и желательно генерировать его как
можно больше. Эта разница в задачах проявляется в конструктивных различиях этих
двух типов синхротронов.
Классический синхротрон представляет собой электровакуумную установку с
вакуумной камерой, изготовленной в виде сборки ряда вакуумных труб, образующих
замкнутый контур, по которому должны циркулировать ускоренные электроны. Для
того, чтобы предотвратить быстрое поглощение частиц молекулами атмосферных
газов в вакуумной камере создается и постоянно поддерживается глубокий вакуум
(порядка 10−9 Торр и глубже). Очевидно, что технически слишком дорого создавать
сплошное однородное магнитное поле на всей длине орбиты частиц в синхротроне.
Поэтому синхротроны строят не в форме правильного кольца, а в виде многоугольника, составленного из прямолинейных труб и участков труб изогнутых по радиусу в вершинах. В вершинах многоугольного замкнутого контура синхротронного
«кольца» устанавливаются большие и очень мощные поворотные электромагниты,
сильно искривляющие траекторию ускоренных частиц и направляющие их движение
1)
Несмотря на то, что дальнейшие примеры и рассуждения у нас будут связаны с электронами, все они также применимы к позитронам. Хотя большинство источников синхротронного
излучения первых двух поколений работало на электронах, ряд новых источников СИ (накопительных колец) ориентирован на работу с позитронными пучками, несмотря на сложность
их получения. Дело в том, что при работе синхротрона стенки вакуумной камеры подвергаются сильному фотонному облучению, вызывающему фотодесорбцию примесей, прилипших
к стенкам. Попавшие в вакуум тяжелые ионы, имеющие преимущественно положительный
заряд, поглощают электроны из пучка, вызывая его быстрое угасание. Позитроны же отталкиваются положительно заряженными ионами, и срок жизни позитронного пучка больше, чем
электронного.
2.2. Принципиальное устройство синхротрона
99
по замкнутой орбите, а на прямолинейных участках устанавливают ускоряющие
станции.
Синхротрон действует по резонансному принципу ускорения, то есть заряженные
частицы в его вакуумной камере, направляемые постоянным магнитным полем по
квази-круговой орбите, в ускоряющих промежутках, распределенных по периметру
орбиты, ускоряются продольными импульсами высокочастотного электрического поля
и движутся в резонанс с изменением поля, т. е. каждый раз попадают в ускоряющий промежуток в определенный момент импульса поля. Таким образом частица
(электрон или позитрон), многократно (миллионы раз) пролетая через ускоряющий
промежуток, набирает ультрарелятивистскую энергию и довольно скоро начинает
двигаться с околосветовой скоростью даже при сравнительно невысоком ускоряющем
напряжении. Отличие электронных (позитронных) синхротронов от других циклических ускорителей заряженных частиц, таких как, например, циклотроны, бетатроны
и синхрофазотроны, заключается в том, что в нем частота ускоряющего электрического поля постоянна, а поворачивающее магнитное поле, определяющее орбиту
частиц (ведущее магнитное поле), регулируется по мере изменения энергии частиц.
Для ускорения используются высокочастотные 1) (ВЧ) продольные электрические
поля. Чтобы частицы в таких полях получали ускорение, необходимо, чтобы они
взаимодействовали с ускоряющим полем, причем в такие моменты времени, когда
электрическое поле имеет нужное (ускоряющее) направление и нужную величину.
Примером простейшего резонансного ускорительного устройства может служить
показанный схематически на рис. 2.4. ускоритель Видероэ (R. Wideröe).
Это устройство состоит из набора пролетных трубок, установленных друг за другом и через
одну присоединенных к разным
полюсам электрического ВЧ-генератора, который создает напряжение порядка сотен киловольт.
Между трубками имеются промежутки (ускоряющие зазоры), в Рис. 2.4. Схема ускорителя Видероэ: 1 — пролетные
которых между противоположно трубки; 2 — генератор электрического ВЧ напряжезаряженными пролетными труб- ния; 3 — ускоряющие зазоры; 4 — пучок заряженных
ками создается продольное ускочастиц
ряющее электрическое ВЧ поле.
Ускоряемые частицы пролетают сквозь пролетные трубки и в ускоряющих зазорах
получают ускорение от электрического поля. Частицы, подходящие к ускоряющему
зазору в нужный момент времени, ускоряются, а затем «прячутся» в очередную
пролетную трубку. Длина пролетной трубки и скорость частицы должны быть согласованы между собой так, чтобы к очередному зазору частица подходила в тот момент
времени, когда электрическое поле имеет правильное направление и величину, т. е.
ту же фазу, что и в предыдущем ускоряющем зазоре. Ускоряющие зазоры должны
быть достаточно велики, чтобы выдерживать без электрического пробоя напряжения
в сотни киловольт, а иногда и мегавольт (в линейных ускорителях), и в то же время,
зазоры должны быть достаточно малы, чтобы фаза ВЧ поля за время прохождения
частицы менялась не слишком сильно.
1)
Поскольку электроны в синхротроне движутся со скоростью близкой к скорости света,
то при длине орбиты порядка 100 м электрон делает полный оборот примерно за 3 · 10−6
секунды. Поэтому ускоряющие импульсы должны следовать с частотой минимум в несколько
МГц. В реальных синхротронах эта частота достигает нескольких сотен МГц.
4*
100
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Более совершенные ускорительные системы используют радиотехнические
устройства, такие как ВЧ-резонаторы электромагнитного поля в дециметровом
частотном диапазоне (например, ускорители Альвареца). В них пролетные трубки
не присоединяются к генератору, а располагаются друг за другом внутри полого
цилиндрического резонатора, в котором возбуждаются электромагнитные колебания.
ВЧ поле, которое вдали от пролетных трубок распределено так же, как в обычном
резонаторе, в ускоряющих зазорах концентрируется у его оси и создает продольные
ускоряющие импульсы электрического поля. Схема расположения элементов
«ускоряющий зазор — пролетная трубка — ускоряющий зазор» и т. д. остается в них
той же, как и в ускорителях Видероэ.
При резонансном циклическом ускорении возникает эффект автофазировки, поэтому
пучок электронов в синхротроне
автоматически разбивается на
отдельные сгустки, которые по
аналогии с английским термином «bunch», т. е. сгусток или
плотная пачка, часто называют
«банчами». Причину образования банчей и эффект автофаРис. 2.5. График изменения во времени ускоряющего зировки довольно легко понять
поля и энергии электрона в ускоряющем промежутке
ускорителя с постоянной частотой ускоряющих им- на примере графика изменения
пульсов электрического поля. Если t2 < t0 < t1 , то ускоряющего поля в одном из
частица 2 подлетает к ускоряющему промежутку в ускоряющих промежутков (см.
опережающей фазе ϕ2 , а частица 1 с запаздывающей рис. 2.5). В резонансном режифазой ϕ1 . Автофазировка возможна только на спаде ме ускорения электрон, пролетая
электрического поля (см. текст)
ускоряющий промежуток, имеет
возможность получить энергию
eV0 cos ϕ, где e — заряд электрона, V0 — ускоряющее напряжение, ϕ — фаза переменного электрического поля в
момент пролета электрона через электрическую середину ускоряющего промежутка.
Однако существует только одно значение фазы ϕ0 , называемое равновесной фазой,
при котором частица получает необходимое количество энергии, компенсирующее
потери из-за синхротронного излучения, и остается постоянно на одной орбите,
называемой равновесной орбитой.
В идеале равновесность орбиты достигается только в том случае, когда период
обращения частицы точно совпадает с периодом ускоряющего напряжения. Идеальная равновесная частица должна проходить ускоряющий промежуток точно в
равновесной фазе. Под фазой здесь подразумевается фаза, которую имеет ускоряющее высокочастотное поле в момент прихода частиц в ускоряющий промежуток.
Текущее значение энергии идеального равновесного электрона в синхротроне точно
соответствует значению магнитного поля на равновесной орбите. Период T обращения электрона по орбите связан с величиной магнитной индукции B и полной
релятивистской энергией E электрона соотношением
T=
2πE
,
ceB
(2.6)
2.2. Принципиальное устройство синхротрона
101
где e заряд электрона. Отсюда следует, что чем больше энергия электрона, тем
длиннее период его обращения 1). Период обращения T электрона при резонансном
ускорении должен быть равен или кратен периоду ускоряющего поля Tуск , т. е. T =
= kTуск , где k целое число. Очевидно, что фаза −ϕ0 тоже является равновесной,
поскольку электрон при такой фазе получает то же самое количество энергии, как и
при фазе ϕ0 .
Если рассмотреть в качестве примера случай циклического ускорителя с одним
ускоряющим промежутком, в котором импульс ускорения возникает лишь один раз
за полный оборот частицы, то из графика рис. 2.5 следует несколько возможных
случаев.
1. Если электрон 1 подлетает к ускоряющему промежутку в фазе ϕ1 > ϕ0 , то есть
с запаздыванием по сравнению с равновесной фазой (см. рис. 2.5), то он получает
энергию eV0 cos ϕ1 < eV0 cos ϕ0 , которая увеличивает его энергию меньше, чем если
бы он попадал в равновесную фазу, но, как это следует из выражения (2.6), период
его следующего оборота становится меньше чем в предыдущем обороте. Поэтому
на следующем обороте этот электрон прилетит к ускоряющему промежутку раньше,
чем в первый раз, и фаза его подлета к ускоряющему промежутка приблизится к
равновесной.
2. Если электрон 2 прилетает к ускоряющему промежутку раньше времени, то
его фаза ϕ2 < ϕ0 , и он получит энергию больше чем в равновесной фазе, т. е.
eV0 cos ϕ2 > eV0 cos ϕ0 , поэтому период его обращения увеличится, и в следующий
раз к ускоряющему промежутку он прилетит позже. Таким образом, и в этом случае
произойдет автоматическое приближение фазы прилета частицы к ускоряющему
промежутку к равновесной фазе ϕ0 .
3. Возможен случай, когда электрон, инжектированный в синхротрон, имеет
энергию чуть больше равновесной, но подлетает к ускоряющему промежутку в
равновесной фазе. Но и в этом случае механизм автофазировки будет приводить его
к равновесному состоянию. Из-за того что энергия электрона больше равновесной,
а он получит еще и дополнительную энергию в ускоряющем промежутке, как и
равновесный электрон, то период его следующего витка станет длиннее чем kTуск ,
и в следующий раз он прилетит к ускоряющему промежутку уже в фазе ϕ > ϕ0 ,
где уже получит порцию энергии eV0 cos ϕ < eV0 cos ϕ0 , т. е. меньше, чем получат
равновесные электроны.
Таким образом механизм автофазировки автоматически регулирует энергию электронов в пучке, постепенно приводя ее к энергии, соответствующей энергии электрона на равновесной орбите. Благодаря такому механизму, электроны, располагающиеся вблизи равновесной фазы ϕ0 (называемой областью захвата в фазовом
пространстве) как бы колеблются около этой фазы, но далеко от нее не отклоняются. Этот процесс называют синхротронными колебаниями, а фаза ϕ0 cчитается
динамически стабильной. Каждая частица из области захвата в среднем получает
одинаковую энергию, равную той, которую получает электрон с равновесной фазой
и, несмотря на синхротронные колебания, все эти частицы ускоряются. Можно
таким же образом показать, что равновесная фаза (−ϕ0 ) является нестабильной.
Даже небольшое отклонение от этой фазы вызовет выпадение электрона из процесса
ускорения. В процессе резонансного циклического ускорения «выживают» только
те электроны, которые подлетают к ускоряющему промежутку в момент импульса
1)
Это легко понять, если вспомнить, что речь идет об ультрарелятивистских электронах,
летящих со скоростью близкой к скорости света, т. е. можно считать что все электроны летят
практически с одинаковой скоростью, а энергия электрона влияет только на радиус его орбиты.
Меньше энергия, меньше радиус орбиты, а следовательно, электрон ее пролетает быстрее.
102
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
ускоряющего поля и в фазе, близкой к равновесной. Эти электроны и образуют
сгусток (банч).
Устойчивость продольных синхротронных колебаний импульса и продольной координаты частицы около равновесного значения, соответствующего центру ускоряемого сгустка частиц, обеспечивается ускоряющей системой. Ускоряющая система
может состоять из нескольких или многих ускоряющих станций, возбуждающих
нагруженные или полые ВЧ-резонаторы, расположенные в промежутках между элементами магнитной системы.
Для ускорения в синхротронном режиме частота ускоряющего электрического
поля ω должна быть кратна частоте обращения частиц по равновесной орбите в
синхротроне. Обычно частота переменного электрического напряжения ускоряющих
станций синхротрона в несколько раз (целое число k) больше частоты обращения
частиц. При каждом прохождении через ускоряющий промежуток фаза идеальной
(равновесной) частицы остается неизменной. Однако фаза реальных частиц немного
меняется, хотя и остается распределенной вблизи равновесного (синхронного) значения. Из-за того, что частота ускоряющего напряжения в несколько раз превышает
частоту обращения частиц по равновесной орбите, пучок ускоряемых частиц разбивается на несколько сгустков (банчей), заполняющих некоторую область около
синхронных значений фазы. Максимальное число сгустков на орбите синхротрона
может достигать k.
На формирование банчей также влияют бетатронные колебания, т. е. колебания электронов относительно мгновенной или равновесной орбит синхротрона,
которые происходят в аксиальном направлении перпендикулярно плоскости орбиты и
в радиальном направлении в плоскости орбиты, но всегда перпендикулярно вектору
скорости. В синхротронах устойчивость колебаний фазы в поперечных направлениях
(бетатронные колебания) поддерживается с помощью поворачивающих магнитов и
магнитных линз, расположенных по кольцу синхротрона. Магнитные линзы в синхротроне выполняют еще одну важную функцию. Поскольку ускоряемые частицы
в сгустке имеют одинаковый заряд, то они взаимно отталкиваются и стремятся
разлететься друг от друга, увеличивая радиальное сечение пучка. Это не только отрицательно сказывается на эффективности резонансного ускорения, но и уменьшает
яркость электронного пучка, как источника СИ. В современных источниках синхротронного излучения применяют сложные системы жесткой электромагнитной
фокусировки, состоящие из многополюсных магнитных линз и сборок поворотных
магнитов с резкими градиентами магнитного поля, которые обеспечивают сжатие
электронных сгустков до толщины нити (часто значительно меньше 1 мм), что примерно равно размеру проекции фокуса рентгеновской трубки, хотя длина отдельного
сгустка в синхротроне может достигать десяти и более сантиметров.
К сожалению, достоинство принципа резонансного ускорения, применяемого в
синхротроне, заключающееся в использовании сравнительно низких напряжений
ускоряющего поля, уравновешено его недостатком, связанным с необходимостью
обеспечения сверхвысокого вакуума, чтобы предотвратить поглощение ускоряемых
частиц молекулами остаточных газов, пока они в процессе ускорения многократно
циркулируют по орбите. Даже небольшое число молекул остаточных газов в камере
ускорителя способно сильно ослаблять электронный пучок со временем и ухудшать
его параметры. Поэтому в вакуумной камере синхротрона приходится поддерживать
вакуум не хуже 10−9 Торр, а в хороших современных источниках СИ на 3 порядка
глубже.
Еще один недостаток резонансного ускорителя связан с необходимостью делать
кольцо орбиты очень большим, чтобы в высокоэнергетических синхротронах можно
было удерживать ускоренные частицы на стационарных орбитах без использования
2.2. Принципиальное устройство синхротрона
103
сверхпроводящих электромагнитов. Длина кольца порядка 0,5–1 км является обычной для современных источников СИ с энергией электронов 5–7 ГэВ, максимум
излучения которых приходится на рентгеновские длины волн. То есть, источники
синхротронного излучения по сравнению с лабораторными генераторами рентгеновских лучей являются гигантскими и очень сложными сооружениями. Их размеры
можно представить с помощью довольно простых оценок. Если нам нужен источник
синхротронного излучения, обладающего максимумом интенсивности в области рентгеновских лучей с длиной волны порядка 1,24 Å, которые очень часто применяют
для рентгеноструктурного анализа, то выражение (2.4) показывает, что это должен
быть синхротрон ускоряющий электроны до ∼ 5 ГэВ. Из практики известно, что
достаточно высокую интенсивность излучения в этом диапазоне можно получить
уже от синхротрона с энергией электронов 2–2,5 ГэВ, хотя максимум интенсивности
будет приходиться на более длинноволновое излучение. Из приведенной выше формулы (2.2) следует, что для частицы с зарядом q, движущейся в поле с магнитной
индукцией B, связь между импульсом p = mv частицы и радиусом R кривизны
траектории, по которой она может двигаться, определяется равенством p = qBR,
которое можно переписать в другом, более удобном виде через энергию частицы
pc [эВ] = 3 · 108 (q/e)B [Тл] R [м],
(2.7)
где c есть скорость света 1), а e обозначает заряд электрона. Отсюда для случая
электрона зависимость радиуса кривизны орбиты от величины магнитной индукции
отклоняющего поля можно выразить формулой
3,34E
R=
,
(2.8)
B
в которой размерность радиуса R выражена в метрах, энергия E электрона в гигаэлектронвольтах [ГэВ], а магнитная индукция в тесла [Тл]. Это равенство дает возможность оценить размеры нужного нам источника синхротронного излучения. Рассмотрим релятивистский электрон
(скорость практически равна скорости света 3 · 108 м/c) в синхротроне, который разгоняет частицы до двух миллиардов электронвольт (2 · 109 эВ = 2 ГэВ), с учетом
того, что эти частицы летят в достаточ- Рис. 2.6. Один из 16 дипольных повоно сильном магнитном поле с индукцией ротных магнитов английского источника
B = 104 гаусс [Гс] (что в системе единиц синхротронного излучения, накопительноСИ равно 1 тесла [Тл]). Таким образом го кольца SRS, Дарсбери (максимальная
оказывается, что для синхротрона на энерэнергия электронов 2 ГэВ)
гию 2 ГэВ радиус кривизны орбиты R должен составлять примерно 6,6 м, а длина орбиты электрона будет почти 42 метра,
в том случае, если ускоритель имеет строго круговой контур. Легко представить,
какой бы была длина орбиты в случае протона в тех же условиях, если вспомнить,
что масса протона почти в 2000 раз больше массы электрона 2).
1)
Принято говорить, что скорость света составляет 300 000 км/с, хотя более точно скорость
света в вакууме равна 2,99792458 · 108 м/с.
2)
mp /me = 1836,152701(37)
104
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Выбранное нами для оценки магнитное поле с индукцией 1 Тл является очень
сильным для обычного электромагнита с железным сердечником, поскольку самое
сильное магнитное поле, которое можно создать в железе имеет порядок 1,5 Тл.
Поэтому, если не применять сверхпроводящих электромагнитов или супер-магнитов,
то поворачивающие магниты в синхротронах, обеспечивающих излучение в рентгеновском диапазоне, имеют весьма внушительные размеры (см. рис. 2.6).
Размеры синхротрона можно уменьшить за счет увеличения магнитного поля.
Но дальнейнее усиление магнитного поля с помощью электромагнитов с железными
сердечниками почти невозможно или энергетически невыгодно. Поэтому в более
мощных синхротронах приходится либо применять сверхпроводящие магниты, чтобы
уменьшить размеры синхротрона, либо делать размеры кольца, в котором движутся
заряженные частицы, очень большими. Как правило, при строительстве источников
СИ идут вторым путем, поэтому длина кольца источников синхротронного излучения
на энергию 2 ГэВ составляет около 100 м, а в более мощных синхротронах сотни и
даже тысячи метров.
2.3. Основные параметры для характеристики источников СИ
В 1948 году появилась статья физиков-теоретиков из МГУ Д. Д. Иваненко и
А. А. Соколова (Иваненко и Соколов, 1948), в которой была выведена общая формула,
предсказывающая спектральное и угловое распределение СИ. Несколько позднее эти
же свойства были независимо и более подробно описаны математически Джулианом
Швингером 1) (Sсhwinger, 1949). В своей статье Швингер проанализировал мгновенную мощность электромагнитного излучения моноэнергетического электрона, движущегося по круговой орбите, в зависимости от длины волны, где показал, что
поляризационные и спектральные характеристики СИ можно с высокой точностью
рассчитывать теоретически. Теоретическая предсказуемость синхротронного излучения в дальнейшем оказалась одним из его больших преимуществ перед излучением
рентгеновских трубок.
2.3.1. Критическая энергия спектра синхротронного излучения. Для удобства написания формул в работе Швингера было введено понятие критической
частоты νc , критической длины волны λc и критической энергии εc синхротронного спектра, которые естественно связаны между собой обычными простыми
соотношениями. Эти характеристики теперь широко используются на практике для
оценки параметров источников СИ, поэтому их следует хотя бы кратко перечислить
здесь.
Критическая частота спектра СИ из поворотного магнита была определена в
работе Швингера, как
3eH⊥ 2
νc =
γ ,
(2.9)
4πmc
где e — заряд частицы (для электрона равен 1), H⊥ — составляющая магнитного поля
перпендикулярная траектории движения частицы, γ — ее лоренц-фактор. Характеристическая частота νmax , на которую приходится максимум в спектре излучения
частицы связана с критической частотой соотношением νmax ≈ 0,29νc .
1)
Julian Seymour Schwinger, американский физик-теоретик, лауреат Нобелевской премии
по физике (1965 г. вместе с Ричардом Фейнманом) за работы по квантовой электродинамике
и за разработку основных принципов для описания взаимодействия заряженных частиц с
электромагнитным излучением.
2.3. Основные параметры для характеристики источников СИ
105
Понятие критической длины волны прямо вытекает из критической частоты и
имеет вид 1):
4πR
4πR
λc =
=
,
(2.10)
3(E/mc2 )3
3γ 3
откуда λc в ангстремах можно выразить как
λc =
18,64
,
BE 2
(2.11)
где B представляет поворачивающее магнитное поле в единицах [Тл], которое для
удержания электрона на равновесной орбите должно равняться 3,34E/R; энергия
электрона E выражена в [ГэВ], а радиус кривизны R траектории электрона в
магнитном поле берется в [метрах]. В соответствие со спектральной частотой, на
которую приходится максимум излучения (2.4), длина волны максимума спектра СИ
из поворотного магнита оказывается приблизительно в 3 раза больше критической
длины волны, т. е. λmax ≈ 3λc .
Выражение для критической длины волны легко получается из хорошо известной
связи между длиной волны и энергией
λ[Å] = 12,398/ε [кэВ],
(2.12)
которая вытекает из преобразования λ = c/ν = hc/ε, где постоянная Планка h =
= 6,626 · 10−34 Дж · с, скорость света c = 2,998 · 108 м/с, а один электрон-вольт равен
1,602 · 10−19 Дж.
Критическую энергию фотонов в спектре СИ можно представить как
εc [кэВ] = BE 2 ,
(2.13)
где индукция измеряется в единицах [Тл], а энергия электронов в [ГэВ]. Отсюда
следует, что критическая энергия синхротронного излучения растет с увеличением
энергии синхротрона пропорционально BE 2 , то есть спектр сдвигается в сторону
более жесткого излучения при увеличении энергии ускоренных частиц или с ростом
магнитного поля искривляющего их траекторию. Видно, что энергия синхротрона
влияет на критическую энергию спектра значительно сильнее, чем магнитное поле.
Из введенных Швингером характеристик спектра СИ наиболее понятной по физическому смыслу величиной, по-видимому, является критическая энергия, которая
представляет средневзвешенное значение энергии фотонов, образующих спектр СИ.
Суть этого параметра будет ясна, если построить график спектра СИ в виде зависимости числа фотонов регистрируемых в единицу времени от энергии этих фотонов
(рис. 2.7). Площадь между спектральной кривой и абсциссой графика, как обычно,
представляет полную мощность излучения в спектре. Средневзвешенная энергия,
называемая критической энергией εc , определяется так, что если через ее значение
на графике спектра провести ординату, то она разделит площадь под спектральной
кривой (т. е. полную мощность излучения) на две равные части, которые будут
расположены справа и слева от εc , но одна половина полной мощности СИ будет
образована фотонами с энергией ε > εc , а вторая половина мощности фотонами
с ε < εc .
1)
К критической длине волны легко перейти от критической частоты, пользуясь связью
между энергией, магнитной индукцией и радиусом кривизны траектории электрона в синхротроне (см. (2.7) и (2.8)), а также связью между длиной волны и частотой электромагнитного
излучения и определением лоренц-фактора (2.1).
106
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Рис. 2.7. Функция распределения интенсивности СИ в виде потока излучения, проинтегрированного по вертикальному углу испускания при малом горизонтальном угле и приведенного к
току электронов в синхротроне (т. е. поток фотонов на единицу тока электронов). Распределение построено в форме зависимости от энергии фотонов в единицах критической энергии,
что позволяет строить на одном графике спектры для разных энергий синхротрона. (График
перерисован из Coppens et al., 1992. P. 18)
Не следует путать мощность излучения с числом формирующих эту мощность
фотонов. Число фотонов, образующих правую половину полной мощности спектра,
должно быть существенно меньше, чем число фотонов в левой части, поскольку
каждый фотон из правой половины несет гораздо больше энергии. Обычно высокоэнергетическая половина мощности содержит всего лишь около 9 % полного
числа фотонов спектра. Понятие критической энергии оказалось настолько удобным
и полезным, что с тех пор всегда используется для характеристики эмиссионных
спектров источников СИ.
Критическая энергия и критическая длина волны синхротронного спектра являются очень емкими характеристиками источников СИ, так как позволяют провести
почти полную оценку параметров спектра и содержат информацию о магнитных
полях или энергии накопительного кольца, поэтому обычно спектры синхротронного
излучения из поворотных магнитов приводятся с указанием одной из этих характеристик и энергии пучка, при которой они были вычислены или измерены.
Понятие критической длины волны спетра СИ представляет практическую ценность при выборе излучения для экспериментов с монохроматическим излучением,
вырезаемым из синхротронного спектра. Например, по спектру на рис. 2.7 можно оценить, какая часть спектра СИ будет достаточно эффективной с точки зрения интенсивности для рентгеноструктурных измерений (см. Coppens et al., 1992). Максимум
интенсивности спектра пучка синхротронного излучения в этом спектре приходится
на длину волны λ ≈ 3λc , где интенсивность примерно в 1,4 раза выше, чем при
λc . Обычно спад интенсивности в спектре СИ с коротковолновой стороны от критической длины волны значительно резче. При длинах волн λ = 0,5λc и λ = 0,25λc
интенсивность уменьшается соответственно до 46 % и 8 % интенсивности, которая
наблюдается при критической длине волны. Отсюда следует практический вывод,
что фотоны с длиной волны, равной половине критической, могут использоваться
в рентгеноструктурных экспериментах без заметного проигрыша в интенсивности.
2.3. Основные параметры для характеристики источников СИ
107
Значительное отклонение дальше половины критической волны (более короткие
длины волн) будет приводить к значительной потере интенсивности.
2.3.2. Характеристики интенсивности фотонного излучения. Чрезвычайно
важными для проведения рентгеноструктурных и рентгеноспектральных исследований являются характеристики интенсивности и яркости источников излучения.
Для количественной оценки этих свойств источников синхротронного излучения
применяется ряд мер, ценность которых различна для исследователя, работающего
с образцом, для производителя СИ и для специалиста по рентгеновской оптике и
детекторам. Скорее всего, специалисты двух последних типов хорошо разбираются
в разных характеристиках пучков излучения и могут правильно выбирать меры,
необходимые для оценки своей работы. Но не менее важно, чтобы пользователь,
работающий с образцом, тоже мог правильно разбираться в этих мерах, чтобы
правильно организовать свои эксперименты.
2.3.2.1. Единицы измерения интенсивности излучения. Мера интенсивности
предпочтительная для экспериментатора, проводящего измерения с использованием
синхротронного излучения (или излучения рентгеновской трубки) зависит от типа эксперимента, который он собирается проводить. Например, при исследовании
образца, размер которого больше сечения пучка и который принимает на себя
все синхротронное излучение, суммарная мощность и радиационное воздействие
которого могут быть разрушительны для образца, важным является полный поток
[фотон/с], характеризующий интенсивность пучка. Для исследователя, работающего
с маленькими образцами, размер которых меньше сечения пучка излучения, обычно
важен не полный поток излучения, а плотность потока, то есть число фотонов,
проходящее через единицу площади сечения перпендикулярного потоку, выражаемое
в единицах [фотон/c/мм2 ]. Однако, эта величина при расходящихся пучках меняется
обратно пропорционально квадрату расстояния до источника излучения и требует
постоянной корректрировки при изменении геометрии эксперимента. Поэтому для
оценок плотности потока фотонов в пучках СИ чаще используют более инвариантную не зависящую от расстояния характеристику, называемую силой излучения или
светимостью источника (в англоязычной литературе по синхротронному излучению ее называют brightness), определяемую концентрацией фотонов в единичном
телесном угле. Сила излучения обычно измеряется в единицах [фотон/с/мрад2 ].
Данная характеристика одинаково пригодна для оценки потоков фотонов из любых
источников СИ. При работе с пучками СИ из поворотных магнитов экспериментатор часто стремится оценить максимальное число фотонов, попадающих на его
образец. Поскольку пучки из поворотных магнитов имеют форму плоского веера,
все точки которого в вертикальной плоскостью практически идентичны, то вместо
указанной единицы силы излучения часто бывает проще пользоваться величиной
силы излучения, проинтегрированной по всему вертикальному раствору телесного
угла, включающего пучок СИ, в интервале 1 мрад горизонтального угла, которая
выражается в единицах [фотон/с/мрад].
Полный поток и сила излучения безусловно важны для оценки тепловых и
радиационных нагрузок на рентгеновскую оптику, детекторы и исследуемые образцы,
но в измерениях, как правило используется лишь малая часть полного спектра
СИ, поэтому исследователя, как правило интересует не общее число фотонов, а
число фотонов с энергией (длиной волны) используемой в его конкретном измерении, т. е. спектральное распределение потока. Оценки этих величин обычно делают применительно к очень узкому интервалу энергий (длин волн) фотонов. Как
правило, выбирают полосу спектра шириной 1/1000 (т. е. 0,1 %) от энергии (длины
волны), для которой оценивается эти параметры. В случае рентгеновского излучения
108
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
такая полоса является достаточно узкой, чтобы можно было считать излучение
почти монохроматическим, и сравнима с разрешающей способностью монохроматора,
изготовленного из совершенного кристалла, или с естественной шириной линий
характеристического излучения рентгеновских трубок (см. табл. 6.2).
Инвариантной характеристикой спектрального распределения интенсивности пучка СИ является сила излучения (спектральная светимость источника), определяемая
для полосы спектра с относительной шириной δλ/λ = 0,1 %. Спектральная сила
излучения (brightness) имеет размерность [фотон/с/мрад2 /0,1 % δλ/λ] учитывает
расходимость лучей в пучке и очень важна при выборе между источниками излучения с одинаковой мощностью и спектральным потоком. Например, лампа мощностью
10 Ватт, излучающая монохроматических свет, может иметь очень высокий поток, но
из-за большой расходимости пучка число фотонов в секунду через малую площадь
на большом расстоянии от этой лампы может быть малым. Наоборот, выходная
мощность лазерной указки может составлять лишь 5 милливатт, но пучок света
от нее будет иметь высокую светимость, благодаря малой расходимости. Поэтому
даже на большом расстоянии от такого источника пятно света от указки будет
содержать почти те же 5 милливатт мощности фотонного пучка и будет хорошо
видно. Таким образом, чем выше светимость источника, тем больше фотонов он
приносит к исследуемому образцу при прочих равных условиях 1).
Для оценки качества источников СИ обычно пользуются другой величиной, которая характеризует его яркость, т. е. число фотонов, излучаемое единицей площади
источника. Обычно источники излучения оценивают по их спектральной яркости
(в англоязычной литературе по синхротронному излучению ее называют brilliance).
Эта величина определяется, как число фотонов из спектральной полосы 0,1 %, испускаемое в единицу времени в телесный угол 1 мрад2 единичной площадью сечения
источника, и выражается в единицах [фотон/с/мрад2 /мм2 (при δλ/λ = 0, 1 %)]. Часто
то же самое записывают в более коротком виде [фотон/с/мрад2 /мм2 /0,1 % λ]. Этот
параметр позволяет сравнивать разные источники между собой и дает возможность
оценить преимущества источника СИ по сравнению с другими источниками фотонов.
Например, если сравнивать две лазерные указки с одинаковой мощностью, дающие
пучки с одинаковой расходимостью, но площадь сечения лазерного источника одной
из них будет вдвое меньше, чем площадь другой, то они выдают одинаковое число
фотонов в каждую секунду, а при одинаковой расходимости их пучки будут обладать одинаковой силой излучения. Однако указка с меньшим сечением пучка будет
обладать вдвое более высокой яркостью, поскольку она будет выдавать вдвое больше
фотонов с единицы площади источника.
Часто требуется сравнивать разные источники СИ или один и тот же источник
в разные моменты времени, которые работают в разном режиме (обычно при разном
токе электронов). Для объективности сравнения в таких случаях яркость источников
пересчитывают к одной и той же величине тока, что указывается в размерности спектральной яркости, как [фотон/с/мрад2 /мм2 /N мА/0,1 % λ], где N должно указывать
величину тока, для которой указана яркость. Если величина N не указана, то это
означает, что яркость приведена к току 1 мА. Точно такой же способ приведения к
одинаковому току применим и для величин силы излучения или потока фотонов.
1)
Следует обратить внимание на одну особенность данной характеристики, заключающуюся в том, что пучок, в котором все фотоны движутся абсолютно параллельно друг другу,
обладал бы бесконечной светимостью, даже если бы суммарный его поток был мал. Конечно,
такого на практике никогда не бывает, потому что пучки фотонов всегда имеют некоторую
расходимость.
2.4. Паразитическое СИ — источники 1-го поколения
109
Итак, поток, сила излучения (brightness) и яркость (brilliance) источников фотонов являются главными для пользователей характеристиками пучков, генерируемых
источником излучения. Интегрирование яркости источника по излучающей площади
дает светимость источника (силу излучения), а последующее интегрирование этой
характеристики по телесному углу дает поток фотонов от источника. Не представляет сложности также при наличии этих характеристик определить спектральную плотность потока в зоне исследуемого образца или какого-либо элемента рентгеновской
оптики. К сожалению, нет строгой регламентации для использования тех или других
единиц характеристик потока фотонов от источников СИ, поэтому часто можно
встретить любые из приведенных выше характеристик. Во избежание недоразумений,
стоит всегда внимательно смотреть на единицы, указываемых в качестве характеристик источников или экспериментов в конкретных документах или публикациях.
2.3.2.2. Мощность синхротронного излучения. Еще до своего экспериментального открытия синхротронное излучение, являясь неизбежным спутником криволинейного движения ультрарелятивистских заряженных частиц и паразитным эффектом в циклических ускорителях (бетатронах, циклотронах, синхрофазотронах),
причиняло немало «головной боли» первым создателям таких электрофизических
установок. Существование паразитического электромагнитного излучения уносящего
значительную часть энергии ускорителя и снижающего его КПД, заставляло исследователей изучать свойства этого явления и бороться с ним, вместо того чтобы заниматься своими экспериментами с заряженными частицами, для чего и создавались
такие машины. В результате этих довольно длительных исследований синхротронное
излучение было обнаружено экспериментально и установлены его уникальные свойства. В 1944 году Д. Д. Иваненко (МГУ) и И. Я. Померанчук (ФИАН) (Иваненко и
Померанчук, 1944; Ivanenko & Pomeranchuk, 1944) показали, что мощность, рассеиваемая за оборот в циклическом ускорителе, пропорциональна γ 4 /R, т. е. потери на
магнитотормозное электромагнитное излучение пропорциональны четвертой степени
энергии, до которой ускорены электроны. При больших энергиях частиц потери на
излучение могут составлять несколько МэВ на оборот.
Электроны, движущиеся с постоянной релятивистской или ультрарелятивистской
скоростью по круговой орбите радиуса R, излучает в полный телесный угол 4π
энергию (мощность P ) [см. Arndt (1995)]
E4I
.
(2.14)
R
Если ток электронного пучка I, циркулирующего в синхротроне, измеряется в
единицах [мА], энергия электронов в [ГэВ], а радиус в метрах, то эта формула
дает мощность фотонного излучения в киловаттах. Отсюда следует, что, например,
в английском накопительном кольце в Дарсбюри с радиусом кривизны в поворотных
магнитах R = 5,5 м при рабочей энергии 2 ГэВ и токе электронного пучка 200 мА
мощность фотонного излучения составляет P = 51,5 кВт. С учетом зависимости
(2.8) радиуса кривизны орбиты частицы от силы искривляющего ее магнитного поля
из выражения (2.14) следует, что при постоянстве прочих параметров синхротрона
мощность синхротронного излучения растет прямо пропорционально индукции поворачивающего магнитного поля в синхротроне.
P = 0,0885
2.4. Паразитическое СИ — источники 1-го поколения
Синхротроны, на которых проводились первые эксперименты по практическому использованию синхротронного излучения для рентгеновских дифракционных и
спектральных исследований, не были предназначены для генерации этого излучения,
110
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
а строились как ускорители заряженных частиц для физических экспериментов (см.
схему рис. 2.3). Но в дальнейшем именно они послужили прототипом современных
источников СИ. Как уже говорилось, синхротроны строят не в форме правильного
кольца, а в виде многоугольника с поворачивающими магнитами в вершинах и
ускоряющими ВЧ-станциями на прямолинейных участках. Поворачивающие магниты
являются естественными точками генерации паразитического СИ в синхротроне (на
прямолинейных участках фотонное излучение отсутствует). Именно на излучении
из повортных магнитов синхротронов, использовавшихся для исследования физики
элементарных частиц, были проведены первые работы по прикладному применению СИ. В самом начале 1960-х годов на синхротроне с энергией 1,15 ГэВ в
лаборатории Фраскати (Италия) начали проводить измерения спектров поглощения
рентгеновских лучей в тонких металлических пленках. В 1962 году в Японии
была создана научная группа INS-SOR (Institute for Nuclear Studies — Synchrotron
Orbital Radiation), которая стала заниматься изучением синхротронного излучения,
а к 1965 году ученые из этой группы на синхротроне с энергией 750 МэВ стали
исследовать спектры поглощения мягких рентгеновских лучей в твердых телах.
Опыты с использованием СИ для исследования веществ сильно расширились с
введением в строй в 1964 году высокоэнергетического синхротрона DESY (Deutsches
Elektronen-Synchrotron) на 6 ГэВ в Германии, который был способен производить СИ
вплоть до жесткого рентгена (0,1 Å). На этом синхротроне проводились исследования
рентгеновских спектров поглощения металлов и щелочно-галлоидных веществ, а
также фотоэмиссионных спектров. Однако, такие синхротроны были мало пригодны
для большинства прикладных исследований с рентгеновскими лучами, например,
для рентгеноструктурного анализа, поскольку излучение было крайне нестабильно,
а положение пучка менялось в процессе ускорения частиц.
Более подходящими источниками СИ для прикладного использования стали
синхротронные накопительные кольца или накопители, которые в 1960-х годах
стали строиться для проведения уникальных физических исследований на встречных
пучках заряженных частиц в установках называемых коллайдерами. Накопитель
или накопительное кольцо — это синхротрон, задачей которого является как бы
аккумулирование ускоренных частиц и поддержание их энергии на заданном уровне
в течение длительного времени. По сути, это синхротрон, но оптимизированный не
для ускорения частиц, а главным образом для поддержания их постоянной энергии,
ускорение же в нем может проводиться только в небольших пределах, предусмотренных конструкцией конкретного кольца. За счет постоянного поддержания энергии
частиц и жесткой магнитной фокусировки их пучка при длительной циркуляции по
орбите и синхротронного излучения в накопительном кольце происходит затухание
синхротронных и бетатронных колебаний, пучок сжимается и освобождается место в
фазовом пространстве для инжекции новой порции частиц. Таким образом осуществляется многократное накопление заряженных частиц. Первым в мире накопительным
кольцом был накопитель ADA, созданный в 1963 году в Италии (Фраскати) под
руководством знаменитого австрийского физика Б. Тушека.
Накопительные синхротронные кольца появились главным образом из-за проблемы накопления высокоэнергетических трудно получаемых частиц для физических
экспериментов и для создания достаточно интенсивных пучков заряженных частиц
для проведения физических экспериментов на встречных пучках. Например, в начале
1960-х годов для проведения экспериментов с встречными пучками электронов и антиэлектронов (позитронов) в Новосибирском Институте Ядерной Физики тратилось
огромное количество ускоренных электронов, чтобы получить хотя бы один позитрон
(один позитрон получался на 104 электронов бомбардирующих мишень). После
2.5. Накопительные кольца — источники СИ 2-го поколения
111
создания накопительного кольца ВЭПП-2 в 1965 году уже удавалось накапливать
десятки миллиампер позитронов и успешно проводить эксперименты в коллайдере.
Надо отметить, что для этих накопителей СИ было тоже паразитным излучением, хотя выполняло очень важную и полезную роль, «охлаждая» пучок частиц и
способствуя его сжатию. Именно на таком паразитном СИ были проведены первые
прикладные эксперименты по исследованию твердого тела, показавшие его большую
привлекательность и массу преимуществ по сравнению с рентгеновским излучением от лабораторных источников. В результате, в Университете штата Висконсин
было решено перепрофилировать строящийся накопитель «TANTALUS I» (Стоутон,
США) для работы с синхротронным излучением. В него был встроен специальный
канал для вывода СИ и в 1968 году был измерен первый спектр синхротронного
излучения. В последующие несколько лет в этом кольце было создано уже десять
каналов вывода пучков СИ оборудованных монохроматорами, и в начале 1970-х годов
«TANTALUS I» был полностью переведен на работу с синхротронным излучением.
Позднее то же самое произошло с накопителем ACO (Орсэ, Франция). На самом
деле эти установки были пока физическими накопительными кольцами искусственно
приспособленными для работы с СИ, т. е. источниками 1-го поколения, но именно они
стали прототипом для последующих многопользовательских установок, специально
предназначенных для производства фотонного излучения — источников синхротронного излучения второго поколения.
2.5. Накопительные кольца — источники СИ 2-го поколения
После первых успешных экспериментов на синхротронах 1-го поколения, показавших огромный полезный потенциал синхротронного излучения для практического
применения в различных областях науки и техники, многие страны стали строить
специализированные синхротроны, основной задачей которых стало производство
мощных пучков синхротронного излучения для прикладных целей. Такими установками, стали накопительные кольца, которые оптимизированы для накопления
и длительного удержания пучка ускоренных частиц с целью производства мощного
фотонного излучения с высокой стабильностью и однородностью. Эти источники синхротронного излучения стали называть фабриками фотонов (Photon Factories) или
источниками СИ 2-го поколения. Эти синхротроны были предназначены для того,
чтобы обеспечивать накопление большого электронного тока в пучке, его высокую
коллимацию и стабильность при энергии 1,5–2,5 ГэВ в течение десяти и более часов,
а главное, они по своей конструкции уже имели специально оборудованные каналы
для вывода пучков синхротронного излучения из поворотных магнитов, чтобы использовать его для прикладных исследований, и более совершенную биологическую
радиационную защиту персонала, работающего на этих пучках.
Принцип устройства источника синхротронного излучения 2-го поколения схематически показано на рис. 2.8. Накопительное кольцо, служащее основным источником СИ, в этой установке, как правило, является третьей ступенью ускорения.
Первые две ступени ускорения устроены по схеме, показанной на рис. 2.3. Заряженные частицы (электроны или позитроны) генерируются и разгоняются в линейном
ускорителе до энергий порядка нескольких десятков МэВ и инжектируются в синхротрон предварительного ускорения, называемый «бустером» (т. е. предускорителем)
накопителя. В синхротрон-бустере электроны, многократно пролетая через промежутки ускорительных станций, в синхротронном режиме ускоряются до энергий порядка нескольких сотен МэВ или нескольких ГэВ. Затем эти ультрарелятивистские
частицы по специальному отклоняющему каналу (по магнитной дорожке, называемой инфлектором накопительного кольца) из синхротрон-бустера инжектируются в
112
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Рис. 2.8. Принципиальная схема источника синхротронного излучения 2-го поколения. RF
(radio frequency) обозначает наличие ВЧ ускорительных станций в кольце бустера и в накопительном кольце
накопительное кольцо по траектории максимально близкой к траектории равновесной орбиты накопителя. Ускорительные станции накопительного кольца в процессе
инжекции из бустера поддерживают энергию электронов приблизительно равной их
энергии в бустере и накапливают электронный ток. После накопления необходимого
количества электронов, то есть достижения нужного тока пучка, инжекция прекращается, а энергия накопленных электронов поднимается ускорительными станциями
накопителя до рабочей энергии, которая в специализированных источниках СИ, в
зависимости от размера накопительного кольца, бывает от 2 до 8 ГэВ.
Накопительное кольцо по сравнению с бустерным синхротроном имеет более
плавную траекторию, его конструкция предусматривает поддержание в течение длительного времени и с высокой стабильностью уровня магнитных полей, параметров высокочастотной ускоряющей системы, сверхвысокого вакуума и т. д., чтобы
обеспечить сохранность полученных электронов и нужную стабильность параметров
пучка. Обычно в процессе работы накопительного кольца в нем поддерживается
вакуум порядка 10−9 −10−10 Торр, благодаря чему электронный пучок может циркулировать без изменения энергии в течение десятков часов или даже нескольких
дней (например, до 50 часов в большинстве современных накопительных колец).
Длительное удержание пучка электронов в накопительном кольце и его сильная
фокусировка в направлении орбиты сложными магнитными линзами и естественный
эффект «охлаждения пучка» за счет синхротронного излучения делает пучок очень
тонким. Уменьшение сечения источника излучения очень важно для экспериментов
на синхротронном излучении, поскольку при сохранении силы тока в нем более
тонкий источник СИ обладает более высокой яркостью 1).
1)
Следует делать различие между интенсивностью излучения и его яркостью. Интегральная интенсивность фотонного излучения синхротронов в рентгеновской области не намного
превосходит интегральную интенсивность излучения современных рентгеновских трубок с
вращающимся анодом, но из-за сильной направленности и самоколлимации СИ его яркость в
2.6. Свойства СИ из поворотных магнитов
113
Уже в начале 1980-x годов в разных странах был построен ряд специализированных синхротронов-источников СИ, таких как, например, SRS в Великобритании или
NSLS в США. Большим достоинством источников излучения на основе накопительных колец является их энергетическая экономичность. Все крупные ускорители на
высокие энергии, как линейные, так и циклические, при работе потребляют огромное
количество электроэнергии, при этом, как правило, лишь малая ее часть идет на
пользу, а неизрасходованная энергия сливается в поглотитель, где просто рассеивается. В накопительном кольце проблема экономии электрической мощности решается
путем многократного использования одних и тех же электронов, движущихся по
кругу. Эти электроны проходят через точки излучения и ускорения миллионы раз
в секунду, а внешний источник питания лишь восполняет сравнительно малые
потери на синхротронное излучение, то есть кинетическая энергия электронов в
накопительном кольце не выбрасывается бесполезным образом. Надо отметить, что
несмотря на экономию электроэнергии, фабрики фотонов являются очень крупными
энергопотребителями. Например, пучок с током 100 мА при энергии 7 ГэВ (обычный
режим работы больших накопительных колец, таких как APS, SPring8 или ESRF)
несет 700 МВт мощности, что сравнимо с мощностью крупной электростанции!
2.6. Свойства СИ из поворотных магнитов
Электромагнитное излучение из синхротронного кольца за пределы биологической защиты выводится по специальным вакуумным трубам, образующим каналы
пучков СИ. Вакуум в каналах предотвращает рассеяние очень мощного потока излучения на молекулах атмосферных газов и не дает нагревать окружающие предметы.
Труба канала обычно имеет длину порядка 10 м и выводит синхротронное излучение
от точки его генерации через стену защиты, препятствующую распространению
мощного ионизирующего излучения в зоны, где работают люди. Такая большая длина
канала вывода излучения связана с тем, что защитная стена следует за траекторией
кольца синхротрона, а излучение отбирается практически по касательной к этому
кольцу, поэтому канал вывода пересекает стену под малым углом и линия пересечения оказывается длинной даже при небольшой толщине стены.
Через трубу канала видна некоторая часть орбиты электронов в пределах пово на этом рисунке обозначает
ротного магнита, как это показано на рис.2.9. Вектор B
вектор индукции магнитного поля искривляющего траекторию движения электрона.
В каждой точке этой криволинейной траектории по касательной электроны испускают электромагнитное излучение. Лучи, испускаемые каждым отдельным электроном
сгустка на дуге орбиты Δθ вследствие релятивистских законов сосредоточены в
узком конусе с углом раствора ∼ 1/γ (рис. 2.9, a). Излучение от всех электронов сгустка в поворотном магните складывается и лучи образуют плоский веер
(рис. 2.9, б), в котором вертикальная расходимость лучей опять же измеряется углом
ψ ≈ 2/γ, а горизонтальная расходимость уже определяется величиной дуги Δθ.
Отбор излучения каналом вывода происходит с участка орбиты ограниченного
апертурой канала, которая образует как бы ограничивающую щель шириной S (рис.
2.9, в), через которую могут выйти лучи лишь с дуги Δθ. Величина расходимости пучка в вертикальном направлении определяется лоренц-фактором γ и равна
ψ ≈ 2/γ = 2mc2 /E, то есть составляет приблизительно 0,5 мрад (∼ 0,028◦ ) при
энергии синхротрона 2 ГэВ. Столь малая расходимость лучей — это уникальное
миллионы и даже миллиарды раз выше. Для дифракционных и спектральных исследований
более важна яркость источника (определения см. в § 2.3.2).
114
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Рис. 2.9. Форма пучка рентгеновских лучей, испускаемых релятивистскими электронами,
движущимися по криволинейной траектории в поворачивающем магните синхротрона, и отбор этого излучения каналом S с угловой апертурой Δθ. Вектор P указывает направление
поляризации излучения: (a) форма пучка лучей от каждого отдельного электрона в банче
представляет конус с углом раствора ∼ mc2 /E = 1/γ; (б) форма суммарного пучка лучей
от электронного сгустка; (в) схема отбора излучения из некоторой «точки» накопительного
кольца, где угол вертикальной расходимости пучка лучей остается равным ψ ≈ 2/γ, а горизонтальная расходимость определяется размером видимой части орбиты
свойство пучков синхротроннного излучения. Вертикальное сечение пучка практически совпадает с размером поперечного сечения банча в месте отбора излучения и
не превышает 3–5 мм даже на расстоянии 4 м от орбиты электронного пучка.
Например, вертикальная расходимость пучка синхротроннного излучения в накопительном кольце NSLS (Брукхевен, США) с рабочей энергией 2,5 ГэВ составляет
всего 0,2 миллирадиана (∼ 41 угловая секунда) и дает пучок толщиной порядка 5 мм
на расстоянии 25 метров от источника. В более новых накопительных кольцах, как
сечение электронного пучка, так и вертикальный размер пучков СИ может быть в
несколько раз меньше.
Синхротронное излучение, по сравнению с рентгеновским излучением из рентгеновских трубок, обладает рядом особенностей, относящихся к самоколлимации
пучков излучения, сильной поляризованности, временной структуре (СИ имеет импульсный характер), частичной когерентности, а также спектру и яркости. Эти особенности в настоящее время можно рассматривать, как основные преимущества СИ
по сравнению с рентгеновским излучением из других источников, привлекающими
внимание пользователей.
2.6.1. Поляризация синхротронного излучения. Электромагнитное излучение отдельной частицы, движущейся в магнитном поле, в общем случае эллиптически поляризовано с большой осью эллипса поляризации, расположенной
перпендикулярно проекции магнитного поля. Степень эллиптичности и направление
вращения вектора напряженности электрического поля излучения зависят от направления наблюдения по отношению к конусу, описываемому вектором скорости частицы
вокруг направления магнитного поля. Для направлений наблюдения, лежащих на
этом конусе, поляризация линейная. Поэтому СИ из поворотного магнита линейно
поляризовано (т. е. в излучении преобладает компонента с σ поляризацией), если на
него смотреть в плоскости орбиты электронного пучка. Однако, если угол наблюдения отклоняется от плоскости орбиты, то появляется вертикальная составляющая
поляризации (π компонента) и поляризация становится эллиптической.
На рис. 2.10 показаны теоретические и экспериментально измеренные распределения компонент σ и π поляризации СИ в зависимости от угла ψ наблюдения с
плоскостью орбиты электронов (Михайлин, 1999), которые ясно показывают что
2.6. Свойства СИ из поворотных магнитов
115
при удалении от плоскости орбиты синхротрона растет эллиптичность поляризации
излучения.
Из рис. 2.10 видно, что СИ поворотного магнита на 100 % линейно σ поляризовано
для лучей, распространяющихся параллельно плоскости синхротрона. Это условие
может выполняться для слоя пучка СИ около плоскости орбиты, равной толщине
электронного пучка. За пределами этого слоя лучи эллиптически поляризованы,
а соотношение между числом фотонов с горизонтальной и вертикальной поляриза-
Рис. 2.10. Теоретическое и экспериментально распределение компонент
горизонтально (σ) и вертикально (π)
поляризации СИ относительно плоскости орбиты синхротрона. Компонента излучения с σ поляризацией
имеет характерное угловое распределение с минимумом в плоскости орбиты, а компонента с линейной поляризацией π имеет максимум интенсивности в этой плоскости. (График перерисован из статьи Михайлин, 1999)
Рис. 2.11. Зависимость поляризации от энергии фотонов в пучке СИ. Нормированные
на общее число фотонов интенсивности горизонтально (σ) и вертикально (π) поляризованных компонент СИ из поворотного магнита для фотонов с разной энергией ε относительно критической энергии εc спектра
СИ. Угол наблюдения ψ измеряется в единицах θv ∼ 1/γ. (Графики перерисован из книги
Winick, 1980a)
цией зависит от угла ψ. Из графиков рис. 2.11 следует, что это соотношение также
различно для фотонов пучка, имеющих разную энергию 1). Слой лучей практически с
полной горизонтальной поляризацией (σ) тем толще, чем ниже энергия фотонов. Этот
факт интересен тем, что с переходом к более мягким рентгеновским лучам можно получать из поворотных магнитов линейно σ поляризованные пучки большего сечения,
а для жестких лучей толщина полностью линейно поляризованного пучка оказывается минимальной (даже меньше толщины электронного пучка). Важно отметить,
что направление вращения вектора поляризации в эллиптически поляризованном СИ
1)
Графики рис. 2.11 фактически повторяют рис. 2.10 (точнее, только его положительную
половину), но в отличие от него рассчитаны не для одной, а для четырех разных энергий ε
фотонов.
116
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
меняется на противоположное при переходе вертикального угла наблюдения ψ через
плоскость орбиты синхротрона.
Таким образом, пучок СИ из поворотного магнита в небольшом слое параллельном плоскости орбиты электронов в накопительном кольце имеет почти 100 %
линейную поляризацию с вектором электрического поля в горизонтальной плоскости,
а выше и ниже этого слоя СИ эллиптически поляризовано, но направление вращения
вектора поляризации в верхней и нижней половинах пучка противоположно.
2.6.2. Временнáя структура СИ. Еще одной особенностью синхротронного
излучения является его временнáя структурированность (рис. 2.12). В канал вывода
СИ подается короткими вспышками, так как «веер» синхротронного излучения мчится по орбите вместе с электронным сгустком и периодически вылетает из области апертуры канала. Неподвижный наблюдатель может видеть вспышку через каждые T = L/c секунд, где L обозначает
периметр замкнутой траектории, если в синхротроне циркулирует только один сгусток электронов. Длительность промежутка времени, в течение
которого банч пролетает участок орбиты, расположенный в пределах щели канала вывода излучения, значительно меньше 1 наносекунды, и
обычно длительность каждой вспышки составляет примерно 50 пикосекунд, а интервал между
вспышками несколько десятков миллисекунд, в
течение которых банч летит по другим участкам
орбиты. Если синхротрон работает в многосгустковом режиме с k сгустками, циркулирующими в
Рис. 2.12. Временнáя структура
кольце, то за промежуток времени L/c наблюдаСИ
тель увидит k вспышек. То есть, интенсивность
синхротронного излучения имеет регулярно пульсирующий характер. Излучение
обычно испускается импульсами длительностью 10–20 пикосекунд с интервалами
примерно 2 нс или больше, если это необходимо.
2.6.3. Эми́ттанс электронного пучка и размеры источника излучения. Для
большинства рентгеновских экспериментов желательно, чтобы на образец попадало
как можно больше фотонов. Поэтому в случае расходящихся пучков рентгеновских
лучей и маленьких образцов стараются сфокусировать пучок на образце в пятно
малого размера с помощью различных элементов рентгеновской оптики — фокусирующих зеркал, монохроматоров и т. д. Однако, все эти усилия в лучшем случае
(например, при отсутствии поглощения и идеальной фокусировке) могут только
приблизить число фотонов, падающих на образец, к числу, определяемому яркостью
источника. Поэтому, если нужно увеличить поток фотонов на маленький образец, то
придется взять источник рентгеновских лучей с большей яркостью.
Яркость источников синхротронного излучения полностью зависит от геометрических характеристик пучка излучающих электронов, которые принято выражать величинами, называемыми эмиттансом источника (см., например, Kim, 2001). Эмиттанс определяется в любом поперечном направлении, как произведение среднеквадратичного размера источника на среднеквадратичную расходимость источника (расходимость пучка электронов) в этом направлении, а горизонтальный и вертикальный
эмиттансы можно соответственно выразить, как εx = σx σx и εy = σy σy . Понятие
эмиттанса источника обычно связывают с поперечным эмиттансом электронного пуч-
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
117
ка в ускорителе или накопительном кольце. Из-за конечности эмиттансов реальных
электронных пучков интенсивность излучения, наблюдаемая в направлении движения электронов, как правило, меньше теоретически рассчитанной в предположении,
что все электроны движутся параллельно друг другу. Даже если эмиттанс остается
одним и тем же для любой точки в ускорителе (т. е. является характеристикой,
например, накопительного кольца), размер источника и расходимость для разных
позиций в кольце различны и определяются бетатронными колебаниями:
σx = εx βx , σx = εx /βx и σy = εy βy , σy = εy /βy ,
(2.15)
где βx и βy обозначают горизонтальную и вертикальную составляющие направляющего вектора скорости электроннов (предполагается, что электроны в кольце
движутся с околосветовой скоростью).
Яркость источников СИ из накопительных колец увеличивают путем уменьшения
эмиттанса пучка частиц на орбите накопительного кольца, делая сечение пучка
частиц и его угловую расходимость как можно меньшей. В накопительном кольце
эмиттанс уменьшается до равновесной величины лишь после того, как электроны
сделают многие тысячи оборотов по кольцу. Эмиттанс и длина банча, а следовательно
и яркость, находятся в динамическом равновесии, минимальное значение которого
при данной конкретной магнитной структуре синхротрона зависит от энергии пучка
частиц. Чем выше энергия частиц, тем больше эмиттанс. Чтобы добиться минимального эмиттанса, пучок частиц сжимают с помощью установленной по кольцу последовательности дрейфовых промежутков, магнитных диполей, квадруполей и секступолей, которая называется решеткой или магнитной структурой синхротрона.
Для получения минимально возможного равновесного эмиттанса в накопительных
кольцах используют специальные магнитные структуры. Для существующих сегодня
наилучших структур эмиттанс близок к теоретически возможному, и в накопительных кольцах нет надежды на его дальнейшее существенное улучшение.
Способность накопительных колец накапливать высокоэнергетические электроны и удерживать их длительное время на равновесной орбите является большим
достоинством, но в то же время ставит естественный предел их возможностям в
плане яркости, сечения и временной структуры пучка электронов. Необходимость
длительного поддержания стабильной равновесной орбиты требует постоянного поиска компромисса между многими противоречащими друг другу характеристиками
накопительного кольца, но есть предельные параметры эмиттанса, которые невозможно превысить без нарушения равновесности банчей. Из-за этого каждое накопительное кольцо имеет предельную яркость, которую никак нельзя превзойти,
если не переделать полностью структуру кольца. Однако есть способ улучшения
потребительских характеристик источника СИ без его кардинальной переделки.
Этот способ заключается в использовании специальных сравнительно небольших
магнитных устройств, встраиваемых в накопительные кольца, которые становятся
новыми дополнительными самостоятельными точками генерации специфического
СИ, называемого ондуляторным излучением. Главное достоинство вставных магнитных устройств состоит в возможности локально регулировать в них параметр β и
находить оптимальное соотношение между размерами и расходимостью источника.
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
Синхротронное излучение может генерироваться релятивистскими заряженными
частицами не только в поворотных магнитах циклических ускорителей, но и на
прямолинейных участках и даже в линейных ускорителях, если встроить в них
118
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
специальные магниты, которые заставляют частицы на ограниченном промежутке
искривлять траекторию движения (рис. 2.13). Такие магниты, называемые магнитными вставными устройствами (в англоязычной литературе известные как insertion
devices), уже давно применяются для создания дополнительных точек генерации
и отбора фотонного излучения в источниках СИ. Вставные устройства, известные
как ондуляторы, вигглеры и шифтеры спектра, изготавливаются в виде сборки
последовательности N штук сравнительно небольших дипольных магнитов с чередующейся полярностью и нулевым интегральным магнитным полем. Магниты в сборке
установлены друг относительно друга с периодом λ0 , который обычно составляет
несколько сантиметров и различен для разных устройств. Ультрарелятивистские
заряженные частицы, пролетающие через такое устройство, периодически меняют
направление движения под действием силы Лоренца в его магнитном поле, движутся
по синусоидальным (если векторы индукции во вставном устройстве перпендикулярны направлению орбиты) или спиральным (если векторы магнитной индукции
направлены под углом к направлению орбиты) траекториям с резкими изгибами
и испускают интенсивное электромагнитное излучение также направленное узким
пучком вперед по касательной к траектории частиц, как и СИ из поворотных
магнитов.
Рис. 2.13. Схема плоского ондулятора (упрощенный фрагмент, т. к. обычно в сборке содержатся до ста и более магнитов). (а) — генерация ондуляторного излучения под воздействием
периодически меняющегося магнитного поля: 1 — полюс магнита из периодической структуры;
2 — плоскость колебаний электрона; 3 — траектория электрона; 4 — ондуляторное излучение;
5 — направление индукции магнитного поля. (б) — траектория электрона внутри ондулятора:
λ0 — пространственный период магнитов; δw — максимальный угол отклонения траектории
(на практике величина этого угла составляет около миллирадиана); θ — угол наблюдения
(отбора) излучения
Периодические искривления траектории пучка в пределах вставного магнитного
устройства по радиусу могут быть значительно круче искривлений в поворотных
магнитах, а, следовательно, электромагнитное излучение на этих искривлениях будет
значительно мощнее, чем СИ из поворотных магнитов (см. формулу (2.14)).
Фотонное излучение, генерируемое заряженными частицами в переменном магнитном поле вставного устройства, называют ондуляторным излучением, в отличие
от СИ из постоянного магнитного поля поворотных магнитов. Но несмотря на разницу в названии, связанную со способом генерации, синхротронное и ондуляторное
излучение по своим потребительским свойствам остается электромагнитным излуче-
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
119
нием и одинаково пригодно для использования в одних и тех же экспериментальных
установках.
В принципе, для получения фотонного излучения от релятивистских заряженных частиц с помощью вставных устройств совсем необязательно иметь кольцевой
циклический ускоритель, они могут заставлять частицы генерировать синхротронное
излучение даже если их встроить в линейный ускоритель. Главное, чтобы были ультрарелятивистские заряженные частицы, пролетающие через устройство, а устройство своим магнитным полем заставит их траекторию многократно искривляться, и
на каждом изгибе частица вынуждена будет испускать магнитотормозное электромагнитное излучение. В силу очень крутых изгибов траектории и множества таких
изгибов внутри устройства, испускаемое от всех изгибов ондуляторное излучение
соответствующим образом суммируется и оказывается на много порядков более
интенсивным, чем в случае поворотного магнита, а спектр его модифицируется так,
что может происходить либо сдвиг спектра, либо появление пиков интенсивности в
спектре. Основная идея, позволяющая использовать магнитные вставки в качестве
дополнительных точек излучения в накопительных кольцах, состоит в нулевом значении их суммарного магнитного поля. В результате они слабо влияют на среднюю
орбиту кольца, позволяя электронам после прохождения устройства продолжать
свое движение по равновесной траектории, задаваемой структурой накопительного
кольца. Принципиального различия в устройстве ондулятора и вигглера нет, и тот,
и другой представляют собой периодическую сборку магнитов, разве что сборка
вигглера значительно короче ондулятора. Однако, они различаются величиной поля
магнитов, которое у магнитов вигглера в десятки раз сильнее, чем у ондулятора, что
существенно сказывается на характере спектров фотонного излучения, генерируемого в этих устройствах.
2.7.1. Ондулятор. Физическая концепция ондулятора была разработана в СССР
В. Л. Гинзбургом в 1947 году и затем в 1953 году реализована практически Х. Мотцем
с сотрудниками, которые в Стэнфордском университете (США) построили и установили на линейном ускорителе электронов первый ондулятор, генерировавший
видимое излучение. Первые ондуляторы для рентгеновской области спектра были
построены в СССР в ФИАНе и в Томском политехническом институте в начале
1970-х годов.
Ондулятор изготавливается в виде периодической цепочки большого числа (до
ста и более) сравнительно слабых близкорасположенных 1) постоянных магнитов (см.
схему на рис. 2.13). При прохождении через ондулятор, электронный пучок периодически отклоняется слабыми магнитными полями в поперечном направлении и его
траектория приобретает некоторую волнистость с большим числом синусоидальных
изгибов, а после выхода за пределы ондулятора пучок снова совпадает с равновесной
орбитой синхротрона. На каждой из волн внутри ондулятора испускается синхротронное излучение, а положительные интерференции, возникающие между этими
излучениями, создают очень яркий и узкий пучок ондуляторного излучения (рис. 2.13
и 2.14).
В качестве генераторов ондуляторного излучения широко распространены плоские двухчелюстные горизонтальные ондуляторы (рис. 2.14), которые также называются грейферными ондуляторами, с регулируемым зазором между противоположными
полюсами магнитов, что позволяет в процессе работы регулировать напряженность
отклоняющего магнитного поля внутри ондулятора и оперативно влиять на характеристики излучения.
1)
Период сборки магнитов плоского ондулятора обычно составляет несколько сантиметров.
120
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Рис. 2.14. Схема (упрощенная) грейферного ондулятора и генерируемого в нем пучка рентгеновского излучения. Величина магнитного периода λ0 в ондуляторах для генерирования
рентгеновских лучей лежит в пределах от 2 до 5 см. Алюминиевая вакуумная труба синхротрона, в которой движутся ускоренные заряженные частицы, проходит в зазоре между
полюсами магнитов. При необходимости создания зазоров меньше 1 см, в производимых
сейчас вакуумных ондуляторах вакуумная камера электронного пучка, тесно соединенная с
полюсами, в пределах длины челюстей может упруго деформироваться, позволяя уменьшать
магнитный зазор до 2 мм
Надо отметить, что магнитные поля диполей ондулятора можно назвать слабыми
лишь по сравнению с полем поворотного магнита. На самом деле каждый диполь
ондулятора должен создавать поле с индукцией порядка 0,5 Тл. Такое поле сложно
создать с помощью постоянных магнитов из широко распространенных жестких
ферромагнетиков, поэтому для изготовления ондуляторов часто применяют суперсильные постоянные магниты из ферромагнетиков неодим-железо-бор (Nd-Fe-B).
Несмотря на относительную слабость магнитного поля магнитов ондулятора, реальная сила, создаваемая этими диполями, как и реальные размеры самого устройства
весьма внушительны. Например, сравнительно небольшие грейферные ондуляторы с
регулируемым зазором между челюстями, значительное число которых применяется
на накопительном кольце ESRF (Гренобль, Франция), имющие длину L = 1,6 м и
состоящие из диполей с пиковым полем 0,56 Тл при периоде магнитов 35–42 мм,
создают между челюстями силу, достигающую 10 тонн. Кроме того, это прецизионные установки, в которых в процессе эксперимента можно с высокой точностью
регулировать величину магнитного зазора (с шагом 2,5 микрона) для настройки
спектра излучения.
Помимо плоских существуют также спиральные ондуляторы. В спиральном ондуляторе (см. рис. 2.15) магнитное поле генерируется двумя коаксиальными солено-
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
121
идами с широким шагом намотки витков λ0 , которые смещены относительно друг
друга на λ0 /2 вдоль оси. При пропускании через эти соленоиды токов I1 и I2
с одинаковой силой, но с противоположным направлением в магнитной системе
создаются винтовые (циркулярно поляризованные) магнитные поля, где электрон
движется по спирали, но
с постоянной скоростью ve
поступательного движения
вдоль равновесной орбиты
и испускает СИ вдоль оси
соленоида. Комбинируя спиральные ондуляторы с одинаковым и разным направлением намотки обмоток, с
одинаковым и разным шагом
намотки и регулируя токи в
Рис. 2.15. Схема спирального ондулятора
обмотках, можно оперативно изменять величину магнитного поля ондулятора и вид его поляризации, например, изменять циркулярную поляризацию магнитного поля на линейную или
эллиптическую, а также создавать совокупность циркулярно поляризованных полей
с различными направлениями вращения и разными периодами. Такими методами
можно генерировать ондуляторное излучение с различными свойствами на основной
частоте и на высших гармониках.
2.7.2. Свойства ондуляторного излучения. Синхротронное излучение из поворотного магнита и ондуляторное излучение различаются эффективной длиной
траектории, на которой они генерируются. Излучение из поворотного магнита получается на малом участке траектории, по касательной к которой оно испускается
и отбирается, тогда как ондуляторное излучение генерируется на протяжении всей
длины ондулятора, поэтому пучок ондуляторного излучения может быть значительно
интенсивнее излучения из поворотного магнита, несмотря на слабость его магнитных
полей. Из-за особенности процесса генерирования ондуляторного излучения оно
отличается от обычного СИ по таким характеристикам, как спектральное распределение, расходимость лучей и поляризация.
Частицы (электроны) испускают электромагнитное излучение на длине волны
своего периодического движения в ондуляторе подобно излучению антенны. Этой
длиной волны для частицы является длина периода ондулятора (λ0 ) уменьшенная в γ
раз из-за релятивистского лоренцовского сжатия. В лабораторной системе эта волна
для наблюдателя оказывается уменьшенной еще в γ раз из-за эффекта Доплера,
связанного с тем, что «антенна» движется с большой скоростью. Таким образом
длина периода ондулятора, измеряющаяся несколькими сантиметрами, уменьшается
в γ 2 раз (что в случае электронов с энергией 2–5 ГэВ составляет 106 −108 раз) и дает
коротковолновое электромагнитное излучение из области вакуумного ультрафиолета
(ВУФ) и рентгеновских лучей.
Возникновение и свойства ондуляторного излучения можно описать, рассматривая поперечные колебания электронов, движущихся через ондулятор 1). Скорость v
электрона (мгновенную скорость) в ондуляторе можно представить в виде суммы
1)
Подробно с теорией и практикой ондуляторов и ондуляторного излучения можно познакомиться, например, в прекрасном обзоре Алферова и др. (1989)
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
122
двух скоростей: постоянной скорости v|| , которая параллельна направлению поступательного движения ve на стационарной орбите синхротрона, и периодической
переменной скорости Δv(t + T ) = Δv(t), где T — период колебаний частицы в
ондуляторе, t — время. Одиночная ускоренная частица, проходя через ондулятор,
испускает цуг электромагнитных волн, длительность которого Δt зависит от угла
θ между v|| и направлением наблюдения. На расстояниях R N λ0 (λ0 — длина
периода траектории частицы в ондуляторе, N — число периодов) эта длительность
равна
N λ0
Δt =
(1 − β|| cos θ),
(2.16)
cβ||
где β|| = v|| /c. Испущенный частицей цуг волн содержит N периодов, и, следовательно, круговая частота основной гармоники ондуляторного излучения равна
2πN
.
(2.17)
Δt
В общем случае, когда направление наблюдения образует некоторый угол θ с
направлением ve (рис. 2.13, б), колебания электрона в ондуляторе для наблюдателя
не будут гармоническими, поэтому цуги волн ондуляторного излучения на интервале
Δt также не являются гармоническими и излучение происходит на нескольких
гармониках, кратных основной. С учетом эффекта Доплера частота ωn для n-й
гармоники определяется формулой
ω1 =
ωn =
nΩ
,
1 − β|| cos θ
(2.18)
где Ω = 2πβ|| c/λ0 — частота колебаний частицы в ондуляторе. При θ = 0 частоты
ондуляторного излучения максимальны. В ультрарелятивистском случае (γ 1)
выражение (2.17) можно привести к виду
ωn =
2
2nΩγ 2
1 + δ2 + υ2
,
(2.19)
2
где δ 2 = H /Hc2 ; υ = θγ ; H — среднеквадратичное значение напряженности магнитного поля; Hc = 2πmc2 /eλ0 ≈ 10700/λ0 — некоторое характерное его значение.
Вследствие конечной длины ондулятора, а следовательно конечной длительности
цугов, ондуляторное излучение, испускаемое электроном в некотором направлении,
не является строго монохроматичным для каждой гармоники, а распределено около
нее в интервале частот Δωn , который определяет относительную естественную
ширину спектральной линии
Δωn
1
.
(2.20)
≈
ωn
nN
При N 1 (для ондулятора обычно более 100) основная часть энергии, испускаемой релятивистской частицей, сосредоточена вблизи направления ее мгновенной
скорости v в узком диапазоне углов Δθ ≈ 1/γ. При этом ондуляторное излучение,
наблюдаемое под заданным углом θ, оказывается монохроматичным и должно иметь
частоту, определяемую формулой (2.18).
Как показано на рис. 2.13, б, вектор мгновенной скорости электрона v изменяет
свое направление относительно v|| в некотором диапазоне углов, ограниченном максимальным отклонением δw траектории электрона. Если δw 1/γ, то частица при
движении в ондуляторе излучает в основном в направлениях близких к направлению
v|| из интервала углов Δθ ≈ 1/γ. Увеличение δw означает, что растет ускорение
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
123
частицы dv/dt, а следовательно, растет и полная интенсивность излучения. При
δw > 1/γ ондуляторное излучение испускается в более широкий диапазон углов
Δθ ∼ δw . Причина увеличения угла расходимости испускаемых лучей аналогична
причине образования плоского веера с широкой горизонтальной расходимостью в
случае СИ из поворотроного магнита. В направлении наблюдения, определяемом
единичным вектором n, излучение испускается эффективно только в том случае,
когда угол между n и направлением мгновенной скорости электрона v не превышает
1/γ. Величина спектральной плотности потока энергии ондуляторного излучения,
испускаемого электроном в направлении v|| на первой гармонике, достигает максимального значения при δw ∼ 1/γ.
Величина угла δw максимального отклонения электронного пучка во вставном
устройстве сильно влияет на спектр испускаемого фотонного излучения. При увеличении магнитного отклонения электронного пучка до δw > 1/γ число гармоник
ондулятороного излучения возрастает. Причем, с ростом δw это число возрастает
резко и примерно пропорционально (δw )3 , что приводит к расширению спектра
ондуляторного излучения и его сдвигу в более коротковолновую (жесткую) область.
При δw 1/γ , т. е. при очень сильных дипольных магнитах в ондуляторе 1), спектральные лини всех гармоник расширяются настолько, что полностью перекрываются
и спектр ондуляторного излучения становится непрерывным и похожим на спектр
синхротронного излучения из поворотного магнита.
Ондуляторное излучение из вставных устройств сильно зависит от энергии синхротрона и таких характеристик устройства, как напряженность магнитных полей,
длина магнитных периодов, их расположение и число. Этими параметрами определяется интенсивность, спектральное распределение, поляризация и угловое распределение излучения. Важным параметром, обобщающим влияние этих многочисленных
характеристик вставного устройства на ондуляторное излучение является параметр
магнитного отклонения K (называемый также ондуляторным параметром), который служит мерой отклонения траектории электрона от направления поступательного движения. Параметр магнитного отклонения K определяется как
K=
eB0 λ0
= 0,934B0 λ0 ,
2πmc2
(2.21)
где λ0 — период структуры отклоняющих дипольных магнитов, а B0 величина
отклоняющего магнитного поля в ондуляторе, e — заряд электрона, m — масса
электрона, c — скорость света (см., например, Алферов и др., 1989). Параметр
K в выражении (2.21) пропорционален как индукции B0 магнитного поля, так и
величине периода λ0 вставного устройства, и равен δw γ. Таким образом параметр
K равен отношению угла δw максимального отклонения электронного пучка к углу
ψ = 1/γ вертикального раскрытия пучка синхротронного излучения, т. е. K ≈ δw /ψ.
Для ондуляторов характерна величина K порядка единицы или меньше единицы, то
есть угол θ отбора пучка ондуляторного излучения относительно равновесной орбиты
по величине сравним с расходимостью пучка фотонов.
Регулировка магнитных параметров вставного устройства оказывает влияние не
только на спектр, но и на пространственное распределение и поляризационные параметры ондуляторного излучения. Угловое распределение излучения n-й гармоники
ондуляторного излучения, если измерять его полушириной конуса испускания θn ,
1)
Ондуляторы со столь сильными магнитными периодами и большим отклонением δw
принято называть вигглерами. Принцип устройства вигглера и его свойства будут рассмотрены
дальше.
124
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
зависит от длины волны излучения или от величины ондуляторного параметра (Kim,
2001)
2
∼ λn = 1 1 + K /2 ,
(2.22)
θn =
L
γ
2N n
а следовательно, различно для разных гармоник. Полярная диаграмма пространственного распределения интенсивности фотонного излучения ондулятора при разных значениях параметра K изображена на рис. 2.16.
Рис. 2.16. Диаграмма углового распределения ондуляторного излучения относительно направления электронного пучка в синхротроне при разных значениях ондуляторного параметра K.
Здесь γ обозначает релятивистский лоренц-фактор электрона
Рис. 2.17. Спектральная яркость СИ из поворотных магнитов накопительного кольца ESRF и
магнитных вставных устройств (из ондуляторов с разной величиной магнитного зазора и из
вигглера). Режим работы синхротрона и параметры вставных устройств указаны на рисунке.
(перерисован из Helliwell, 1998)
Угол конуса пространственного распределения интенсивности излучения из ондулятора быстро уменьшается с увеличением числа магнитных периодов N . Например,
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
125
излучение на основной частоте ω1 при K 1 концентрируется в узком конусе с
углом раскрытия δθ
1
mc2
(2.23)
δθ ∼ √ = √ ,
E N
γ N
ось которого совпадает с направлением поступательного движения электронов. То
есть, самоколлимация пучка излучения из ондулятора гораздо сильнее, чем СИ
поворотного магнита, причем коллимация наблюдается как в вертикальном, так и
горизонтальном направлении, тогда как СИ из поворотного магнита имеет форму
плоского веера.
Благодаря сжатию всего фотонного излучения в узком конусе, яркость ондуляторного излучения возрастает с ростом числа периодов N и может на много порядков
превосходить яркость СИ из поворотного магнита (см. рис. 2.17).
В отличие от синхротронного излучения из поворотного магнита, ондуляторное
излучение испускается гармонически осциллирующими в поперечном направлении
частицами, поэтому, подобно излучению гармонического осциллятора, имеет в своем
спектре максимумы интенсивности, соответствующие основной частоте и ее высшим
гармониками (рис. 2.18).
Рис. 2.18. Сравнение спектрального состава ондуляторного излучения при разных значениях
константы ондулятора K. Видно появление новых гармоник с увеличением ондуляторного параметра K. Здесь W — полная мощность излучения, ω — циклическая частота ондуляторного
излучения, Ω — циклическая частота осцилляций электронного пучка в ондуляторе
Нормальные ондуляторы являются многопериодными приборами и имеют большую длину. Чем больше число N магнитных периодических элементов в ондуляторе,
тем меньше размытие пиков интенсивности в спектре и выше монохроматичность получаемого излучения (т. к. Δω/ω = 1/N ). Световые конусы, испущенные при каждом
изгибе траектории электронов в ондуляторе, частично перекрываются, вследствие
интерференции излученный спектр модифицируется и перестает быть однородным
и непрерывным. Эмиссионный спектр сосредоточен около основной энергии (или
основной длины волны) ондулятора и около ее гармоник. Типичный пример спектра ондуляторного излучения из нормального плоского ондулятора 1) показан на
1)
Плоские ондуляторы U35, широко используемые в качестве источников СИ на накопительном кольце ESRF, имеют длину 1,6 м и магнитный период 35 мм. Спектр излучения
из этого ондулятора может плавно регулироваться путем изменения зазора между полюсами
магнитов в диапазоне от 11 мм до 23 мм.
126
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
рис. 2.19. Основная энергия фотонного излучения из ондулятора определяется периодом колебаний и пиковыми значениями напряженности магнитного поля. Поскольку
последняя величина может быть изменена, например, в грейферном ондуляторе путем
изменения расстояния между его челюстями, то эмиссионный спектр ондуляторного
излучения можно регулировать так, чтобы получать рентгеновские лучи с энергией,
которая нужна для конкретного эксперимента. При этом яркость излучения в определенных участках спектра увеличивается на несколько порядков по сравнению с
СИ из поворотных магнитов.
Рис. 2.19. Теоретический спектр излучения из онудлятора, действующего на канале
ID23/ESRF. Ондулятор U35 при магнитном зазоре 11 мм и режиме работы накопительного
кольца ESRF 6 ГэВ/200 мА. Спектр содержит семь гармоник. Поток рассчитан для расстояния
27,5 метров от ондулятора, где сечения пучка 3 × 1 мм2 . (Заимствовано из ESRF, пучок
ID23-1)1 )
Длина волны основной гармоники ондуляторного излучения рассчитывается по
формуле (Kim, 2001):
13,056λ0 [см]
,
(2.24)
λ [Å] = (1 + K 2 )
E 2 [ГэВ]
или в пересчете на энергию
ε [кэВ] = 0,950
E 2 [ГэВ]
,
(1 + K 2 )λ0 [см]
(2.24 )
где K обозначает магнитный параметр, а λ0 магнитный период ондулятора, E
энергию электронов в ускорителе.
Как следует из (2.20), относительная ширина спектральной полосы n-й гармоники ондуляторного излучения определяется как Δλ/λ = 1/(nN ), что позволяет при
достаточно большом числе периодов ондулятора получать из него почти монохроматическое излучение 2). Например, часто применяемое в рентгеноструктурном анализе
излучение с длиной волны λ = 1,5 Å можно получить на первой гармонике (n = 1)
излучения ондулятора с параметром K = 1 длиной L = 25 м, если энергия электронов
1)
http://www.esrf.fr/UsersAndScience/Experiments/MX/ID23-1/TechnicalOverview/Tunnel
Overview/undulator .
2)
См. например, линия при зазоре 23 мм на рис. 2.16.
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
127
составляет E = 7 ГэВ, а число периодов с λ0 = 3,75 см равно N = 667, или при
энергии E = 3,5 ГэВ из ондулятора с N = 2668 и длиной периода λ0 = 0,93 см. В последнем варианте, в дополнение к тому, что требуется меньшая энергия ускорителя,
относительная спектральная ширина получаемого излучения будет в 4 раза меньше и
сравнима с шириной спектральной линии, получаемой с помощью монокристального
монохроматора 1).
Как и для накопительного кольца, важной характеристикой ондулятора является
эми́ттанс, который определяется как
ε = πσθ,
(2.25)
где σ является поперечным сечением сгустка электронов или электронного пучка
(измеряемое в метрах), которое также называется гауссовским размером пучка, а θ
является углом конуса эмиссии излучения (измеряемым в радианах). Чем меньше
эмиттанс, тем эффективнее ондулятор.
2.7.2.1. Когерентность излучения накопительных колец и ондуляторов.
Электронный пучок в ускорителе или накопительном кольце состоит из ансамбля
электронов, каждый из которых испускает электромагнитное излучение. Чтобы получить мощность излучения испускаемого пучком электронов, следует просуммировать
электрические поля, излучаемые каждой частицей за секунду
Et =
Ne
1
i (ω) =
E
Ne
jϕi
E(ω)e
(2.26)
1
В общем случае фазы ϕi имеют случайные значения, то есть излучение некогерентно, но могут быть ситуации, когда электроны начинают излучать синхронно, и
в результате возникает когерентное излучение. Результат будет сильно зависеть от
того, излучают ли электроны когерентно, т. е. с одинаковой фазой, или их излучение
независимо. В первом случае мощность будет пропорциональна квадрату числа электронов Ne2 , а во втором числу электронов Ne . В общем случае фазы фотонов, испускаемые электронами, имеют случайные значения, т. е. излучение ансамбля электронов
некогерентно, поэтому мощность СИ из поворотных магнитов накопительного кольца
является просто пропорциональным числу электронов, т. е. току. Однако, синхротронное излучение может проявлять свойства оптической когерентности. Для фотонов с
длиной волны, большей длины пакета электронов, когда электроны сгруппированы
в сгустки (как это имеет место в накопительных кольцах) все волны совпадают по
фазе и такое излучение оказывается когерентным. Когерентность можно наблюдать
в длинноволновой части спектра ультрарелятивистских частиц, и для этой части
спектра мощность излучения оказывается пропорциональной квадрату количества
частиц, тогда как в коротковолновой части мощность излучения пропорциональна
числу излучающих частиц. Из этого следует, что эффект когерентности может быть
усилен при уменьшении длины сгустков заряженных частиц. Поскольку яркость СИ
связана с эмиттансом источника (размерами электронных сгустков), то можно показать, что поперечная когерентность синхротронного излучения связана с яркостью и
растет при росте яркости источника.
Эффект когерентности излучения может быть более значительным в ондуляторах,
где велика вероятность, что несколько электронов находятся в одном и том же
месте и колеблются с одинаковой фазой (поперечная когерентность). Учитывая, что
1)
Для сравнения: кремниевый монохроматор (111) дает полосу Δλ/λ = 1,4 · 10−4 , что
в данном случае соответствует излучению первой гармоники ондулятора c числом периодов
N = 7100.
128
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
число электронов в сгустке достигает 108 −1010 , то даже при небольшой вероятности
величина Ne2 для таких электронов дает значительный прирост мощности излучения.
Поэтому яркость излучения из ондулятора оценивается как N x , где 1 < x < 2, и
практически всегда выше, чем яркость излучения из поворотного магнита.
2.7.3. Вигглер. Вставное устройство с малым числом периодически расположенных магнитов с сильным магнитным полем, заставляющее электронный пучок
извиваться очень круто и испускать ондуляторное излучение в существенно более
широкий диапазон δw , чем в случае ондулятора, называется вигглером. Магнитное
поле создаваемое каждым диполем вигглера может на порядки величины превосходить поле в поворотном магните или ондуляторе, для чего в вигглерах применяют,
либо сильные постоянные магниты из сплава Nd–Fe–B, либо сверхпроводящие электромагниты, работающие в жидком гелии.
Вигглеры иногда условно подразделяют на непосредственно вигглеры и на шифтеры длины волны. То, что называют вигглером, устроено наподобие ондулятора, но
магниты в нем располагаются с бльшим периодом и имеют значительно большую
напряженность. Увеличение напряженности магнитного поля приводит к искажению
чисто синусоидального поперечного движения электронов в пределах этого вставного устройства 1), и увеличению интенсивности высших гармоник ондуляторного
излучения. При очень сильном поле генерируется большое число гармоник. Из-за
малого числа диполей в вигглере спектральные линии гармоник сильно размыты (см. (2.19)) и сливаются в непрерывный спектр от ИК-излучения до жестких
рентгеновских лучей подобно спектру СИ из поворотных магнитов. Спектральная
интенсивность излучения вигглера мало меняется в широком диапазоне длин волн
и экспоненциально падает при энергии фотонов выше критической εc ∼ Bγ 2 . Кроме
более сильного магнитного поля по сравнению с поворотным магнитом, излучение
вигглера усиливается еще числом магнитных полюсов. Критическая энергия спектра
излучения из вигглера определяется параметром магнитного отклонения K, который
для вигглера имеет величину K > 10. По сравнению с пучком СИ из поворотного
магнита, ондуляторное излучение вигглера, как и излучение ондулятора, сильно
коллимировано не только в вертикальном, а во всех направлениях в пределах угла
K/γ, величина которого составляет несколько мрад. Следует сказать, что угловое
распределение излучения из вигглера от числа N магнитных периодов в нем не
зависит, тогда как эта зависимость весьма существенна для ондулятора (2.22).
Из-за большой крутизны изгибов траектории частиц в виглере и большого периода между диполями, фотонное излучение испускается отдельными световыми
пучками от каждого изгиба, которые не интерферируют между собой, а их интенсивности суммируются во всем спектральном диапазоне, поэтому спектр остается
непрерывным, как и в случае излучения из поворотного магнита. В отличие от пучка
СИ из поворотного магнита, который обладает горизонтальной поляризацией в плоскости орбиты, вигглеры могут выдавать излучение с вертикальной и даже круговой
поляризацией (Алферов и др., 1989). Например, спиральные вигглеры, состоящие из
периодического набора многих магнитов, которые заставляют электроны двигаться
по спиральной траектории, дают излучение с круговой поляризацией.
2.7.3.1. Шифтер. Число диполей в вигглере иногда может доходить до нескольких десятков, например, в спиральных вигглерах, генерирующих СИ с круговой
поляризацией, но чаще применяются вигглеры с малым числом диполей, которые служат для повышения интенсивности и сдвига спектра в сторону более коротких длин
1)
Электронный пучок в вигглере начинает извиваться, что на английскоа языке называется
wiggle, откуда и произошло название «вигглер» = заставляющий извиваться.
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
129
волн. Сверхпроводящий 3-полюсный вигглер с очень мощным магнитным полем, вызывающий сдвиг спектра фотонного излучения в высокоэнергетическую сторону, по
аналогии с англоязычным термином shifter, называют шифтером длины волны. Этот
магнит состоит из центрального диполя с очень сильным магнитным полем и двух
более слабых полюсов, расположенных по обе стороны от него и компенсирующих
вызванные центральным полюсом отклонения траектории электронов от равновесной
орбиты. На практике изготавливаются не только трехполюсные, но шести- и более
полюсные шифтеры. В отличие от поворотного магнита, величину магнитного поля
шифтера можно выбирать произвольно и таким образом регулировать критическую
энергию фотонов. Такое вставное устройство часто применяется в низкоэнергетических накопительных кольцах для расширения доступного фотонного спектра в
высокоэнергетическую область. Например, сверхпроводящий 3-х полюсный вигглер
(«шифтер») является сравнительно дешевым средством для улучшения потребительских характеристик старого накопителя, который используется как источник СИ 1).
На сегодняшний день в мире в качестве источников СИ продолжают эксплуатироваться несколько десятков накопительных колец с энергией до 2 ГэВ, способных
генерировать фотоны от вакуумного ультрафиолета до мягкого рентгена, что по
современным требованиям уже недостаточно. Очень желательное расширение их
спектра на область жесткого рентгена, если этого добиваться с помощью модернизации накопительного кольца, потребует практически полной перестройки такой
сложной и очень дорогостоящей электрофизической установки, как накопительное
кольцо 2), и остановит ее работу на несколько лет. В последнее время разработан
и испытан на практике гораздо более простой способ улучшения потребительских
характеристик устаревших источников СИ 2-го поколения с помощью встраивания
в них сверхпроводящих вигглеров. Этот в тысячи раз более дешевый способ модернизации на многие годы продлевает жизнь накопительного кольца, как инструмента
для научных и прикладных исследований, и не требует длительной остановки его
работы. Успешными примерами такой модернизации могут служить источники СИ,
такие как ALS и NSLS в США или ВЭПП-3 в Новосибирске.
На накопителе ВЭПП-3 в Новосибирском ИЯФ им. Г. И. Будкера еще в 1980-х годах удалось повысить яркость СИ в 200 раз и получить жесткий рентген в канале
СИ при использовании сверхпроводящего 20 полюсного спирального вигглера, хотя
поворотные магниты выдавали лишь мягкий рентген, а в основном ультрафиолет.
Похожим способом был модернизирован университетский источник СИ в Университете штата Луизиана, США (рис. 2.20).
Наиболее ярким примером является модернизация NSLS, одного из самых старых
источников 2-го поколения. В этот источник почти двадцатилетнего возраста были
встроены не только вигглеры, но и специально разработанные совместно инженерами
NSLS и SPring-8 короткие вакуумные ондуляторы с малым периодом и минимальным
1)
Вигглеры обычно применяются для сдвига спектра СИ в коротковолновую(жесткую) сторону по сравнению со спектром их поворотного магнита. Но вообще, в отличие от поворотных
магнитов, поле которых должно удерживать электроны в кольце на стационарной орбите (и
поэтому навсегда ограничено техническими характеристиками синхротрона), для вигглеров
допустимо иметь любую напряженность магнитного поля, в том числе и такую, которая может
сдвигать спектр СИ в низкоэнергетическую сторону по сравнению с излучением из поворотных
магнитов этого же накопительного кольца.
2)
Стоимость строительства современных источников СИ на базе накопительных колец
измеряется сотнями миллионов долларов.
5 Г.В. Фетисов
130
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Рис. 2.20. Модификация спектра источника синхротронного излучения CAMD (Center for
Advanced Microstructures and Devices, Батон Руж, Луизиана, США) с помощью шифтера.
Трехполюсный сверхпроводящий вигглер с магнитным полем 7 Тл в центральном полюсе
и 1,55 Тл в боковых полюсах позволяет получать излучение с критической длиной волны
1,17 Å и проводить рентгеноспектральные и рентгеноструктурные исследования, хотя данный
синхротрон имеет собственную критическую длину волны λс = 4,85 Å и изначально рассчитан
главным образом на работу в области ультрафиолетового излучения. Данные взяты из Интернета: http://www.camd.lsu.edu/aboutcamd.htm
зазором 3,3 мм (Rakowsky et al., 2001) 1). Вставка ондуляторов в источники 2-го
поколения является наиболее сложной проблемой, так как в них почти нет длинных прямолинейных участков, способных принять обычный ондулятор длиной 3–6
метров. Но в данном случае инженерам удалось изготовить мини-ондулятор почти в
5 раз меньшей длины с характеристиками как у нормального ондулятора. Данный
мини-онудлятор с 2003 года используется на канале Х29 в качестве источника
яркого сильно коллимированного рентгеновского излучения с относительно узкой
спектральной полосой (см. три гармоники, показанные на рис. 2.21). В результате
потребительские характеристики старого источника NSLS-II были приближены к
характеристикам современных источников СИ 3-го поколения (см. рис. 2.20). Примерно такая же процедура была проделана с ALS (см. Padmore, 1998), в результате
чего это слабенькое накопительное кольцо (1,9 Гэв/500 мА) по потребительским
характеристикам СИ приблизилось к параметрам APS, одного из крупнейших в мире
источников 3-го поколения.
В заключение рассмотрения магнитных вставных устройств для генерации синхротронного излучения следует еще раз отметить, что эти устройства имеют важное
достоинство по сравнению с источниками рентгеновского синхротронного излучения
и прочими источниками ИК, оптического и УФ диапазонов — они позволяют плавно
1)
Особенность конструкции вакуумного ондулятора состоит в том, что между полюсами
его дипольных магнитов находится тонкостенная вакуумная камера с боковыми стенками в
виде «гармошки», как у вакуумного сильфона. В отличие от обычного грейферного ондулятора,
который надвигается на вакуумную трубу накопительного кольца, вакуумный ондулятор
встраивается в эту трубу посредством фланцевых соединений. Гибкие стенки камеры ондулятора позволяют сдвигать полюса диполей ондулятора очень близко, в принципе, вплоть
до сечения электронного пучка в накопительном кольце, что невозможно для обычного
ондулятора, между челюстями которого находится жесткая вакуумная труба синхротрона.
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
131
Рис. 2.21. Спектральная яркость разных источников излучения на накопительном кольце
NSLS в нормальном режиме работы с 25 электронным сгустками при энергии 2,8 ГэВ
и токе 300 мА. MGU = (Mini-gap unulator) — вакуумный ондулятор на основе супермагнитов с полем порядка 1 Тл общей длиной 33,8 см с магнитным периодом
λ0 = 12,5 мм и минимальным зазором 3,3 мм между диполями. Данные из Интернет:
(http://www.nsls.bnl.gov/organization/Accelerator/vuv/flux.htm)
регулировать и настраивать длину волны излучения путем изменения величины
магнитного поля вставного устройства. Кроме того, с помощью вставных устройств
можно получать синхротронное излучение с уникальными свойствами спектра и
поляризации. Спектр ондуляторного излучения может существенно отличаться от
спектра СИ из поворотных магнитов в случае многополюсного ондулятора и походить
на него в случае шифтера с малым числом полюсов.
2.7.4. Естественные ондуляторы. Как мы видели, суть получения ондуляторного излучения, как в ондуляторах, так и в вигглерах, заключается в резком
волнообразном, спиральном или более сложном искривлении траектории ультрарелятивистских электронов. В рассмотренных выше устройствах это искривление
достигается с помощью мощного магнитного поля. В принципе, процесс излучения
не изменится, если магнитное поле заменить электрическим потенциалом, создающим для электрона такое же по силе отклоняющее воздействие. К сожалению,
электрические потенциалы такой величины в макроскопических масштабах создавать
технически крайне сложно и опасно. Однако они естественным образом есть вблизи
5*
132
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
ядер атомов в конденсированной среде (в кристаллах межплоскостные электрические поля превышают 109 В/см). На расстояниях сравнимых с радиусом атома
Томаса–Ферми электростатические потенциалы ядер способны воздействовать на
движущиеся заряженные частицы с силой в тысячи раз большей, чем самые сильные
из существующих сегодня электромагнитов. Поэтому вещество в конденсированном состоянии для релятивистских частиц можно рассматривать как естественный вигглер с сильнейшим отклоняющим полем (эквивалентным магнитному полю
электромагнита с индукцией 1000 Тл). Это свойство веществ в последнее время
все шире применяется на практике для генерирования мощного электромагнитного
излучения в ускорителях электронов и позитронов. Интересно, что получаемое таким
образом излучение, также как излучение из магнитных вставных устройств, узко
коллимировано вперед релятивистским лоренцовским сжатием и в ряде случаев
может иметь спектр, похожий на спектр излучения из плоских ондуляторов.
Механизм действия естественных ондуляторов в принципе такой же, как и
у магнитных ондуляторов. Релятивистские электроны или позитроны, как сквозь
ондулятор, проходят через тонкую мишень, состоящую из разупорядоченно или
упорядоченно расположенных атомов, взаимодействуют со средой и в результате
получается яркое направленное фотонное излучение. Механизмы его генерирования
в таких ондуляторах различны и зависят от типа мишени и энергии электронов. Это
может быть просто тормозное излучение из аморфных веществ или поликристаллов,
когерентное тормозное излучение или излучение каналированных электронов, происходящие в результате искривления траектории частиц кулоновскими потенциалами
упорядоченно расположенных атомов, и даже излучение прямолинейно движущихся
электронов — например, черенковское и квази-черенковское, а также переходное
излучения, которые возникают при прямолинейном движении частиц и могут происходить в веществе, находящемся в любом состоянии, когда есть переход между средами с разной диэлектрической проницаемостью 1). Возможны и другие механизмы.
Эти виды излучения в определенных интервалах частот по интенсивности в расчете
на один электрон могут на несколько порядков превосходить не только излучение
рентгеновских трубок, но и синхротронное излучение. Более того, в последнее
время предприняты попытки создания настоящих монокристаллических ондуляторов,
которые должны подобно плоским магнитным ондуляторам генерировать спонтанное
и стимулированное излучение. В силу своей простоты и миниатюрности указанные
приспособления могут существенно расширить доступ пользователей к синхротронному излучению за счет создания компактных источников СИ рентгеновского диапазона на базе малых ускорителей электронов для локального применения.
Физико-математическое описание перечисленных процессов генерирования излучения слишком сложное, чтобы рассматривать его здесь. Для более глубокого
изучения можно рекомендовать, например, подробные обзорные статьи Ахиезер и
Шульга (1982); Базылев и Жеваго, (1982); Базылев и Жеваго, (1990); Korol et al.,
(2004), монографии и учебные пособия Калашников (1981); Барышевский (1982);
Кумахов (1986); Потылицын (2005), а также цитируемые в них многочисленные
ссылки. Мы же познакомимся лишь с практически важными для нас результатами.
2.7.4.1. Механизмы генерирования рентгеновских лучей релятивистскими
заряженными частицами в веществах. Основными процессами, дающими при
прохождении релятивистских электронов и позитронов через твердотельную ми1)
Подобные способы генерирования гамма-излучения со специфическими свойствами в
синхротронах уже применяются на практике (см. § 2.9.4).
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
133
шень интенсивное электромагнитное излучение рентгеновского диапазона (энергия
ε < 200 кэВ) и гамма-лучи (энергия ε > 200 кэВ), являются:
• тормозное излучение (ТИ);
• когерентное тормозное излучение (КТИ);
• излучение каналированных частиц (ИКЧ).
Кинематика этих процессов показана на рис. 2.22.
Рис. 2.22. Кинематические схемы генерирования излучения релятивистскими заряженными
частицами при прохождении через вещество. (а) Тормозное излучение (ТИ) электронов при
прохождении через тонкую мишень (толщиной L) из аморфного вещества или разориентированный монокристалл. Угловое распределение фотонов ТИ не зависит от их энергии и
ограничено углом θγ ∼ γ −1 . Для использования необходимо с помощью магнита отклонить
пучок электронов от первоначального направления вдоль которого распространяется ТИ. (б)
Когерентное тормозное излучение (КТИ) электронов при прохождении через монокристалл,
атомная плоскость которого ориентирована под определенным углом ψ больше критического
угла ψL . (в) Положения и траектории электрона e− и позитрона e+ при плоскостном каналировании в монокристалле. Для захвата частицы в эффект устойчивого каналироавная ψ —
угол входа в канал должен быть меньше критического угла ψL (угол Линдхарада). Электрон
притягивается ядрами атомов и движется в непосредственной близости от кристаллографической плоскости. Позитрон отталкивается экранированными зарядами атомных ядер и движется
между кристаллографическими плоскостями. (г) Ондуляторное излучение (ОИ) в кристаллическом ондуляторе (КО) каналированными релятивистскими позитронами, движущимися по
периодически изогнутому плоскостному каналу. Период λ0 изгиба плоскостного канала значительно больше межатомного и межплоскостного расстояний. Средняя амплитуда поперечных
колебаний частиц в канале AКО определяется амплитудой изгиба атомных плоскостей. Все
частицы в среднем движутся по усредненной траектории (сплошная линия) в периодически
изогнутом канале и генерируют спонтанное и вынужденное (стимулированное) ОИ, как
в обычном плоском магнитном ондуляторе. Вместе с тем, каждая частица в отдельности
продолжает поперечно колебаться в электростатических полях ионов атомной плоскости, как
и в процессе плоскостного каналирования в прямом канале, с гораздо меньшим периодом и
меньшей амплитудой (упрощенная траектория колебаний показана точечно линией). Рисунок
перерисован из (Korol et al., 2004)
Помня о прикладном характере нашей книги, попробуем понять, что полезного можно получить, в смысле генерирования интенсивных пучков рентгеновского
излучения для практических исследований вещества, если поместить мишень из
какого-либо материала на пути пучка умеренно релятивистских или ультрареля-
134
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
тивистских электронов. При этом рассмотрении будем сравнивать получающееся
излучение с ондуляторным излучением, ряд достоинств которого в сравнении с
излучением рентгеновских трубок нам уже понятен, а с другими мы познакомимся
на конкретных примерах в следующих параграфах и главах. В качестве вставных
мишеней для генерирования рентгеновских лучей ограничимся рассмотрением простых веществ, состоящих из атомов одного сорта. Причина заключается в том, что
расчет и прогнозирование параметров излучения релятивистских частиц в веществе в
большинстве случаев намного сложнее, чем расчет излучения из вставных устройств.
В нем участвуют не только параметры пучка, но и многочисленные характеристики
реальных веществ, которые трудно вычислить теоретически даже для простых веществ, не говоря о сложных химических соединениях.
Первое, о чем мы должны помнить при рассмотрении, это то, что никто нам не
позволит помещать в синхротрон или ускоритель в качестве излучающих вставных
устройств мишени, которые будут разрушать или полностью гасить пучок, не давая
машине работать, только для того, чтобы получить рентгеновские лучи для наших
исследований. Поэтому для генерирования рентгеновских лучей в синхротроне без
гашения электронного пучка должна использоваться тонкая мишень. Тонким в данном случае можно считать слой вещества, при прохождении через который средний
угол многократного рассеяния электронов не превышает γ −1 , поэтому электронный
пучок «не умирает» и синхротрон при определенном восполнении энергии может
продолжать работать.
Для того чтобы была общность в оценках толщины мишени, которую можно
называть тонкой, можно воспользоваться физической характеристикой, свойственной
каждому веществу в качестве параметра, определяющего интенсивность его взаимодействия с релятивистской заряженной частицей. Таким параметром может служить
радиационная длина X0 электрона в веществе — длина пути x релятивистского
электрона с начальной энергией E0 в веществе, на которой из-за торможения только
в электрических полях атомов (без учета потерь на ионизацию) его энергия уменьшается в e раз. Математически это выражается формулой
E(x) = E(0) exp −
x
.
X0
(2.27)
Радиационная длина релятивистских электронов является такой же табличной
характеристикой вещества, как и длина поглощения или коэффициент поглощения
рентгеновских лучей (см. § 1.5.2), и практически неизменна в интервале энергий
электронов от 1 МэВ до ∼ 10 ГэВ. Линейная радиационная длина имеет размерность [см]. В справочниках, по аналогии с длиной поглощения рентгеновских лучей, обычно приводится значение массовой радиационной длины, которая имеет
размерность [г/см2 ] и равна величине X0 умноженной на плотность ρ вещества.
Это значение более универсально, т. к. одинаково для вещества в любом состоянии.
Очевидно, что обратный переход от массовой к линейной радиационной длине происходит посредством деления на ρ.
Поскольку радиационная длина обусловлена торможением частицы в электростатических полях атомов, то она должна зависеть от атомного номера Z химического
элемента. Для оценочных вычислений часто используется приближенная «инженерная» формула, дающая массовую радиационную длину электрона в виде
(X0 )m =
716A
2
√ [г/см ],
Z(Z + 1) ln 287/ Z
(2.27 )
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
135
где A — атомный вес. Видно, что зависимость радиационной длины от атомного
номера квадратична, т. е. радиационные потери для релятивистского электрона в
мишенях одинаковой толщины пропорциональны Z 2 .
Радиационная длина может быть вычислена и для сложного вещества из смеси
атомов разного сорта. Вычисления проводятся точно так же, как при расчете массового коэффициента поглощения рентгеновских лучей по формуле (1.41), если линейный
коэффициент поглощения в ней заменить на длину поглощения рентгеновских лучей.
Для примера в табл. 2.1 приведены значения радиационных длин электрона для
некоторых веществ.
Т а б л и ц а 2.1. Радиационные длины некоторых веществ. Значения радиационных длин для
многих чистых веществ и сложных материалов приведены в табл. 6.6
Вещество
Воздух
C
Al
Cu
Pb
Z
7,4
6
13
29
82
A
14,3
12
27
63,6
207,2
X0 , см
2,9 · 104
19,8
9,1
1,52
0,58
Оценки (см. Потылицын, 2005), основанные на условии, чтобы средний угол
многократного рассеяния электронов, прошедших через аморфное вещество, не превышал γ −1 , показывают, что «тонкой» можно называть мишень, толщина L которой
удовлетворяет ограничению L 0,0006X0 .
Исходя из этого, среди материалов, чаще всего используемых в качестве мишеней
для генерирования гамма-излучения на пучках релятивистских электронов, наиболее подходящими можно считать пластинки алмаза толщиной меньше ∼ 120 мкм,
пластинки Si или фольгу Al толщиной меньше ∼ 54 мкм, а также медную фольгу не
толще 9 мкм.
С процессом генерирования электромагнитного излучения релятивистскими электронами, тормозящимися на заряженных центрах при прохождении через вещество,
также тесно связано понятие когерентной длины. Это понятие обусловлено тем, что
релятивистский электрон генерирует электромагнитное излучение не мгновенно, а
на определенном участке искривленной части своей траектории, и лишь через некоторое время это излучение становится фотоном, продолжающим свое дальнейшее
существование отдельно от электрона, который после расставания с фотоном уже
называется электроном отдачи. Участок траектории, на котором релятивистский
электрон и рождающийся фотон еще живут вместе называется длиной когерентности или когерентной длиной lch . Когерентная длина определяет зону формирования
фотона тормозного излучения (ТИ). На длине lch испущенный фотон ТИ «опережает»
электрон отдачи на расстояние, соответствующее сумме длины волны фотона и
де-бройлеровской длины волны электрона, после чего можно говорить о тормозном
фотоне и рассеянном электроне (электроне отдачи) как об отдельных объектах.
Значение когерентной длины для релятивистского электрона находится из принципа неопределенности и может быть выражено формулой
1−z
,
(2.28)
z
где z = ε/E — соотношение энергий фотона и электрона (по определению 0 < z 1 ); λ̄e — комптоновская длина волны электрона (максимальное комптоновское
изменение длины волны рентгеновского фотона при рассеянии назад на электроне,
см. § 1.5.1.4). Безразмерный релятивистский фактор Лоренца γ связан с энергией
lch ≈ 2γλ̄e
136
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
электрона численным равенством γ = 1957E, если величина энергии берется в ГэВ.
Для прикидочных оценок можно пользоваться более простым соотношением γ ≈ 2E,
и наоборот E ≈ 0,5γ, если измерять энергию электрона в единицах МэВ.
Очевидно, что с увеличением энергии электрона когерентная длина возрастает
и для ультрарелятивистских электронов может достигать «макроскопического» значения, превышающего расстояние между соседними излучателями (ядрами атомов).
В таких случаях излучение от соседних центров будет происходить когерентно.
2.7.4.2. Тормозное излучение из аморфных мишеней. При прохождении через
вещество релятивистские электроны, как и медленные электроны в рентгеновской
трубке, взаимодействуют с ним и испускают электромагнитное излучение. Как и
в рентгеновской трубке, процесс взаимодействия сопровождается рассеянием электрона на неподвижных центрах с зарядом Z, при котором траектория электрона
отклоняется и испускается тормозное излучение (происходят радиационные потери
энергии электрона), а также ионизационными явлениями, в которых может возникать характеристическое излучение из атомов вещества. Если атомы вещества
упорядочены, например, в кристаллическую решетку, то при определенных условиях
могут возникать когерентные процессы, влияющие на процесс излучения и на спектр.
Если же таких когерентных эффектов не возникает, то вещество, как аморфное,
так и кристаллическое, и даже монокристаллическое по отношению к электронам
теоретически можно рассматривать, как аморфное.
Как и положено тормозному излучению, спектр ТИ релятивистских электронов
имеет высокоэнергетическую границу — коротковолновый край, где энергия фотонов
ε равна максимальной энергии электронов E(0). В отличие от тормозного излучения
рентгеновских трубок, где энергия фотонов у коротковолнового края измеряется десятками килоэлектронвольт, в случае ТИ ультрарелятивистских электронов энергия
гамма-излучения у коротковолнового края достигает десятков и тысяч МэВ.
И теория, и экспериментальные наблюдения показывают, что, как в случае умеренно-релятивистских (E > 10 МэВ), так и ультрарелятивистских (E 500 МэВ)
электронов, их радиационные потери (потери на ТИ) превышают ионизационные
потери (на характеристическое излучение) в десятки раз даже в случае толстых
мишеней. В случае тонких мишеней (x 0,0006X0 ) ионизационные потери почти
равны нулю, и основным излучением является ТИ. Но главное — это то, что в
случае тонких мишеней и ультрарелятивистских электронов пространственное распределение тормозных фотонов всех энергий 0 < ε E практически одинаково и
ограничено конусом с углом θγ ∼ γ −1 в направлении импульса первичного электрона (рис. 2.22, а), то есть похоже на пространственное распределение излучения из
магнитных ондуляторов. Но в отличие от организованного движения электронов в
магнитных вставных устройствах, их движение в аморфной мишени беспорядочно,
поэтому ТИ неполяризовано.
Спектр тормозного излучения релятивистских электронов в аморфных веществах очень точно описывается квантовой электродинамикой и достаточно хорошо
классической электродинамикой в ультрарелятивистском приближении. Теория, подтвержденная многочисленными экспериментальными наблюдениями, показывает, что
спектр ТИ ультрарелятивистских электронов в области мягких фотонов (ε E
соответствует области рентгеновских лучей) ведет себя пропорционально 1/ε, но
практически не зависит от энергии фотонов в жесткой области (ε приблизительно
выше 200 МэВ — см., например, рис. 2.23). Но спектрально-угловая плотность электромагнитной энергии, излучаемой электронами в слое вещества, в обоих случаях не
зависит от энергии фотонов и сосредоточена в конусе с углом θγ ∼ γ −1 относительно
направления импульса первичного электрона.
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
137
Рис. 2.23. Спектрально-угловая плотность выхода излучения фотонов (число фотонов на один
электрон и на 1 мкм толщины мишени) при прохождении релятивистских электронов через
тонкий монокристалл алмаза. Точки — режим каналирования электронов вдоль кристаллографических плоскостей (111), (110) и (100). Треугольники — режим тормозного излучения при
прохождении вне режима каналирования (кристалл относительно пучка электронов ориентирован случайным образом). Результаты получены в Сакле1 ) (Франция) в 1981 г. Перерисовано
из обзора (Базылев и Жеваго, 1982)
Из математического определения (2.27) понятия радиационной длины X0 видно,
что выход ТИ из аморфной мишени толщиной X0 одинаков для любого химического
элемента, т. к. радиационные потери для ультрарелятивистского электрона с энергией
E0 при прохождении через любую из таких мишеней толщиной X0 будут одинаковы
и составят (без учета ионизационных потерь) почти 37 % его начальной энергии. Так
же одинакова будет интенсивность излучения из эквивалентно «тонких» мишеней,
1)
Gouanere М., Sil ou D., Spighel M., Cue N., Gaillаrd M. J., Kirsch R. G., Poizat J.-C,
Remilleux J., Berman B., Сatillon P., Roussel L., Temmer G. M., Preprint LAPP-EXP-05.— Juin
1981.
138
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
например, из медной мишени толщиной 9 мкм и из пластинки углерода толщиной
120 мкм, если пропустить через них пучок электронов с одинаковой энергией и потоком. Вместе с тем, при одинаковой толщине выход ТИ из мишени пропорционален
Z 2 и может быть существенно выше при использовании более тяжелых элементов.
Однако, при выборе мишеней для генерирования рентгеновских лучей надо также
учитывать конкурирующий эффект поглощения фотонов, который определяется коэффициентом поглощения рентгеновских лучей μ, существенно отличающимся для
легких и тяжелых элементов, может подавлять генерируемое излучение. Поэтому
всегда необходимо искать оптимальное соотношение между выходом излучения и
поглощением фотонов нужной энергии в мишени.
Выход и спектральный поток ТИ релятивистских электронов из тонких мишеней
можно приблизительно оценить используя экспериментальные данные, приведенные
на рис. 2.23. Нижние кривые на рис. 2.23 соответствуют чисто тормозному излучению
без когерентных эффектов. Достоинство этих данных, кроме того что они реальны,
состоит еще в том, что они представлены в принятой для физики ядерных реакций
шкале, определяющей выход фотонов на один электрон. Экспериментальные результаты соответствуют электронам с умеренно релятивистской энергией (54 МэВ),
которую можно получить в малых (компактных) синхротронах (см. § 2.9.4).
Рассмотрим участок спектра рис. 2.23, представляющий интерес для рентгеноструктурного анализа, например, фотоны с энергией ∼ 25 кэВ и углеродную мишень
с той же толщиной 20 мкм, которая использовалась при измерении спектра (в 6 раз
тоньше чем предельная толщина «тонкой» мишени). Для выбранной энергии с учетом
толщины мишени получаем выход ∼ 0,5 · 10−3 × 20 = 10−2 фотон на один электрон.
Учитывая, что число электронов в сгустке синхротрона с током более 100 мА достигает 108 и более, получаем что за один проход сгустка через нашу мишень возникает
импульс излучения, содержащий около 106 квази-монохроматических фотонов с
энергией ∼ 25 кэВ в конусе с углом раствора θγ ∼ γ −1 (θγ ∼ 0,01 рад для электронов
с E = 54 МэВ). Поскольку сгусток циркулирует в синхротроне с циклической
частотой ∼ 1 ГГц, то полная интенсивность квази-монохроматического излучения
в конусе с углом при вершине 1◦ составит ∼ 1015 фотон/с или спектральная сила
излучения ∼ 1013 фотон/с/мрад2 . Это на 4–5 порядков больше, чем можно получить
от самых мощных современных рентгеновских трубок. Такое излучение уже сегодня
применяется для медицинской диагностики и просвечивания (см. § 2.9.4). Поскольку
излучение испускается в направлении пучка электронов, то для его практического
использования надо отклонить электронный пучок в сторону, например, с помощью
электромагнита (рис. 2.22, а).
2.7.4.3. Когерентное тормозное излучение. В случае монокристаллических
мишеней релятивистские электроны могут генерировать когерентное тормозное излучение (КТИ), интенсивность которого в определенной области спектра может быть
намного (в несколько раз) выше тормозного излучения из аморфных мишеней.
Прежде чем рассматривать излучение релятивистских электронов из монокристаллов отметим одну особенность организации эксперимента с ними, без которой
невозможно добиться усиления излучения по сравнению с ТИ из аморфной мишени. Для получения пучков тормозного когерентного рентгеновского излучения из
монокристальных «ондуляторов» необходимо мишень устанавливать на гониометре,
позволяющем ориентировать ее определенное кристаллографическое направление или
кристаллографическую плоскость нужным образом относительно электронного пуч-
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
139
1)
ка . Гониометр должен иметь угловую точность, сравнимую с точностью монокристальных рентгеновских гониометров, поскольку от точности ориентации кристалла
сильно зависит не только энергетическое положение когерентных пиков, но также
степень и направление поляризации фотонов в них. Подробно о теории и практике
получения пучков яркого когерентного рентгеновского с помощью тормозного рассеяния релятивистских электронов в монокристаллах можно узнать, например, из
учебного пособия (Потылицын, 2005).
Механизм возникновения когерентного тормозного излучения (КТИ) объясняется следующим образом. При прохождении ультрарелятивистского электрона через
среду излучение фотона происходит с некоторого участка траектории электрона,
причем длина этого участка (зона формирования или когерентная длина) зависит от
энергии начального электрона и энергии излучаемого фотона (см. формулу (2.28)).
С увеличением энергии электрона когерентная длина возрастает и для ультрарелятивистских электронов достигает «макроскопического» значения, превышающего
расстояние между соседними излучателями (ядрами атомов). Если среда представляет собой кристаллическую решетку, то на когерентной длине при определенной
ориентации монокристалла может укладываться несколько ее узлов, что в силу
упорядоченного их расположения приводит к «конструктивной» интерференции, т. е.
к увеличению выхода фотонов по сравнению с выходом из аморфной мишени.
Например, на рис. 2.22, б изображены две одинаковые цепочки, атомы в которых
расположены близко друг от друга, а цепочки раздвинуты на большее расстояние,
и пучок электронов, летящих под углом ψ к ним. При некотором достаточно малом
значении этого угла может возникнуть ситуация, когда когерентная длина электрона
окажется больше расстояния между соседними атомами в цепочке. Тогда фотоны,
рожденные в результате рассеяния на соседних центрах, будут когерентны и усилят
интенсивность выхода на своем участке спектра. Если ориентировать кристалл таким
образом, что расстояние между центрами излучения от разных цепочек будут кратны
длине волны фотона, как в условии Вульфа-Брэгга при отражении рентгеновских
лучей от монокристалла, то произойдет конструктивная интерференция когерентных
фотонов, которая усилит интенсивность в определенной части спектра излучения.
Другими словами, если длина когерентности больше межатомного расстояния
в цепочке атомов, по которой пролетает электрон, то сечение, а следовательно,
и число вылетающих фотонов, будет увеличено в Nc раз, равное числу атомов,
укладывающихся на длине когерентности lc . При расчете сечения рассеяния это даст
дополнительный множитель Nc , учитывающий эффект когерентности, возникающий
в кристаллической среде. Благодаря этому эффекту сечение излучения, отнесенное
к одному атому, оказывается в Nc 1 раз больше сечения излучения в разреженном
газе атомов или в аморфной среде. Если частица движется в кристаллографической
плоскости под малым углом к какой-либо оси, состоящей из цепочки атомов, то она
будет пересекать целый ряд одинаковых цепочек и на каждой из них будет возникать
когерентное тормозное излучение. Интерференция излучений от разных цепочек в
этом случае даст интерференционные пики в спектре излучения, причем наиболее
сильные пики соответствуют основной частоте интерференции и возникают в области
энергий фотонов ε E.
Теория и результаты исследования пиков КТИ показывают, что фотоны с энергией, соответствующей когерентным максимумам, оказываются сильно линейно по1)
О гониометрах для ориентации монокристаллов подробно рассказывается в разделе 4.2
данной книги. В рассматриваемом случае достаточно иметь сравнительно простой гониометр
с двумя осями поворота монокристалла.
140
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
ляризованными и похожи на фотоны из плоского ондулятора. Этот эффект обусловлен тем, что по закону сохранения при рассеянии электронов на периодически
расположенных центрах импульс отдачи может принимать лишь фиксированные
значения, определяемые не только энергией электрона и испускаемого фотона, но и
ориентацией монокристалла. В результате, по сравнению с торможением электронов
в аморфном веществе, при торможении в монокристалле происходит сильнейшее
нарушение аксиальной симметрии процесса излучения фотонов относительно направления электронного пучка и испускаются фотоны с определенной поляризацией.
К сожалению, степень поляризации фотонов в пиках когерентного рассеяния
меньше, чем почти полная поляризация достигающаяся в магнитных ондуляторах.
Причиной является непрерывный фон некогерентного ТИ, которое рассматривалось в
предыдущем параграфе. Этот фон неизбежно присутствует в спектре из-за тепловых
колебаний атомов в кристалле, нарушающих упорядоченность рассеивающей среды.
Вклад некогерентного излучения особенно велик в высокоэнергетической области.
Интенсивность излучения в области пиков КТИ в несколько раз выше интенсивности некогерентного ТИ. Ширина пиков КТИ обычно составляет Δε/ε около
10–30 %, но ее можно уменьшить до 1 % и даже меньше с помощью коллимационного
ограничения конуса излучения (см., например, Потылицын, 2005). Таким образом с
помощью когерентного тормозного излучения электронов из монокристалла можно
получить квази-монохроматические гамма-лучи. Правда, в силу особенности физики
процесса КТИ, излучение оказывается намного жестче, чем рентгеновские лучи,
нужные для рентгеноструктурного и рентгеноспектрального анализа. Но этот эффект
используют на практике, например, для получения яркого поляризованного монохроматического гамма-излучения, необходимого для фотоядерных экспериментов.
Положение пика КТИ можно смещать по энергии небольшим отклонением оси
кристалла от оптимального направления электронного пучка (хотя при этом ухудшается степень поляризации), или получать пики при других энергиях, выбирая
другие кристаллографические направления или кристаллы с другими параметрами
элементарной ячейки.
Итак, использование монокристаллов в качестве тонких мишеней в ускорителях
электронов или в синхротронах позволяет получать когерентное тормозное излучение
с пространственно-спектральным распределением и поляризацией сильно похожими
на излучение из магнитных ондуляторов.
2.7.4.4. Излучение каналированных частиц. Еще больше сходства с излучением из ондуляторов у излучения заряженных частиц при эффекте их каналирования
в монокристалле.
Внешне эффект каналирования частиц проявляется в том, что они могут пробегать по определенным направлениям в совершенном монокристалле намного большее расстояние, чем дозволяет коэффициент их поглощения в том же веществе,
находящимся в аморфном состоянии. Этот эффект может быть настолько велик,
что мишени, которые согласно выбранному нами критерию L 0,0006X0 считаются
толстыми, будут пропускать пучок частиц практически без поглощения. И в этом
случае ослабление пучка будет определяться не радиационной длиной, а скорее длиной деканалирования Ld , определение которой мы дадим чуть позже. Каналирование
в кристаллах свойственно любым заряженным частицам, в том числе и тяжелым
ионам.
Каналирование частиц можно также объяснить, как их движение в усредненных
по продольным координатам потенциалах атомов осей или плоскостей в кристалле.
В этом смысле кристаллографические оси или плоскости являются каналами или
стенками каналов транспорта частиц.
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
141
Несмотря на простоту объяснения, эффект каналирования не так прост, и экспериментально его наблюдать впервые удалось не очень давно. Это обусловлено тем,
что для заметного выхода этого эффекта требуются достаточно совершенные чистые
кристаллы и сильно коллимированные пучки частиц, которые научились получать
лишь в конце 1950-х годов. Первые экспериментальные наблюдения каналирования
появились лишь в начале 1960-х годов, сначала для тяжелых ионов, которые легче
преодолевают сопротивление дефектов в кристаллах. Затем эффект стали наблюдать
и для более легких заряженных частиц (протонов, электронов, позитронов и т. п.).
Тогда же появилась первая теория, объясняющая каналирование заряженных частиц
(см. русскоязычные версии обзоров, написанных авторами, принимавшие самое активное участие в создании этой теории, Томпсон, 1969; Линдхард, 1969), которая
продолжает развиваться и сегодня. Интерес к проблеме каналирования электронов и
позитронов в кристаллах начал расти в середине 70-х годов в связи с обнаружением и
теоретическим обоснованием эффекта электромагнитного излучения релятивистских
частиц при каналировании, которое оказалось сильно похоже на СИ (см. Кумахов,
1986; Ахиезер и Шульга, 1982; Базылев и Жеваго, 1982, 1990).
Кинематика процесса каналирования электронов и позитронов, изображенная на
рис. 2.22, б, показывает, что эти частицы при каналировании ведут себя по-разно1)
му . Различие между каналированием отрицательно заряженных электронов (e− )
и положительно заряженных позитронов (e+ ) обусловлено тем, что атомы оси (или
плоскости) кристалла в случае электронов лежат в середине канала, а не на его
границах. Это объясняется тем, что при движении в канале частица испытывает
коллективное воздействие электростатических полей ионов кристаллической решетки
(от точечных зарядов ядер, экранированных «размазанными» электронными оболочкам). Эти воздействия являются отталкивающими на малых расстояниях для
положительно заряженных частиц. Поэтому положительно заряженные частицы оттесняются в межатомную область. В то же время отрицательно заряженные частицы
притягиваются ядрами атомов и движутся в непосредственной близости от цепочек
или плоскостей, состоящих из ионов. Точно таким же образом, как и позитроны,
каналируются протоны, но с поправкой на то, что их масса в тысячу раз больше.
Различают два режима каналирования заряженных частиц: осевое каналирование, при котором частица движется параллельно направлению какой либо кристаллографической оси, и планарное каналирование, при котором частица движется между
двумя параллельными атомными плоскостями или по одной из них, невзирая на
кристаллографические направления, лежащие в этих плоскостях. Движение частиц
и характеристики их излучения в этих режимах существенно различаются между
собой.
При движении в канале релятивистская частица из-за огромной скорости «не
видит» отдельные атомы, а воспринимает их ряд, как усредненное потенциальное
поле. При этом траектория заряженной частицы определяется этим самым усредненным потенциалом кристаллографической оси (при осевом каналировании) или
кристаллографической плоскости (при плоскостном каналировании). Для взаимодействия каналированного электрона с кристаллической решеткой усредненный потенциал можно описать периодическими функциями, амплитудное значение которых
измеряется глубиной потенциальной ямы U0 . Эта характерная величина U0 зависит
от заряда ядра, межатомных расстояний в кристаллической решетке, температуры
Дебая и т. д., и различна для разных кристаллов и кристаллографических направ1)
Здесь мы будем говорить только о релятивистских и ультр-релятивистских частицах, так
как наш интерес состоит в электромагнитном излучении именно таких частиц.
142
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
лений. Глубину ямы чаще всего определяют на расстоянии радиуса экранирования
Томаса–Ферми. Для заряженных частиц высоких энергий эту глубину определяют
на расстоянии амплитуды тепловых колебаний решетки. Типичное значение глубины
потенциальной ямы U0 для плоскостного канала (110) кремния составляет ∼ 20 эВ,
а для этой же плоскости вольфрама ∼ 130 эВ. При осевом каналировании глубина
потенциальной ямы значительно больше, так для осевого каналирования электрона
в кремнии U0 ∼ 100 эВ, а в вольфраме U0 ∼ 1000 эВ.
Траектория движения заряженной частицы в канале определяется усредненным
электрическим потенциалом, который она встречает на своем пути. В общем случае
этот потенциал в идеальном кристалле представляет собой периодическую функцию
поперечных координат. Но этот потенциал различен для электронов и позитронов
в силу различия, выбираемых ими путей (одни движутся вблизи от ядер, а другие
вдали). Для каналированных электронов удовлетворительным оказывается описание
потенциала его усреднением по одной плоскости или оси, тогда как для позитронов
необходимо рассматривать усредненный потенциал двух близлежащих плоскостей,
между которыми движется частица, или нескольких осей. В результате, при общем
синусоидальном характере движения в канале, траектория движения позитрона оказывается более плавной (рис. 2.22, б). Естественно, заряженные частицы на искривлениях траектории генерируют электромагнитное излучение, спектр которого будет
различен для позитронов и электронов.
Параметры каналирования. Для описания процесса каналирования частиц
крайне важны два критических параметра, введенные в практику Й. Линдхардом
(Линдхард, 1969): критический угол каналирования ψL и длина деканалирования Ld .
Критическим углом каналирования (угол Линдхарда) называется максимальный угол ψL влета частиц в кристалл относительно кристаллографической плоскости
или оси, при котором еще возможно каналирование. Этот угол определяет минимальное расстояние, на которое частица может приближаться к стенке канала без
выбывания из процесса каналирования. При углах ψ > ψL частица будет подходить к
стенкам канала на более близкие расстояния и выбывать из режима каналирования
из-за рассеяния на ядрах атомов кристалла. Если заряженная частица попадает
в кристалл под углом меньше критического и не попадает в область амплитуды
тепловых колебаний атомов (несколько процентов от всей площади сечения канала),
где происходит сильное рассеяние, она может захватиться в режим каналирования.
По величине критического угла можно определить долю частиц расходящегося пучка
заряженных частиц, которые должны захватываться в процесс каналирования, если
его угловая расходимость превышает величину ψL .
Длина деканалирования Ld связана с процессом выбывания частицы из процесса
каналирования. Дело в том, что частицы в режиме каналирования, кроме малоуглового коррелированного рассеяния, ответственного за формирование траектории
типа синусоиды, испытывают неупругое рассеяние на большие углы, при которых
они набирают дополнительную поперечную энергию. Когда после ряда неупругих
столкновений поперечная энергия сравняется с энергией барьера решеточных потенциалов, которая удерживает частицу в канале, то частица может вырваться за пределы канала, стать надбарьерной и дальше продолжить путь, как обычная частица,
генерирующая КТИ или ТИ в монокристалле. Таким образом длина деканлирования
Ld определяет среднюю длину проникновения частицы в канал до момента ее деканалирования. Эта величина зависит от параметров кристалла (включая заряд ядер,
межатомные расстояния, средний атомный радиус, амплитуду тепловых колебаний)
и от параметров каналированной частицы (ее энергии и заряда). Количественно
длину деканалирования можно определить (подобна длине поглощения рентгенов-
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
143
ских лучей, о которой говорилось в § 1.5.2), как характерную длину Ld , на которой
первоначальное число каналированных частиц уменьшается в e раз.
Из определения ясно, что длина деканалирования Ld определяет максимальную
толщину монокристаллической мишени, при прохождении которой среднеквадратичный угол многократного рассеяния каналированной частицы электрона сравнивается
с критическим углом Линдхарда Ld . Длина деканалированния линейно возрастает
с увеличением энергии начальной частицы, т. е. для электронов пропорциональна
параметру γ электронного пучка.
Следует отметить, что режимы деканалирования положительно и отрицательно
заряженных частиц сильно отличаются друг от друга, поскольку первые стараются
двигаться между атомами, а вторые стремятся прижаться к ядрам. Из-за этого число
неупругих столкновений у отрицательных частиц в кристалле получается значительно больше, и они деканалируют намного быстрее, чем положительно заряженные
частицы. Обычно длина деканалирования положительно заряженных частиц превышает длину деканалирования отрицательно заряженных частиц с той же энергией и
модулем заряда в десять и более раз (Korol et al., 2004). Эта разница справедлива,
как для плоскостного, так и осевого каналирования, причем, как для электронов и
позитронов, так и для более тяжелых заряженных частиц.
Излучение каналированных электронов. Прежде чем рассматривать излучение
каналированных электронов, мы должны понять о каких масштабах идет речь. Оценки (Потылицын, 2005) показывают, что для умеренно релятивистских электронов
с энергией 54 МэВ (γ ≈ 110) при плоскостном каналировании между плоскостями
(111), (110) или (100) монокристалла алмаза (U0 ≈ 20 эВ) при комнатной температуре критический угол каналирования ψL ≈ 1 мрад (∼ 3,44 угловых минуты), а длина
деканалирования Ld ≈ 1 мкм. Однако, длина деканалирования не означает полного
прекращения процесса каналирования для пучка электронов. После прохождения
длины деканалирования в пучке остается еще 63 % от исходного числа частиц, и
эти оставшиеся частицы продолжают свой путь по каналу. Поэтому в эксперименте,
результаты которого показаны на рис. 2.23, наблюдались интенсивные пики ИКЧ
при толщине мишени в 20 раз большей длины деканалирования. Для позитронов
с той же энергией Ld в алмазе будет порядка 10 мкм, но в обоих случаях, если
получать чисто ИКЧ с минимальным фоном от ТИ и КТИ, фактором, лимитирующим
толщину мишени для использования ее в качестве «ондулятора», будет не условие,
определяемое радиационной длиной, а длина деканалирования.
Теоретические расчеты, результаты математического моделирования и экспериментальные наблюдения 1) излучения каналированных релятивистских электронов
показывают, что:
1. Каналированные электроны движутся по синусоидальным траекториям с периодом T .
2. Спектр излучения каналированных электронов и позитронов по форме совпадает со спектром ондуляторного излучения (рис. 2.18 и 2.19).
3. Спектр их излучения оказывается линейчатым и вид его зависит от угла наблюдения θ относительно направления влета электрона в кристалл. Причина состоит
в том, что в диапазоне энергий электронов 1–10 МэВ в аксиальном и 1–100 МэВ
плоскостном режимах каналирования для ИКЧ существенны квантовые эффекты.
В данной области энергий спектр излучения имеет линейчатую структуру. Энергия
таких линий определяется разностью энергетических уровней поперечного движения,
продольной скоростью электрона и углом наблюдения θ.
1)
Несколько экспериментальных спектров приведено на рис. 2.23.
144
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
4. В кристаллическом поле с параболическим и линейным распределением потенциала определяющий вклад в интегральное ИКЧ дает первая гармоника излучения
(т. е. излучение на первой гармонике наиболее интенсивно). Максимум спектрального распределения излучения этой гармоники соответствует частотам ω ∼ 4πγ 2 /T , где
период T по направлению движения электронов определяется усредненным распределением потенциала в каждом конкретном кристалле и режимом каналирования.
5. Максимальная частота спектра ИКЧ пропорциональна γ 3/2 , как для электронов, так и позитронов.
6. В режиме плоскостного каналирования при угле налюдения θ ∼ ψL в области максимума излучения величина средней спектральной плотности излучения
релятивистского электрона определяется толщиной кристалла L и пропорциональна
величине U0 . Эта плотность ИКЧ превосходит спектральную плотность излучения
релятивистской частицы в аморфной среде (ТИ) в число раз, равное числу атомов
кристаллической решетки, укладывающихся на одной длине когерентности lch . Поэтому интенсивность излучения в режиме каналирования, как от релятивистских
электронов, так и позитронов, намного (более чем в 10 раз) превышает интенсивность
тормозного излучения этих же частиц в аморфных мишенях (Sørensen, 1996).
7. В спектре излучения каналированных электронов неизбежно присутствует
вклад от ТИ надбарьерных (деканалированных) электронов. В некоторых случаях
могут появляться пики КТИ надбарьерных электронов, причем их инденсивность
иногда может быть равной интенсивности пиков излучения каналированных электронов.
Надо сказать, что от пиков КТИ можно избавиться соответсвующим изменением
ориентации кристалла, что можно сделать, например, в режиме плоскостного каналирования. Но этого нельзя сделать в режиме осевого каналирования. Однако, большинство экспериментов показывает, что интенсивность излучения деканалированных
электронов при углах наблюдения θ ∼ ψL , которые в случае не слишком высоких
энергий электронного пучка гораздо меньше угла γ −1 раствора конуса излучения
из мишени, интенсивность излучения деканалированных электронов гораздо меньше
интенсивности излучения каналированных электронов, и при этих углах КТИ практически не имеет резких пиков в области низкочастотного излучения. Поэтому пики
КТИ, если они даже присутствуют в спектре, легко отделяются от пиков ИКЧ.
Излучение релятивистских электронов в режиме осевого каналирования сильно
отличается от излучения планарно каналированных электронов, а особенно сильно
от излучения позитронов, каналирующих вдоль кристаллографической оси. Дело в
том, что при увеличении точности влета в осевой канал при углах ψ < ψL траектории
электронов все больше концентрируются вблизи кристаллографической оси, т. е. в
области максимального градиента потенциала, что приводит к росту радиационных
потерь. В отличие от электронов, каналирующие позитроны с уменьшением угла ψ
отдаляются от оси, и соответственно их радиационные потери уменьшаются. Теория показывает, что суммарные радиационные потери при осевом каналировании
электрона пропорциональны γ 2 (U0 )2 . Из-за этого они существенно выше, чем при
плоскостном каналировании, а при повышении энергии частиц становятся выше, чем
потери на ТИ в аморфной мишени, которые пропорциональны первой степени γ.
Например (Потылицын, 2005), радиационные потери для электронов с энергией
1 ГэВ при осевом каналировании примерно в 4 раза превышают радиационные потери
на ТИ в разориентированном кристалле, при этом средний выход числа фотонов на
один электрон при каналировании будет выше в 15 раз.
Из приведенных выше очень кратких сведений видно, что с помощью каналирования релятивистских электронов в совершенных монокристаллах можно получить
электромагнитное излучение по параметрам (кроме интенсивности) почти полностью
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
145
похожее на ондуляторное излучение из магнитных вставных устройств, но только
при очень малой толщине L кристаллического «ондулятора» — не больше длины
деканалирования (для алмаза L = Ld ∼ 1 мкм при планарном каналировании и
значительно меньше при осевом каналировании).
Каналирование заряженных частиц и излучение каналированных частиц может
наблюдаться не только в кристаллах, но и, например, в нанотрубках, изучение
возможностей практического применения которых сегодня ведется очень интенсивно
(см., например, Геворгян и др., 1997; Zhevago N. K. and Glebov, 2002; Biryukov
and Bellucci, 2005; Bellucci and Maisheev, 2005). Современные нанотехнологии уже
позволяют изготовлять нанотрубки с шириной канала от нескольких ангстрем до
десятков ангстрем, в том числе многостеночные с прямыми каналами, которые,
по крайней мере для позитронов открывают возможность достижения достаточно
больших длин деканалирования, чтобы получать с помощью миниатюрных кусочков
специально изготовленного вещества ИКЧ не только с пространственно-спектральными характеристиками, но и с яркостью, близкой к ондуляторному излучению из
магнитных вставных устройств очень большого размера.
2.7.4.5. Монокристальный ондулятор. В последнее время очень активно разрабатывается идея создания настоящих твердотельных ондуляторов для генерирования СИ по принципу плоского магнитного ондулятора (Kolol et al., 2004; Bellucci
et al., 2003,b). Идея изготовления монокристального ондулятора (см. рис. 2.22, г)
заключается в том, чтобы создать в монокристалле периодический изгиб плоскостного канала с большой амплитудой, величина которой существенно превышала бы
межатомные расстояния. При этом желательно сделать такой периодический изгиб
для достаточно широкого планарного канала (с большим значением межплоскостного
расстояния), чтобы каналировать по нему релятивистские заряженные частицы с
минимизацией потерь на ИКЧ и получить максимально большую длину деканалирования. Такие гиперканалированные частицы должны вести себя в изогнутом канале
подобно релятивистским частицам в магнитном плоском ондуляторе. Но благодаря
микронной длине периода, такой ондулятор способен давать жесткое рентгеновское
излучение даже из ускорителей с умеренно релятивистской энергией. При достаточно большой амплитуде изгиба канала интенсивность излучения будет сравнима с
интенсивностью излучения из источников СИ 3-го поколения 1) (Korol et al., 2005).
Эта идея родилась на базе успешных работ с каналированием заряженных частиц
высоких энергий по изогнутым монокристаллам. Теоретические и экспериментальноприкладные работы в этой области ведутся уже более 20 лет и очень хорошо задокументированы в обзоре В.М. Бирюкова с соавторами (1994) и в их же монографии
Biryukov et al. (1997). Каналирование в изогнутых монокристаллах кремния уже
почти 20 лет используется в ГНЦ ИФВЭ (г. Протвино) для экстракции протонов
из большого протонного синхротрона с энергией 70 ГэВ. Сегодня на этом кольце
по такому методу постоянно действуют 6 точек отбора протонов с эффективностью
вывода до 85 % (Afonin et al., 2005). Хотя эта технология хорошо разработана для
протонов, есть все основания полагать, что она будет эффективно действовать и для
позитронов.
Принцип действия кристаллического ондулятора. Интенсивность каналированного излучения существенно выше при осевом каналировании, чем при плоскостном. Однако создание кристаллического ондулятора с периодически изогнутым
каналом на режиме осевого каналирования мало перспективно, поскольку в этом
режиме очень мала длина деканалирования. Точно также, не имеет перспективы
1)
Об источниках СИ 3-го поколения см. далее в разделе 2.8 данной главы.
146
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
создание настоящих кристаллических ондуляторов для электронов, поскольку их
длина деканалирования во много раз меньше, чем у положительно заряженных
частиц. Поэтому все усилия по разработке кристаллических ондуляторов направлены
на режим плоскостного каналирования позитронов.
Очень простая идея изготовления кристаллического ондулятора путем периодического изгиба плоскостей каналирования на самом деле не так и проста, и для ее
реализации должны быть выполнены несколько необходимых условий (Korol et al.,
2004).
Для того, чтобы даже положительно заряженная релятивистская частица (позитрон) пошла по изогнутому каналу, кроме условия ее захвата в процесс каналирования (вход в канал под углом меньше критического угла Линдхарда) необходимо
выполнить еще одно очевидное условие: должно быть соблюдено правильное соотношение между энергией частицы и радиусом кривизны канала, чтобы центробежная
сила не выбросила частицу из канала.
Положительно заряженная каналированная частица (позитрон) удерживается в
канале силами Fint внутриканального электрического потенциала, постоянно отталкивающими ее к центру канала. Если амплитудное значение этого потенциала
, то силу, удерживающую заряженную частицу можно определить, как
равно Umax
, где q — заряд частицы. Таким образом, для того чтобы релятивистская
Fint = qUmax
заряженная частица двигалась по изогнутому каналу, имеющему радиус изгиба R,
и не вылетала из него, первым необходимым условием должно быть выполнение
неравенства
mγv 2
< qUmax
.
(2.29)
R
Для такой легкой заряженной релятивистской частицы, как позитрон, это условие
можно определить с помощью параметра C = Fcf /Fint , в котором центробежная сила
Fcf ≈ mγc2 /Rmin. И условием движения релятивистского позитрона по изогнутому
каналу должно быть выполнение неравенства C < 1.
При движении даже в прямом канале за счет рассеяний на электростатических потенциалах канала частица набирает поперечную энергию. При движении
по изогнутому каналу эта энергия создает дополнительные силы в центробежном
направлении. Следовательно для устойчивого движения каналированного позитрона
по периодически изогнутому каналу 1) условие (2.27) должно быть намного жестче,
т. е. параметр C должно быть намного меньше единицы. Оценки (Korol et al., 2004)
показывают, что для устойчивого плоскостного каналирования по периодически
изогнутому каналу соотношение C = Fcf /Fint желательно поддерживать на уровне
примерно 0,1.
Параметры работоспособного кристаллического ондулятора (КО) определяются
оптимизацией профиля канала, т. е. его амплитудой AКО и периодом λ0 . В простейшем случае (синусоидального канала и сильно подавленных колебаний нормального
каналирования) возможную амплитуду и период изгиба канала кристаллического
ондулятора можно определить из условия (Korol et al., 2004)
C = (2π)2
E AКО
1,
qUmax λ20
(2.30)
1)
Под устойчивым движением здесь подразумевается то, что частица остается в периодически изогнутом канале на протяжении пути, равного длине естественного деканалирования
Ld при нормальном процессе каналирования в недеформированном монокристалле.
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
147
где E — энергия ультрарелятивистской частицы, а остальные обозначения были
определены выше, в том числе на рис. 2.22, г. При выполнении этого условия частица,
захваченная в процесс каналирования, сможет двигаться по искривленному каналу
вплоть до достижения длины деканалирования, и излучать фотоны. Как и в случае
обычного ондулятора, излучение с похожих участков траектории будет когерентно,
что должно привести к усилению определенных участков спектра.
На эффективность излучения из кристаллического ондулятора влияет ряд параметров самого кристалла. В частности, излучение должно происходить по-разному
при каналировании в сильно и слабо изогнутом канале. Под сильным изгибом
в данном случае понимается искривление плоскости, сильно превышающее межплоскостное расстояние, т. е. AКО d. Для совершенных кристаллов типа алмаза,
кремния и т. п., кристаллографические плоскости с малыми индексами которых чаще
всего используются в качестве каналов для позитронов, большой амплитудой изгиба
можно считать AКО 10 Å.
Как показано на схеме рис. 2.22, г, излучение из кристаллического ондулятора
состоит из ондуляторного излучения, с частотой ωu зависящей от параметров ондулятора и энергии частицы (2.18), и из ИКЧ, частота ωchr которого определяется
частотой колебаний частицы в канале, значительно превышающей частоту колебаний
из-за периодического изгиба канала. Для режима излучения при каналировании
позитрона в сильно изогнутом канале (AКО d) соотношение между характерными
(основными) частотами ондуляторного и каналированного имеет вид (Korol et al.,
2004)
ωu2
(2π)2 dε
d
∼
=C
1
2
AKO
ωchr
λ20 qUmax
Оценка для кристаллического ондулятора с параметрами AКО ∼ 10d при выполнении
условия C 0,1 дает ωu /ωchr ∼ 0,1 для соотношения частот ωu ондуляторного и ωchr
каналированного излучений, поэтому два одновременно возникающих излучения
будут в спектре сильно разнесены, их легко разделить и можно рассматривать как
два разных типа излучения. При этом ондуляторное излучение имеет намного более
низкую частоту и значительно интенсивнее.
Теоретический анализ, проведенный ранее в ряде работ авторами обзора (Korol
et al., 2004), показал что оптимальный размер канала должен быть в диапазоне
10–100 Å, а амплитуда его искривления AКО должна быть в (10 ... 100) раз больше.
При малых амплитудах изгиба (AКО < d) интенсивность ондуляторного излучения
становится меньше интенсивности каналированного. Более того, в предельном случае
AКО d ондуляторное излучение становится даже менее интенсивным, чем фон
тормозного излучения. Следовательно, при малых амплитудах AКО изгиба канала
рассмотрение монокристаллов в качестве генераторов ондуляторного излучения не
имеет смысла.
Эффекты деканалирования и поглощения. Для эффективной работы кристаллического ондулятора с сильно изогнутым каналом, кроме только что рассмотренного
условия устойчивости процесса каналирования, очень важен также ряд других условий. Главным из них для работы КО является эффект деканалирования.
В идеальном случае интенсивность излучения монокристаллического ондулятора
будет пропорционально расти с увеличением числа периодов N , как в обычном
магнитном ондуляторе. Однако в реальности из-за эффекта деканалирования часть
излучающих частиц выбывает из процесса каналирования и интенсивность ондуляторного излучения пучка частиц падает по мере продвижения сквозь кристалл.
Это затухание излучения при распространении каналированных частиц вдоль на-
148
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
правления z можно математически выразить, как уменьшение объемной плотности
каналированных частиц
n(z) = n(0) exp (−z/Ld).
где n(0) равно числу частиц на входе в кристалл. При каналирвании частицы в
кристалле с изогнутым каналом длина деканалирования зависит от параметра C, т. е.
Ld (C), а также от энергии, массы и заряда каналированной частицы и от параметров
канала, которые определяются шириной канала и распределением электрического
заряда в нем, а также зарядами ядер атомов кристалла.
Эффекты деканалирования являются первым главным ограничением, определяющим максимальную длину L кристаллического ондулятора. Понятно, что L не может
быть намного больше длины деканалирования Ld (C). Длина деканалирования в
кристаллическом ондуляторе (кристалле с периодически изогнутым каналом) Ld (C)
соотносится с длиной деканалирования Ld (0) в недеформированном кристалле (с
прямым каналом) примерно, как Ld (C) = (1 − C)2 Ld (0). Очевидно, что C = 0 определяет случай прямого канала. Длина деканалирования в прямом канале зависит от
массы M заряженной частицы, ее релятивистского Лоренц-фактора γ, заряда Z, от
ширины канала d и величины и ионизационных потерь при прохождении канала.
Приблизительно это можно выразить формулой
Ld (0) = γ
256 M aT F d
,
9π Z re Λ
в которой aT F — атомный радиус Томаса–Ферми, re — классический радиус электрона, Λ — «кулоновский логарифм», характеризующий ионизационные потери энергии ультрарелятивистской частицы при движении в аморфной среде. Величина Λ
существенно различна для тяжелых и легких заряженных частиц. В результате,
длина деканалирования Ld (0) протона и позитрона с одинаковым γ различается на
3 порядка (для протона она больше). Исходя из этого, можно установить приблизительную формулу для оценки длины деканалирования позитрона в кристаллическом
ондуляторе (Korol et al., 2004)
Ld (C) = (1 − C)2 γ(2, 5 ... 5, 0) · 10−5 [см].
Эта формула хорошо работает и результаты ее оценок согласуются с результатами
моделирования при значениях C < 0,2. Расчеты с помощью математического моделирования и оценки по приближенной формуле для кристалла Si (110), d = 1,92 Å дают
для позитрона с энергией 5 ГэВ при разных значениях С длины деканалирования
соответственно равные Ld (C) = 0,312 см и 0,463 см при C = 0; Ld (C) = 0,253 см и
0,393 см при C = 0,1.
Еще одним условием эффективной работы КО является минимальность потерь
фотонов за счет поглощения в самом ондуляторе, что ограничивает длину ондулятора
L длиной поглощения рентгеновских лучей Lμ . Таким образом необходимыми условиями для создания работоспособного эффективного КО, согласно исследованиям
(Korol et al., 2004), являются:
2.7. Вставные магнитные устройства для генерирования СИ
149
E AKO
1.
qUmax λ20
λ0 .
1.
Стабильность каналирования
C = (2π)2
2.
Режим каналирования с большой амплитудой
изгиба канала
d AKO
3.
Большое число периодов ондулятора
4.
Соответствие длины КО условиям деканалирования частиц и поглощения рентгеновских лучей
L
1.
λ0
L < min [Ld (C), Lμ (ω)]].
N=
ΔE
Малая величина радиационных потерь
1.
E
Практическая реализация идеи создания КО. Недавно коллективом российских
и итальянских ученых (Afonin, Baranov, Bellucci et al., 2005) было изготовлено
и подготовлено к испытаниям на позитронных пучках несколько монокристальных
ондуляторов из кремния, действующих по рассмотренному выше принципу. Также подготовлена специальная экспериментальная установка, предназначенная для
гамма-лучей с энергиями от 10 кэВ до 1000 кэВ на позитронах с энергией до
800 МэВ.
Для создания изгиба кристаллографических плоскостей монокристалла Si, которые должны работать в качестве каналов, авторы использовали метод нанесения с
помощью алмазного резца неглубоких рисок на поверхность тонкого кристалла (см.
рис. 2.24, а).
5.
Рис. 2.24. Методика изготовления монокристаллического ондулятора и результаты контроля
периодического изгиба кристаллографической плоскости (рисунки из Bellucci et al., 2003, a).
(а) Микрофотография риски, нанесенной на поверхность кристалла Si алмазным резцом для
создания деформационного изгиба кристаллографической плоскости остаточными напряжениями. (б) Результат рентгеновского дифракционного контроля деформации плоскости (011)
монокристалла Si тонкими рисками, нанесенными на поверхность (дифракционная топография,
излучение Mo Kα). По ординате указано угловое отклонение кристаллографической плоскости
(угловые секунды) от ее положения в недеформированном монокристалле. На монокристалл
размерами 0,3 × 0,3 × 5,0 мм нанесены микроскопические риски с шагом 0,5 мм. Под кривой
в масштабе абсциссы показан измерявшийся кристалл и риски на его поверхности. Рентгеновские измерения (Bellucci et al., 2003, б) показывают, что деформации кристаллографической плоскости имеют синусоидальный характер вдоль кристалла. Точками показаны
экспериментальные значения. Сплошная кривая аппроксимирует экспериментальные данные.
Приведены результаты измерений на обратной от рисок стороне кристалла. Деформации,
измеренные со стороны рисок, имели тот же характер, что позволило авторам предполагать,
что они распространяются на всю толщину кристалла. Угол изгиба плоскостей составляет
около 40 мкрад. Амплитуда изгиба AКО ≈ 20 Å
150
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Проверка с помощью дифракции рентгеновских лучей показала, что деформации
от царапины вполне достаточно для создания изгибной остаточной деформации кристаллографической плоскости с нужной амплитудой. Этим методом было изготовлено
несколько монокристальных Si ондуляторов с длиной от 1 до 5 мм вдоль пучка, и
толщиной перпендикулярно пучку от 0,3 до 0,5 мм. На каждом из них с помощью
рисок сделано по 10 периодов, длина которых варьировалась в разных ондуляторах
от 0,1 мм до 0,5 мм.
Рентгеновский дифракционный контроль показал, что кристаллографические
плоскости были изогнуты синусоидально, причем угол изгиба достигал 40–50 мкрад.
Амплитуда деформации на кристалле, показанном на рис. 2.24, составила около 20 Å,
хотя на остальных кристаллах амплитуда была больше и достигала 50 Å.
Все изготовленные ондуляторы прошли испытания на способность каналировать
заряженные частицы. Испытания проводили в ИФВЭ (Протвино) на ускорителе
протонов с энергией 70 ГэВ методом отбора протонов из пучка консольно изогнутым кристаллом. Несмотря на то, что плоскости кристалла имели синусоидальную
деформацию, их прозрачность к каналированию заряженных релятивистских частиц
оказалась аналогична эффективности разработанных и применяемых в институте
кристаллических дефлекторов для отбора высокоэнергетических протонов, т. е. достигла 70 %. Исследование излучательных характеристик и свойств изготовленных
ондулторов на позитронных пучках будет проводиться в Италии.
2.8. Источники СИ 3-го поколения
Из проведенного выше рассмотрения легко понять, что поворотные магниты
являются очень неэффективными источниками СИ с точки зрения экономики. Будучи технологическими устройствами синхротрона, они излучают постоянно, даже
тогда, когда фотонное излучение не используется для экспериментов. Стремление
получать наибольшую яркость излучения требует делать радиус искривления орбиты в зоне поворотного магнита как можно меньше. Это естественным образом
сопровождается постоянными потерями мощности на излучение, которые даже для
накопительного кольца среднего уровня (на энергию 2 ГэВ), как было показано
выше (2.14), составляют около 50 кВт за оборот, если радиус поворота орбиты около
5,5 м, и будут почти в сто раз больше, если для повышения яркости излучения в
рентгеновской области поднять энергию синхротрона, например, до 6 ГэВ. Кроме
того, в процессе эксплуатации источников СИ 2-го поколения стало очевидно, что
часто оказывается значительно удобнее использовать излучение из ондуляторов или
вигглеров, чем из поворотных магнитов, поскольку характеристики ондуляторного
излучения можно модифицировать и регулировать в соответствии с требованиями конкретного эксперимента. Однако установка этих устройств на накопительные
кольца представляла определенные технические трудности. Дело в том, что хотя
нулевое суммарное магнитное поле вставного устройства теоретически не должно влиять на стационарную орбиту электронного пучка в накопительном кольце,
все-таки приходится применять дополнительные магнитные линзы, корректирующие
возмущение электронного пучка вставными устройствами, и, кроме того, за счет
дополнительного мощного магнитотормозного излучения, возникающего в пределах
вставного устройства, энергия пучка расходуется быстрее, а следовательно для
поддержания стационарного режима накопительного кольца параметры работы его
магнитных и ускорительных систем должны соответствующим образом перестраиваться при включении вставного устройства. Такой регулировки в синхротронах 2-го
поколения не было предусмотрено, поэтому при установке ондулятора или вигглера
каждый раз требовалась серьезная модернизация системы управления синхротроном,
2.8. Источники СИ 3-го поколения
151
его магнитных и ускорительных систем. Кроме того, в этих машинах не всегда
было достаточно места между поворотными магнитами для встраивания подобных
устройств и оборудования каналов вывода СИ из них.
В начале 1990-х годов стали строить специализированные накопительные кольца
с большим числом прямолинейных участков достаточной длины (около 5 м) для
встраивания ондуляторов или вигглеров с каналами вывода СИ. Эти синхротроны
стали источниками СИ 3-го поколения. Источники 3-го поколения устроены по
такой же схеме с накопительным кольцом, как и синхротроны 2-го поколения (см.
рис. 2.8), но в них значительно возросли требования к вакууму, а, главное, их гибкая
система управления, комбинация средств сверхвысокой коллимации электронного
пучка и более совершенные системы стабилизации параметров были адаптированы
для работы с большим числом вставных устройств, генерирующих мощное СИ.
По сравнению с источниками предыдущего поколения в них существенно возросло
число каналов вывода СИ, причем роль излучения из вставных устройств стала
даже больше, чем излучения из поворотных магнитов. Например, на большом накопительном кольце Европейского Источника Синхротронного Излучения (ESRF),
который является одним из наиболее крупных и совершенных источников СИ 3-го
поколения, дополнительно к 64 дипольным поворотным магнитам с каналами вывода
СИ имеется 29 прямолинейных промежутков длиной по 5 метров, в каждый из
которых можно встраивать до трех различных вставных устройств генерирующих
ондуляторное излучение. Наличие большого количества разнообразных вставных
устройств, наряду с излучением из поворачивающих магнитов, позволяет гибко
реагировать на требования эксперимента и подгонять характеристики источника
рентгеновских лучей к разным нуждам конкретных экспериментов.
Важной особенностью источников СИ 3-го поколения является способность
дополнительной инжекции для поддержания тока электронного пучка в накопительном кольце практически без прерывания работы источника СИ, что делает
время жизни электронного пучка в них практически неограниченным. Для этого
бустерный синхротрон делается с энергией электронов близкой или даже равной
энергии электронов в накопителе (что, естественно, сильно увеличивает размеры
предускорителя). Например, построенный в Канаде источник CLS (Canadian Light
Source) на энергию 2,9 ГэВ имеет бустер с энергией тоже 2,9 ГэВ. Более того, для
уменьшения возмущений электронного пучка при инжекции в некоторых случаях
периметр орбиты бустерного синхротрона строится внутри накопительного кольца и
имеет почти такую же длину (так сделано, например в SLS).
Накопительные кольца 3-го поколения улучшают такие качества рентгеновского
излучения, как поток и яркость 1), которые необходимы для передовых экспериментальных исследований. Эти источники обеспечивают очень высокую спектральную
яркость излучения, на несколько порядков превосходящую яркость источников второго поколения, благодаря применению новейших достижений в технологии строи1)
Поток и яркость являются свойствами, определяющими качество рентгеновского пучка
(определения см. в § 2.3.2). Обе характеристики основаны на измерении числа фотонов в
секунду в узкой энергетической полосе в единичном телесном угле в горизонтальном и
вертикальном направлениях. Поток определяет число фотонов в секунду, проходящих через
определенную площадь, и является удобной мерой для экспериментов, в которых используется
весь несфокусированный рентгеновский пучок. Яркость является мерой интенсивности и
направленности рентгеновского пучка. Она определяет наименьшее пятно, в которое может
быть сфокусирован рентгеновский пучок, и удобна для оценки минимального размера пучка,
который можно вырезать из источкика, чтобы его интенсивность была достаточна для проведения измерений на микроскопических объектах.
152
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
тельства электрофизических установок подобного типа, в том числе использованию
сверхпроводящих магнитов и вставных устройств типа шифтеров спектра с узким
магнитным зазором.
Первыми источниками СИ 3-го поколения были большие накопительные кольца,
такие как APS (Advanced Photon Source Source на энергию 7 ГэВ) в Арагонской
национальной лаборатории США, SPring8 ( Super Photon Ring на энергию 8 ГэВ)
в Японском научно-исследовательском институте синхротронного излучения (Japan
Synchrotron Radiation Research Institute) и международный Европейски источник
синхротронного излучения ESRF (European Synchrotron Radiation Facility на энергию
6 ГэВ) в Гренобле, Франция. Эти синхротроны рассчитаны на получение из их поворотных магнитов электромагнитных волн с энергией вплоть до жесткого рентгеновского излучения, позволяют ускорять частицы до очень высоких энергий, обладают
огромными размерами и строительство их обошлось во многие сотни миллионов
(близко к миллиарду) долларов. Подобные проекты способны были реализовать лишь
очень богатые страны или международные сообщества, как, например, было при
строительстве ESRF, который строился на деньги 17 государств.
Впоследствии стали строиться источники СИ 3-го поколения более скромных
размеров, на меньшие энергии, но в них тоже были предусмотрены длинные прямолинейные промежутки для вставных устройств, а, благодаря вставным устройствам
типа шифтеров и вакуумных ондуляторов, покрываемый ими спектральный диапазон
был почти такой же, как и у более мощных машин. Стоимость строительства подобных установок обычно ограничивается суммой около 150 млн. дол. США. Такими
источниками СИ стали, например, SuperACO во Франции, ELETTRA (2 ГэВ) в Триесте (Италия), ALS (Advanced Light Source) в Калифорнии (Лаборатория Лоуренса
Беркли, США). С помощью стран из Европейского Союза завершается строительство
источника SLS (Swiss Light Source в Институте Пауля Шеррера, вблизи Цюриха),
введенного в эксплуатацию в 2001 году в Швейцарии. Такие из них, как ALS в
США и SuperACO во Франции, выдают из поворачивающих магнитов излучение в
диапазоне ультрафиолетового и мягкого рентгеновского спектров, а более жесткое
рентгеновское излучение получается из вставных устройств. Швейцарский источник
SLS с энергией всего лишь 2,4 ГэВ, но оборудованный вакуумным ондулятором,
магнитный зазор которого может уменьшаться до 6,5 мм, при токе электронов 200 мА
способен выдавать пучок СИ с длиной волны рентгеновского излучения короче 1 Å,
который оказывается в миллион раз ярче, чем получался на любом из синхротронов
2-го поколения (см. Hasnain et al., 2001).
С созданием специализированных источников СИ настала новая эра освоения
синхротронного излучения. Кристаллографическое сообщество стало широко применять его для решения прикладных задач и выяснило, что предоставляемые источниками СИ возможности позволяют решать такие задачи, которые казались
неразрешимыми в эпоху лабораторных источников рентгеновских лучей. Спрос на
доступ к источникам СИ во всем мире стал постоянно нарастать. Международный
Союз Кристаллографов стал на своих конгрессах организовывать отдельные секции
целиком посвященные синхротронному излучению, и стал выпускать специальный
журнал Journal of Synchrotron Radiation. Для удовлетворения потребности прикладных наук и промышленности в синхротронном излучении многие страны стали строить собственные источники СИ, которые часто становились машинами коллективного
международного пользования.
Надо еще раз отметить, что источники СИ, по сравнению с лабораторными
источниками рентгеновских лучей, применяемыми в рентгеноструктурном анализе,
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
153
1)
являются гигантскими инженерными сооружениями . Например, периметр крупнейшего на сегодняшний день в Европе накопительного кольца 3-го поколения ESRF
в Гренобле составляет 844 м, а накопительные кольца APS и SPring8 еще больше.
Источники СИ всегда являются установками коллективного пользования, на которых
различные организации могут временно или постоянно абонировать отдельный канал
синхротронного излучения для своих работ или заказывать выполнение исследований персоналу источника.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
Приобретаемый опыт исследований с использованием широчайших возможностей,
предоставляемых источниками СИ, подталкивает к росту требований, предъявляемых к этим источникам. В частности, стремление исследовать с помощью рентгеновских лучей все более мелкие объемы вещества (размерами порядка нескольких
нанометров), требует сверхярких микропучков, а для изучения структурных превращений в реальном времени протекания химических реакций желательно иметь
длительность импульсов порядка 100 фемтосекунд. Более чем тридцатиление усилия ученых и инженеров по разработке и строительству все более совершенных
накопительных колец привели к тому, что их характеристики в источниках СИ 3-го
поколения достигли своих физических пределов, как по размерам и яркости источника излучения, так и по его временной структуре. Например, диаметр электронного
пучка в накопительном кольце ESRF при энергии 7 ГэВ и токе 200 мА достигает
50 мкм и далее уменьшаться не может из-за физических принципов, а следовательно
не может дальше повышаться и яркость СИ.
Пределы характеристик источников излучения на базе накопительных колец
естественным образом заключены в самом принципе их действия, как источников
фотонного излучения. Их нельзя преодолеть никакими дальнейшими техническими
усовершенствованиями. Эти ограничения параметров связаны с условием накопления
ускоренных частиц (тока), при котором частицы в кольце должны накапливаться на
стабильных равновесных орбитах, а свойства их сгустков должны быть согласованы с
возмущениями энергии и импульса, возникающими при испускании СИ, свойствами
РЧ ускоряющей системы, эффектами межчастичных рассеяний в пучке (эффект
Тушека) и погрешностями в системе поворачивающих и фокусирующих магнитов.
Все эти возмущения приводят к связи между горизонтальными и вертикальными
размерами пучка частиц на орбите. Данные возмущения являются свойствами каждого конкретного накопительного кольца и определяются структурой его магнитных
и электронно-оптических элементов. В свою очередь, структура накопительного
кольца строится в результате компромисса между исходным эмиттансом загружаемых пакетов частиц и структурой их уравновешенных сгустков, которая обычно
достигается за многие тысячи оборотов по кольцу и характеризуется длиной в
несколько миллисекунд. Хотя равновесное сжатие частиц в пакеты обеспечивает
накопительное кольцо отличной стабильностью, оно приводит к тому, что параметры
накопленных уравновешенных сгустков никак не связаны с параметрами исходно
инжектированных пакетов частиц, которые, в принципе, могут иметь длину и на
несколько порядков меньше. Поэтому, если в накопительное кольцо инжектировать
прекрасно сформированные пакеты частиц с эмиттансом и длиной меньше тех,
которые характерны для данной структуры кольца, то в процессе движения по
1)
Характеристики некоторых источников синхротронного излучения приведены в конце
данной книги в табл. 6.9.
154
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
кольцу они все равно будут уравновешены и доведены до значений типичных для
данного кольца. То есть можно сказать, что сама структура накопительного кольца и
требование равновесности пучка на его орбите будут неизбежно ухудшать исходные
характеристики хорошо сформированных пакетов, получаемых из инжектора.
Таким образом технология накопительных колец для производства фотонов на
сегодня уже практически исчерпала возможности совершенствования таких характеристик, как длительность импульса излучения, яркость и временная структура пучков СИ, и возникла потребность в поиске альтернативных технологий генерирования
рентгеновских лучей, способных обойти естественные ограничения накопительных
колец. В последнее время в качестве такой альтернативы рассматриваются рентгеновские лазеры на свободных электронах (ЛСЭ) и источники СИ на базе линейных
ускорителей с возвратом мощности (ЛУР), которые мы кратко рассмотрим далее.
2.9.1. Рентгеновские лазеры на свободных электронах. В качестве альтернативы накопительным кольцам в последнее десятилетие физики преподнесли
сюрприз, разработав источники излучения с яркостью в миллиард раз выше яркости
излучения, которое получается из источников СИ 3-го поколения в рентгеновском
диапазоне (см. рис. 2.25), — рентгеновские лазеры на свободных электронах. Пока
эти источники прошли только стадию опытных испытаний, но два из них находятся в стадии строительства — это европейский проект XFEL 1) и американский
проект LCLS 2). Кроме огромной яркости (см. графики на рис. 2.25) по сравнению с
излучением источников 3-го поколения, их электромагнитное излучение отличается
высокой монохроматичностью, настраиваемостью по длине волны и когерентностью
подобно излучению оптических лазеров, а также чрезвычайно малой длительностью
импульсов (вплоть до 10−14 −10−15 с).
Идея лазеров на свободных электронах стала интенсивно разрабатываться во всем
мире с 1970-х годов, и сейчас трудно найти научный центр, занимающийся ускорителями заряженных частиц, который не работал бы над этой проблемой. Лазеры
на свободных электронах (ЛСЭ, называемые в англоязычной литературе FEL) 3) —
это источники когерентного излучения нового типа, основанные на использовании
электронных пучков ускорителей в особой комбинации с длинными периодическими
магнитными структурами — ондуляторами.
В принципе, в ондуляторах могут генерироваться три типа излучения: некогерентное спонтанное, когерентное спонтанное и индуцированное (подробнее см., например,
Алферов и др., 1989). Обычные ондуляторы, а также их разновидность — вигглеры,
встраиваемые в накопительное кольцо синхротрона для создания дополнительных
точек фотонного излучения, генерируют некогерентное спонтанное излучение.
В них электроны пучка, сгруппированные в довольно большие сгустки, излучают
независимо друг от друга. Суммарная мощность испускаемого при этом излучения
состоит из арифметической суммы мощностей излучения каждого электрона и обычно составляет около 3–4 кВт за один импульс (за один проход электронного сгустка
через ондулятор). Случай именно такого ондуляторного излучения рассматривался
выше при описании вставных устройств, и именно такое излучение преимущественно
1)
Рентгеновский лазер на свободных электронах TTF XFEL в лаборатории DESY, Гамбург,
Германия, планируется ввести в эксплуатацию в рентгеновском диапазоне длин волн около
1 Å в 2012 году.
2)
Лазер на свободных электронах в исследовательском центре Stanford Linear Accelerator
Center, Стэнфорд, США, диапазон длин волн излучения 1,5–15 Å, ввод в эксплуатацию
запланирован на 2009 год.
3)
Сокращение от Free Electron Laser.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
155
Рис. 2.25. Сравнение яркости излучения
рентгеновских
лазеров
на
свободных
электронах с яркостью других источников
рентгеновского излучения. (а, б) средняя
и пиковая яркость излучения ЛСЭ из уже
испытанных и строящейся установки XFEL
(центр DESY, Германия); Рисунки взяты с
адреса http://www.desy.de/pr-info/desyhome/
html/presse/hginfos/xfel/was.en.html#super
(в) для строящегося ЛСЭ LCLS (Стэнфорд,
США). Для сравнения выбраны американстие
источники СИ APS в Аргонской Национальной лаборатории и ALS в Лоренс Беркли
Национальной лаборатории
генерируется источниками СИ 3-го поколения и довольно часто используется в
рентгеновской кристаллографии. По сравнению с синхротронным излучением из
поворотных магнитов (см. рис. 2.22), спонтанное ондуляторное излучение обладает
значительно большей яркостью, меньшей расходимостью, высокой монохроматичностью (которая в определенных случаях может достигать Δω/ω ≈ 10−2 ÷ 10−3 ) и
100 % поляризацией.
Ситуация существенно меняется, если пучок релятивистских электронов, движущихся в ондуляторе, начинает взаимодействовать с полем когерентной электромагнитной волны, распространяющейся вдоль оси электронного пучка, как это
происходит в лазерах на свободных электронах. Ускоренные до супер-релятивистской энергии электроны и электромагнитное излучение распространяются в одном
направлении со сравнимыми скоростями, и на пути через ондулятор колеблющийся
156
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
электронный пучок начинает обмениваться энергией с полем электромагнитного, в
результате чего происходит накачка лазера. Естественно, что эффективность такого
обмена и возникновение лазерной накачки зависит от соотношения частот колебаний
электронного пучка и электромагнитной волны.
Для эффективного обмена энергией требуется, чтобы электроны испытывали
почти резонансное воздействие от электромагнитного излучения и магнитных полей
ондулятора. Такой резонанс достигается, когда длина волны λ излучения, осевая
скорость электронного пучка (cβz ) и период λ0 ондулятора удовлетворяют условию
λ = λ0 (1 − βz ),
(2.31)
где c скорость света, а βz — продольная составляющая направляющего вектора
скорости электроннов. Релятивистские электроны «видят» каждый быстро приближающийся период ондулятора с лоренцовским сжатием к более короткой длине
периода λ0 = λ0 /γ. В то же время электроны «видят» пролетающее через них поле
электромагнитного излучения смещенным из-за эффекта Доплера в сторону более
длинных волн λ = (1 + βz )γλ ≈ 2γλ. Таким образом, условие резонанса между ондулятором и силами излучения для ЛСЭ в системе отсчета, связанной с электронным
пучком, формулируется как λ0 = λ, а в лабораторной системе координат резонансное
соотношение может быть представлено в виде
λ=
λ0
.
2γ 2
(2.31 )
Данное резонансное соотношение показывает, что длину волны излучения такого
лазера можно плавно регулировать путем изменения кинетической энергии электронного пучка (γ − 1)mc2 , где величина
1
γ=
2 − β2
λ − β⊥
z
(2.32)
является релятивистским множителем Лоренца, m — масса электрона, а cβ⊥ представляет поперечную скорость электрона. Оно также указывает на то, что механизм
действия лазера на свободных электронах можно разработать так, что лазер сможет
работать в широком диапазоне длин волн, от сантиметров до нанометров. Принцип
сравнительно прост на словах, но реальная работоспособность и параметры такого
лазера зависят от ряда чисто практических факторов, включая усиление лазера и
качество электронного пучка.
Существует
множество
разных схем лазеров на
свободных электронах. Физический принцип генерации
когерентного
излучения
этими устройствами можно
наглядно представить на
примере так называемого
Рис. 2.26. Принцип накачки лазера на свободных электроЛСЭ-осциллятора, который
нах (ЛСЭ-осциллятор)
похож на оптический твердотельный лазер, но лазерной средой в нем являются электроны и магнитное поле.
Схема действия такого ЛСЭ с периодическим ондулятором, магнитное поле которого
обозначено стрелками направленными вверх и вниз, показана на рис. 2.26.
Типичная величина магнитного поля ондулятора в ЛСЭ-осцилляторе составляет
несколько килогаусс с периодом λ0 около нескольких сантиметров и числом периодов
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
157
N обычно более 100. Ондулятор длиной несколько метров (в ЛСЭ обычно применяются ондуляторы с длиной в десятки метров) расположен между резонаторными
зеркалами, расстояние между которыми вдвое больше длины ондулятора или около
10 метров в случае пятиметрового ондулятора. Путь электронного пучка указан на
рисунке горизонтальной линией. На схеме поперечный размер пучка изображен преувеличенно большим по сравнению с горизонтальными размерами. Обычно радиус
электронного пучка не более 1 мм, а пучок оптических мод имеет радиус около 3 мм.
При прохождении релятивистских электронов сквозь ондулятор они испытывают
ускоряющее действие поля ондулятора из стороны в сторону и при этом спонтанно
излучают в направлении распространения пучка. Процесс спонтанного излучения
аналогичен тому, который имеет место в ондуляторах или вигглерах, генерирующих УФ или рентгеновское излучение в источниках СИ 3го поколения. За первые
несколько проходов через осциллятор лазера некоторая часть этого излучения накапливается в оптическом резонаторе. По мере того, как за много проходов мощность
накопленного излучения растет, процесс спонтанного излучения начинает меняться
и уже отличается от процесса генерации излучения в синхротроне, а становится
похож на механизм, применявшийся в первых СВЧ трубках. Электроны, входящие
в работающий лазер, вынуждены двигаться из стороны в сторону из-за действия
на них магнитных полей ондулятора, но излучать им теперь приходится уже в
присутствии довольно мощного накопленного поперечного электромагнитного поля.
Когда излучение проходит по электронным сгусткам, которые движутся медленнее, чем электромагнитные волны, то электрическое поле излучения воздействует на колеблющиеся электроны и происходит обмен энергией между электронами
и электромагнитной волной. Это взаимодействие является классическим аналогом
квантово-стимулируемой эмиссии. Значительный обмен энергией может происходить
лишь в том случае, когда ондулятор и поле излучения воздействуют на релятивистские электроны почти резонансно. В начале процесса электроны в пучке случайным
образом распределены по многим длинам волн со многими миллионами электронов
в пределах каждой части пучка длиной в одну длину волны. Ориентация электрического вектора в электромагнитном излучении и вектора скорости электронов в
ондуляторе вращаются в пределах 2π на каждой длине волны излучения. Это круговое распределение ориентаций означает, что примерно половина электронов теряют
энергию, отдавая ее полю излучения, а другая половина электронов увеличивает
свою энергию, благодаря движущимся с ними в одном направлении электромагнитным волнам. Электроны, увеличивающие свою энергию, начинают двигаться впереди
среднего электрона, а электроны, теряющие энергию, начинают отставать от среднего
электрона. Этот процесс приводит к периодической группировке электронного пучка
в масштабе длины волны излучения, т. е. существовавшее в начале процесса накачки
облако электронов разбивается и группируется в микробанчи. Сгруппированный
подобным образом электронный пучок затем излучает когерентно и усиливает уже
имеющееся излучение.
Интенсивность эмиссии электромагнитного излучения для хорошо сгруппированного электронного пучка пропорциональна квадрату числа электронов, тогда как в
пучке, состоящем из случайным образом распределенных электронов, она пропорциональна лишь числу электронов. Если электронный пучок имеет значительный
начальный разброс энергии или скорости, то процесс группировки ухудшается и
усиление снижается. Когда ЛСЭ-осциллятор работает в устойчивом состоянии, то
электроны становятся сгруппированными в один пакет в конце ондулятора и здесь
они главным образом забирают энергию из поля электромагнитного излучения. Это
является нормальным процессом насыщения, которое обычно ограничивает преобразование части мощности электронного пучка в излучение за один проход до
158
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
величины 1/N . Тот же самый тип группировки электронов является целью при
разработке СВЧ трубок. Лазер на свободных электронах работает похожим образом,
но может достигать диапазона ИК, оптической, УФ и даже рентгеновской длины
волны.
В принципе, для ЛСЭ, действующем на базе ЛСЭ-осциллятора, не требуется
очень большой энергии ускорителя, если накачка производится за много проходов
электронов через ондулятор, как в рассмотренном выше примере. Такие ЛСЭ могут
работать с пучками, имеющими энергию около 50 МэВ. Сравнительная дешевизна
ЛСЭ-осциллятора позволяет работать с ними даже в сравнительно небольших лабораториях, благодаря чему исследования лазеров на свободных электронах сегодня
очень распространены. Однако, очень сложной задачей при создании этих установок
является обеспечение резонансности взаимодействия электронного пучка с электромагнитной волной и подбор подходящих эффективных резонаторов-отражателей,
особенно, когда длина волны уменьшается и приближается к области рентгеновских
лучей. Поэтому до настоящего времени в ЛСЭ-осцилляторах не удалось достичь
генерации излучения даже в диапазоне мягкого рентгена, хотя такие установки уже
успешно работают в инфракрасной области и даже области вакуумного ультрафиолета (длина волны больше 1000 Å).
Более перспективной для генерирования фотонного излучения в рентгеновском
диапазоне оказалась схема ЛСЭ-усилителя, работающего в режиме самоусиления
спонтанного ондуляторного излучения (известном, как режим SASE 1)). В этом
режиме эффект лазерного излучения достигается при однократном проходе электронного пучка через длинный ондулятор, который усиливает спонтанную эмиссию на
несколько порядков величины без использования каких либо оптических резонаторов. Концепция однопроходного лазера на режиме самоусиления спонтанного излучения была впервые предложена Е. Л. Салдиным (см. Kondratenko and Saldin, 1980),
и потом более подробно теоретически проанализирована в работах (Bonifacio et al.,
1984; Салдин и др., 1992). Ее теоретическое обоснование и варианты практической
реализации можно также найти в книге (Saldin et al., 2000).
В ЛСЭ-усилителе (в противоположность ЛСЭ-осциллятору) используется пучок
электронов с очень высокой энергией (10 ГэВ и более для достижения рентгеновского
диапазона) и током в несколько ампер и очень длинный ондулятор (от несколько
десятков до сотен метров). Никаких резонаторов не требуется, а группировка пучка
на микробанчи происходит на пути в ондуляторе под действием собственного спонтанного ондуляторного излучения за один проход. Эксперименты, проведенные в
Лос Аламосе (США) в 1997–1998 годах, дали коэффициент усиления спонтанной
эмиссии порядка 105 и достижение насыщения на длине волны 12 мкм за один
проход, что подтвердило правильность теории SASE (см. Hogan et al. 1998). В
2001 году на экспериментальной установке TTF FEL (DESY, Германия) был получен
лазерный эффект с коэффициентом усиления спонтанного излучения 106 на длине
волны 100 нм. После этого стало ясно, что лазерное излучение с длиной волны даже
жесткого рентгена с помощью эффекта самоусиления спонтанной эмиссии вполне
достижимо уже в наши дни.
Эффект самоусиления спонтанного ондуляторного излучения (SASE) заключается
в том, что при движении по синусоидальной траектории в ондуляторе электронные
сгустки излучают фотоны с фиксированной длиной волны. В сильно сжатом банче
всегда есть достаточно большое число электронов, излучающих с одинаковой фазой,
и их излучение служит «затравкой» для начала процесса SASE (рис. 2.27).
1)
SASE — сокращение от английского self-amplified spontaneous emission.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
159
Рис. 2.27. Структурирование электронного сгустка при проходе через ондулятор ЛСЭ и изменение типа и интенсивности фотонного излучения. На пути через ондулятор электронный
пучок проходит три режима спонтанного излучения: спонтанное ондуляторное излучение,
самоусиление спонтанного излучения (SASE) и режим насыщения спонтанного излучения.
Сгусток электронов в конце пути разбивается на микро-банчи и начинает излучать когерентно.
Насыщение достигается, когда оптическая мощность излучения вырастает до такой величины,
что начинает разрушать созданную микроструктуру банча
Пучок фотонов, возникших в самом начале пути электронов в ондуляторе, распространятся вдоль оси направления движения электронов и взаимодействует с
продолжающим свое движение электронным пучком, причем спонтанное излучение
от задних электронов банча взаимодействует своим электрическим полем с впереди
летящими электронами, которые движутся тоже со скоростью близкой к скорости
света. Из-за этого распределение электронов в банче по пути в ондуляторе стремится
принять регулярную структуру электрического поля рентгеновских лучей. Как и при
описании механизма автофазировки в синхротроне, рассмотренного в начале данной
главы, воздействие электромагнитной волны на электроны в ондуляторе тормозит
электроны, движущиеся с опережающей фазой, а запаздывающие электроны полу-
160
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
чают энергию от волны и ускоряются. Таким образом в банче увеличивается число
электронов, излучающих с одинаковой фазой, т. е. синхронно, и они группируются в
микробанчи. Чем сильнее становится электромагнитное поле фотонного излучения,
тем более выраженным становится продольное распределение электронной плотности
в банче. После прохождения нескольких периодов ондулятора вместо первоначального однородного распределения заряда в банче возникает серия отдельных «дисков»
заряда, разделенных друг от друга одной длиной волны (рис. 1.22), а электроны
в каждом таком микробанче излучают синхронно с одинаковой фазой. В конце
пути через достаточно длинный ондулятор уже все «диски» электронной плотности
начинают излучать синхронно, создавая интенсивный пучок лазерного излучения.
Излучение оказывается полностью когерентным в поперечном направлении, поскольку излучения микробатчей в этом направлении не взаимодействуют друг с
другом. Продольная когерентность фотонного излучения в этом режиме невелика
и определяется относительной спектральной шириной волнового цуга, которая в
режиме насыщения SASE приблизительно обратно пропорциональна числу периодов
ондулятора (например, предполагается, что для источника LCLS когерентность составит 4,7 · 10−4 ). Поскольку длина волны генерируемого фотонного излучения, как
показано в формуле (2.24), зависит от энергии электронов, то можно регулировать
длину волны излучения испускаемого таким лазером по желанию пользователя,
меняя энергию линейного ускорителя.
Высокую скорость процесса группировки электронов вдоль ондулятора можно
обеспечить благодаря большому току в пучке (несколько тысяч ампер) и хорошей
структурированности пучка на банчи. Для достижения такого тока при высоком
качестве пучка используются современные линейные ускорители электронов большой
мощности. В этом состоит отличие принципа лазеров на основе ЛСЭ-осциллятора
от лазеров на основе эффекта SASE. Если для накачки ЛСЭ-осцилляторов можно
применять накопительные кольца, то для создания лазеров на эффекте самоусиления спонтанной эмиссии ондуляторного излучения (рентгеновских SASE FEL)
накопительные кольца в качестве ускорителей электронов мало пригодны, поскольку
банчи в них не достаточно структурированы, а плотность электронов в банче (ток)
не достаточна для достижения эффекта насыщения SASE за один проход. Кроме
того, малый интервал возможного изменения энергии электронов в накопительных
кольцах не годится для получения рентгеновского излучения в достаточно широком
диапазоне длин волн. Поэтому для создания рентгеновских лазеров на свободных
электронах на принципе SASE используются не просто мощные ЛИНАКи электронов
на энергию в десятки ГэВ, но для повышения тока в банчах в эти ускорители
встраивается высокочастотный компрессор банчей (мощный сверхпроводящий радиочастотный ускоритель электронов), который сильно сжимает облако ускоренных
электронов в плотные сгустки перед вводом их в ондулятор. При входе хорошо
коллимированного и сжатого сгустка электронов с достаточно большим значением
тока в длинный ондулятор, процесс группировки электронов в ЛСЭ-усилителе может
быть осуществлен за один проход, тогда как в ЛСЭ-осцилляторе этот процесс
происходит за много проходов.
Для создания ЛСЭ на принципе однопроходного SASE требуется три последовательно соединенных основных устройства: электронная пушка с радиочастотным
ускорением для инжекции предварительно ускоренных электронов в основной ускорительный модуль; мощный линейный ускоритель, обеспечивающий высокую плотность ускоренного пучка и достаточный диапазон регулировки энергии ускорения, с
компрессором банчей, который должен сжимать электронные сгустки и увеличивать
их плотность; и достаточно длинный ондулятор. Именно по такой схеме строятся два
упомянутых выше рентгеновских лазера: межинститутский многопользовательский
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
161
источник когерентного света (LCLS = Linac Coherent Light Source) в Стэнфорде
(США) и немецкая многопользовательская установка, создаваемая с участием ряда
стран Европейского Союза TESLA-FEL в центре DESY около Гамбурга (Германия).
Сравнение фотонных характеристик этих источников с другими источниками синхротронного излучения показано на рис. 2.25.
Строительство LCLS началось в 2005 году, и рентгеновский лазер должен быть
введен в эксплуатацию в 2009 году. Поскольку этот источник будет использовать
последний километр существующего трехкилометрового линейного ускорителя электронов SLAC на энергию до 14,3 ГэВ с фотоэлектронным инжектором на 150 МэВ,
то придется построить только ондулятор длиной 122 м (7 тыс. постоянных супермагнитов из сплава Nd–Fe–B), системы транспорта пучков электронов и фотонного
излучения, два экспериментальных зала и инфраструктуру, поэтому стоимость строительства данного лазера не должна превысить 300 млн. долларов. Технические характеристики этой установки позволят генерировать когерентное излучение в диапазоне
длин волн 1,5 ÷ 15 Å, что соответствует диапазону энергий 8 кэВ–800 эВ. Для
настройки длины волны излучения в этом диапазоне энергия электронов будет регулироваться в пределах от 14 ГэВ до 4,45 ГэВ. Пиковая спектральная яркость импульса когерентного излучения длительностью 230 фемтосекунд и частотой повторения
120 Гц составит 1032 [фотон/с/мрад2 /мм2 (при δλ/λ = 0,1 %)], причем пучок будет
практически параллельным (угол расходимости лучей не более 0,42 микрорадиан).
Пиковая мощность импульса фотонного излучения будет достигать 8–10 гигаватт!
Строительство немецкого рентгеновского лазера TESLA-FEL начато в конце
2004 года. Технические параметры этого источника превосходят параметры LCLS,
как по яркости, так и по спектральному диапазону генерируемого излучения, благодаря применению технологии сверхпроводящего ускорителя TESLA. Например,
минимальная длина волны на нем будет составлять 0,85 Å сразу же после ввода в эксплуатацию. Длительность импульса излучения 100 фемтосекунд. Длина
установки составляет 3,3 км, на выходе будет 5 пучков фотонного излучения с
10 экспериментальными станциями. Энергия электронов может меняться от 10 Гэв до
20 ГэВ, что позволит получать когерентное монохроматическое фотонное излучение
с перестраиваемой длиной волны от 60 до 0,85 Å. Стоимость проекта составит около
700 млн. Евро в ценах 2000 года. В дальнейшем, после введения в строй нового
линейного ускорителя электронов на коллайдере ТЕСЛА длиной 33 км с энергией
1 ТэВ, предполагается довести предельную длину волны до 0,1 Å.
Большим преимуществом проекта TESLA-FEL по сравнению с американским
является то, что в течение ряда лет испытывался прототип этой установки TTF
XFEL (Tesla test facility X-ray Free-electron Laser) меньших размеров (ЛИНАК со
сверхпроводящими резонаторами на 1 ГэВ и ондулятор длиной 30 м), на котором
в 2002 году удалось получить рентгеновское лазерное излучение в режиме SASE
с длиной волны 6,4 nm. Эта установка продолжает работать и совершенствоваться.
После увеличения ее длины до 260 м она позволяет получать лазерное излучение
в области вакуумного ультрафиолета вплоть до длины волны 60 Å, и на ее пяти
пучках, начиная с 2005 года, будут проводиться эксперименты, как физического, так
и прикладного характера (спектральные параметры показаны на рис. 1.20, а, б). В то
же время TTF XFEL будет испытательным полигоном для отработки технологии для
строящегося большого лазера.
Нельзя не отметить, что рабочий цикл с полной мощностью излучения из РЛСЭ
потребует расхода огромного количества электроэнергии, если, конечно, они не
будут использовать в качестве ускорителей ЛИНАКи с возвратом электрической
мощности, которые называют линейными ускорителями рекуператорами (подробнее
об этих ускорителях будет рассказано в следующем параграфе). Потенциальная
6 Г.В. Фетисов
162
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
выгода от объединения технологий линейных ускорителей рекуператоров и ЛСЭ уже
продемонстрирована в лаборатории Джеферсона на примере инфракрасного ЛСЭ (the
Jefferson Lab IR-FEL) и на основе этого принципа строится инфракрасный ЛСЭ в
Новосибирске (Kulipanov et al., 1998).
В заключение надо отметить, что, в отличие от лазеров других типов, ЛСЭ может
иметь неограниченно высокую мощность. Активный объем ЛСЭ содержит лишь
свет, магнитное поле ондулятора и электронный пучок, поэтому в нем отсутствуют
нежелательные эффекты полей высшего порядка или искажения среды третьего
порядка, и мощность его излучения, в принципе, ничем не ограничивается, т. е.
может увеличиваться как угодно без пробоя среды. Средняя мощность лазеров
на свободных электронах ограничивается только малой длительностью рабочего
цикла большинства ускорителей. Уже показано, что эффективность подобных лазеров может быть больше 40 % для длинных волн, а мощность импульса может
достигать десятков гигаватт. Пока нет даже элементов рентгеновской оптики, которые способны выдерживать подобные чудовищные нагрузки. Это чрезмерно большая
мощность, особенно, когда она сосредоточена в луче толщиной порядка миллиметра,
чтобы использовать такое излучение в рентгендифракционных или абсорбционных
исследованиях, применительно к которым мы рассматриваем данную тему.
ЛСЭ, в том числе SASE FEL, обещают решить проблему уменьшения длительности вспышек генерируемого СИ и его яркости. Однако, их трудно назвать
источниками СИ 4-го поколения для рентгеновских исследований веществ, если
пользоваться устоявшейся классификацией. Эта классификация подразумевает, что
каждое новое поколение источников СИ приносит увеличение яркости источника
(обычно в тысячи и миллионы раз по сравнению с предыдущим поколением) и не
заставляют принципиально менять технику рентгеновских экспериментов. Появление
же ЛСЭ не просто усиливает параметры источника рентгеновских лучей, а меняет,
как принцип генерации электромагнитного излучения, так и методы работы с ним.
На самом деле ЛСЭ это совсем другая машина по сравнению с синхротронами и
накопительными кольцами и встраиваемыми в них магнитными устройствами типа
ондуляторов и виглеров, и область применения этих установок, скорее всего, различна 1). Можно сказать, что перспектива появления рентгеновских лазеров не столько
ободрила специалистов в области рентгеновских методов исследования, сколько их
озадачила и даже обескуражила.
Пучки электромагнитного излучения из ЛСЭ по сравнению с СИ от источников 3-го поколения обладают совершенно другой когерентностью и временной
структурой, а главное ужасающей мощностью. Например, ЛСЭ выдают импульсы
сверх-яркого когерентного излучения длительностью 100 фс всего около 100 раз в секунду, а накопительные кольца генерируют такое же суммарное число некогерентных
фотонов с частотой около миллиона импульсов излучения в секунду и длительностью
∼ 100 пс. Следовательно каждый импульс излучения из ЛСЭ несет минимум в 104
раз больше фотонов, чем вспышка из накопительного кольца. Плотность энергии
на единицу площади в сфокусированном пучке из проектируемых ЛСЭ в жесткой
рентгеновской области настолько высока, что он может за несколько фемтосекунд
превратить большинство мишеней (в том числе и элементы рентгеновской оптики) в
плазму. Чрезвычайно малая длительность импульса излучения является одновременно достоинством ЛСЭ и ограничением для их применения.
1)
Например, разработка ЛСЭ в США частично финансируется в рамках разработки корабельного пучкового оружия (см. Office of Science, 2003. С. 20. Проект CEBAF), тогда как
накопительные кольца служат для применения главным образом в мирных целях.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
163
До настоящего времени нет понимания, как можно использовать столь мощное
излучение, и как работать с когерентным излучением в рамках обычных методик,
например, рентгеноструктурного анализа. Очевидно, чтобы проводить традиционные
рентгеновские исследования веществ на излучении из ЛСЭ придется переделывать
все методики, применяемые сегодня на накопительных кольцах и разрабатывать
принципиально новые. Поскольку после каждого импульса излучения образец будет
разрушаться, скорее всего, придется проводить измерения на серии образцов, поэтому методики исследования придется ориентировать на усреднение и сшивку данных.
Поэтому нет никаких оснований считать, что ЛСЭ заменят источники СИ типа накопительных колец, хотя с их появлением для исследователей откроются совершенно
новые научные области. Пройдет еще немало лет после создания рентгеновских ЛСЭ,
прежде чем будут разработаны соответствующие методики и технические средства
для их воплощения и рентгеновские ЛСЭ можно будет использовать на практике.
Поэтому разработка и строительство ЛСЭ, продиктованная требованиями передовых
областей науки и техники, не снимает необходимости параллельно улучшать технологию генерирования СИ со свойствами похожими на излучение накопительных
колец, но с улучшенными параметрами. При поисках таких альтернативных решений
в последнее десятилетие внимание разработчиков снова привлекли линейные ускорители, как потенциальные источники СИ.
2.9.2. Источники СИ на базе линейных ускорителей (ЛУР). В последние годы было заявлено о разработке новых источников рентгеновских лучей со свойствами
похожими на свойства традиционного СИ, но с более высокой яркостью и гибкой
временной структурой, которые должны строиться на базе линейных ускорителей
(Gruner, Bilderback et al., 2002; Gruner, 2004; Murphy, 2003). Эти источники должны
представлять собой нечто промежуточное между источниками СИ 3-го поколения и
ЛСЭ. Большую подборку информации о таких разработках можно найти, например,
в материалах Конференции по ускорителям частиц, проходившей в 2003 году в
Портленде (PAC2003).
В самом начале данной главы мы уже говорили, что линейные ускорители тоже
могут быть источниками электромагнитного излучения аналогичного СИ, если в
них установить ондулятор или вигглер. Ускорение частиц в ЛИНАКе происходит за
один проход, поэтому нет нужды заботиться о равновесности орбиты, и электронный
пучок в нем можно сжимать без этого ограничения вплоть до размера, соответствующего дифракционному пределу 1). ЛИНАК, в отличие от накопительного кольца,
не ухудшает структуру электронных пакетов при ускорении. В хорошо сконструированном линейном ускорителе эмиттанс пучка и длина ускоренного электронного
сгустка зависит не от ускорителя, а полностью определяется эмиттансом и длиной
сгустка, выдаваемыми источником частиц (инжектором). Современные источники
электронов (электронные пушки) обладают собственным эмиттансом меньше того,
который достигается при наилучших системах управления пучками в накопительных
кольцах, поэтому яркость пучка рентгеновских лучей из ЛИНАК может быть намного выше, чем из накопительного кольца. Именно поэтому разрабатываемые сегодня
ЛСЭ, для работы которых требуется очень малый эмиттанс, в качестве ускорителей
частиц используют ЛИНАКи.
1)
Дифракционный предел — это фундаментальное ограничение в оптике, означающее, что
невозможно сфокусировать свет в пятно с диаметром менее половины длины волны, оказывается действительным и для электронов. Это значит, что нельзя сделать пучок электронов
бесконечно тонким и его минимальный размер не может быть меньше половины длины волны,
соответствующей данной энергии электронов.
6*
164
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Но если ЛИНАК не ухудшает эмиттанс электронных сгустков, то почему бы
не попробовать использовать его для создания источника рентгеновских лучей высокой яркости путем получения пучка высокоэнергетических электронов с малым
эмиттансом и пропускания его через ондулятор, где будет генерироваться яркое
рентгеновское излучение? Этой идее уже много лет, но ее практическая реализация наталкивалась на серьезные технические трудности. Сложность создания такой
установки заключается в необходимости огромной энергии для получения достаточно большого тока ускоренных электронов, которые необходимы для генерирования
интенсивных потоков рентгеновских лучей. Например, пучок с током 100 мА при
энергии 7 ГэВ (обычный режим работы накопительных колец APS, SPring8 или
ESRF) несет 700 МВт мощности, что сравнимо с мощностью крупной электростанции, и значительная часть этой мощности после генерирования импульса СИ
должна быть бесполезно рассеяна в поглотителе пучка частиц. В накопительном
кольце проблема экономии электрической мощности решается путем многократного
использования одних и тех же электронов, движущихся по кругу. Эти электроны
проходят через точки излучения и ускорения миллионы раз в секунду, а внешний
источник питания лишь восполняет сравнительно малые потери на излучение, то
есть кинетическая энергия электронов в накопительном кольце не выбрасывается
бесполезным образом. Поэтому производство рентгеновского излучения с помощью
постоянно действующего обычного линейного ускорителя будет невероятно дорогим.
К счастью, есть способы избежать полной потери энергии при генерировании рентгеновского излучения с помощью ЛИНАК. Таким способом является использование
линейных ускорителей-рекуператоров, в которых неизрасходованная мощность электронного пучка может возвращаться обратно в ускоритель и употребляться повторно
для ускорения следующей порции электронов.
В большинстве случаев большие ЛИНАКи работают на принципе ускорения
заряженных частиц с помощью бегущей электромагнитной волны, которая создает
однонаправленную силу, действующую на заряженную частицу. Эта сила может,
как ускорять частицы, так и замедлять их, в зависимости от положения электрона
относительно фазы электромагнитной волны (см. вставку на рис. 2.28 и пояснения
к принципу автофазировки в § 2.2, рис. 2.5). В ускорителях такая электромагнитная
волна создается радиочастотными ускорительными станциями, действующими по
принципу клистрона. Если частица ускоряется, то она забирает энергию из электромагнитной волны, и, наоборот, если частица тормозится, то она отдает свою энергию
электромагнитной волне. Эта добавленная энергия электромагнитной волны может
снова использоваться для ускорения следующей порции электронов. Такой принцип
регенерации не нов и предлагался почти полвека назад М. Тигнером (Tigner, 1965).
Однако практически его работоспособность показана сравнительно недавно. Так в
1998 году в CEBAF 1) был пущен в эксплуатацию маленький ЛСЭ на 38 МэВ
для ИК области, в котором использовался этот принцип возврата и регенерации
мощности электронного пучка [Neil, et al., 1998]. Этот проект продемонстрировал,
что в ЛИНАК может возвращаться около 99 % мощности. Очень совершенные схемы
источников СИ на линейных ускорителях с регенерацией мощности предложены
также в Новосибирске (Skrinsky and Vinokurov, 1978; Skrinsky and Vinokurov,
1)
CEBAF — Continuous Electron Beam Accelerator Facility (Непрерывный ускоритель электронного пучка), работающий по принципу ЛУР, и служащий драйвером инфракрасного ЛСЭ
типа ЛСЭ-осциллятора, действующего в лаборатории Томаса Джеферсона (штат Вирджиния,
США). В настоящее время этот ускоритель проходит стадию модернизации, после которой
его энергия будет доведена до 12 ГэВ, а длина волны ЛСЭ будет доведена до вакуумного
ультрафиолета (λ ∼ 250 нм).
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
165
1979; Gavrilov et al. 1991; Gavrilov et al. 1994; Kulipanov et al., 1998). Успешные
предварительные исследования возможности использования линейных ускорителей с
возвратом энергии в качестве новых источников СИ проведены в Италии. Ислледования проводились на многоцелевом электронном линейном ускорителе-рекуператоре
MERLIN с энергией 3 ГэВ.
Таким образом идея генерирования СИ в линейных ускорителях может быть эффективно реализована с помощью ЛИНАКов с возвратом мощности (ЛИНАК-рекуператоров, которые в англоязычной литературе называют Energy Recovery LINAC
или сокращенно ERL, а мы их далее будем сокращенно именовать ЛУР).
В ЛУР путь пучка электронов устроен таким образом, что один и тот же
сверхпроводящий ЛИНАК используется для ускорения и замедления электронного
пучка. После того, как ускоренные электроны поработали на генерацию СИ, они
замедляются тем же самым ЛИНАКом, и таким образом оставшаяся энергия электронного пучка используется для ускорения новых электронов, в результате чего
снимается проблема чрезвычайно высоких энергетических затрат на генерирование
СИ с помощью линейных ускорителей 1). Такие ускорители-рекуператоры имеют
высокие потенциальные возможности для производства пучков СИ высокой яркости, обладающих когерентностью, очень ярко выраженной временной структурой, с
размерами и формой пучка гораздо лучшими, чем у современных накопительных
колец, действующих в качестве источников СИ 3-го поколения. При этом гибкость
управления излучением от таких машин может быть значительно выше, а стоимость
их работы даже ниже стоимости эксплуатации накопительных колец.
Предлагаемые и воплощаемые в жизнь источники жесткого рентгеновского излучения, действующие по этому принципу, строятся по схеме, показанной на рис. 2.28.
Инжектор с фотоэлектронной накачкой (фотокатод, возбуждаемый импульсным
лазером) выдает в ЛИНАК пакеты электронов с энергией порядка 10 МэВ и очень
малым эмиттансом, которые потом за один проход ускоряются до высокой энергии
(порядка 5–7 ГэВ для генерирования рентгеновских лучей) сверхпроводящим линейным ускорителем. Эти высокоэнергетические сгустки передаются в транспортную
петлю, похожую на накопительное кольцо источника СИ 3-го поколения, где установлены ондуляторы для генерирования рентгеновских лучей. Электроны ведутся по
однооборотной петле, например, с помощью ахроматических магнитов. При одном
проходе через такую петлю свойства электронных пакетов не успевают деградировать
так сильно, как это происходит с ними за многие миллионы оборотов в накопительных кольцах. Длина петли возврата делается такой, чтобы банчи приходили снова
в ЛИНАК с фазой на 180◦ отличающейся от ускоряющей фазы. Такие банчи при
прохождении через ускоряющие промежутки ЛИНАКа тормозятся и отдают свою
энергию электромагнитному полю радиочастотных ускорительных станций. После
возврата энергии «выжатые» сгустки электронов с низкой энергией (опять порядка
10 МэВ) отклоняются слабым дипольным магнитом в устройство поглощения электронных пучков. В принципе, ускоряемые и тормозящиеся банчи в ЛИНАКе могут
следовать непосредственно друг за другом, поскольку их фазы противоположны,
поэтому ускоренные банчи могут выдаваться ЛИНАКом с частотой поля радиочастотной ускорительной станции, которая обычно составляет около 1 ГГц.
Принцип однопроходного ускорения в ЛУР является его важным достоинством,
как источника излучения. Поскольку пучок ускоряемых частиц при однопроходном
1)
Рекуперация мощности может быть реализована и в обычном несверхпроводящем ЛИНАКе, но тогда возврат мощности придется проводить не за один проход отработанного пучка
через ЛИНАК, а за несколько. По такому принципу строится, например, ЛИНАК-рекуператор
в разрабатываемом ИЯФ СО РАН проекте MARS ((Multy-pass Accelerator Recuperator Source).
166
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Рис. 2.28. Схема источника СИ на основе линейного ускорителя-рекуператора. Пучок электронов с энергией 10 МэВ из инжектора направляется слабым магнитом в ЛИНАК и за
один проход ускоряются радиочастотными ускорительными станциями до конечной энергии.
Полученные высокоэнергетические банчи ведутся поворотными магнитами по однооборотной
петле с ондуляторами, генерирующими рентгеновское СИ. Длина пути электронов в петле
такова, что они возвращаются не в фазе с ЛИНАКом, а их энергия возвращается до 10 МэВ.
Отработанные электроны сливаются в поглотитель. Низкая энергия электронов при поглощении снимает обычно существующую в ЛИНАКах проблему остаточной радиации, создаваемой
в поглотителе. (Рисунок перерисован из Gruner & Bilderback, 2003)
ускорении не нуждается в компенсации потерь за счет излучения, то его можно
делать намного тоньше, чем это удается в накопительных кольцах, а сгустки намного
короче 1). Сверхтонкие пучки из ЛУР позволят использовать для генерирования
рентгеновского излучения очень длинные ондуляторы с узким зазором, которые
будут обеспечивать очень высокую яркость генерируемого излучения. Длина электронных сгустков в ЛУР ограничивается лишь возможностями источника электронов и пространственными силами зарядов 2). Эта особенность позволит проводить
высокопоточные эксперименты с таким высоким разрешением по времени, которого
невозможно достичь на пучках СИ из накопительных колец. Так как частицы в
ЛИНАКах не хранятся, то с банчами можно обращаться произвольно, получая их
1)
Длины сгустков ускоренных частиц (длительность отдельных вспышек рентгеновского
излучения) в линейных ускорителях определяются инжектором и могут быть очень короткими.
Конструкция современных линейных ускорителей коллайдеров обеспечивает длины банчей от
100 до 400 мкм (т. е. по длительности 0,3–1,2 пс), тогда как характерная длина банчей в
накопительных кольцах измеряется сантиметрами (что по длительности составляет ∼ 100 пс).
В ЛИНАКах с лазерно возбуждаемым катодом инжектора возможно получать и более короткие банчи.
2)
Внутреннее расталкивание и рассеяние однозначных зарядов в пучке известно под
именем эффекта Тушека.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
167
в любое время, проводить эксперименты в любой момент, а не ожидать часами,
когда закончится заполнение и уравновешивание накопительного кольца. Изменение
параметров ондуляторов с такими ускорителями также будет проходить намного проще и быстрее, поскольку нет необходимости прецизионной регулировки магнитной
оптики, как это делается на накопительных кольцах, чтобы не сокращать время
жизни накопленного электронного пучка.
Причина того, что такие установки для генерирования рентгеновского излучения
не были построены сразу после обоснования их принципа действия, связана с тем,
что для эффективной работы в рентгеновской области требуется ускорение электронов в ЛИНАК до энергии порядка 5–7 ГэВ, для чего при использовании обычных
технологий потребовался бы многокилометровый ЛИНАК. Кроме того, в те времена
не было инжекторов электронных сгустков с достаточно высокой плотностью (малым
эмиттансом). В последнее десятилетие эта техническая проблема решена, благодаря
созданию сверхпроводящих ускорительных станций и накачиваемых лазером фотокатодов. Вследствие этого стало возможным получать пучки электронов с энергией
до 10 ГэВ в ЛИНАКах длиной всего несколько сотен метров.
Достоинства источников СИ на базе ЛУР явно видны из следующего сравнения
(см. табл. 2.2 и рис. 2.29) потребительских характеристик действующих современных
источников 3-го поколения с расчетными параметрами источника рентгеновских
лучей на базе ЛУР, проектируемого в Корнельском Университете.
Т а б л и ц а 2.2. Сравнение некоторых параметров действующих накопительных колец с расчетными параметрами ЛУР, работающего в режиме высокого и малого тока. (Таблица из Gruner
and Bilderback, 2003)
Источник излучения
Энергия,
ГэВ
Средний
ток
частиц,
мА
ESRF
(Гренобль, Франция)
APS
(Корнельский ун-т, США)
SPRING 8 (Япония)
ERL в режиме высокого тока
(Корнельский ун-т, США)
ERL в режиме низкого тока
(Корнельский ун-т, США)
6
200
4
Длина сгустка
ускоренных
частиц
(полуширина
по времени
в пикосекундах)
35
7
100
4
73
8
5,3
100
100
6
0,15
36
0,3
5,3
10
0,015
0,3
Горизонтальный
эмиттанс,
нм · рад
Использование ЛИНАК-рекуператоров для производства рентгеновских лучей
предоставляет многочисленные выгоды. Первой из них является снятие ограничений,
которые существуют при строительстве накопительных колец. В противоположность
накопительным кольцам, где надо удерживать пучок заряженных частиц длительное
время, для прогона пучка по кольцу один раз, как это происходит в возвратной
петле ЛУР, конструкция машины может быть значительно проще, а вариантов для
ее разработки может быть намного больше.
В противоположность накопительным кольцам, технология ЛУР очень молода
и пока ее предельные возможности неизвестны. Предварительные исследования
показывают, что по своим характеристикам ЛУРы должны во многом значительно
168
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
превзойти накопительные кольца. Они обещают выдавать излучение с яркостью
достаточной для того, чтобы оно было полностью поперечно когерентным в области жестких рентгеновских лучей. ЛУРы позволят манипулировать параметрами
ускоренных электронных пакетов в широких пределах, тогда как в накопительных
кольцах такая возможность практически отсутствует. Например, в них возможно
сжатие банчей до длительности 100 фс и меньше.
Фокус источника излучения из ЛУР может иметь круглую форму и быть очень
маленьким, что позволит оптимизировать светосилу рентгеновской оптики. Важно
отметить, что многие критические характеристики ЛУРов определяются фотоинжектором, который составляет относительно малую часть полномасштабного источника
СИ на базе ЛУР. Это значит, что будет возможно сравнительно дешево проводить
модернизацию источника СИ для улучшения его параметров по мере того, как
будет совершенствоваться технология инжекторов. Для улучшения характеристик
источника не надо будет переделывать всю машину, как это приходится делать в
случае модернизации накопительных колец. В противоположность лазерам на свободных электронах, ЛУРы являются источниками непрерывного действия, постоянно
генерирующими достаточно малые импульсы излучения, которые не будут разрушать
исследуемые образцы из-за огромного поглощаемого электрического заряда.
До сих пор действующих рентгеновских источников СИ на базе ЛУР не существует, хотя они уже находятся в стадии разработки, поэтому в данный момент сложно говорить о стоимости их строительства и эксплуатации, но есть все
основания полагать (Gruner et al., 2001), что создание источника СИ на основе
ЛУР будет дешевле чем строительство накопительного кольца 3-го поколения даже
среднего размера. Подобный источник СИ на базе ERL спроектирован в Корнельском
Университете совместно с Лабораторией Джеферсона в США (Gruner, Bilderback
et al., 2002; Hoffstaetter et al., 2003). В начале 2005 года Национальный научный
фонд (NSF) США уже выделил 18 миллионов долларов Корнельскому университету
на начало строительства действующего прототипа данного источника рентгеновских
лучей (Moss, 2005). Ввод в действие и испытания установки намечены на 2008 год
(Tang, 2005). Этот источник будет дополнением к источнику СИ 2-го поколения
CESR в Корнельской лаборатории CHESS. После испытаний прототип должен быть
модернизирован до полномасштабного источника рентгеновского излучения на основе ЛУР. Но уже характеристики строящегося прототипа по таким параметрам, как
спектральная яркость, когерентность, эмиттанс электронного пучка и длительность
импульсов излучения должна в тысячу раз превзойти характеристики самых лучших
источников СИ 3-го поколения (см. табл. 2.2 и рис. 2.29). Интересно отметить, что
большая часть оборудования прототипа, по крайней мере, инжектор и ондулятор,
будет целиком использована в полномасштабном источнике (Hoffstaetter et al., 2003),
что снижает затраты и демонстрирует достоинство схемы источников на базе ЛУР
по сравнению с накопительными кольцами, при модернизации которых надо было бы
менять все основное оборудование.
Большинство экспериментальных методов, которые сегодня применяются на накопительных кольцах можно будет практически без изменения перенести на ЛУРы, и
при этом лишь улучшится чувствительность, точность и экспрессность этих методов.
В то же время, это сверх-яркое излучение может быть поперечно когерентным и
иметь длительность импульсов сравнимую с длительностью возбужденных электронных состояний в химических реакциях, что открывает принципиально новые
возможности для рентгенографического исследования веществ и процессов в них.
Таким образом, технология источников рентгеновского излучения на базе ЛУРов
расширяет возможности существующих источников на основе накопительных колец
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
169
Рис. 2.29. Сравнение характеристик спектральной яркости проектируемого источники СИ на
базе ЛУР (ERL) с крупнейшими из существующих источников 3-го поколения и строящимся
рентгеновским SASE лазером LCLS. Пунктиром изображены характеристики LCLS в режиме
простого спонтанного излучения ондулятора и в режиме насыщения SASE. Для ондуляторов
ERL указан достигающийся в них эмиттанс (в единицах pm, где 1 pm = 1 пикометр = 10−12 м)
и ток (в единицах мА) электронного пучка. Для ондуляторов источников 3-го поколения
указана длина, а для вигглеров число пар магнитных полюсов. В качестве сравнения выбраны
источники 3-го поколения ESRF (Франция), APS (США) и SPring8 (Япония), а также
источник второго поколения (CESR) в Корнельской лаборатории CHESS, потребительские
возможности которого будут существенно расширены, благодаря данному ERL. Параметры
указанных источников СИ приведены в табл. 6.1. (Рисунок перерисован из Shen, 2004)
и одновременно предоставляет новые интересные возможности для исследований с
помощью рентгеновских лучей.
Что могут ЛУР дать нового для рентгеновского анализа? ЛУР имеют огромный
потенциал, как источники СИ. В отличие от накопительных колец, они предоставят
широкие возможности управления параметрами источника путем изменения тока,
энергии, размера электронных пакетов, частоты следования пакетов, в том числе создания программируемой последовательности пакетов с заранее определенной
частотой, длиной и пиковой плотностью электронов в каждом пакете. По первым
опытам, проведенным с моделью ERL в лаборатории Джеферсона (Jlab, США), ясно,
что этот источник излучения по сравнению с накопительным кольцом будет обладать
великолепными характеристиками, такими как:
• очень малый эмиттанс электронного пучка, сравнимый с эмиттансом электронной пушки, который может составлять от 0,2 до 2 мкм при токе, который можно
регулировать в пределах от 0 до 100 мА;
170
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
• очень малый размер электронного пучка от 3 до 40 мкм соответственно для σx
или σy ;
• форма электронного пучка может быть либо плоской, либо круглой;
• благодаря малому эмиттансу и диаметру электронного пучка, ЛУР позволит
применять для генерирования СИ ондуляторы, имеющие малый период и малый
зазор, и таким образом уменьшить размеры ондуляторов без ухудшения их технических характеристик, как источников СИ;
• использование длинных ондуляторов с малым зазором позволит генерировать
пучки рентгеновских лучей с очень малой расходимостью: от 3 до 10 микрорадиан;
• по желанию пользователя станут доступны «горячие» монохроматические пучки
(с очень высокой плотностью фотонов);
• возможно получение полностью поперечно когерентных пучков рентгеновских
лучей, если сделать эмиттанс меньше λ/4π, что например, для рентгеновских лучей
с энергией 8 кэВ (λ = 1,5 Å) составляет 0,01 нм·рад;
• возможная (регулируемая) длина банча будет от 100 фс до 10 пс;
• частота повторения банчей может варьироваться от 1 МГц до 1,3 ГГц.
В источниках СИ на базе ЛУР, в противоположность накопительным кольцам,
основные характеристики электронных сгустков определяются в первую очередь
инжектором, а не кольцом. Это сильно облегчает задачу модернизации источника,
что очень важно для начала строительства рентгеновских ЛУР сегодня, когда еще
не все технические проблемы решены. Даже пока не совершенный построенный
источник такого типа не придется разрушать, чтобы улучшить его параметры, когда
технический прогресс позволит это сделать. Для модернизации источника СИ на
основе ЛУР надо будет только улучшать инжектор, не трогая всего остального.
Если же возникает необходимость радикального улучшения параметров источника
на основе накопительного кольца, то это означает переделку практически всей его
электромагнитной структуры и вакуумной системы, т. е., фактически, надо строить
новое накопительное кольцо. Поскольку банчи в ЛУР не хранятся, как в накопительных кольцах, а формируются заново после каждого импульса инжектора, то здесь
нет деградации свойств источника из-за заполнения фазового объема. Более того,
можно будет программировать сложные цуги электронных пакетов, необходимые для
проведения специфических экспериментов с рентгеновскими лучами, если, например,
управлять инжектором с помощью лазерного освещения фотокатода, являющегося
источником электронов. Еще одним большим достоинством этого источника является
возможность управления поперечным сечением банчей. В накопительных кольцах
банчи стремятся стать плоскими и иметь вертикальный эмиттанс на несколько
порядков величины меньше горизонтального. Напротив, пучки электронов в ЛУР
являются круглыми по природе, и их эмиттанс в горизонтальном и вертикальном
направлениях одинаков, что очень выгодно для некоторых элементов рентгеновской
оптики.
2.9.3. Комптоновские источники импульсного рентгеновского излучения.
Накопительные кольца, рентгеновские лазеры на свободных электронах и источники
СИ рентгеновского диапазона на базе ЛУР это огромные установки коллективного
пользования. Они обладают уникальными свойствами, существенно расширяющими
возможности изучения строения и свойств материи с помощью рентгеновских лучей,
но доступ исследователей к ним все-таки сильно ограничен и даже крупный научно-исследовательский институт или университет чаще всего не в состоянии иметь
свой источник излучения подобного типа и даже арендовать пучок на каком-либо
существующем накопительном кольце. Кроме того существует реальная проблема
удаленности исследовательских центров от действующих генераторов СИ.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
171
Идея создания компактных источников рентгеновского излучения с размерами
в сотни раз меньше накопительных колец или ЛУР, но с параметрами излучения
близкими к синхротронному, которые можно было бы использовать в отдельных
научных организациях возникла в начале 1990-х годов (см. например, Blum, 1993).
Наиболее успешной в этом направлении оказалась модель источника, основанного на
рассеянии лазерного инфракрасного или красного излучения на пучке ультрарелятивистских электронов. Суть ее состоит в том, что при лобовом столкновении фотонов с
ультрарелятивистским электронами, если энергия фотона меньше энергии электрона,
может возникать обратный комптон-эффект (ОКЭ), состоящий в передаче энергии
электрона фотону и уменьшению его длины волны (см. § 1.5.1.5) 1) до рентгеновского
диапазона, используемого в рентгеноструктурных и рентгеноспектральных исследованиях, а также в медицинской рентгеновской диагностике.
Возможность получения пучков жесткого поляризованного гамма-излучения в с
помощью обратного комптоновского рассеяния (ОКР) лазерных фотонов видимого
света на ультрарелятивистских электронах была теоретически обоснована гораздо
раньше, еще в 1963 году в работе Ф. Арутюняном и В. Туманяном (Арутюнян
и Туманян, 1963) и независимо в работе Р. Милберном (Milburn, 1963). Вскоре
теоретически предсказанный эффект был зарегистрирован экспериментально и с
середины 1960-х годов стал применяться для диагностики электронных пучков в
ускорителях, но до создания специальных генераторов рентгеновского и гамма излучения на основе ОКР потребовалось еще два десятилетия технического прогресса.
Сечение реакции обратного комптоновского рассеяния очень мало, и для получения существенного выхода гамма-квантов необходима высокая плотность фотонов и
электронов во взаимодействующих пучках. Поэтому речь о создании специальных
источников гамма-излучения на основе ОКР, назовем их лазерно-электронными
источниками рентгеновского излучения или сокращенно ЛЭРИ (которые могли бы
выдавать десятки и сотни тысяч фотонов за один импульс взаимодействия) зашла
лишь после создания накопительных колец и достаточно мощных лазеров, а также
новых принципов усиления лазерного излучения. Создание источников подобного типа стало возможным благодаря изобретению в 1980-х годах нового метода
усиления лазерного излучения: технология чирпированного импульса (chirped-pulse
amplification (CPA) — см. Mourou et al., 1998; или Mourou and Umstadter, 2002) 2),
который позволил делать малогабаритные терраватные оптические лазеры, а также
благодаря появлению электронных инжекторов с лазерно управляемыми фотокато1)
Обратный комптон-эффект, также называемый обратным комптоновским рассеянием, происходит при столкновении низкоэнергетических фотонов с горячими (ультрарелятивистскими) электронами. В этом столкновении фотоны сильно увеличивают свою энергию,
получая ее от электронов. Этим эффектом объясняют, например, в астрофизике некоторые
изменения в спектре реликтового излучения. С 1963 года метод обратного комптоновского
рассеяния используется для получения поляризованных монохроматических γ-пучков высоких
энергий (с энергией до сотен ГэВ и даже нескольких БэВ) путем рассеяния лазерных фотонов
на электронах (позитронах), циркулирующих в накопителях (см., например, обзор Недорезов
и др., 2004; или Богомягков и др., 1999).
2)
Прогресс в развитии лазерной техники, связанный с открытием в 1985 г. новой технологии усиления лазерных импульсов — Chirped Pulse Amplification (CPA), разработанной
группой исследователей под руководством Жерара Муру (G. A. Mourou), сделал возможным
получение субпикосекундных и фемтосекундных лазерных импульсов тераваттной мощности
с интенсивностью I = 1018 −1021 Вт·см−2 без увеличения габаритов лазера, минуя проблему
пробоя лазерной среды. С помощью этой технологии стало возможно изготавливать «настольные» тераваттные лазеры.
172
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
дами, позволившими получать в ускорителях электронные банчи фемтосекундной
длительности с высоким зарядом. В результате объединения этих устройств стало
реально в процессах ОКР генерировать фемтосекундные импульсы настраиваемого
по длине волны рентгеновского излучения высокой яркости. Такое излучение уже
можно применять для практических целей в качестве уникального рентгеновского
зонда.
Первой установкой, специально предназначенной для генерирования жесткого
гамма излучения с помощью ОКР, стала установка РОКК-1 (Рассеянные Обратно
Комптоновские Кванты), которая была запущена в 1983 году на накопительном
кольце ВЭПП-4 в Новосибирске (ИЯФ СО АН СССР). Она выдавала узкий пучок
γ-квантов с максимальной энергией 710 МэВ и интенсивностью ∼ 104 фотон/с,
причем энергию γ-квантов можно было регулировать с помощью энергии накопителя ультрарелятивистских электронов. Это жесткое поляризованное излучение с
энергией Eγ от 150 до 710 МэВ использовалось для проведения ядерно-физических
экспериментов (см., например, Казаков и др., 1984). В 1987 г. подобная установка,
названная LADON (см., Schaerf, 2005), была запущена на накопительном кольце
ADONE (Фраскати, Италия). В настоящее время в мире на разных накопительных
кольцах действуют уже довольно много источников 1) практически используемого жесткого гамма-излучения на основе ОКЭ, работающих в диапазоне энергий
фотонов от нескольких МэВ до 2,4 ГэВ, в зависимости от энергии конкретного
накопительного кольца. Интерес к таким источникам обусловлен их способностью
генерировать сильно коллимированные пучки гамма-квантов, обладающие высокой
интенсивностью, достаточно жестким спектром, 100 % линейной или циркулярной
поляризацией, которыми можно управлять в процессе эксперимента, что позволяет
использовать их излучение в физических экспериментах в качестве меченых фотонов
(т. е. фотонов с определенной поляризацией и энергией) в ядерной физике и физике
элементарных частиц, а также в физике ускорителей. Для этих целей обычно
требуется жесткое гамма-излучение. Поэтому разработчики лазерно-электронных
комптоновских источников всегда стремились к получению мощных потоков как
можно более жесткого гамма-излучения, и до настоящего времени можно наблюдать
соревнование в этом направлении, например, между установками GrAAL (ESRF,
Франция) и LEPS (SPring8, Япония), которые довели энергию генерируемых квантов
до величины более 2,4 ГэВ. К сожалению излучение с такой высокой энергией
не годится в качестве зонда для использования в структурном анализе. Однако
физика обратного эффекта Комптона и современные достижения в лазерной технике
и технике ускорителей электронов позволяют создать эффективный ЛЭРИ и для
области рентгеновских лучей, применяемых в рентгеноструктурном и рентгеноспектральном анализе (диапазон энергии фотонов 5–50 кэВ).
2.9.3.1. Теория. Физика обратного Комптон-эффекта (ОКЭ), лежащая в основе принципа действия лазерно-электронных источников рентгеновского излучения,
заключается в том, что при рассеянии лазерного фотона на ультрарелятивистском
электроне происходит передача импульса от электрона фотону, в результате энергия
фотонов в процессе рассеяния может возрастать вплоть до энергии, сравнимой
с энергией электронов. При рассмотрении темы § 1.5.1.5 мы выяснили, что при
1)
Это, например, установка РОКК-1М, запущенная в 1993 г. на накопителе ВЭПП-4М
(ИЯФ СО РАН, Новосибирск) — см. Богомягков и др., (1999), установки LEGS (NSLS,
Брукхевенская лаборатория, США) и HIGS в США, GrAAL на пучке BM7 /ESRF (Гренобль,
Франция), LEPS (SPring8, Харима, Япония), станция исследования фотоядерных реакций
«Гамма» в Курчатовском центре синхротронного излучения и нанотехнологий (Москва, Россия) — см. http://www.kcsr.kiae.ru/stations/k3.1.php .
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
173
столкновении фотона с энергией ω1 с ультрарелятивистским электроном с энергией
ε1 (ω1 ε1 ) в результате обратного эффекта Комптона (ОКЭ) частота рассеянного
фотона может увеличиваться (см. формулу (1.31)) 1) вплоть до максимального значения пропорционального квадрату релятивистского лоренц-фактора γ первичного
электрона 2) (см. формулы (1.33) и (1.34)). Индикатрисы комптоновского рассеяния в
системе покоя электрона имеют вид рис. 1.11, но в результате преобразования Лоренца в лабораторной системе координат они сжимаются и становятся направленными по
ходу ультрарелятивистского электрона. В результате большинство высокоэнергетических фотонов, возникающих в процессе ОКР, оказываются летящими в направлении
импульса первичного электрона и наблюдаются в узком конусе с раствором 1/γ около
направления импульса первичных электронов.
В § 1.5.1.5 было показано, что для низкоэнергетических фотонов (ω1 m0 c2 )
наблюдаемое при ОКЭ рассеяние является классическим случаем томсоновского
рассеяния (§ 1.5.1.2) с полным сечением σT ≈ 6,65 · 10−25 см2 . Однако частота рассеянных фотонов и дифференциальное сечение рассеяния при ОКЭ в лабораторной
системе отсчета модифицированы релятивистским эффектом Доплера, причем дифференциальное сечение этого томсоновского рассеяния оказывается сжатым вблизи
направления импульса первичного электрона подобно синхротронному излучению 3).
Кинематика рассеяния фотонов при ОКЭ с концентрацией рассеянных фотонов
вблизи пучка ультрарелятивистских электронов имеет место при любом угле между
направлениями распространения первичных фотонов и электронов, поэтому для описания их энергии важными являются в первую очередь углы между направлениями
первичных фотонов и электронов (угол θ1 на рис. 1.13) и угол вылета рассеянных
квантов относительно направления импульса первичных электронов (угол θ2 ). В этих
обозначениях для схемы рассеяния рис. 1.13 в случае неполяризованных первичных
фотонов формула (1.31) может быть записана в виде (см. Потылицын, 2005)
ω2 = ω1
1 − β cos θ1
,
ω1
[1 + cos(θ1 + θ2 )]
ε1
1 − β cos θ2 +
(2.33)
где β = v/c — скорость электрона в единицах скорости света. Отсюда для связи
между энергией фотона ω2 , рассеянного под малым углом (θ2 1) по отношению
к импульсу первичного электрона, и энергией первичного фотона ω1 при лобовом
1)
Вспомним, что в Примечании к § 1.5.1.4 мы договорились при описании эффекта Комптона обозначать
энергию фотона символом ω, а энергию электрона символом ε.
2)
γ = 1/ 1 − (v/c)2 = ε/(mc2 ), где m — масса покоя электрона, v — скорость электрона,
c — скорость света. Энергия покоя электрона mc2 ≈ 511 кэВ.
3)
В теории рассеянии фотонов рассматриваются три основные модели: рэлеевское рассеяние, при котором фотоны упруго отскакивают от сравнительно крупного препятствия (но с
размерами меньше длины волны фотона) без изменения длины волны и фазы, меняя только
направление движения; томсоновское рассеяние на заряженных частицах, когда фотон сначала
поглощается частицей, меняя частоту ее колебаний и энергию, а потом излучается вновь, как
излучение от диполя, причем его длина волны может, как оставаться неизменной по сравнению
с исходной, так и меняться в зависимости от соотношения между энергиями первичного фотона и частицы; наконец комптоновское рассеяние, при котором происходит обмен импульсами
между фотоном и рассеивающей частицей. Формулы для этих взаимодействий можно найти
в учебниках по электродинамике или рассеянию фотонов. Концентрированное математическое
описание этих процессов со всеми основными формулами приводится, например, в учебном
пособии (Потылицын, 2005).
174
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
столкновении с электроном (θ1 = π) получается (см. Потылицын, 2005)
ω2 ≈ ω1
4γ 2
,
1 + γ 2 θ22
(2.34)
а при перпендикулярном столкновении (θ1 = π/2)
ω2 ≈ ω1
2γ 2
.
1 + γ 2 θ22
(2.35)
Таким образом, коэффициент преобразования энергии определяется энергией электрона (так как γ = ε/mc2 ), но при перпендикулярном столкновении оказывается вдвое меньше, чем при лобовом столкновении. Следует очевидный вывод, что
имея оптический лазер, например Nd:YAG с длиной волны второй гармоники
λ = 532 нм = 5320 Å (или энергией ω1 ≈ 2,2 эВ — полоса зеленого света), с помощью
ОКЭ можно получить вторичные фотоны с энергией ω2 ≈ 15 кэВ при лобовом
рассеянии на электронах в ускорителе с энергией всего лишь 20 МэВ (γ ≈ 40). При
перпендикулярном столкновении в этом случае получатся рентгеновские кванты с
энергией около 7,5 кэВ. Увеличение энергии ускоренных электронов вдвое повысит
энергию рентгеновских квантов в четыре раза. Для генерирования рентгеновских
лучей с той же энергией можно использовать и ускорители с более высокой энергией или даже накопительные кольца, но при этом потребуется лазер с гораздо
более длинноволновой полосой излучения, возможно, даже из инфракрасной области
спектра.
Отсюда видно, что для получения с помощью ОКЭ рентгеновских фотонов со
свойствами, близкими к свойствам синхротронного излучения, достаточно иметь
оптический лазер и ускоритель электронов с энергией во много раз меньшей, чем у
источников СИ 3-го поколения. Очевидно, что подобная установка для генерирования
рентгеновских лучей может быть сравнительно компактной, в сотни раз меньшей
источников СИ на базе накопительных колец или ЛУР, и во много раз дешевле.
Конечно, надо понимать, что компактным такой генератор рентгеновских лучей
можно назвать только по сравнению с источником СИ рентгеновского диапазона или
с ЛУР, генерирующим рентгеновские лучи. Необходимый для его работы ускоритель
электронов с энергией несколько десятков или сотен МэВ может весить более тонны
и иметь длину несколько метров, вакуумные системы и мощный лазер с системой усиления мощности могут добавить еще более полутонны к весу установки и
несколько метров к ее размерам. Не следует также забывать о радиационной защите
от мощного рентгеновского излучения и неизбежного в ускорителях синхротронного
излучения. Но однако же по весу и размерам это намного меньше источника СИ 3-го
поколения, хотя существенно больше по сравнению с лабораторными рентгеновскими
генераторами даже с трубкой с вращающимся анодом. Поэтому лазерно-электронные
генераторы рентгеновских лучей могут представлять практический интерес только в
том случае, если они выдают излучение либо с яркостью, на порядки превосходящей
излучение рентгеновских трубок, либо очень мощные короткие импульсы рентгеновских лучей, пригодные для рентгеновских измерений с разрешением по времени,
проведение которых невозможно на излучении рентгеновских трубок.
Каков выход рентгеновских квантов при ОКР лазерного излучения на сгустках
ускоренных электронов, и какие параметры должны иметь лазер и ускоритель для
эффективной работы ЛЭРИ, чтобы сделать его конкурентоспособным по сравнению
с другими источниками рентгеновских лучей? Для сравнения можно воспользоваться обобщенными характеристиками яркости различных источников рентгеновского
излучения, показанными на рис. 2.22. В принципе оценки можно сделать с помощью
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
175
теоретических расчетов, так как все параметры излучения, генерируемого при ОКЭ,
с высокой точностью рассчитываются по параметрам лазерного излучения и параметрам электронных сгустков в ускорителе.
Интенсивность рассеянных при ОКЭ рентгеновских фотонов определяется числом
электронов Ne и фотонов Nф в сталкивающихся сгустках и их «перекрытием» в
пространстве и во времени. Для сталкивающихся пучков вводится специальная
техническая характеристика — так называемая светимость L (или светосила) источника вторичных частиц, которая учитывает все указанные факторы. По определению
светимость процесса столкновения лазерного и электронного пучков (Потылицын,
2005)
L = 2cNф Ne dV fф (x, y, z + ct)fe (x, y, z − βct)dt,
(2.36)
где Nф и Ne — число частиц в фотонном и электронном сгустках; fф и fe —
нормализованные распределения фотонов и электронов в сгустках. Если точно решить это уравнение, то можно определить выход рассеянных квантов для любых
известных параметров лазерного и электронного пучков. Для приближенной оценки
выхода рентгеновских квантов в процессе ОКР можно рассмотреть идеализированный случай сталкивающихся мононаправленных фотонных и электронных сгустков
с поперечными размерами, характеризующимися дисперсиями σф и σe , и длиной
lф и le , в предположении гауссовского распределения частиц в сгустках. В этом
случае аналитическое выражение для светимости процесса рассеяния имеет вид
(Потылицын, 2005)
1
L = 2Ne Nф
(2.37)
π(σe2 + σф2 )
и не зависит от длин сгустков lф и le . Здесь σф и σe представляют среднеквадратические размеры фотонного и электронного пучков соответственно, которые можно
считать радиусами пучков и которые выражаются
через дисперсии
поперечных
2 + σ2 .
2 + σ2 и σ =
размеров (σфx , σфy ) и (σex , σey ) как σe = σex
σфx
ф
ey
фy
Из светимости L и сечения σ процесса число рассеянных при ОКЭ рентгеновских
фотонов Nx определяется как (см. Потылицын, 2005 или Boys et al., 2002)
σ
Nx = Lσ = 2Ne Nф
.
(2.38)
π(σe2 + σф2 )
Если для получения рентгеновских фотонов в процессе ОКР используются длинноволновые, например, ИК фотоны и ультрарелятивистские электроны, то, как нам
уже известно, полное сечение рассеяния σ равно постоянной величине — полному
сечению классического томсоновского рассеяния σT = 8πre2 /3 ≈ 6,65 · 10−25 см2 , и
формулу (2.38) можно записать в виде
σT
Nx = 2Ne Nф
.
(2.38 )
π(σe2 + σф2 )
Число моноэнергетических фотонов Nф в сгустке импульса лазерного излучения
можно вычислить из мощности лазерной вспышки Pл . Для этого достаточно определить полную энергию сгустка, которая равна мощности умноженной на длительность
импульса lф /c, и разделить полученный результат на энергию ω1 моноэнергетических
фотонов, составляющих фотонный сгусток. Таким образом
Nф =
Pл lф
.
cω1
(2.39)
176
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Как правило, на электронных ускорителях радиус пучка ускоренных электронов σe
значительно (в десятки раз) превышает минимально достижимый радиус лазерного
фокуса σф , поэтому, пренебрегая второй степенью радиуса лазерного пучка, после
подстановки (2.39) в (2.34’) число рентгеновских фотонов Nx , рожденных в ОКЭ,
можно оценить как
Pл lф σT
.
(2.40)
Nx ≈ 2Ne 2
πσe cω1
С помощью этих формул можно выяснить, что при столкновении электронного
банча диаметром порядка 50–60 мкм, длительностью около 4–5 пс и суммарным
зарядом около 0,5 нКл (типичные параметры пучков в накопительных кольцах) с
лазерной вспышкой, имеющей пиковую мощностью около 0,5 ТВт (5 · 108 Вт —
это очень мощный твердотельный лазер или мощный газовый лазер со специальной
схемой амплитудно модулированного усиления импульса) с длительностью импульса
около 100 фс, можно ожидать в одной вспышке около 106 фотонов рентгеновского
излучения. Из формулы (2.40) видно, что выход рентгеновских фотонов в процессе
ОКР обратно пропорционален квадрату радиуса электронного пучка, поэтому для
повышения интенсивности генерируемого рентгеновского излучения необходимо как
можно сильнее фокусировать пучок, сохраняя число электронов в нем.
2.9.3.2. Экспериментальные оценки. Поскольку уже проведено довольно много
экспериментов по генерированию рентгеновских лучей с помощью лазерно-электронного ОКЭ, то можно посмотреть, что получается с выходом излучения на практике.
Впервые наблюдать достаточно интенсивные рентгеновские лучи, возникающие
при томсоновском рассеянии лазерного пучка на релятивистских электронах удалось
в 1996 году Шоенлайну с сотрудниками при экспериментах по контролю пучка
из ЛИНАКа, питающего бустер накопительного кольцо ALS в лаборатории Беркли
(США) (Schoenlein et al., 1996). Для контроля пучка использовался импульсный
фемтосекундный (длительность импульса 100 фс) газовый лазер с пиковой мощностью около 1 теравата 1) и длиной волны из ближней ИК области, пучок излучения которого направлялся сверху перпендикулярно пучку электронов. В результате авторы зарегистрировали короткие (длительностью около 300 фс) импульсы
рентгеновского излучения с энергией около 50 кэВ, распространявшиеся вдоль
направления движения релятивистских электронов. По теоретическим оценкам это
должно было быть излучение томсоновского рассеяния длинноволновых фотонов на
релятивистских электронах, длительность импульса которого определялась длиной
электронного банча и временем прохождения импульса лазерных фотонов сквозь
сечение электронного пучка. При установке после точки пересечения фотонного
и электронного пучков отклоняющего магнита, убиравшего электронный пучок с
оси его начального распространения, по направлению первоначального движения
электронного пучка наблюдалось только рентгеновское излучение, интенсивность
которого в рассматриваемом эксперименте составляла около 105 фотон/импульс.
Данный эффект заинтересовал не только авторов указанной работы, но и других
исследователей, которые заметили, что после определенного усовершенствования параметров эксперимента его выход может быть значительно увеличен, а длительность
импульса уменьшена, и возникающие рентгеновские лучи можно будет использовать
для изучения быстро протекающих процессов. Это и последующие исследования в
данном направлении пробудили надежду создать сравнительно недорогой лазерноэлектронный источник небольших размеров для генерирования рентгеновских лучей
1)
1 терават (ТВт) = 1012 Вт.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
177
с энергией 1–10 кэВ с параметрами излучения, близкими к синхротронному с
фемтосекундной длительностью импульсов.
Уже специальный эксперимент по генерированию рентгеновских лучей с помощью
ОКР был проведен в Брукхевенской национальной лаборатории (США) в 1999 году
американскими и японскими учеными (Pogorelsky et al., 2000; Kashiwagi et al. 2000).
Для генерирования рентгеновских лучей использовалось встречное столкновение
излучения импульсного газового СО2 лазера с длиной волны λ = 10,6 мкм, длительностью импульса 180 пс и пиковой мощностью 0,6 ГВт при диаметре пучка
64 мкм в точке столкновения со сгустками релятивистских электронов из линейного
ускорителя с энергией 60 МэВ (релятивистский фактор Лоренца γ = 120) при
суммарном заряде сгустка 0,5 нКл, сфокусированным в пучок диаметром 64 мкм
с расходимостью около 0,5 мрад в точке столкновения. В данном эксперименте
было получено до 4 · 107 рентгеновских фотонов в спектральной полосе от 5 до
∼ 7 кэВ с острым максимумом при 6,5 кэВ (или λ = 1,8 Å) за один импульс
встречного фотон-электронного столкновения длительностью 3,5 пс. При высокочастотном следовании электронных банчей в ускорителе, синхронизированных с
импульсами лазера, таким образом достигался полный поток рентгеновских лучей
8 · 1018 фотон/с (или яркость 2,8 · 1018 фотон/с/мм2 /мрад2 ), что сравнимо с яркостью
источников СИ. По оценкам авторов (Pogorelsky et al., 2000), при увеличении
пиковой мощности лазера примерно в 2000 раз (до 1 ТВт) и сжатии длины импульса
до 30 пс можно 1) повысить полный поток рентгеновских лучей до 4 · 1021 фотон/с
(или до 1,3 · 1010 фотон/импульс). Результаты данного исследования заставляют
серьезно отнестись к перспективе создания реальных компактных источников на
основе лазерно-электронного томсоновского обратного рассеяния для генерирования
импульсного (фемтосекундного) рентгеновского излучения со свойствами близкими
к СИ и пригодного для практического применения.
2.9.3.3. Действующие комптоновские рентгеновские генераторы и новые
проекты. В настоящее время для генерирования рентгеновских лучей с помощью
ОКЭ используют два метода: (1) рассеяние длинноволновых лазерных фотонов
на релятивистских электронах линейного ускорителя или накопительного кольца
(лазерно-синхротронные источники или ЛСИ); (2) рассеяние накапливающегося
и колеблющегося в оптическом резонаторе излучения ИК лазера на свободных
электронах на следующем сгустке электронов в этом лазере 2). Целью создания
подобных источников является получение мощных импульсов рентгеновского излучения с фемтосекундной длительностью для исследования динамических процессов
с разрешением по времени. Более компактными и пока наиболее распространенными
являются установки основанные на методе (1).
Лазерно-ускорительные комптоновские источники. При создании рентгеновских генераторов на основе ОКЭ обычно используются две геометрии взаимодействия пучков: перпендикулярная геометрия, когда электронный пучок пересекается
лазерным лучом под углом 90◦ , и встречная геометрия, когда лазерных луч и
электронный пучок направлены под углом 180◦ друг к другу, хотя могут применяться и другие углы столкновения пучков (см. например, Zelinsky., Bulyak et al.,
1)
Зависимость выхода фотонов при релятивистском томсоновском рассеянии от площади
сечения электронных банчей, мощности и длины лазерного импульса следует уравнению
(2.40).
2)
Интересно отметить, что в разработке многих, если не большинства, этих источников
гамма-излучения нового типа принимают участие ученые из России, в частности из Курчатовского института (Москва), Института ядерной физики им. Г. И. Будкера (СО РАН,
Новосибирск) и ОИЯИ (Дубна).
178
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
2004). Во всех случаях рожденные в результате фотон-электронного столкновения рентгеновские фотоны распространяются довольно узким сжатым в результате
релятивистского эффекта Доплера пучком, направленным вдоль движения релятивистских электронов, что является свойством томсоновского рассеяния фотонов на
релятивистских электронах 1). В первом варианте длительность τx импульса возникающего рентгеновского излучения определяется не только длительностью лазерного
импульса, но и зависит от поперечного времени электронов и составляет около
300 фс при среднеквадратическом размере электронного пучка 50 мкм. Во втором
варианте длительность рентгеновского импульса в первую очередь зависит от длины
электронного сгустка τx = τb + τL /4γ 2 , где τb — длительность электронного банча,
а τL — длительность лазерного импульса. Величина γ является релятивистским
Лоренц-фактором электронного пучка. При современной технике сжатия банчей
в линейных ускорителях и синхротронах метод встречных пучков способен дать
наиболее короткие импульсы рентгеновского излучения от ЛСИ. Именно такая схема
применялась в эксперименте, проводившемся на Брукхевенской экспериментальной
ускорительной установке ATF 2), который подробно описан в работе (Pogorelsky et al.,
2000). Работа проводилась 3) с целью определения возможности создания фемтосекундного источника рентгеновских лучей с мощностью, достаточной для использования в прикладных рентгеновских исследованиях. Для генерирования рентгеновских
лучей применялось встречное столкновение излучения импульсного газового СО2
лазера со сгустками релятивистских электронов по схеме показанной на рис. 2.30.
Сгустки электронов из линейного ускорителя с энергией 60 МэВ (релятивистский
фактор Лоренца γ = 120) с суммарным зарядом сгустка 0,5 нКл фокусировались
в пучок диаметром 64 мкм с расходимостью около 0,5 мрад в точке столкновения
в комптоновской ячейке. Длительность электронного банча, определявшая длительность вспышки рентгеновского излучения, составляла около 3,5 пс. Лазерное излучение для лобового столкновения подавалось по показанной на рис. 2.30 схеме и фокусировалось на точку столкновения с помощью короткофокусной линзы, состоящей из
медного параболического зеркала с фокусным расстоянием F = 15 см. В зеркале было
1)
При томсоновском рассеянии, в отличие от рэлеевского, фотон не просто отскакивает
от частицы, а сначала поглощается ей, а потом излучается вновь. В этом случае не очень
важно направление движения фотона, главное, чтобы он попался на пути электрона и чтобы
произошло томсоновское взаимодействие. Когда электроны движутся с релятивистской скоростью, переизлучаемые фотоны из-за эффекта Доплера не только многократно увеличивают
свою частоту по сравнению с первичными фотонами, но и сжимаются в узкий пучок с углом
расходимости ∼ 1/γ, подобно синхротронному излучению.
2)
ATF (Brookhaven Accelerator Test Facility) в Брукхевенской национальной лаборатории
в Нью Йорке (Лонг Айленд, США) является многопользовательской установкой, которая
специально создавалась Министерством Энергетики США в рамках программы по ядерной
физике и физике высоких энергий для опробования новых разработок ультраярких электронных инжекторов и проведения долгосрочных исследований по физике пучков и лазеров на
свободных электронах. Данная установка включает в себя электронную инжекторную пушку
с высокоярким лазерновозбуждаемым фотокатодом, ЛИНАК на энергию до 70 МэВ, мощный
оптический лазер, синхронизированный с электронным пучком ЛИНАКа и четыре линии
вывода электронного пучка. Интернет сайт ATF: http://www.bnl.gov/atf/ . С 1998 года на ATF
проводится долгосрочный совместный японско-американский эксперимент AE22 «Исследование комптоновского рассеяния пикосекундных пучков электронов и излучения CO2 лазера».
3)
Данная работа выполнялась американцами совместно с японцами на экспериментальном
ускорителе ATF Брукхевенской национальной лаборатории в США (the Brookhaven National
Laboratory) в сентябре 1999 г. и ее результаты были также опубликованы исследовательским
коллективом в статье Kashiwagi et al., (2000).
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
179
Рис. 2.30. Схема эксперимента по генерированию рентгеновских лучей посредством лазерноэлектронного встречного столкновения (обратный комптон-эффект). ИК излучение лазера
фокусируется в точку взаимодействия с электронами в комптоновской ячейке медным зеркалом
с центральным отверстием, пропускающими электронный пучок и возникающее рентгеновское
излучение. Схема перерисована из (Pogorelsky et al., 2000)
просверлено отверстие диаметром 5 мм по оси электронного пучка для пропускания
электронов и обратно рассеянных рентгеновских лучей. Отработанный лазерный
пучок выводился из ячейки с помощью оптической системы аналогичной той, которая
применялась для его ввода и фокусировался на ИК детектор для диагностики. Во
время пробного эксперимента было зарегистрировано 7,6 · 106 рентгеновских фотонов
в полосе длин волн 1,8–2,3 Å за один импульс длительностью 3,5 пс. С помощью
улучшения фокусировки лазерного и электронного пучков и использования лазера тераватной мощности предполагается довести пиковый поток поляризованных фотонов
с длиной волны 2,6 Å до 1021 фотон/с при высокочастотном следовании электронных
банчей и лазерных импульсов.
В экспериментальной установке PLEIADES 1) в Ливерморской лаборатории (см.
рис. 2.31), в отличие от рассмотренного в работе (Pogorelsky et al., 2000) эксперимента на установке ATF в Брукхевенской лаборатории, используется твердотельный
Ti-сапфировый лазер.
По состоянию на 2005 г. установка PLEIADES включает в себя большой тераватный Ti-сапфировый (Ti:Al2 O3 ) лазер FALCON с CPA усилением, генерирующий
импульсы лазерного излучения с частотой повторения 10 Гц с длиной волны около
820 нм. Длительность лазерных импульсов 54 фс и пиковая мощность до 1,1
1)
Название PLEIADES (Плайэдс) созвучно с названием созвездия Плеяды, но на
самом деле является акронимом от слов «the Picosecond Laser-Electron Inter-Action
for the Dynamic Evaluation of Structures», т. е. «пикосекундное лазерно-электронное
взаимодействие для определения динамики структур». Эта испытательная установка создана
в Ливерморской национальной лаборатории в США (Lawrence Livermore National Laboratory,
Livermore, California) специально для проверки новых технологий создания источника
рентгеновских лучей на основе лазерно-электронного взаимодействия и ОКР. Она постоянно
совершенствуется в рамках долгосрочного проекта PLEIADES по созданию новых источников
рентгеновских лучей, который финансируется Министерством энергетики США. Описание
на сайте Лаборатории физики пучков частиц Калифорнийского университета (PBPL, UCLA):
http://pbpl.physics.ucla.edu/Research/Experiments/Beam_Radiation_Interaction/Thomson_Scattering/ , и LLNL: http://www-phys.llnl.gov/Organization/HDivision/Research/LINAC/LINAC
FacilityVirtualTour/LaserElectron/LaserElectron.html .
180
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Дж. Инжекторная пушка линейного ускорителя электронов имеет фотокатод, управляемый пикосекундными импульсами лазерного излучения мощностью 1,2 мДж.
Для ускорения электронов используется десятиметровый ЛИНАК с четырьмя ускорительными секциями, обеспечивающий получение банчей с энергией от 20 до
100 МэВ и длительностью от 3 пс до < 300 фс. Лазер фотоинжекторной электронной
пушки ускорителя синхронизирован с главным лазером, поставляющим излучение
для эксперимента, что позволяет с большой вероятностью гарантировать встречу
и взаимодействие импульсов лазерных фотонов с электронными банчами в ячейке
комптоновского рассеяния (электронно-оптическая камер на рис. 2.31).
Рис. 2.31. Схема установки PLEIADES в Ливерморской национальной лаборатории (LLNL,
США) для генерирования рентгеновского излучения методом лазерно-электронного ОКР.
Перерисовано из (Anderson et al., 2004; Gibbson et al., 2004 и Brown et al., 2004)
Ускоритель обеспечивает формирование банчей с зарядом до 700 пКл. Установка
рассчитана (Brown et al., 2002) на получение до 107 −108 рентгеновских фотонов со
средней энергией 30 кэВ в импульсе длительностью от 100 фс до 5 пс и спектральной
яркости 1020 фотон/с/мм2 /мрад2 /0,1 % λ при высокочастотном следовании импульсов. Сравнение параметров излучения из комптоновского источника PLEIADES с
излучением более традиционных источников СИ показано на рис. 2.32.
На первом этапе своего существования установка PLEIADES работала со сгустками электронов диаметром 50 мкм с зарядом 0,3 нКл, ускоренными до энергии
57 МэВ, сталкивающимися со встречными лазерными импульсами диаметром 15 мкм
и энергией 180 мДж. В результате получались импульсы томсоновски рассеянного
рентгеновского излучения с энергией 78 кэВ, содержащие около 106 фотонов. Измерения показали (Anderson et al., 2004; Gibson et al., 2004), что угловое спектральное
распределение излучения полностью соответствовало теории релятивистского томсоновского рассеяния. В исследовании (Harteman et al., 2004) была проверена настраиваемость длины волны получаемого рентгеновского излучения и проведены пробные
эксперименты его применения для рентгенографии тяжелых металлов (Ta и U). Было
экспериментально показано, что энергию излучения можно регулировать согласно
классической для ОКЭ зависимости от энергии ультрарелятивистских электронов,
т. е. пропорционально γ 2 . В этих экспериментах, благодаря усовершенствованию
фотоинжектора ускорителя, улучшению фокусировки электронного пучка в точке
взаимодействии до 27 мкм и повышению мощности лазера до 1,2 Дж (хотя из-за
транспортных потерь мощность импульса в точке взаимодействия с электронным
сгустком мощность составляла лишь 540 мДж) уже в начале 2004 года (Hartemann
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
181
et al., 2004) удалось поднять выход рентгеновских фотонов из источника до
> 2 · 107 фотон/импульс.
Рис. 2.32. Сравнение яркости строящегося компактного комптоновского лазерно-электронного источника рентгеновского излучения PLEIADES с параметрами излучения других
источников1 ). Источник должен выдавать импульсное релятивистское томсоновское излучение
настраиваемое по энергии в диапазоне от 5 кэВ до 300 кэВ с длительность импульса от
100 фс до 10 пс и интенсивность 109 −1010 фотон/импульс. Спектр излучения должен иметь
пик шириной порядка 4–10 % от λмакс
Очевидно, что компактные генераторы рентгеновских лучей, подобные установке
PLEIADES, дополняют и расширяют технические возможности существующих источников 3-го поколения по длительности импульса и пиковой яркости излучения в
области высоких энергий. Использование коротких импульсов лазерного излучения
для генерирования сверх-коротких импульсов рентгеновского излучения предоставит новые удивительные возможности для исследователей, например, проведение
экспериментов с помощью накачиваемого зонда с фемтосекундным разрешением
по времени, в которых будет возможно изучение динамики структуры веществ в
масштабе атомных колебаний.
В настоящее время в мире ведется целый ряд разработок по созданию компактных
комптоновских источников мощного импульсного излучения коммерческого типа
для практических применений. Особенно острую потребность в таких источниках
сегодня испытывает медицина, где они нужны для динамической медицинской рентгенографии постоянно движущихся органов, в частности для рентгенографии кровеносных сосудов сердца. Примером подобной разработки может служить японский
пятилетний проект (Fukasawa, et al., 2001), начатый в 2001 году. Целью этого
проекта является создание действующего комптоновского источника рентгеновских
1)
Перерисовано с Интернет-страницы проекта PLEIADES:http://www-phys.llnl.gov/Organization/HDivision/Research/LINAC/LINACFacilityVirtualTour/LaserElectron/LaserElectron.html
182
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
лучей с энергией 33 кэВ, длительностью импульса не более 10 мс и интенсивностью
порядка 1011 фотон/импульс на базе компактного линейного ускорителя.
Уже довольно давно (с начала 1990-х годов) изучается возможность создания компактных комптоновских рентгеновских источников на основе ОКЭ с использованием
маломощных накопительных колец вместо линейных ускорителей, так как подобные
источники могли бы быть энергетически более выгодными, поскольку релятивистские электроны в них не сливаются в поглотитель после каждого столкновения,
как в схемах ОКР с линейными ускорителями, а используются многократно. Как
мы выяснили, для получения наилучшего выхода рентгеновских фотонов в процессе
томсоновского рассеяния при ОКЭ требуется как можно более тонкий электронный
пучок с малым эмиттансом. Известно также, что толщина пучка в линейных ускорителях может быть сделана намного меньше, чем в накопительных кольцах, где
размеры пучка диктуются требованиями стабильной орбиты и длительностью жизни
пучка. По этой причине, казалось бы, накопительное кольцо — не очень хороший по
сравнению с линейным ускорителем кандидат на участие в лазерно-синхротронных
источниках рентгеновских лучей. Тем не менее, исследование такой возможности
проводилось, например, в Брукхевенской национальной лаборатории США (Blum,
1993) в плане поиска вариантов создания наиболее эффективного источника рентгеновских лучей с энергией 33,17 кэВ для использования в медицинской диагностике
(коронарная ангиография — рентгенография сосудов сердца в динамике). Необходимое для этого метода диагностики излучение должно иметь интенсивность около
108 фотон/с (на площадь 0,5 мм2 ) и длительность экспозиции порядка 4 мс, чтобы
получить статическое изображение. Большинство таких диагностических установок
работают на синхротронном излучении, но хотелось бы найти более компактный и
доступный источник излучения.
Теоретические оценки показали, что, благодаря высокой скорости циркулирования электронов в малом накопительном кольце, достаточный выход рентгеновских
фотонов нужной энергии можно получить при частом повторении актов ОКР даже
при малом токе электронов. В реализации этой идеи авторы увидели две трудности:
(1) расширение радиального размера банча после потери энергии в результате ОКР
и (2) в отсутствии лазера, способного генерировать импульсы первичных фотонов
с частотой циркулирования банчей в кольце. Конечно, в качестве источника первичных фотонов с длиной волны 100 мкм можно было бы использовать лазер на
свободных электронах, но его конструкция сама по себе является очень сложной,
поэтому с таким источником, включающим в себя накопительное кольцо и лазер на
свободных электронах со сверхпроводящим ондулятором, в больницах работать не
смогут. В результате проект не имел продолжения, несмотря на привлекательность
идеи использования маленького накопительного кольца в комптоновском источнике
рентгеновских лучей.
Через довольно короткое время оказалось, что недостаток, связанный с большим
радиальным размером равновесного электронного пучка в накопительном кольце,
можно уменьшить или устранить с помощью предложенного в середине 1990-х годов
В. И. Тельновым (Telnov, 1997) способа лазерного охлаждения электронного пучка
для уменьшения его поперечных размеров.
Поперечные размеры электронного пучка определяются эмиттансами 1) εx and εy .
Размеры пучка в точке взаимодействия сталкивающихся пучков σi = (εi βi )1/2 , где
βi — бета-функция в точке взаимодействия (аналог рэлеевской длины в оптике),
которая должна быть порядка длины электронного банча. С ростом энергии пуч1)
Определение и понятие эмиттанса см. в § 2.6.3.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
183
ка эмиттанс банча уменьшается: εi = εni /γ, где γ = E/mc , εni — приведенный
эмиттанс. Принцип лазерного охлаждения пучка релятивистских электронов (см.
Telnov, 1997) состоит в том, что при столкновении достаточно мощного импульса оптического лазерного излучения (энергия фотонов ω порядка нескольких эВ)
со сгустком электронов с энергией E0 несколько ГэВ происходит взаимодействие
электронов с электрическим полем электромагнитной волны, но их поперечное распределение (σi ) в пучке почти не меняется, так как нет сильного отклоняющего
магнитного поля. В результате обратного эффекта Комптона электроны отдают
энергию низкоэнергетическим фотонам, уменьшая свою энергию от E0 до E, но их
угловое распределение (σi ) почти не меняется, так как ω E0 , и эмиттанс εi = σi σi
остается почти неизменным. В то же время приведенные поперечные эмиттансы εni
уменьшаются. Это уменьшение определяется соотношением εn = γε = εn0 (E0 /E).
Если полученный сгусток электронов снова ускорить до E0 и повторить процесс
столкновения, то его приведенный эмиттанс уменьшится еще сильнее, а после N
циклов подобного охлаждения приведенный эмиттанс пучка (и следовательно его
поперечные размеры) уменьшится в εn /εn0 = (E0 /E)N раз, если, конечно, исходно
εn не находится на своем физическом пределе. Оценки показывают, что при столкновении электронов с энергией 4,5 ГэВ с лазерным импульсом с суммарной энергией
в 10 Дж и длиной волны 0,5 мкм поперечные эмиттансы электронного пучка εnx , εny
уменьшаются в 10 раз, а за два цикла поперечные размеры пучка уменьшаются
в 100 раз.
В настоящее время уже есть примеры практической реализации модели комптоновского источника рентгеновских лучей с накопительным кольцом. Проект лазерносинхротронного источника импульсного рентгеновского излучения с использованием
ултьрарелятивистских электронов небольшого накопительного кольца разрабатывается с конца 1990-х годов (см. Bulyak et al., 1999) и начал воплощаться, как
международный проект, в установку, названную НЕСТОР, на Украине в Харьковском физико-техническом институте 1). Установка создается на базе имеющегося в
институте низкоэнергетического электронного накопительного кольца N-100 (откуда
возникло название НЕСТОР) с периметром 15,4 м, способного ускорять и удерживать электроны в интервале энергий от 43 до 225 МэВ (ток 10 мА), и Nd: YAG
лазера (энергия импульса 1 мДж), и должна выдавать настраиваемое излучение в
интервале энергий 6 кэВ ωγ 900 кэВ с интенсивностью до 1013 фотон/импульс
для использования в биологических и материаловедческих исследованиях. При следовании лазерных импульсов с частотой около 10 Гц и диаметре лазерного пучка 45 мкм предполагается получить длительную спектральную яркость излучения
порядка 1013 фотон/с/мм2 /мрад2 /0,1 %λ. Описание идеи и состояния проекта приведено в статьях (Zelinsky, Androsov et al., 2004; Zelinsky, Bulyak et al., 2004). В
этом международном проекте принимают участие Харьковский физико-технический
институт (Украина), Эйндховенский технологический университет (Нидерланды),
SSRL (SLAC, США) и Физический институт им. Лебедева (РАН, Россия). Проект
с 2003 года финансируется грантом НАТО, и по плану данный комптоновский
источник должен заработать в середине 2007 года 2).
Расчеты, проведенные в работе (Bulyak, 2004), подтверждают, что в результате
релятивистского комптоновского рассеяния лазерных импульсов в накопительном
2
1)
Интернет-сайт: http://kipt.kharkov.ua/nestor/publication.html .
Агафонов А., и др. Состояние дел по созданию источника жесткого рентгеновского излучения на основе обратного комптоновского излучения «НЕСТОР». (2006). Тезисы докладов
IV Конференции по физике высоких энергий, ядерной физике и ускорителям. 27 февраля —
3 марта 2006. ХФТИ, г. Харьков. С. 17.
2)
184
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
кольце установки НЕСТОР должно наблюдаться уменьшение поперечного эмиттанса
электронного пучка, причем радиальный эмиттанс уменьшается тем сильнее, чем
больше столкновений с лазерными импульсами происходит за один оборот сгустка
электронов по накопительному кольцу. Техника комптоновских источников на базе
накопительных колец пока не опробована, поэтому что получится на практике будет
ясно, когда источник заработает. Экспериментальное изучение эффекта лазерного
охлаждения электронного пучка в накопительном кольце является одной из главных
задач, благодаря которым началось финансирование его создания.
В отличие от ЛЭРИ с линейными ускорителями в комптоновских источниках
на основе накопительных колец существуют технические трудности с размещением
электронно-оптической ячейки, а также ограничения в выборе угла столкновения
лазерного и электронного пучков и отборе генерируемого излучения, так как в
накопительном кольце нельзя произвольным образом отклонить электронный пучок
после комптоновского взаимодействия с лазерным импульсом. По этой причине
на накопительном кольце очень сложно организовать генерирование излучения с
высоким выходом при лобовым столкновением. Так в установке НЕСТОР предполагается устанавливать ячейку лазерно-электронного взаимодействия вблизи поворотного
магнита накопительного кольца и направлять лазерный луч под углом 10◦ или 150◦
к направлению импульса релятивистских электронов (Zelinsky, Bulyak et al., 2004).
Аналитические оценки параметров рентгеновского излучения из комптоновских источников на базе накопительных колец приведена в статье (Bulyak and Skomorokhov,
2004). Анализ показывает, что ширина спектра обратного томсоновского рассеяния
зависит от угла отбора и коллимации излучения, а также энергетического и углового
распределения электронов в точке взаимодействия. Выход томсоновского излучения
максимален при лобовом столкновении пучков и сильно падает при увеличении угла
столкновения. Хотя при лобовом столкновении лазерного и электронного пучков
выход фотонов в процессе обратного релятивистского томсоновского рассеяния в
основном определяется радиальным размером электронного банча, как это следует
из выражения (2.34 ), при угле между направлениями сталкивающихся лазерного и
электронного пучков отличающемся от π на величине выхода сильно сказывается
и продольная длина электронного банча. Выход излучения сильно (на порядки)
уменьшается при увеличении угла столкновения пучков.
Проект очень похожего на НЕСТОР комптоновского источника с накопительным
кольцом предлагается в работе (Gorbunkov M. V., Tunkin et al., 2005) для непрерывного генерирования импульсного рентгеновского излучения для медицинской
диагностики (коронарная ангиография) с высоким пространственным и временным
разрешением. Авторы отказываются от лазерного охлаждения электронного пучка
и повторного использования банчей, а предлагают выбрасывать отработанные электронные сгустки с пониженной энергией и увеличенным эмиттансом из накопительного кольца в поглотитель, а на их место инжектировать новые из линейного ускорителя, работающего с частотой 30 Гц. Эта схема фактически повторяет рассмотренные
выше схемы комптоновских источников на линейных ускорителях, но благодаря
двухстадийному ускорению позволяет использовать ЛИНАК меньших размеров в
сочетании с синхротронным кольцом на энергию до 50 МэВ, диаметр которого
может быть около 1 метра 1), что делает возможным создание более компактного
комптоновского источника рентгеновских лучей.
1)
Средний диаметр накопительного кольца в установке НЕСТОР около 5 метров, но
энергия до 225 МэВ.
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
185
Комптоновские источники на основе ЛСЭ осцилляторов. Очень интересной и
перспективной идеей комптоновского лазерно-электронного источника рентгеновских
лучей является попутное генерирование рентгеновских лучей с помощью ОКЭ в
оптическом резонаторе ИК лазера на свободных электронах (например, ЛСЭ-осциллятора, принцип которого описан в § 2.9.1). Идея состоит в обратном комптоновском
рассеянии собственного инфракрасного излучения ЛСЭ-осциллятора, накапливаемого и колеблющегося в оптическом резонаторе, при встречном столкновении со
следующим сгустком электронов в ондуляторе лазера 1). Поскольку для работы ЛСЭ
можно использовать небольшой сверхпроводящий ЛИНАК с энергией около 50 МэВ,
а для работы комптоновского источника в данном случае не требуется отдельного
лазера, то источник подобного типа может быть сделан тоже довольно компактным.
Данная идея уже проверена экспериментально и показала свою работоспособность.
Рис. 2.33. Кинематическая схема ИК ЛСЭ «IR Demo» со сверхпроводниковым линейным
ускорителем рекуператором в Лаборатории Томаса Джефферсона (а) и электронно-оптическая
ячейка для генерирование комптоновского рентгеновского излучения в нем (б). Перерисовано
из (Boyce et al., 2002)
Результаты экспериментальной проверки попутного генерирования рентгеновских
лучей методом ОКР в ЛСЭ приведены в работе (Boyce, et al. 2002). В публикации
(Boyce, et al. 2002) описывается получение импульсного рентгеновского излучения
1)
Фактически рентгеновский источник на базе ОКР в инфракрасных ЛСЭ являются
примером «паразитического» генерирования рентгеновских лучей в установках, имеющих
самостоятельные задачи.
186
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
при томсоновском рассеянии инфракрасного излучения ЛСЭ на своих же собственных электронах. Томсоновское рассеяние получается в оптическом резонаторе лазера после выхода «остатков» электронного пучка из ондулятора (где происходит
лазерный эффект), когда пучок ИК фотонов начинает двигаться от зеркала навстречу электронному сгустку (кинематическая схема ЛСЭ-осциллятора показана на
рис. 2.33, а).
Схема эксперимента, проводившегося на ЛСЭ-осцилляторе «IR Demo» в лаборатории Джефферсона и рассматриваемого в сообщении (Boyce et al., 2002), показана
на рис. 2.33, б. Инжектор с фотокатодом генерирует электронные банчи с энергией
10 МэВ и суб-пикосекундной длительностью в сверхпроводниковый радиочастотный
линейный ускоритель, который ускоряет их до конечной энергии, которую можно
регулировать в пределах от 25 до 48 МэВ. При прохождении через систему оптического резонатора, в котором установлен ИК ондулятор, электроны излучают
инфракрасное когерентное ондуляторное излучение. Это ИК излучение захватывается и накапливается в оптическом резонаторе между двумя зеркалами с высокой
отражательной способностью, которые показаны на схеме с двух концов ондулятора.
После прохождения через ондулятор банчи выводятся из лазерного резонатора и
транспортируются по возвратной петле обратно в ЛИНАК, куда они попадают с задержкой по фазе на 180 градусов по сравнению с фазой радиочастотного ускорения.
Из-за этого отработанные банчи замедляются до энергии 10 МэВ и сливаются в
поглотитель. За ондулятором по ходу первичного электронного пучка внутри оптического резонатора установлена электронно-оптическая ячейка для генерирования и
отбора рентгеновских лучей.
Рис. 2.34. Схематическое представление идеи рентгеновского источника на базе томсоновского рассеяния. Масштаб длины импульсов в резонаторе значительно и непропорционально
увеличен для ясности изображения. В действительности, длина импульсов ∼ 200 микрон.
Перерисовано из (Boyce et al., 2002)
Кинематическая схема процесса томсоновского рассеяния, в котором генерируются рентгеновские лучи показана на рис. 2.34. Генерирование рентгеновских лучей
происходит следующим образом. Оптический резонатор состоит из двух ИК зеркал,
установленных симметрично с двух концов ондулятора. Для эксперимента по томсоновскому рассеянию длина резонатора выбирается равной расстоянию между двумя
последовательными электронными банчами при частоте их следования 34,7 МГц.
Поэтому в резонаторе всегда циркулируют два оптических импульса, бегущих навстречу друг другу (рис. 2.34). Перед столкновением пакета ИК и электронного
банча в направлении распространения ускоренного электронного банча летит смесь
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
187
электронов и ИК излучения, генерируемого в ондуляторе, а навстречу им движется
предыдущий пакет ИК излучения. После столкновения в направлении пучка ускоренных электронов движутся уже смесь электронов, ИК излучения и рентгеновских
лучей, возникших при столкновении, а ИК, прошедшее сквозь электронный сгусток
без рассеяния, распространяется в противоположном направлении.
Рассеяние вперед под углом θ = 0◦ , дающее максимальную энергию рентгеновских лучей, определяется направлением движения электронов в точке столкновения (следует помнить, что электроны движутся в ондуляторе, поэтому могут
иметь синусоидальную или даже более сложную траекторию, поэтому томсоновское
рентгеновское излучение с максимальной интенсивностью может распространяться
под углом к оси ондулятора). Например, для ЛСЭ «IR Demo» 1) это направление,
определяемое траекторией электрона в ондуляторе, составляет 18 мрад (или ∼ 1◦ )
с центральным направлением линии пучка. В результате, в лабораторной системе
координат рентгеновские лучи распространяются под углом около 1◦ к оси вакуумной
трубы транспортировки электронного пучка, что позволяет достаточно просто их
отделять. Для этого по ходу электронного пучка ближе к концу резонатора над
электронным пучком на высоте примерно 1,2 см от его центральной оси устанавливался дифрагирующий монокристалл, который и отделял рентгеновские лучи от ИК
излучения, колеблющегося в резонаторе, и от пролетающих через него электронных
банчей.
Таким образом получаются импульсы рентгеновских лучей с длительностью около 300 фс, которые повторяются с частотой в десятки мегагерц. Излучение имело
очень узкий спектр близкий к монохроматическому и на данной установке могло
перестраиваться по энергии в диапазоне от 3,5 до 18 кэВ. Такие результаты были
получены на ЛСЭ-осцилляторе «IR Demo» в лаборатории Джефферсона до его модернизации, когда он выдавал пучок ИК излучения с мощностью порядка киловатта.
При частоте следования электронных сгустков от ∼ 35 МГц до 75 МГц яркость комптоновского рентгеновского источника составляла ∼ 1010 фотон/с/мрад2 /мм2 /0,001λ.
После модернизации в 2003 г. мощность излучения данного ЛСЭ повысилась до
10 кВт, и соответственно в 10 раз повысилась яркость рентгеновских лучей, получающихся в результате томсоновского рассеяния, а также расширился диапазон
настройки длины волны излучения.
Результаты рассмотренного эксперимента показывают, что комптоновский источник импульсного рентгеновского излучения на базе ИК ЛСЭ-осциллятора со
сверхпроводниковым ЛУР может быть столь же компактным, как и ранее рассмотренные лазерно-электронные комптоновские источники, или даже меньших размеров,
так как не требует отдельного лазера и сложной электронно-оптической системы
к нему, а по энергетической экономичности, по крайней мере, вдвое превосходит
лазерно-электронные комптоновские источники, так как более половины энергии
электронов возвращается ускорителю, а не выбрасывается в поглотитель. Кроме
того, в этих источниках нет проблемы с частотой генерирования мощных лазерных
1)
ИК лазер на свободных электронах, называемый «IR Demo» действует, как многопользовательская установка в лаборатории Томаса Джефферсона (Thomas Jefferson National
Accelerator Facility, Ньюпорт Ньюс, Вирджиния, США). Этот лазер питается сверхпроводящим
линейным ускорителем-рекуператором с энергией 48 МэВ и способен излучать на длине волны
3,1 мкм лазерные импульсы мощностью более 2 кВт с длительностью ∼ 0,7 пс непрерывным, с
частотой повторения ∼ 75 MГц. Лазер может настраиваться на разные длины волн в диапазоне
от 1 до 6 мкм. После модернизации, проведенной в 2003 году, мощность импульса в ближней
ИК области была увеличена до более 10 кВт, а диапазон настройки длин волн был расширен
от 0,3 до 25 мкм. Подробнее см. в Интернете http://www.jlab.org/FEL/felscience.html .
188
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
импульсов. Поэтому можно предположить, что с наблюдающимся интенсивным развитием техники ЛСЭ, на их основе могут быть созданы сравнительно небольшие
и не очень дорогие генераторы мощного рентгеновского излучения с параметрами
близкими к СИ, которые можно будет использовать в отдельных научно-исследовательских институтах, университетах или больницах для проведения специальных
исследований.
Рассмотренный выше вариант попутного генерирования рентгеновских лучей методом томсоновского рассеяния в ЛСЭ является лишь экспериментальной демонстрацией работоспособности принципа такого генератора. Для нее не требовалось
вносить изменения в схему самой лазерной установки, достаточно было только
соответствующим образом перестроить частоту следования электронных банчей и
установить ячейку комптоновского взаимодействия в оптическом резонаторе лазера.
Но для создания настоящего пользовательского комптоновского генератора, как показывает анализ, приведенный в работе (Boyce et al., 2003), необходимы значительно
более серьезные изменения в конструкции ЛСЭ.
В рассматривавшемся демонстрационном эксперименте рентгеновские лучи генерировались в оптическом резонаторе лазера, где ось пучка накапливающегося ИК
излучения всегда совпадает со средней осью движения электронных банчей, движущихся через ондулятор, и столкновение организуется автоматически. Однако размеры
пучка ИК излучения здесь естественным образом ограничены рэлеевской длиной
резонатора и, как правило вдвое больше диаметра электронного пучка. Поэтому
выход комптоновских рентгеновских фотонов гораздо ниже, чем мог бы быть при
использовании в столкновении всей энергии первичного фотонного пучка, если его
сечение было бы равно поперечному сечению электронного сгустка. Ситуация с соотношением размеров пучков улучшается, если ячейка комптоновского взаимодействия
устанавливается вблизи дальнего зеркала оптического резонатора, но при такой схеме возникают технические проблемы с возвратом электронов в модули торможения и
возврата энергии, а кроме того вносятся сильные возмущения в работу самого лазера.
Основное научно-прикладное предназначение ИК ЛСЭ — генерирование излучения
для исследования веществ с помощью накачиваемого инфракрасного зонда, например
для ИК спектроскопии высокого разрешения. Авторы исследования (Boyce et al.,
2003), с целью увеличения выхода томсоновского рентгеновского излучения без
ухудшения работы лазера предлагают создать специальную дополнительную петлю
в ускорителе рекуператоре лазера «IR Demo» для генерирования рентгеновского
излучения методом ОКР (рис. 2.35).
Рис. 2.35. Предлагаемая модификация схемы лазера «IR Demo» для создания источника
яркого комптоновского источника рентгеновских лучей. СМ — криогенные ускорительные
модули возврата энергии отработанных электронов. Ячейка комптоновского взаимодействия
ИК излучения с электронным пучком, движущимся по дополнительной петле по ходу часовой
стрелки, расположена в точке C. Перерисовано из (Boyce et al., 2003)
В предлагаемой схеме ускоряемые электроны поворачивающим магнитом сначала
направляются в дополнительную ахроматическую петлю, где их пучок дополнительно
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
189
фокусируется до диаметра 75 мкм (обычный диаметр около 200 мкм), проходят через
ячейку комптоновского взаимодействия и направляются в прямолинейную секцию
ускорителя для последующего генерирования ИК излучения в оптическом резонаторе. Отбираемое из резонатора ИК излучение транспортируется по специальному
каналу к комптоновской ячейке, фокусируется в точку взаимодействия до радиуса
75 мкм и взаимодействует с электронными банчами.
На томсоновское рассеяние расходуется около 10 % мощности лазерного пучка,
а остальные 90 % могут направляться в пользовательскую измерительную установку
для проведения измерений на ИК излучении. Таким образом данный лазер может
стать генератором, поставляющим одновременно ИК и рентгеновское излучение для
параллельного проведения взаимодополняющих структурных исследований. Оценки
проведенные авторами предложения показывают, что данная схема может обеспечить получение фемтосекундного квазимонохроматического импульсного излучения
с энергией максимума 12,15 кэВ и с яркостью около 1011 фотон/с/мм2 /мрад2 /0,1 %λ
при частоте следования импульсов 75 МГц (выход около 5000 фотон/импульс).
Выводы. Из физики обратного комптон-эффекта, используемого для генерировании рентгеновских лучей, следует, что когерентность излучения томсоновского
рассеяния от лазерно-электронного источника будет гораздо меньше, чем от разрабатывающихся крупных источников четвертого поколения (SASE FEL и источники
на базе ЛУР), о которых говорилось в предыдущих параграфах. Но все остальные
параметры излучения комптоновских источников, такие как высокая яркость и простота настройки длины волны, крайне интересны. Так как длительность импульсов
излучения в лазерно-электронных источниках регулируется длиной электронных
банчей, то она может быть доведена до сотен фемтосекунд при использовании линейных ускорителей со специальными электронными пушками с лазерно возбуждаемым
фотокатодом, что очень привлекательно для проведения рентгеновских исследований
с разрешением по времени.
Из приведенного очень краткого обзора рентгеновских источников на базе ОКР
можно сделать два вывода.
1. Фемтосекундные источники квази-монохроматических рентгеновских лучей с
настраиваемым спектром весьма интересны для исследования строения веществ в
динамике. Они имеют существенное преимущество по сравнению с источниками СИ:
способны генерировать на порядки величины более короткие импульсы яркого рентгеновского излучения, с помощью которых уже можно снимать «кино», выявляющее
колебательные движения атомов и молекул.
2. Благодаря сравнительно низкой стоимости комптоновские лазерно-электронные
источники могут стать серьезными конкурентами большим источникам СИ на базе
накопительных колец и ЛУР. Комптоновские источники могут получить широкое
распространение и стать локальными источниками коллективного пользования, которые могут быть по карману отдельным университетам или небольшим научным
организациям. Справедливость этого предположения можно будет проверить уже
скоро после завершения первых пробных проектов, которые сейчас находятся в
стадии реализации.
2.9.4. Другие примеры компактных источников синхротронного излучения.
Примером малобюджетного сверхкомпактного источника синхротронного излучения,
включающего рентгеновские лучи с энергией до 10 кэВ, которые могут использоваться в рентгеновской кристаллографии, является источник «Аврора» (AURORE),
действующий в настоящее время в центре синхротронного излучения университета
190
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Ritsumeikan University 1). Данный источник разрабатывался в конце 1980-х годов
для применения в рентгеновской литографии (Takahashi, 1987), но в середине
1990-х годов был перенесен в университетскую лабораторию, где после некоторой
модернизации до настоящего времени используется в качестве источника синхротронного излучения с непрерывным спектром от улитрафиолетовой до рентгеновской области средней жесткости (Iwasaki et al., 1998), доступного для преподавателей, научных сотрудников и студентов университета. Хотя этот синхротрон
нельзя назвать даже источником СИ 3-го поколения, он представляет интерес, как
альтернативная возможность для создания сравнительно дешевых и малогабаритных
источников синхротронного излучения, доступного широкому кругу исследователей
и студентов.
Особенностью конструкции этого синхротрона является то, что он имеет один
единственный поворачивающий сверхпроводящий магнит и строго круговую орбиту
электронного пучка с диаметром 1 м. Размеры этого синхротрона определяются размерами его магнита, имеющего внешний диаметр 3,14 м и высоту 2,2 м (Takahashi,
1987), что не сильно превышает размеры лабораторных источников рентгеновского
излучения с трубкой с вращающимся анодом. Электроны в кольцо синхротрона
инжектируются с энергией 150 МэВ, а затем в бетатронном режиме ускоряются до
575 МэВ при увеличении магнитного поля от 1,0 Тл до 3,8 Тл. В синхротронном
режиме энергия электронного пучка поддерживается СВЧ резонаторами с частотой
190,86 МГц, причем ток пучка достигает 300 мА, а время его жизни составляет
около 5 часов, что вполне достаточно для проведения большинства исследований.
Благодаря мощному полю сверхпроводящего магнита, обеспечивающему предельно
малый радиус орбиты электронного пучка, синхротронное излучение этого источника
имеет малую критическую длину волны λc = 14,7 Å (соответствующая энергия
844 эВ) и довольно большую яркость даже в области жесткого рентгеновского
излучения (см. рис. 2.36), которая при длине волны 1,55 Å сравнима с яркостью
характеристического излучения мощнейших лабораторных рентгеновских генераторов с вращающимся анодом, а при больших длинах волн на 1–2 порядка превышает
их яркость. Но если говорить о непрерывной регулировке длины волны, то данный
источник по своим возможностям несомненно превосходит любые из существующих
лабораторных рентгеновских генераторов в диапазоне от 1,55 до 2,5 Å, не говоря о
других достоинствах СИ, таких как коллимированность, поляризация и т. п.
Источник AURORE имеет 15 действующих портов вывода синхротронного излучения из кольца, в том числе пяти рентгеновских пучков, один из которых (BL-1)
используется для рентгеновских дифракционных исследований, а два (BL-4 и BL-10)
для XAFS спектроскопии.
В процессе строительства и отладки источника AURORE возникла совершенно
новая и очень красивая идея создания сверхмалых синхротронов для генерирования излучения в области от дальнего ИК до жесткого рентгена, предложенная
профессором Хиронари Ямада (Yamada, 1998), которая в 2005 году реализовалась
началом серийного производства «портативных» источников СИ серии MIRRORCLE
(Future looks., 2005) в Японии. Например, источник MIRRORCLE-6X этой серии
(см. PPL brochure, 2005) имеет внешний диаметр накопительного кольца около
60 см, весит меньше 3 тонн и при стоимости около 2,5–3,0 млн. долларов США
выдает излучение по характеристикам близкое к излучению больших накопительных колец (в рентгеновской области от 1 до 300 кэВ яркость пучка достигает
1)
Ritsumeikan University SR Center (1-1-1 Nojihigashi Kusatu Shiga 525-8577, Japan). Адрес
в Интернете: http://www.ritsumei.ac.jp/se/d11/index-e.html .
2.9. Новые источники СИ — источники СИ 4-го поколения
191
Рис. 2.36. Спектр излучения компактного синхротронного источника AURORE (Центр синхротронного излучения университета Ritsumeikan University, Япония). Рисунок взят из статьи
(Iwasaki et al., 1998). Следует обратить внимание, что спектральная яркость на графике
приведена для тока в 1 мА, а следовательно полная яркость при токе 300 мА будут на два
порядка выше
1016 фотон/с/мрад2 2/мм2 /0,1 %ε). Такой источник можно установить и использовать
в сравнительно небольшом помещении научно-исследовательской лаборатории, а
также в медицинских учреждениях, как собственный персональный синхротрон!
В этой идее использован опыт, накопленный при разработке компактного источника AURORE, но к этому добавлены две «изюминки», позволившие радикально
уменьшить размеры установки и увеличить яркость пучка. Во-первых, в качестве
предускорителя-инжектора применен классический микротрон 1) и используется резонансный метод инжекции электронов в накопительное. Это сильно уменьшает габариты всей установки по сравнению с тем, когда инжекция производится линейным
ускорителем. Внешний диаметр микротрона различен в разных моделях установок
серии MIRRORCLE, но не больше 1,2 м, а в установке MIRRORCLE-6X равен 0,6 м.
При ускорении в микротроне электроны движутся по орбитам все увеличивающегося
радиуса, и когда радиус орбиты достигает предельно, предусмотренной конструкцией
этого устройства, они захватываются экстрактором в транспортный канал и инжектируются в синхротрон. Накопительное кольцо синхротронов MIRRORCLE устроено по
тому же принципу, что и кольцо синхротрона AURORE, но работает не со сверхпроводниковым, а с обычным электромагнитом. Обычный электромагнит используется
и микротроне, осуществляющем инжекцию электронов в синхротрон. Стабильная
орбита электронов в накопительном кольце, расположенном полностью в постоянном
однородном поле одного магнита является точно круговой, и в случае синхротронов
серии MIRRORCLE имеет диаметр 30 см (см. PPL brochure, 2005). Синхротрон имеет
1)
Микротроном называют циклический резонансный ускоритель электронов с постоянным
по времени ведущим магнитным полем и постоянной частотой ускоряющего СВЧ поля.
В классическом микротроне траектории ускоряемых частиц образуют ряд окружностей возрастающего радиуса, соприкасающихся в общей точке, в которой расположено ускоряющее
устройство.
192
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
две ускоряющие СВЧ структуры с частотой 2,45 ГГц. Пиковый ток электронного
пучка в синхротронах серии MIRRORCLE составляет 100 мА. В отличие от больших
накопительных колец, где электроны циркулируют много часов, в этом миниатюрном
синхротроне время жизни электронов небольшое (10–20 мс). Но в данном случае
это неважно, так как используется режим резонансной инжекции. Микротрон постоянно (c частотой 400 Гц) вводит в синхротрон новые электронные сгустки, т. е.
синхротрон работает в режиме непрерывной накачки и ток пучка остается все время
постоянным, хотя электроны в нем меняются. В методе резонансной инжекции очень
важной частью конструкции синхротрона является специальная магнитная структура, которая вносит меняющиеся по времени возмущения в некоторый внешний
сегмент постоянного магнитного поля кругового ведущего магнита и подталкивает
только что инжектированные электроны к стабильной орбите синхротрона. После
однократного прохождения ускоряющей структуры синхротрона эти электроны уже
становятся неотличимы от всех остальных электронов заселяющих стационарную
орбиту. Конструкция синхротрона и его характеристики описаны его изобретателем
в статьях (Yamada, 1998; Yamada, 2004). Надо сказать, что все прогнозировавшиеся
в 1998 году характеристики достигнуты в промышленных образцах установок серии
MIRRORCLE (см. Photon PL brochure, 2005).
Для генерирования жестких рентгеновских лучей в синхротроне
MIRRORCLE-20SX применяется метод торможения электронов в очень тонкой
плоской мишени (тонкопленочная структура из 10 слоев с общей микронной
толщиной) или в установке MIRRORCLE-6X в виде тонкой проволоки (диаметром
около 0,1 мкм), устанавливаемой на пути стабильной орбиты (Yamada, 1998).
Толщина мишени настолько мала (значительно меньше радиационной длины 1)), что
электроны могут проходить сквозь нее, снова ускоряться ускорительной структурой
синхротрона и продолжать свое движение по орбите. Это позволяет использовать
одни и те же электроны несколько раз для генерирования тормозного рентгеновского
излучения, в отличие от линейных ускорителей, в которых часто применяется такой
же способ получения рентгеновских лучей, но где электроны используются лишь
один раз. Очень малый размер мишени хорош еще тем, что поглощение электронов
в ней настолько мало, что не происходит ее перегрева даже без принудительного
охлаждения.
Интересно, что размер источника рентгеновских лучей в данном методе можно
сделать меньше, чем в случае настоящего магнитотормозного СИ, получаемого в
больших накопительных кольцах. Этот метод генерирования рентгеновских лучей,
казалось бы, полностью аналогичен получению тормозного излучения в обычных
рентгеновских трубках, которые мы рассматривали в гл. 1. Но здесь есть существенное отличие. В рентгеновской трубке электроны падающие на анод сильно
разбросаны по энергии и полностью поглощаются в мишени анода, а излучение
получается в обратном направлении или перпендикулярно направлению электронного
пучка. Распределение тормозного излучения рентгеновской трубки соответствует
случаю торможения нерелятивистских электронов и описывается функцией вида
рис. 1.2, в. В случае накопительного кольца синхротрона MIRRORCLE все электроны
являются умеренно релятивистскми (энергия 6 или 20 МэВ, в зависимости от
модели установки), структурированы в банчи и обладают высокой когерентностью, и
остаются таковыми после прохождения через мишень. Их торможение в кулоновских
полях атомов тонкой мишени сопровождается возникновением тормозного излучения
коллимированного в конусе с углом γ −1 , а также черенковского и квази-черен1)
О радиационной длине релятивистских электронов см. § 2.7.4.2 и § 6.6.1.
2.10. Действующие и строящиеся источники СИ
193
ковского излучения (§ 2.7.4, или Базылев и Жеваго, 1982), которое по пространственному распределению и яркости сродни ондуляторному излучению больших
накопительных колец 1). Если в качестве мишени используется монокристалл, то
возможно получение не просто коллимированного излучения, а когерентного сильно линейно поляризованного тормозного рентгеновского излучения или излучения
каналированных электронов, сходного по характеру спектра с ондуляторным 2) и
обладающего спектральной яркостью в десятки раз превышающей яркость тормозного излучения из аморфных мишеней (см. § 2.7.4). Поскольку кулоновские силы
вблизи атомных ядер во много раз больше силы торможения в магнитных полях
даже сверхпроводниковых вигглеров, то излучение при торможении в тонкой мишени
происходит намного эффективнее и получается с гораздо большей жесткостью,
чем после самых мощных шифтеров рентгеновского излучения. Поэтому даже при
энергии кольца 5 МэВ спектр тормозного излучения из источника MIRRORCLE-6X
может иметь критическую длину волны, соответствующую спектру магнитотормозного синхротронного излучения из накопительного кольца с энергией порядка
8 ГэВ.
Интерес к портативным источникам синхротронного излучения сегодня настолько
велик, что в январе 2004 года в Японии (город Шига) был проведен международный
симпозиум полностью посвященный этому вопросу, а Американский институт физики посвятил целый том (v. 716) своего сборника AIP Conference Proceedings объемом
более 200 страниц статьям на эту тему (Yamada et al., 2004).
2.10. Действующие и строящиеся источники СИ и области их
применения
Не очень долгая история прикладного использования СИ в разных областях
исследований не только привила потребителям вкус к замене обычных рентгеновских
лучей синхротронным излучением, но выявило ряд направлений, в которых результаты могут быть получены только с помощью этого излучения. Такими областями стали
исследования физических и химических процессов в реальном времени и изучение
структуры объектов субмикронных размеров. Некоторые из применений СИ в разных
областях науки и техники перечислены в табл. 2.3.
Благодаря синхротронному излучению фантастически возросла чувствительность
и разрешающая способность большинства аналитических методов, использующих
в качестве зонда рентгеновские лучи, ультрафиолетовое или инфракрасное излучение. Практически рутинными стали исследования структуры и состава тончайших
1)
Угол расходимости рентгеновских лучей из источника MIRRORCLE-6X с энергией
синхротрона 6 МэВ составляет 85 мрад (4,87◦ ). Мини-синхротрон MIRRORCLE-6S с такой
же энергией, но с зонной пластинкой или монокристаллом в качестве мишени (ондулятора)
выдает конус лучей с углом 10 мрад и энергией от 10 до 30 кэВ при интегральном потоке
1014 фотон/с/0,1 % ε. Яркость этого источника достигает 1016 фотон/с/мрад2 /мм2 /0,1 %λ.
2)
Ондуляторами для электронов и позитронов могут быть не только искусственные магнитные структуры, о которых рассказывалось в § 2.7, но и кристаллы. Кулоновские поля вблизи
атомных ядер в кристаллах по силе воздействия на частицы на много порядков превосходят
магнитные поля самых мощных сверхроводниковых вигглеров. Такими ондуляторами могут
служить монокристаллы, устанавливаемые так, чтобы возникал режим каналирования электронов или позитронов. Теория и практика применения монокристаллов в качестве ондуляторов для генерирования гамма-излучения в ускорителях позитронов и электронов подробно
рассмотрены в публикациях А. В. Короля с соавторами (Korol et al., 2004; Korol et al., 2005).
Обзор этих вопросов также дан в § 2.7.4 данной книги.
7 Г.В. Фетисов
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
194
Т а б л и ц а 2.3.
Отрасль
Химия
Наиболее распространенные области применения рентгеновского СИ
по отраслям
Решаемые задачи
— Анализ следов элементов и их химического состояния.
— Анализ структуры и химического состава фармацевтических препаратов.
— Атомная и молекулярная спектроскопия.
— Исследование археологических объектов.
— Исследование динамики поведения катализаторов в процессе реакций.
— Исследование катализаторов и каталитических
реакций.
— Исследования структуры, состава и химического
состояния веществ в электрохимии, при химических реакциях, в том числе кинетики изменения
этих характеристик.
— Исследование эмульсий и коллоидных веществ,
процессов гелеобразования, контроль стабильности растворов.
— Рентгеновские исследования фотохимических
процессов на поверхностях.
Материало- — Анализ качества кристаллов, исследование проведение
цессов роста кристаллов.
— Исследование структуры и морфологии волокон
и порошков, включая наночастицы.
— Прецизионное исследование распределения
электронной плотности в новых неорганических
кристаллах.
— Фазовые структурные переходы при высоких
давлениях и различных температурах.
— Атомная и электронная структура современных
высокотемпературных сверхпроводников.
— Исследование локальной атомной структуры
аморфных твердых тел, жидкостей и металлов.
— Исследование морфологии полимеров под механическими и термическими напряжениями и в
процессах усталости.
— Исследование высоко-коррелированных электронных систем и магнитных веществ.
— Исследование оптических и магнитных свойств
материалов.
— Исследование старения материалов.
— Паспортизация металлов и сплавов по фазовому
и химическому составу, макро- и микродефектам.
Исследование — Анализ токсичных тяжелых атомов, содержаи защита ок- щихся в биологических материалах.
ружающей
— Разработка новых катализаторов для очистки
среды
выхлопных газов от загрязнений.
— Химический анализ, обнаружение следов элементов, обнаружение загрязнителей окружающей
среды.
Причина
использования СИ
Высокая яркость и
коллимированность
излучения, настраиваемость на любую
длину волны
в
широком диапазоне,
когерентность, временная
структурированность
с
очень малой длительностью
импульсов.
Высокая
яркость,
коллимированность,
поляризация и настраиваемость длины волны излучения.
Высокая
яркость,
коллимированность
и настраиваемость
длины волны.
2.10. Действующие и строящиеся источники СИ
Т а б л и ц а 2.3 (продолжение)
Отрасль
Машиностроение
Геология и
планетология
Биология
Медицина
7*
Решаемые задачи
— Анализ остаточных механических напряжений
и деформаций в промышленных изделиях, обеспечивающий измерение как плоского, так и трехмерного напряженного состояния, в том числе распределения деформаций по толщине исследуемого
образца.
— Анализ состава и химического состояния следов
примесей.
— Глубокая рентгеновская литография субмикронного разрешения для микроэлектроники.
— Исследование поверхностей, границ раздела и
покрытий (износ, коррозия, адгезия, шероховатость, смачивание и т. п.)
— Исследование материалов для электроники и
микроэлектронных приборов (обнаружение следов
примесей, определение кристаллического состояния и его совершенства — кристаллография изделий для электроники).
— Определение характеристик приборов микроэлектроники и квантовых приборов с размерами
порядка нанометров.
— Получение изображений материалов в рентгеновских лучах.
— Разработка высококачественных электрических
батарей и сплавов для водородных аккумуляторов.
— Текстурный анализ поликристаллических материалов, в том числе получение трехмерных функций распределения ориентировок с помощью настраиваемой длины волны излучения.
— Синхротронные технологии и нанотехнологии
(глубокая рентгеновская литография и т. п.).
— Исследование фазовых превращений материалов
и веществ, происходящих в земной коре при высоких давлениях и температурах, моделируемых в
лаборатории.
— Исследование механизмов землетрясений.
— Исследование структуры метеоритов и межпланетной пыли.
— Анализ атомной структуры макромолекул белков для выявления ее связи с их биологическими
функциями.
— Исследование биологических реакций в реальном времени.
— Исследование динамики мышечных волокон.
— Получение изображений в рентгеновских лучах
с высоким пространственным разрешением и регулируемой контрастностью для медицинской диагностики рака и исследования капилляров
Причина
использования СИ
Высокая
яркость,
коллимированность
и настраиваемость
излучения на любую
длину волны
в
широком диапазоне,
когерентность для
повышения контраста изображений.
Высокая яркость и
коллимированность
излучения, регулируемый спектр.
Высокая
яркость,
настраиваемость
длины волны, временная структурированность.
Высокая яркость и
коллимированность
излучения.
195
196
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
поверхностных слоев, межфазных и межслойных границ раздела в кристаллических
материалах. Удалось поставить на поток расшифровку структур белков и биологических молекул, что или вообще было невыполнимо, или являлось подвигом при
работе с рентгеновскими трубками. С помощью рентгеновских лучей от источников
СИ стали возможны исследования магнитных структур и магнитных превращений,
сечение взаимодействия которых с рентгеновскими лучами чрезвычайно мало. Все
это сделало СИ очень важным подспорьем, а зачастую необходимым инструментом
для развития многих высокотехнологических областей человеческой деятельности,
таких как материаловедение, химия, электроника, биология и т. п.
Область применения рентгеновских лучей чрезвычайно широка и охватывает
практически все отрасли науки и техники, включая даже гуманитарные науки,
где сегодня тоже используются современные технологии. Приведенный в табл. 2.3.
довольно длинный список применений синхротронного излучения в разных отраслях
далеко не полон и постоянно растет по мере развития методов исследования и
улучшения технических характеристик источников СИ.
Чем синхротронное излучение для этих исследований лучше излучения рентгеновских трубок? Синхротронное излучение не только позволяет реализовать все
рентгеновские методы исследования, которые разработаны с применением излучения
рентгеновских трубок, но существенно расширяет возможности этих методов, давая
некоторым из них как бы вторую жизнь. В дополнение к этому СИ, благодаря своим
уникальным свойствам, стимулировало и продолжает стимулировать разработку и
развитие новых методов исследования веществ, которые невозможно было реализовать с помощью излучения рентгеновских трубок. Этот прогресс в развитии методов
рентгеновского анализа базируется на таких свойствах СИ, как:
• чрезвычайно высокая яркость источника;
• возможность получения пучков монохроматических рентгеновских лучей с
настраиваемой длиной волны;
• поляризованность излучения и возможность получения рентгеновских монохроматических пучков с различной поляризацией, от линейной до цикулярной с
заданным направлением и вращением вектора поляризации;
• естественная высокая коллимированность пучков рентгеновских лучей, обеспечивающая их передачу на большие расстояния без потери интенсивности;
• импульсный характер и малая длительность импульсов яркого излучения,
позволяющая проводить исследование процессов в веществах в реальном времени с
разрешением до пико- и даже фемтосекунд;
• возможность получения из источников СИ 3-го и 4-го поколения пучков рентгеновских лучей с высокой поперечной когерентностью.
Наиболее известными и широко применяемыми методами исследования и контроля с помощью рентгеновских лучей из источников СИ являются:
1. Дифракционный рентгеноструктурный анализ атомной и молекулярной структуры кристаллических веществ;
2. Дифракционные методы исследования твердых и жидких конденсированных
сред;
3. Рентгеновская флуоресцентная спектроскопия для определения атомного состава веществ;
4. Рентгеновская спектроскопия поглощения для определения атомного состава
веществ;
5. Методы абсорбционной спектроскопии вблизи скачков поглощения выбранных
(опорных) атомов (спектроскопия XANES, EXAFS. NEXAFS, поверхностная EXAFS)
для определения локальной атомной структуры веществ и химического состояния
элементов в этой структуре;
2.10. Действующие и строящиеся источники СИ
197
6. Получение изображений в рентгеновских лучах (просвечивание, рентгеновская
компьютерная томография, рентгеновская микроскопия и т. п.);
7. Исследования магнитных структур и упорядочения спиновых структур с помощью дихроизма рассеяния и поглощения поляризованных рентгеновских лучей.
Преимущество СИ над излучением рентгеновских трубок состоит в том, что оно:
• благодаря высокой яркости, существенно (на порядки) повышает чувствительность и скорость измерений всех рентгеновских методов;
• благодаря импульсному характеру и временнóму структурированию излучения,
а также высокой яркости, позволяет проводить исследования любым из указанных
выше методов, а также с помощью их комбинации, с разрешением по времени от
наносекунд до пикосекунд и таким образом изучать быстро протекающие процессы
в веществах, вплоть до исследования структуры и состава веществ при взрыве или
быстром фазовом переходе;
• благодаря возможности получения чрезвычайно ярких микропучков рентгеновских лучей, обеспечивает проведение структурных исследований субмикронных
объемов вещества;
• благодаря поперечной когерентности ондуляторного излучения или излучения
ЛУР и ЛСЭ, сильно увеличивает контраст и разрешающую способность изображений, получаемых в рентгеновских лучах.
По указанным причинам спрос на прикладное использование синхротронного
излучения во всем мире очень велик. На каждом из множества действующих сегодня
специализированных источников СИ ежегодно, кроме собственного персонала, свои
исследования и работы выполняют от нескольких сотен до нескольких тысяч (в зависимости от размера и мощности источника) командированных специалистов из самых
разных областей промышленности и науки. Число накопительных колец, которые
полностью или частично используются как источники СИ, построенных в мире за
последние два десятилетия, уже приближается к сотне, хотя не все они способны
давать излучение в диапазоне жестких рентгеновских лучей, а многие, особенно
давно построенные, работают в области ультрафиолета или очень мягкого рентгена.
Большой и постоянно растущий спрос на прикладное использование синхротронного
излучения в науке и промышленности стимулировал увеличение числа источников
СИ и их совершенствование. Особенно быстрыми темпами это число растет в последние годы, причем строятся в основном источники полностью предназначенные для
генерации синхротронного излучения для научного и промышленного применения.
Так согласно оценке, проведенной Гарри Навротски (Navronski, 2000 and 2004), в
мае 2001 года в мире насчитывалось 43 накопительных кольца и планировалось
построить еще 31, а в июне 2002 года их стало уже 76 и продолжают строиться
новые источники 3-го поколения. В табл. 6.1 приложения приведен перечень наиболее
активно действующих и строящихся источников СИ рентгеновского диапазона и
сравнение их спектральных параметров.
Наиболее крупными, если не сказать грандиозными, проектами строительства
специализированных источников СИ в конце 20-го века стали APS в США, ESRF во
Франции и SPring-8 в Японии, стоимость каждого из которых близка к миллиарду
долларов, а технические характеристики превосходны. Эти установки и сегодня
своими уникальными возможностями привлекают исследователей со всего мира.
Основными заказчиками исследований для них являются различные области
материаловедения, включая связанные с материалами для электроники и наноматериалами, химия и биология (см. рис. 2.37). В среднем на каждом из этих источников
Рис. 2.37. Распределение времени работы источников синхротронного излучения APS (а), SPring-8 (б) и ESRF (в) по областям применения. Диаграммы построены по данным соответственно: Gluskin, (2003); Spring-8 Research Frontiers (2003);
http://www.esrf.fr/UsersAndScience/Publications/Highlights/2004/
198
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
2.10. Действующие и строящиеся источники СИ
199
ежегодно выполняют свои работы более пяти тысяч приходящих исследователей и
специалистов, кроме того, что примерно такой же объем различных исследований
проводится персоналом самих установок.
Если преобладание в общем объеме исследований той или иной отрасли науки и
промышленности зависит от приоритетов страны или ассоциации 1), которой принадлежит источник излучения, то среди методов исследования во всех случаях лидерами
являются рентгеновская дифрактометрия и исследование тонкой структуры спектров
поглощения для изучения локальной атомной структуры материалов. Небольшая
часть времени работы практически всех источников выделяется для совершенствования самих машин, установленных на них экспериментальных станций, а также для
разработки методик.
Развитие парка источников СИ идет по пути строительства многопользовательских источников с большим числов пучков, на которые пользователи могут устанавливать свои экспериментальные станции. Для этого проводится также модернизация
существующих источников СИ 2-го поколения, имеющих хорошие параметры. Число
портов для вывода СИ больше 20 является сегодня обычным, а крупные источники,
такие, как ESRF, APS или SPring-8 имеют многие десятки пучков (например, более
60 на Spring-8, более 40 на ESRF и APS).
Качество и привлекательность источника также определяется наличием достаточно большого числа разнообразных магнитных вставных устройств (ВУ), позволяющих получать СИ с особыми свойствами, нужными потребителю. Несмотря на постоянно растущий парк источников СИ, они пока могут принять чуть более половины
пользователей, нуждающихся в проведении измерений на синхротронном излучении.
Например, на источнике SPring-8 в 2003 году более 5 тысяч пользователей провели
более 800 экспериментов, при этом почти 40 % заявок на проведение исследований
пришлось отклонить из-за нехватки экспериментальных возможностей (см. SPring-8
frontiers 2003). Примерно такая же ситуации и на других крупных источниках СИ
коллективного пользования, таких как CHESS, APS или ESRF.
Как правило, деятельность большинства источников СИ организована таким
образом, что часть их каналов арендуется на долгосрочной контрактной основе
какими-либо организациями, которые устанавливают на них свои экспериментальные
станции и работают на них без ограничения времени. Меньшая часть пучков оборудуется экспериментальными станциями, принадлежащими источникам СИ, которые
используются в качестве публично доступных измерительных комплексов, на которых могут проводить исследования специалисты из самых разных организаций, но
заявки на исследования отбираются и одобряются специальной комиссией, которая
оценивает целесообразность и приоритетность проведения заявленных исследований
на данном источнике СИ. Большинство источников СИ (накопительных колец)
являются национальными исследовательским центрами, за исключением источника
ESRF, являющимся международной установкой, финансируемой большим числом
государств, которое постоянно растет 2), немецкого накопительного кольца ANKA
(Götticher J. 2003), которое частично финансируется правительством земли БаденВюртемберг, но на коммерческой основе доступно любым пользователям, а также
1)
Начиная с 2002 года приоритетными направлениями практически во всех странах стали исследования наночастиц и наноструктур, а также продолжается широкое исследование
структуры и свойств биологических макромолекул.
2)
Например к Ассоциации ESRF, включающей 14 государств членов консорциума, в
2004 году присоединилась Польша, что позволяет ей иметь своих постоянных специалистов,
работающих на данном источнике СИ.
200
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
нескольких источников СИ в США, принадлежащих университетам, которые не
всегда финансируются государством.
Несмотря на высокую стоимость, строительство источников СИ продолжается во всем мире. Буквально в последние годы введен в эксплуатацию новейший
специализированный источник СИ в Канаде — накопительное кольцо CLS. Новые
источники СИ 3-го поколения начинают строиться или уже строятся во Франции — накопительное кольцо «Солей» (SOLEIL); Великобритании — накопительное
кольцо «Дайэмонд» (DIAMOND); Австралии — накопительное кольцо «Бумеранг»
(Australian Synchrotron). Список ряда наиболее известных из действующих и строящихся источников СИ приведен в конце данной книги в таблице 6.9, где указаны
как источники 2-го, так и 3-го поколений, используемые для работы с рентгеновским
излучением, в том числе для рентгеноструктурного анализа и XAFS спектроскопии. Большинство из представленных в списке синхротронов разрабатывались и
строились специально, как источники СИ для научного и промышленного использования, хотя некоторые синхротроны из этого списка построены как установки
для физических исследований и лишь часть времени могут работать для генерации
СИ. На самом деле число неспециализированных синхротронов, приспосабливаемых
для генерирования используемого СИ, значительно больше, но они не оказывают
существенного влияния на объем мирового рынка исследований с помощью СИ
и имеют локальное значение даже для государств, где подобные установки есть.
Более полный перечень существующих в мире источников СИ, где указаны, как
специализированные источники СИ, так и частично приспособленные синхротроны
для его генерирования, можно найти, например, в статье (Navrotsky (2.27), 2004),
или на ежедневно обновляемом информационном Интернет-сайте (lightsources.org).
В России на сегодняшний день есть накопительное кольцо ВЭПП-3 в ИЯФ СО
РАН им. Г. И. Будкера, которое является частью электрон-позитронного коллайдера
ВЭПП-4. На нем работают 13 экспериментальных станций, включая рентгеновскую
дифракцию и спектроскопию поглощения. Но на генерацию СИ этот источник работает не более 30 % времени, т. е. не является специализированным источником СИ, и
обслуживает главным образом научно-исследовательские институты Новосибирска.
Специализированный источник КИСИ для Курчатовского института также разработан и изготовлен в ИЯФ СО РАН им. Г. И. Будкера, который на сегодняшний
день является признанным в мире разработчиком ускорителей и самых совершенных
вставных магнитных устройств для источников СИ. Источник состоит из инжектора ускоренных электронов (ЛИНАК с энергией 80 МэВ), предускорительного
накопительного кольца «Сибирь-1» на максимальную энергию 450 МэВ и большого
накопительного кольца «Сибирь-2» на 2,5 ГэВ. Проект начал разрабатываться и
реализовываться в начале 1980-х годов, т. е. в те же годы, когда строились похожие
источники СИ 2-го поколения SRS (Великобритания) и NSLS (США), являющихся
на сегодняшний день старейшими из действующих специализированных источников
СИ в мире, и параметры накопительного кольца «Сибирь-2» аналогичны исходным
параметрам этих синхротронов. Но эти источники после ввода в эксплуатацию прошли уже целый ряд модернизаций, и по характеристикам приблизились к источникам
3-го поколения.
Более современным проектом, реализумым в Росси, может стать источник СИ
3-го поколения ДЭЛСИ в ОИЯИ (г. Дубна), разработка которого уже завершена
и начата первая фаза строительства, включающая монтаж линейного ускорителяинжектора и бустерного накопительного кольца для основного накопителя. Схема
этого источника построена аналогично современным источникам СИ, в которых
энергия электронов в бустерном кольце и основном источнике СИ почти одинакова,
что позволяет постоянно подпитывать основной накопитель без остановки работ на
2.10. Действующие и строящиеся источники СИ
201
экспериментальных станциях. Схема включает инжектор ЛИНАК, предускорительное накопительное кольцо AmPS с периметром 211,76 м и энергией 0,9 ГэВ, основное
накопительное кольцо DELSY с периметром 136,04 м и энергией 1,2 ГэВ. Несмотря
на небольшую энергию электронов (1,2 ГэВ), этот источник сможет покрывать
диапазон длин волн фотонного излучения вплоть до жесткого рентгена благодаря
большому числу прямолинейных секций, в которые будут встроены ондуляторы
с малым зазором и вигглеры и с высокой напряженностью магнитного поля. На
заключительной 3-й стадии проекта предполагается на базе этого накопительного
кольца создать лазер на свободных электронах по режиму SASE, который сможет
выдавать фотоноое когерентное излучение с длиной волны менее 1 Å. Однако по
состоянию на 2006 г. время завершения строительства этого источника не известно.
Поскольку технология строительства источников СИ на базе накопительных
колец доведена до совершенства, то этот же опыт копируется при разработке более
новых источников, большинство из которых пока строится на накопительных кольцах
с большим числом вставных магнитных устройства для генерации излучения (см.
табл. 6.9). Однако, в последнее время наиболее злободневной потребностью для науки стало излучение со сверх-короткими импульсами длительностью менее 1 пс, чего
накопительные кольца сделать не могут в принципе. Отчасти это способствовало
интенсификации работ над рентгеновскими лазерами на свободных электронах, и
именно это требование явилось толчком для разработки источников рентгеновского
короткоимпульсного СИ на базе ЛУР. Три проекта по строительству машин подобного типа уже реализуются (два в США и один в Германии).
При разработках рентгеновских источников на базе ЛУР выяснилась одна очень
интересная и важная деталь. По многим оценкам (см., например, Murphy, 2003
или Gruner, 2004), оказалось, что строительство источника настраиваемого рентгеновского СИ (с регулируемой яркостью и частотой следования импульсов) на базе
линейного ускорителя с возвратом мощности по одной петле в несколько раз дешевле
строительства источника СИ на основе накопительного кольца при одинаковых
потребительских характеристиках и даже с существенным превосходством ЛУР по
яркости и длительности импульса, а модернизация такого источника должна стоить
в десятки раз дешевле. Не исключено, что уже в ближайшем будущем после испытаний Корнельского ЛУР источники СИ для исследований веществ и материалов будут
строиться преимущественно по этой технологии. Подобные источники могут обеспечить практически такое же количество портов СИ, если в дополнение к основному
источнику из большого ондулятора использовать источники из поворотных магнитов
возвратной петли и ВУ, встроенных в эту петлю (см. рис. 2.25).
Помимо того, источники на базе ЛУР имеют большие преимущества по сравнению с накопительными кольцами. Размер электронного пучка в них может уменьшаться до дифракционного предела и иметь толщину меньше микрона, что увеличивает яркость микропучков рентгеновских лучей на порядки по сравнению с тем,
что можно получить от накопительных колец. Они позволяют оперативно управлять
спектром и интенсивностью излучения путем изменения энергии ЛИНАКа и тока
инжектора. При желании на этих источниках можно получать полностью поперечно
когерентное излучение, как на рентгеновских лазерах. ЛУР сильно упрощают измерения с разрешением по времени, позволяя проводить измерения с любым разрешением вплоть до фемтосекунд путем создания программируемой последовательности
электронных пакетов с заранее определенной частотой, длиной и пиковой плотностью
электронов в каждом пакете. Это является важнейшим достоинством источника СИ
в связи с сегодняшним резким ростом интереса к изучению быстро протекающих
процессов и динамики разупорядочения в твердых телах.
202
Гл. 2. Что такое синхротронное излучение?
Дополнительным средством удовлетворения потребности в ярком короткоимпульсном рентгеновском излучении может стать строительство компактных лазерноэлектронных источников излучения на основе обратного эффекта Комптона или
тормозного излучения. Реализация первого промышленного проекта комптоновского
источника начата на Украине (проект НЕСТОР см. § 2.9.3.3 и табл. 6.9), а синхротронные источники ТИ уже есть в продаже.
Довольно давно стало понятно, что источники СИ коллективного пользования
являются не только средством наиболее эффективного решения тех или иных технических и научных проблем, но становятся центрами концентрации самых передовых
научных и технологических идей и интеллектуального потенциала со всего мира.
Поэтому наличие таких центров в той или иной стране является признаком высокого
технологического уровня ее экономики и стремления повышать этот потенциал, а
также интенсифицирует научный и технологический обмен. Как видно из табл. 6.9,
источники СИ сегодня существуют и строятся не только в наиболее технически
и экономически развитых странах, таких как США, Германия, Великобритания,
Франция или Япония, но и в странах, которые лишь становятся на путь высокотехнологического развития. Ярким примером может быть строительство источников СИ
в Австралии, Иордании, Испании и Индии, а также стремление Армении включиться
в число международных центров, обладающих современными источниками СИ.
Глава 3
ОБОРУДОВАНИЕ КАНАЛОВ СИ
И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ СТАНЦИИ
Проведение исследований на синхротронном излучении сильно отличается от
работы с лабораторными источниками рентгеновских лучей, во-первых, из-за огромной мощности излучения, которое способно расплавить самый тугоплавкий материал, не говоря об излучении рентгеновского лазера, который может превратить
любое вещество в плазму. Второе отличие заключается в большой удаленности
экспериментальной установки от источника излучения и необходимости персоналу
работать с пучком излучения и экспериментальной установкой дистанционно из-за
большой радиационной опасности. Наконец, в случае СИ исследователь практически
всегда вынужден работать с перенастраиваемыми монохроматорами и рентгеновской
оптикой, чего как правило не требуется при работе с характеристическим излучением
рентгеновских трубок. Все это проявляется в особенностях оборудования канала
вывода излучения из синхротрона, транспорта его к измерительным установкам и
устройства самих измерительных установок, которые обычно называют экспериментальными станциями.
Задача оборудования канала синхротронного излучения заключается в отборе
рентгеновских лучей из спектра, поставляемого источником СИ, модифицирования
отобранных рентгеновских лучей с помощью специальной рентгеновской оптики
согласно требованиям конкретного эксперимента и подачи их в экспериментальную
станцию, где результат их взаимодействия с образцом должен быть зарегистрирован
и проанализирован. Вся эта работа проводится за радиационной защитой, которая
предохраняет экспериментатора от вредного воздействия рентгеновского излучения
(см. схему на рис. 3.1). Поскольку каждый конкретный эксперимент предъявляет
свои требования к свойствам излучения, таким как, например, энергия (длина волны), энергетический интервал (ΔE), сходимость/расходимость лучей, поляризация,
размер фокусного пятна и интенсивность, а технические свойства точек отбора СИ
различны даже на одном накопительном кольце, то невозможно создать универсальное оборудование, пригодное для всех пучков, поэтому каждый пучок оборудуется
индивидуально, хотя при этом могут использоваться одинаковые, более или менее
стандартные, оптические элементы.
3.1. Каналы вывода пучков СИ
Рентгеновское излучение из точек генерации СИ в накопительном кольце подводится к экспериментальным установкам, в которых исследуются образцы по специально оборудованным вакуумным каналам. Кольцо синхротрона обычно располагается внутри тоннеля, бетонные стены которого служат для персонала, работаю-
204
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
щего на синхротроне, биологической защитой от жесткого и очень интенсивного
рентгеновского излучения. Все экспериментальные установки располагаются вне
тоннеля, а пучки синхротронного излучения из поворотных магнитов или вставных
устройств накопительного кольца выводятся через стену биологической защиты, как
схематически изображено на рис. 3.1.
Рис. 3.1. Схематическое изображение оборудования канала синхротронного излучения с пультом управления и экспериментальной установкой
Поскольку пучки СИ отбираются под малыми углами к траектории кольца
(обычно не более 10 градусов, а чаще 5–7 градусов), то при толщине стены даже
порядка 0,5 м для выхода за стену тоннеля канал должен иметь длину минимум
5 м. На самом деле, с учетом зазора между кольцом и стеной тоннеля, вакуумный
канал, выводящий пучок СИ за пределы тоннеля в экспериментальную зону, имеет
длину не менее 10 м. После вывода пучка «белого» синхротронного излучения в
экспериментальную зону необходимо привести его свойства (сечение пучка, сходимость или расходимость его лучей, спектр, яркость и поляризацию) в соответствие
с требованиями конкретного эксперимента и затем подать подготовленный пучок
на исследуемый образец в экспериментальной установке. Принимая во внимание
длину рентгенооптического блока, необходимого для спектральной и геометрической
подготовки пучка, суммарное расстояние от точки испускания СИ в кольце до
исследуемого образца может составлять 20 и более метров. Транспортировка пучка
синхротронного излучения на такие большие расстояния с минимальными потерями
интенсивности от источника к образцу существенно более сложна по сравнению
с лабораторными рентгенодифракционными и рентгеноспектральными установками.
Пучок синхротронного излучения, как правило, ведется по вакуумному каналу
на всем пути от выхода в экспериментальную зону вплоть до экспериментальной
установки.
Канал для вывода рентгеновских лучей из кольца в экспериментальную зону (к
порту пучка, от которого начинается пользовательская часть канала) представляет
собой прямолинейную трубу из нержавеющей стали закрытую с торцов вакуумно
плотными бериллиевыми окнами, пропускающими рентгеновское излучение. Обычно
пользовательская часть канала СИ оборудуется заслонками, позволяющими перекрывать пучок, коллимирующими щелями, ограничивающими его размеры, а также
фокусирующей оптикой, концентрирующей пучок излучения на образец, и монохроматорами, отбирающими из непрерывного спектра СИ длину волны, необходимую
для эксперимента. Все это — элементы рентгеновской оптики.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
205
Особенность условий работы элементов рентгеновской оптики на пучках синхротронного излучения состоит в том, что они должны без заметных термических
деформаций выдерживать сильные тепловые нагрузки, которые могут в 15 и более
раз превосходить тепловую плотность на поверхности Солнца, поэтому их часто
снабжают устройствами внутреннего охлаждения или системами теплоотвода.
Еще одной особенностью работы на синхротронном излучении является то, что
для снижения влияния внешнего фона на результаты измерений экспериментальная
установка (например, рентгеновский дифрактометр или спектрометр) размещается в
специальном защитном домике. Высокая интенсивность пучка СИ является главным
достоинством для экспериментатора, в то же время из-за этого требуется очень
серьезная радиационная защита. В процессе проведения эксперимента персонал,
проводящий эксперимент, обязан находиться вне домика, где расположена экспериментальная установка с исследуемым образцом, в специальной комнате с пультом
дистанционного управления экспериментом, чтобы избежать случайного облучения.
Поэтому работа на синхротронном источнике требует полной автоматизация эксперимента с дистанционным управлением всеми частями установки. Таким образом,
как показано на схеме рис. 3.1, канал синхротронного излучения состоит из канала
вывода пучка из синхротрона в экспериментальную зону, рентгенооптического блока,
где происходит подготовка пучка для эксперимента, домика с экспериментальной
установкой и помещения для операторов, дистанционно управляющих экспериментом.
Входные монохроматоры и фокусирующие зеркала при работе на синхротронном
излучении должны обязательно находиться в вакууме, чтобы не было загрязнения
поверхности веществами, входящими в состав атмосферы, которые могут ускоряться
и вбиваться в поверхность мощным потоком высокоэнергетических фотонов. Вакуум
также предотвращает нагрев частей оптической системы за счет конвекции атмосферы, а также загрязнение синхротронного излучения флуоресцентным излучением
от атомов атмосферного воздуха. Кроме того, первые элементы рентгенооптической
системы снабжаются принудительным охлаждением, чтобы предотвратить их перегрев или даже расплавление прямым пучком белого СИ и не допустить геометрические аберрации, связанные с локальным термическим расширением. Охлаждение
элементов рентгенооптической системы и вакуумирование камер, в которых они располагаются, особенно важно, когда на элемент действует весь спектр синхротронного
излучения, несущий очень большую энергию, которая при поглощении превращается
в тепло.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
Чтобы работать с пучками синхротронного излучения, прежде всего надо их
«видеть» и иметь полное представление об их яркости, спектре, направлении распространения, форме и положении, то есть ставить диагноз состоянию пучка. Для этого
в ряде точек канала СИ устанавливают средства диагностики пучка (рис. 3.2).
В случае видимого света большую часть этих сведений можно было бы получить
прямо с помощью зрения. Но так как рентгеновские лучи не видимы для человеческого глаза, то информацию о них приходится получать косвенно, используя
специальные средства и приборы, чувствительные к рентгеновскому излучению. Эти
средства условно можно разделить на две группы: средства обнаружения пучков
и средства определения их интенсивности и спектрального состава. Как правило,
между этими группами существует пересечение, то есть средства обнаружения
рентгеновских лучей до некоторой степени могут говорить о яркости излучения, а
206
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.2. Типичные компоненты оборудования канала СИ и важнейшие точки контроля параметров пучка в пределах пользовательской части канала и экспериментальной станции
средства измерения интенсивности практически всегда могут обнаруживать положение пучков, хотя не всегда с их помощью это просто сделать.
Из всех средств диагностики рентгеновских пучков прежде всего стоит рассмотреть рентгеновские детекторы. Почему? Во-первых, детектор, как правило, является
одной из самых сложных и ответственных частей любой рентгеновской установки. Во-вторых, детектор является главной частью эксперимента по исследованию
материалов с помощью рентгеновских лучей, правда, после исследуемого образца,
поскольку без образца эксперимент вообще не имеет смысла, тогда как без детектора
он просто невозможен. Кому-нибудь может показаться, что это не правда, так
как, например, в рентгенографии часто применяют фотопленку или флуоресцентные
экраны. Но и фотопленка, и флуоресцентные экраны тоже являются представителями
семейства рентгеновских детекторов. Поэтому в данном разделе постараемся в общих
чертах рассмотреть многообразие детекторов рентгеновского излучения, которые
применяются в рентгеновских экспериментах на синхротронном излучении, чтобы
дальше можно было понимать принцип измерений, которые являются целью всего
данного обзора.
Здесь не ставится задача рассмотреть все многообразие рентгеновских детекторов
и детали их устройства. Интерес представляет лишь обзор современных систем
детектирования, которые наиболее подходят для измерения рентгеновских дифрактограмм или для рентгеновской спектроскопии с использованием СИ, а также сравнение их характеристик, которые важны для пользователя. Основное внимание будет
уделено координатным детекторам, также называемых позиционно чувствительными
детекторами или ПЧД, которые позволяют наиболее полно реализовать достоинства
синхротронного излучения. Такое рассмотрение может оказаться полезным, как
для общего представления о современных дифрактометрических и спектральных
установках, используемых на источниках СИ, так и для понимания того, на каких
из имеющихся установок можно получить оптимальный результат рентгеновских
дифракционных или спектральных измерений.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
207
3.2.1. Детекторы рентгеновского излучения. Рентгеновский детектор — это
устройство для регистрации и определения интенсивности рентгеновских лучей. Существует множество типов рентгеновских детекторов, различающихся между собой
принципом действия и техническими характеристиками. Однако, выбор детектора
для работы на синхротронном излучении, по сравнению с измерениями на излучении
рентгеновских трубок, представляет собой более сложную задачу из-за чрезвычайно
высокой его яркости и интенсивности. Правда, есть и один момент, упрощающий
решение этой задачи, поскольку в случае синхротрона, благодаря исключительно
высокой интенсивности излучения и большим расстояниям между рентгенооптичечскими элементами, значительно меньше ограничений, связанных с размерами
детекторов.
Принцип детектирования и определения интенсивности потока невидимых для
человеческого глаза рентгеновских лучей основан на поглощении рентгеновского
фотона в чувствительном материале детектора и преобразовании поглощенной энергии в сигнал или изображение, которое можно интерпретировать как величину
связанную с числом поглощенных фотонов, а иногда и с их энергией и координатами
точки поглощения.
Методы регистрации рентгеновских лучей делятся на фотографические, где
поглощенные фотоматериалом рентгеновские кванты создают почернение фотоэмульсии, плотность которого может быть в дальнейшем сопоставлена с интенсивностью
рентгеновских лучей, и электронные, когда поглощенные рентгеновские фотоны
создают в активной среде детектора электрические заряды, которые могут измеряться
и пересчитываться в интенсивности потока фотонов. Каждый из этих способов
регистрации рентгеновских лучей находит свое применение в рентгеновской технике,
хотя применение фотографических методов постоянно снижается и в последнее
время они используются лишь в очень специфических случаях 1). Более прогрессивны электронные методы, которые позволяют автоматизировать процесс измерений,
чтобы проводить их дистанционно и повысить их производительность и точность.
Наибольший интерес среди электронных детекторов для нас представляют пропорциональные счетчики, действующие в режиме счета отдельных квантов, и ионизационные камеры, позволяющие измерять мощные интегральные потоки фотонов
порядка 1013 фотон/с и выше. Первые интересны в качестве конечных измерительных устройств в рентгеновских дифрактометрических установках или рентгеновских
спектрометрах, тогда как вторые необходимы для слежения за интенсивностью
первичного пучка (мониторинг интенсивности пучка).
Перечень типов детекторов, применяемых в рентгеноструктурном и рентгеноспектральном анализах, а также перспективных детекторов, разрабатываемых в последние годы, перечислен в табл. 3.1. Внутри каждого из этих типов имеется множество
разных промышленно производимых моделей детекторов, и все это многообразие
находит свое применение. К сожалению, идеальных детекторов, пригодных на все
1)
Хотя фотопленка является почти идеальным координатным детектором, который может
быть изогнут почти по любой поверхности и обеспечивает одновременную регистрацию дифрактограмм в широком диапазоне углов, она обладает большим количеством недостатков
(см., например, Асланов, 1983). Главным из них является то, что она не позволяет следить
за процессом съемки в режиме on-line. Полученный результат можно оценить только после
завершения эксперимента, а в случае экспериментальной ошибки или неудовлетворительного
качества фотоматериала, измерения порой повторить сложно или почти невозможно, особенно
на установке коллективного пользования, такой, как источник СИ. Поэтому, несмотря на то,
что фотографический метод регистрации рентгеновских лучей исторически был самым первым,
сейчас он в чистом виде применяется редко.
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
208
Т а б л и ц а 3.1. Детекторы, применяемые в рентгеновских экспериментах на синхротронном
излучении, и детекторы находящиеся в стадии разработки. (таблица заимствована из Gruner
et al., 2001)
Технология
Тип конвертера
Размерность
Эмульсия AgBr
Двухкоординатный
BaFBr:Eu+2
Двухкоординатный
NaI, CsI
Точечный
Ar, Xe
Точечные, линейные,
двухкоординатные
Телевизионные
Фосфóр
Двухкоординатный
ПЗС
Фосфóр
Двухкоординатный
Кремниевые диоды
Монокристалл Si
Линейные,
двухкоординатные
Лавинные диоды
Монокристалл Si
Точечные, линейные
Рентгеновская пленка
Запоминающие фосфóры
(IP — пластины
с оптической памятью)
Сцинтилляционные
кристаллы
Газоразрядные
Новые разрабатываемые типы детекторов
Пиксельные матрицы
Si, GaAs, CdZnTe
Двухкоординатный
Плоские панели из
аморфного кремния +
фосфóр
CsI, Cd2 O2 S
Двухкоординатный
Плоские панели из
аморфного кремния +
фотопроводник
PbI2 , CdZnTe, TlBr, HgI2
Двухкоординатный
случаи жизни, нет, и даже нельзя сказать, что детектор того или иного типа лучше
других. Примерные характеристики разных детекторов указаны в табл. 3.2, а более
подробно они будут обсуждаться далее.
Для регистрации излучения на синхротронных пучках чаще всего применяют
электронные детекторы, т. е. приборы, вырабатывающие электрический импульс при
поглощении гамма-кванта в чувствительном объеме детектора. По принципу преобразования ΔE ⇒ q энергии поглощенного излучения в электрические сигналы
рентгеновские детекторы с электронной регистрацией можно разделить (см. ГОСТ
14105-69) на ионизационные, действие которых основано на ионизации вещества, и
радиолюминесцентные, в том числе сцинтилляционные, использующие люминесценцию вещества под действием ионизирующего излучения. Ионизационные детекторы, в свою очередь, делятся на газонаполненные и твердотельные, в зависимости
от детектирующей среды.
По виду выходных сигналов электронные детекторы, в свою очередь, разделяются
на дискретные, на выходе которых образуется последовательность электрических
сигналов (импульсов) от отдельных частиц, и аналоговые, на выходе которых
сигналы от отдельных частиц не различаются, а регистрируется поток частиц,
информация о котором получается по значению электрического тока в выходной
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
209
Т а б л и ц а 3.2. Свойства наиболее распространенных промышленно производимых рентгеновских детекторов (ΔE измеряется, как ширина спектрального пика на половине высоты).
Данные взяты из Thompson (2001)
Детектор
Газонаполненная ионизационная камера (в токовом режиме)1 )
Газонаполненный
пропорциональный
счетчик
Многопроволочные
и
ми
кростриповые
пропорциональные
детекторы
Сцинтилляционный детектор [NaI(Tl)]
Энергодисперсионный
полупроводниковый
детектор
Поверхностно-барьерный
полупроводниковый
детектор (в токовом
режиме)
Лавинные фотодиоды
ПЗС-детекторы
(CCDдетекторы)
Сверхпроводниковые детекторы
Пластины с оптической
памятью (IP-детекторы)
Энергетический
ΔE/E
Мертвое время
Максимальная
диапазон счета
при 5,9 кэВ
на событие
скорость счета
(кэВ)
(%)
(мкс)
(с−1 )
0,2–250
—
—
1011
0,2–50
15
0,2
106
3–50
20
0,2
106 /мм2
3−106
40
0,25
2 · 106
1−106
3
0,5–30
2 · 105
0,1–20
—
—
0,1–50
20
0,001
108
0,1–70
—
—
—
0,1–4
< 0, 5
100
5 · 103
4–80
—
—
—
108
цепи детектора. Надо сказать, что деление детекторов на аналоговые и дискретные
условно, поскольку при уменьшении интенсивности облучения, т. е. с уменьшением загрузки детектора, аналоговый детектор переходит в дискретный режим. В
спектрометрической аппаратуре в основном используются импульсные (дискретные)
пропорциональные детекторы, тогда как для мониторинга мощных пучков излучения
приходится применять аналоговые детекторы, такие как, например, газоразрядные
ионизационные камеры.
Рентгеновские детекторы можно классифицировать еще и по геометрическому
признаку регистрации излучения. В этом смысле детекторы делятся на точечные
(нуль-мерные), позволяющие измерять интенсивность рентгеновских квантов в точке пространства, где расположено узкое приемное окно счетчика, и позиционно
1)
Максимальная скорость счета ионизационных камер зависит от типа и давления заполняющего газа, и в принципе может быть на много порядков выше показанной примерной
величины, о чем будет рассказано дальше.
210
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
чувствительные детекторы (ПЧД), которые способны одновременно измерять интенсивность потока квантов и с высокой точностью определять пространственные
координаты падения фотона на чувствительный элемент детектора 1).
В рентгеноструктурном анализе, как правило, эксперименты проводятся на монохроматическом излучении. При этом регистрируется дифракционная картина, представляющая набор линий или рефлексов от кристаллического вещества, наблюдаемых при различных углах относительно направления первичного луча. Такой метод
называется дифрактометрией с дисперсией по углам 2). Для измерения пространственного распределения интенсивности с помощью точечного детектора в этом
случае необходимо проводить ряд измерений интенсивности при последовательном
перемещении детектора (метод сканирования рефлексов). Процедура сканирования
осуществляется с помощью прецизионного механического устройства, называемого
рентгеновским гониометром, на котором устанавливается детектор с узкой приемной
апертурой, и которое обеспечивает его точное перемещение по угловым, а иногда
и линейным координатам. Из-за механических перемещений процесс измерения
пространственного распределения интенсивности рентгеновского спектра точечным
детектором занимает много времени, причем львиная доля этого времени уходит
на перемещение детектора из одной точки в другую. Кроме того, стоимость прецизионного гониометра часто на порядок превосходит стоимость устанавливаемого на
нем детектора. Для устранения этих неприятных проблем в последние два десятилетия стали все шире применять координатные счетчики квантов (ПЧД), которые
одновременно могут регистрировать число фотонов и определять их координаты в
довольно широкой области пространства. При одновременной регистрации множества
рефлексов с помощью ПЧД резко снижается негативное влияние нестабильности
интенсивности первичного пучка во времени (что является неизбежным свойством
источников СИ, работающих в импульсном режиме) на точность получаемого результата, и, в сотни раз сокращаются затраты времени на процесс измерений.
Чтобы разобраться, какой из детекторов является оптимальным для каких-либо
конкретных измерений, надо прежде всего знать параметры, которыми характеризуется детектор, и сопоставить их с требованиями эксперимента.
3.2.1.1. Основные характеристики рентгеновских детекторов. Качество детекторов характеризуется множеством технических параметров, из которых для
пользователя наиболее существенными являются:
1) Эффективность детектирования — вероятность регистрации частиц или
фотонов при их попадании в рабочий объем детектора, которая определяется как
отношение числа фотонов достигших приемного окна детектора к числу фотонов
зарегистрированных прибором, т. е. поглощенных в активном объеме детектора и
оставивших о себе сигналы, зарегистрированные измерительной цепью или измерительной средой (в случае фотопленки или пластин с оптической памятью). Эту
величину иногда еще называют эффективностью поглощения или квантовой эффективностью детектора.
1)
Фотопластинка или фотопленка по предлагаемой классификации является двухкоординатным ПЧД, поскольку позволяет определить две координаты фотографического рефлекса,
вызванного попаданием фотона.
2)
Существует также метод энергодисперсионной дифрактометрии, в котором используется
непрерывный спектр рентгеновских лучей (белое излучение), а измерение дифракции проводится в энергетических координатах с использованием специальных энергодисперсионных
детекторов, способных различать рентгеновские кванты с близкими энергиями (т. е. с помощью детекторов, обладающих высоким спектральным разрешением).
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
211
Квантовая эффективность детектирования (DQE) является средней мерой эффективности и шумовых характеристик детектора и определяется формулой
2
DQE =
(S0 /N0 )
2
(Si /Ni )
,
(3.1)
где S обозначает величину полезного сигнала, а N величину шума. Индексы 0 и i
указывают на отношение величин соответственно к входу и выходу детектора. Уменьшение величины DQE является показателем ухудшения эффективности детектора
из-за отношения сигнал/шум. Для источника рентгеновских лучей с пуассоновским
распределением выхода фотонов собственный шум (абсолютная погрешность) равен
корню квадратному из числа излучаемых фотонов, поэтому отношение сигнал/шум
на входе детектора Si /Ni = (Si )1/2 , т. е. определяется квадратным корнем из числа
фотонов, упавших на детектор.
Идеальный детектор не должен вносить собственный шум в измерения, т. е. должен оставлять на выходе неизменным входное отношение сигнал/шум, поэтому для
него квантовая эффективность детектирования должна равняться единице. Реальные
детекторы всегда добавляют собственный шум в процессе регистрации и обработки
сигналов, поэтому у них DQE < 1.
Данная характеристика не имеет размерности, поэтому для нее не важно, что
входной и выходной сигналы обычно имеют различную природу (например, на входе
фотоны, а на выходе электроны и т. п.). Она связана с вероятностным характером
взаимодействия рентгеновских квантов с детектором и обычно лежит в пределах от
0,5 до 1,0 для большинства рентгеновских детекторов. Для одного и того же детектора эффективность обычно сильно зависит от энергии регистрируемых фотонов,
и эффективности детекторов разных типов детекторов сильно различаются между
собой (рис. 3.3).
В идеале было бы желательно, чтобы детектор был эффективен по отношению
к регистрации рабочей энергии излучения и игнорировал фоновые составляющие,
т. е. идеальный детектор должен иметь единичную эффективность поглощения для
фотонов с энергией, используемой в эксперименте и нулевую эффективность по отношению ко всем другим фотонам, хотя на практике таких детекторов не существует.
2) Временнòе разрешение (время разрешения) — минимальный интервал времени между прохождением двух частиц через детектор, когда они регистрируются
порознь, как отдельные события, т. е. когда сигналы детектора не накладываются
друг на друга и детектор может работать в режиме счета отдельных квантов.
3) Мертвое время (время восстановления) — время, за которое детектор, зарегистрировавший одну частицу, успевает вернуться в исходное состояние и быть
готовым для регистрации следующей частицы. Частицы, прошедшие через детектор
за это время, не регистрируются, независимо от того, поглотились они или нет. Этот
эффект связан с процессами релаксации и рекомбинации, происходящими внутри детектора после эффективного поглощения фотона. Время нечувствительности является мерой инерционности детектора. Оно ограничивает максимальную интенсивность
излучения, которую может регистрировать детектор. Примерные значения мертвого
времени разных детекторов указаны в табл. 3.2.
4) Пропорциональность детектора. Этот параметр характеризует пропорциональность между полезным электрическим импульсом детектора и энергией фотона, который вызвал этот импульс, и тесно связан с энергетическим разрешением детектора
и его мертвым временем.
5) Токовая чувствительность или просто чувствительность детектора: определяется как отношение элементарного приращения тока к соответствующему при-
212
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.3. Сравнение зависимости эффективности детектирования от длины волны регистрируемого излучения для разных детекторов. 1 — сцинтилляционный детектор NaI(Tl) с толщиной
сцинтиллятора 1 мм; 2 — то же при толщине сцинтиллятора 3 мм; 3 — пропорциональный
ксеноновый детектор длиной 20 мм при давлении газа 43 кПа; 4 — пропорциональный
криптоновый детектор длиной 22 мм при давлении 73 кПа; 5 — аргоновый счетчик Гейгера
длиной 100 мм при давлении 73 кПа. Для сравнения указаны эффективности регистрации
на рентгеновскую фотопленку для ряда характеристических длин волн (точки, отмеченные
цифрой 6). На графиках видны скачки изменения эффективности, связанные со скачками
поглощения рентгеновских лучей химическими элементами, входящими в состав рабочей
среды детектора. (Асланов, 1983)
ращению плотности потока излучения в месте расположения детектора и имеет размерность [A/(фотон/см2 /с)]. Токовая чувствительность характеризует минимальное
число фотонов в единицу времени, которое может быть зарегистрировано и распознано по сравнению с собственным шумом детектора. Чувствительность детектора
сильно зависит от отношения сигнал/шум, а поэтому влияет на точность измерения
интенсивности.
6) Динамический диапазон детектора — характеристика, определяющая наименьшую и наибольшую интенсивность, которую может практически измерить данный детектор. Наименьшая измеряемая интенсивность определяется собственным
фоном или шумом детектора. Собственный, не связанный с рентгеновским излучением, фон вызывается либо космическим излучением, попадающим в детектор,
либо радиоактивным загрязнением, либо электрическими шумами в электрических
цепях детектора. В зависимости от типа детектора эта величина может быть от
нескольких импульсов в минуту, например, в случае пропорциональных счетчиков до
нескольких сотен импульсов в минуту, например, для счетчиков Гейгера–Мюллера.
Максимальная интенсивность, при которой счетчик еще может работать, определяется
его мертвым временем. Величина максимальной скорости счета является особенно
важной характеристикой в случае детектора, применяемого для работы с такими
мощными источниками рентгеновского излучения, как синхротроны. Минимальная
скорость счета также очень важна, так как она определяет чувствительность и точность аналитического прибора, в котором используется данный детектор. Примерные
значения максимальной скорости счета для разных детекторов приведены в табл. 3.2.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
213
7) Спектральная разрешающая способность (или энергетическое/амплитудное разрешение детектора) — определяет минимальную разницу δE в энергии
двух фотонов, при которой детектор еще способен эту разницу различать. Энергия
детектором точно измеряться не может в силу статистического характера преобразования энергии фотонов 1) в электрические сигналы, а определяется с некоторой
вероятностью. В результате, при регистрации моноэнергетических фотонов вместо
резкого пика интенсивности с нулевой шириной на графике зависимости от энергии
(длины волны) получается некоторое распределение с максимумом около их реальной
энергии. Для широкого класса детекторов это распределение близко к гауссовскому
(нормальному). В качестве параметра, характеризующего энергетическое разрешение
таких детекторов, используют величину δ1/2 , равную отношению ширины распределения на половине высоты его максимума к значению параметра, соответствующего
максимуму или центру распределения на шкале энергий или длин волн. Этим параметром может быть либо энергия фотонов, либо длина волны излучения, либо величина электрического импульса, связанная с энергией регистрируемого излучения.
Отношение δ1/2 называется относительным разрешением детектора и является
одной из основных характеристик спектрометрических приборов. Величина (δ1/2 )−1 ,
обратная относительному разрешению, называется спектральной разрешающей способностью детектора. Мерой спектрального разрешения детектора обычно служит относительная ширина линии, получаемой при измерении монохроматического
γ-излучения. Количественно она определяется отношением ΔE/E (или Δλ/λ при работе в шкале длин волн), где ΔE — ширина линии на половине ее высоты (в энергетических единицах) измеряемая данным детектором, а E — энергия регистрируемых
моноэнергетических γ-квантов. Иногда в литературе в качестве меры разрешающей
способности указывают просто абсолютное значение величины ΔE, хотя следует
иметь в виду, что эта величина зависит от энергии регистрируемого излучения,
тогда как характеристика δ1/2 инвариантна, т. е. от энергии не зависит. Наличие
энергетического разрешения у детектора является очень ценным параметром, определяющим возможность повышения качества измерений, поскольку часто позволяет
существенно снизить паразитический фон и даже отделить мешающие спектральные
линии, например, при использовании характеристического излучения рентгеновской
трубки. Существуют детекторы со столь высокой спектральной разрешающей способностью, что могут самостоятельно анализировать энергетические спектры фотонов
(энергодисперсионные детекторы) и работать в качестве спектрометров. Примерные
значения энергетического разрешения разных детекторов приведены в табл. 3.3.
8) Пространственное разрешение (для координатных детекторов) — точность, с
которой детектор способен локализовать положение частицы в пространстве. Данная
характеристика показывает способность детектора различать соседние в пространстве сигналы, как независимые.
9) Временнáя стабильность детектора часто бывает параметром определяющим
точность рентгеноструктурного или рентгеноспектрального анализа. Требования к
этому параметру, например, в рентгеноструктурном анализе довольно строги, поскольку интенсивности дифракционных рефлексов должны определяться с относительной погрешностью не более 1 %.
1)
При воздействии на детектор однородного потока моноэнергетических квантов потери
энергии ΔE для отдельных фотонов могут быть различны, и этот разброс описывается
функцией плотности вероятности определенного вида.
214
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
10) Радиационная стойкость детектора является параметром, прямо влияющим
на временную стабильность, поскольку радиационные повреждения постепенно снижают чувствительность детектора.
3.2.1.2. Ионизационные детекторы. Ионизационные детекторы составляют
самый обширный класс детекторов, применяемых для регистрации рентгеновских
лучей. Рентгеновские лучи и гамма-кванты не могут ионизировать молекулы и атомы
непосредственно, поскольку не обладают электрическим зарядом, но они вызывают
ионизацию вещества через вторичные процессы, такие как фотоэффект, комптонэффект и образование электрон-позитронных пар. Каждый из этих эффектов сильнее
всего проявляется при свойственной ему энергии фотонов (см. рис. 1.4 и пояснения
к нему). В случае мягких рентгеновских лучей (энергия от 5 до 50 кэВ), которые
используются в рентгеноструктурном анализе и рентгеновской спектроскопии, вклад
в ионизацию элементов от комптон-эффекта мал, а энергия фотонов еще недостаточна для образования электрон-позитронных пар. Поэтому для мягких рентгеновских
лучей основным механизмом ионизации в среде из атомов с большим Z можно
считать фотоэффект 1). Ионизационные пары зарядов, генерируемые поглощенным
в среде детектора фотоном, могут собираться и измеряться как импульс тока во
внешней цепи детектора, несущий информацию о факте регистрации фотона, а часто
и об его энергии.
В ионизационных детекторах поглощенная энергия ΔE фотона может за счет
фотоэффекта в активном объеме детектора породить m пар носителей заряда ±q0
противоположного знака 2), которые переносятся приложенным к детектору электрическим полем к собирающим электродам определенной конфигурации. Во многих
ионизационных детекторах процесс переноса сопровождается умножением заряда,
1)
Фотоэффект — это результат взаимодействия рентгеновского фотона с одной из внутренних оболочек атома активной среды детектора. Если энергия кванта Eкв превышает энергию
связи электрона на K-оболочке (EK ), то энергетически он может выбить электрон с любой
электронной оболочки атома, но наиболее вероятно освобождение K-электрона, который в
результате фотоэффекта приобретает кинетическую энергию Eэ = Eкв − EK и далее сам
способен вызывать ионизацию других атомов. Если же EK > Eкв > EL , то наиболее вероятен фотоэффект на L-оболочке, и т. д. В ионизированном в результате фотоэффекта атоме
происходит переход электрона с внешней оболочки на освободившуюся внутреннюю и при
этом испускается рентгеновский квант, а, возможно, и оже-электрон. Важной особенностью
фотоэффекта является то, что энергия, сообщаемая вторичным заряженным частицам, близка
к энергии детектируемого кванта (по крайней мере при Eкв EK ), и поэтому выделившаяся
при их торможении энергия ΔE ≈ Eкв . Рентгеновский квант, испускаемый ионизированным
атомом, также с большой вероятностью поглощается в детекторе в результате вторичного
фотовзаимодействия. В этом случае равенство ΔE = Eкв выполняется точно, что обеспечивает
абсолютную адекватность преобразования в результате фотоэффекта. Вероятность фотоэффекта быстро снижается с ростом энергии квантов (примерно пропорционально 1/(Eкв )3 в
области энергий Eкв < 100 кэВ) и очень сильно зависит от атомного номера Z (с ростом
атомного номера растет как Z 5 ), поэтому для детекторов стараются использовать материалы
с высоким Z.
2)
Например, энергии полностью поглощенного кванта Cu Kα-излучения (8050 эВ) достаточно для ионизации 358 атомов Xe (энергия ионизации E0 = 22, 5 эВ) или 227 атомов Ar
(E0 = 29 эВ). Фотон с более высокой энергией, естественно, способен создать большее число
электрон-ионных пар. Значительно большее число носителей заряда (пары электрон-дырка)
может быть создано фотоном в полупроводнике, поскольку его E0 ∼ 3 эВ, тогда как в газах
E0 ∼ 30 эВ, поэтому в полупроводниковом детекторе при том же ΔE создается в 10 раз
больше носителей заряда, чем в газовой ионизационной камере, и этот заряд при определенном
электронном усилении уже можно измерять.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
215
так что в выходной цепи детектора протекает усиленный кратковременный импульс
тока i(t) с интегральным зарядом
Q = q0 m(ΔE)M = q(ΔE),
(3.2)
где M 1 представляет коэффициент умножения заряда. Если механизм умножения
заряда отсутствует, то величина заряда, генерируемого одним поглощенным фотоном,
мала, чтобы быть измеренной на фоне собственного электрического шума детектора.
В таких детекторах приходится применять дополнительное усиление импульсов с
помощью внешних малошумящих предусилителей (как, например, в полупроводниковых детекторах), или довольствоваться измерением суммарного заряда от поглощения многих фотонов, накопленного за определенный промежуток времени (например,
в ионизационных камерах), т. е. измерением величины интегрального потока квантов.
Газонаполненные ионизационные детекторы. Многочисленную группу ионизационных детекторов, применяемых в рентгеновской технике, составляют газоразрядные детекторы. Все ионизационные детекторы, в том числе и газонаполненные,
строятся по принципу электрического конденсатора с двумя электродами, на которые
подается постоянное напряжение, и непроводящей средой между ними, которая служит чувствительным объемом детектора. Газоразрядные детекторы изготавливаются
в виде герметичного металлического баллона, заполненного газовой смесью определенного состава, в котором имеются два собирающих электрода, находящиеся под
постоянным напряжением. В качестве активной среды обычно применяют инертные
газы — чаще всего аргон или ксенон с различными добавками, — которые в нормальных условиях не обладает электрической проводимостью. В корпусе детектора
должно быть окошко из прозрачного для рентгеновских лучей материала, через
которое рентгеновские кванты попадают внутрь газовой камеры.
Первоначальным событием, которое вызывает обнаружение рентгеновского фотона, является его поглощение атомом газа, сопровождающееся испусканием фотоэлектрона либо оже-электрона и образованием положительно заряженного иона газа
(образование электрон-ионных пар). Если в газовой камере детектора отсутствует
направленное электрическое поле, то ионизационные заряды движутся хаотически
и, в конце концов, рекомбинируют между собой. Если постоянное напряжение
подаваемое на детектор достаточно велико, чтобы переносить ионизационные заряды
до соответствующих собирающих электродов, то после попадания фотона в активный
объем на электродах накапливается определенный заряд и в замкнутой цепи детектора создается импульс тока (разряд). Во время этого импульса положительные ионы,
присоединяя недостающие электроны, нейтрализуются и снова способны участвовать
в процессах детектирования.
Число пар ион-электрон образующихся в камере газоразрядного детектора при
поглощении рентгеновского фотона зависит от энергии фотона и состава газовой
смеси. При постоянной энергии детектируемых рентгеновских квантов величина и
характер электрического импульса в цепи детектора существенным образом зависит
от напряжения на его электродах, а говоря точнее, от напряженности электрического
поля в детекторе. Эта зависимость может быть представлена графиком вольт-амперной характеристики газоразрядного счетчика (рис. 3.4), на которой ясно различимы
несколько характерных областей.
Основными типами газоразрядных детекторов являются ионизационные камеры,
пропорциональные счетчики и счетчики Гейгера. Принципиального различия в конструкции этих детекторов нет, но они отличаются по величине рабочего напряжения
(электрического поля в газовом объеме), которое и определяет их свойства. Неко-
216
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.4. Зависимость амплитуды импульса тока i, выраженной числом электронов, в газоразрядном счетчике от приложенного к электродам счетчика напряжения U. Линия 1 —
для излучения MoKα; линия 2 — для Cu Kα. I — область насыщения (область работы
ионизационной камеры); II — область полной пропорциональности с газовым усилением
(область работы пропорционального счетчика); III — область неполной пропорциональности;
IV — область равных импульсов (область счетчиков Гейгера), V — область непрерывного
разряда. Кривые 1 и 2 для фотонов с разной энергией в областях I–II параллельны и отстоят
друг от друга, что свидетельствует о пропорциональности электрических импульсов энергии
регистрируемого излучения и о наличии энергетического разрешения в ионизационных камерах и пропорциональных счетчиках
торые типы газоразрядных детекторов обладают механизмом газового усиления 1)
импульса.
Счетчик Гейгера, известный также под названием счетчик Гейгера–Мюллера,
является наиболее старым детектором рентгеновских лучей. Счетчик Гейгера представляет собой, как правило, цилиндрический катод, вдоль оси, которого натянута
проволока — анод. Система заполнена газовой смесью, состоящей из инертного газа с
добавкой молекул спирта или какого-либо галогенного газа, чтобы упростить процесс
ионизации, а между анодом и катодом приложено высокое напряжение. Счетчики
Гейгера работают при напряжениях, обеспечивающих лавинный электрический пробой среды при возникновении в ней свободных зарядов (область VI на рис. 3.4).
При прохождении через счетчик заряженной частицы или гамма-кванта происходит
1)
Газовое усиление в газонаполненных детекторах обусловлено тем, что фотоэлектроны, возникающие при первичной ионизации в момент поглощения рентгеновского кванта,
ускоряются электрическим полем детектора на пути к электроду-коллектору настолько, что
их энергии становится достаточно для ионизации других атомов в чувствительной среде.
Электроны вторичной ионизации, в свою очередь, ускоряются и ионизируют другие молекулы,
в результате чего вблизи коллектора образуется лавина ударной ионизации и происходит
усиление электрического импульса. Таким образом число носителей заряда, приходящих на
коллектор, может существенно превышать число зарядов, созданных при первичной ионизации. Степень газового усиления характеризуется коэффициентом газового усиления M,
который зависит от напряжения между электродами детектора, состава и давления газовой
среды. В некоторых случаях M может достигать 106 , хотя обычно его величина лежит в
пределах 102 −104 . В сцинтилляционных детекторах также применяется принцип умножения
заряда, но это умножение происходит не за счет механизмов внутреннего усиления, а обеспечивается внешним усилением в фото-электронном умножителе (ФЭУ).
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
217
ионизация газа. Образующиеся электроны, двигаясь к положительному электроду —
нити, попадают в область сильного электрического поля, ускоряются и уже сами
ионизуют молекулы газа, что приводит к коронному разряду и току через счетчик.
Амплитуда сигнала достигает нескольких вольт и легко измеряется. Счетчик Гейгера
регистрирует лишь факт попадания в него частицы или фотона, но не позволяет
измерить их энергию. Этот счетчик работает при напряжении 1000 вольт и выше, что
значительно больше, чем в пропорциональных счетчиках. Ионизирующий рентгеновский фотон, попадающий в счетчик Гейгера, вызывает электрический разряд между
его электродами, создающий импульс в несколько десятков вольт независимо от
энергии поглощенного фотона. Каждый такой разряд соответствует одному поглощенному рентгеновскому кванту (или одной какой-либо заряженной частице). Однако,
из-за большой величины напряжения на счетчике, процесс лавины в нем оказывается очень длительным (лавина длится более 100 мкс), а последующая релаксация
электрического поля в счетчике, определяемая аккумулированием положительных
ионов на катоде достигает 150–300 мкс после поглощения ионизирующей частицы
или фотона. В течение этого промежутка счетчик нечувствителен к другим квантам
и этот период является мертвым временем счетчика. Из-за большого мертвого
времени счетчики Гейгера–Мюллера в рентгеноструктурном анализе в настоящее
время не применяются.
Пропорциональный счетчик имеет такую же конструкцию, как и счетчик Гейгера. Однако за счет подбора напряжения питания и состава газовой смеси в
пропорциональном счетчике при ионизации газа пролетевшей заряженной частицей
или фотоном коронного разряда не происходит. Под действием электрического поля, создаваемого вблизи положительного электрода, первичные частицы производят
вторичную ионизацию и создают электрические лавины, что приводит к усилению
первичной ионизации, созданной пролетевшей через счетчик частицей в 103 −106 раз.
Пропорциональный счетчик, в отличие от счетчика Гейгера, позволяет не только регистрировать факт попадания, но и определять энергию зарегистрированных частиц.
Ионизационная камера, также, как и пропорциональный счетчик или счетчик
Гейгера заполнена газвой смесью, имеет анод и катод. Однако, по сравнению с пропорциональным счетчиком напряжение питания в ионизационной камере меньше и
усиления ионизации в ней не происходит. В зависимости от требований эксперимента
для измерения энергии частиц используется либо только электронная компонента
токового импульса, либо электронная и ионная.
Рассмотрим устройство и свойства этих детекторов более подробно, так как
многие из них широко используются при работе с синхротронным излучением.
Ионизационные камеры. Этот тип газонаполненных детекторов можно по праву назвать наиболее распространенным на источниках синхротронного излучения,
поскольку это основной монитор интенсивности пучков первичного излучения практически во всех экспериментах с рентгеновскими лучами. Ионизационными камерами принято называть газоразрядные детекторы, работающие при напряжениях из
диапазона насыщения (область I на рис. 3.4). Эти приборы обычно используются в
качестве интегрирующих детекторов при измерениях потока фотонов в пучке, а не
для регистрации отдельных квантов. Главным их достоинством, обеспечивающим им
широкое применение на всех источниках СИ, является способность пропускать через
себя почти без ослабления мощные потоки фотонов и измерять их интенсивность при
уровнях потока 1012 фотон/с и выше, что лежит далеко за пределами предельной
скорости счета прочих детекторов. Прошедшие через ионизационную камеру почти
не ослабленные лучи далее могут спокойно использоваться для дифракционных или
спектральных экспериментов.
218
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
По устройству ионизационная камера является типичным конденсатором, диэлектрической прокладкой которого служит газ. Ионизация газа при поглощении
рентгеновских лучей делает диэлектрическую прокладку проводящей и она начинает
пропускать ток по замкнутой цепи конденсатора, находящегося под напряжением
(рис. 3.5). Величина этого тока пропорциональна числу поглощенных фотонов, а
следовательно и интенсивности проходящего пучка рентгеновских лучей.
Рис. 3.5. Принципиальная схема простейшей ионизационной камеры. Интенсивность падающего на камеру пучка обозначена символом Io , а интенсивность прошедшего через камеру
пучка I. Интенсивность тока камеры, связанная с поглощенной частью Iabsorbed потока фотонов, имеет величину порядка микроампера и измеряется микроамперметром. Устройства для
преобразования и усиления тока на схеме не показаны
Конструктивно ионизационная камера представляет собой заполненную газом
прямоугольную коробку с тонкими входным и выходным прозрачными для рентгеновских лучей окнами, расположенными напротив друг друга (см. рис. 3.5).
Внутри этой камеры располагаются две параллельные электродные пластинки,
между которыми создается электрическое поле с напряжением порядка 10 В/см.
При прохождении рентгеновских лучей через газ часть фотонов падающего кучка
поглощается в газе, производя его ионизацию. В результате этой ионизации образуется определенное равновесное число электрон-ионных пар, которое зависит от
интенсивности пучка, энергии фотонов и скорости рекомбинации возникших пар.
Если напряжение между электродами камеры достигает величины, при которой
все ионизационные заряды способны без рекомбинации дойти до соответствующих
электродов (режим насыщения, рис. 3.4), то ток, протекающий через камеру, зависит
только от энергии и числа квантов, поглощаемых в единицу времени. Дальнейшее
повышение напряжения в пределах области насыщения не влияет на число носителей заряда. Обычно на ионизационную камеру подается отрицательное напряжение смещения величиной порядка 300 В, а измеряется ток положительных ионов.
Величина импульса тока от попадания одного фотона в ионизационную камеру
равна суммарному заряду электронов произведенных в акте поглощения 1). Величина
полного тока ионизации, возникающего в ионизационной камере, обычно измеряется
микроамперами, поэтому для надежного измерения его как правило усиливают с
1)
Ионизационный ток iик в цепи ионизационной камеры определится выражением iик =
= q(Ni − Nr ), где q — заряд электрона, Ni — число ионов газа, образованных поглощенным
рентгеновским излучением, Nr — число ионов поглотивших электроны и рекомбинировавших
на пути к катоду, (Ni − Nr ) — число ионов, приходящих на катод в единицу времени.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
219
помощью малошумящего усилителя тока и преобразуют в электрический сигнал с
напряжением порядка нескольких вольт. Все, что делает ионизационная камера —
разделяет своим электрическим полем образовавшиеся положительно заряженные
ионы и отрицательно заряженные электроны, разводя их соответственно к катоду и
аноду, и измеряет получающийся при этом ток, величина которого пропорциональна
числу поглощенных фотонов.
В ионизационном объеме поглощается лишь малая часть фотонов пучка, проходящего через камеру, а ослабление интенсивности пучка рентгеновских лучей после
прохождения через газ определяется обычным выражением (1.37) при известных пути поглощения t и коэффициенте поглощения μ. Потерянная в процессе поглощения
часть интенсивности первичного пучка рентгеновских лучей Iabsorbed определяется
формулой, показанной на рис. 3.5. Число поглощенных фотонов можно оценить по
соответствующей им части потерянной интенсивности, т. е. как
Iabsorbed = (I0 − I) = I0 [1 − exp (−μt)].
(3.3)
Из этой величины, если знать энергию V0 образования одной электрон-ионной пары
в газе 1), можно вычислить число фотонов, поглощенных ионизационной камерой.
Число электрон-ионных пар, производимое одним фотоном при полном поглощении в газе, зависит от энергии E0 порога ионизации газа, значения которой для
газов, наиболее часто используюемых в качестве рабочей среды ионизационных
камер, приведены в табл. 3.3, и от энергии E фотона и равно E/E0 . В то же
время число поглощенных фотонов в секунду равно величине поглощенной части
интенсивности пучка. Связанный с этим числом ток iик ионизационной камеры
равен числу полученных в процессе ионизации электронов в секунду, умноженному
на заряд q электрона, т. е. iик = (E/E0 ) q (Кл/с). При этом существует равенство
между этим током и поглощенным потоком фотонов с поправкой на коэффициент
конверсии фотонов в электрон-ионные пары E/E0 , т. е. iик = (E/E0 )q · Iabsorbed . Это
соотношение позволяет по измеренному ионизационной камерой току iик определять
интенсивность I0 первичного пучка рентгеновских лучей, входящих в камеру, если
переписать формулу (3.3) для I0 .
I0 = iик
1
1
= Kик × iик .
(E/E0 )q 1 − exp (−μt)
(3.4)
В полученной формуле символом Kик обозначен коэффициент конверсии энергии
фотонов в электрон-ионные пары, интенсивность измеряется в единицах [фотон/с],
заряд электрона q = 1,602 · 10−19 [Кл], ток в амперах (1 А = 1 Кл/с), длина
поглощения t в [см], линейный коэффициент поглощения μ [см−1 ]. Для газа поглощение сильно зависит от давления, поэтому более подходящей мерой поглощения
является массовый коэффициент поглощения, который прямо связан с линейным
коэффициентом поглощения и легко получается по формуле (1.9).
Т а б л и ц а 3.3. Энергия ионизации E0 для создания одной электрон-ионной пары в газах,
чаще всего используемых в качестве рабочей среды газонаполненных детекторов. (Thompson,
2001)
1)
Газ
He
N
Воздух
Ne
Ar
Kr
Xe
Энергия ионизации (эВ)
41
36
34,4
36,3
26
24
22
Эти значения для газов, применяемых для наполнения детекторов, приведены в табл. 3.3.
220
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Коэффициент конверсии Kик реальных ионизационных камер обычно учитывает
не только величины, участвующие в формуле (3.4), но и полный коэффициент
конверсии потока фотонов в ток, включая эффективность других элементов измерительной цепи детектора, таких как усилитель тока, амплитудно-частотный преобразователь, выпрямитель и эффективность микроамперметра или вольтметра. Учитывая
сильную зависимость тока ионизационных камер от энергии фотонов, типа камеры
и давления заполняющего ее газа, как правило для каждой конкретной камеры
вместе с ее измерительной цепью строят (часто просто рассчитывают теоретически)
градуировочные графики соотношения между коэффициентом конверсии и энергией
фотонов (см. ADC catalogue
2004).
Эффективность детекторов
данного типа определяется длиной активной части камеры
(ионизационного объема), свойствами заполняющего газа (рабочей среды) и сечением поглощения рентгеновских лучей при
энергии, которой обладают фотоны пучка, проходящего через
камеру. Данные по эффективности поглощения фотонов с разной энергией в ионизационных
камерах с различным наполнением при атмосферном давлении
Рис. 3.6. Зависимость эффективности детектирования приведены на рис. 3.6.
Достоинством ионизационфотонов от энергии для газонаполненной ионизационной камеры длиной 10 см при наполнении ее разными ной камеры является простота,
газами при атмосферном давлении. (Thompson, 2001)
надежность и высокая стойкость
к действию излучения. В принципе, ионизационная камера может измерять как интегральные потоки излучения,
так и считать отдельные кванты. Поскольку число пар зарядов первичной ионизации,
возникающих в ионизационной камере, зависит от энергии ионизирующих квантов,
то в режиме счета квантов ионизационная камера обладает энергетическим разрешением (что наглядно следует из того, что линии 1 и 2, соответствующие фотонам
разных энергий, на участке I графика рис. 3.4 далеко отстоят друг от друга). Но из-за
малого уровня сигнала для измерения отдельных квантов требуется многократное его
усиление с помощью электронных усилителей, неизбежно дающих дополнительный
шум и снижающих точность счета.
Чувствительность газовых ионизационных камер (т. е. минимальный поток фотонов, который может быть надежно зарегистрирован) невысока и камера обычно
начинает уверенную регистрацию при потоке около 102 фотон/с. По этой причине
они редко применяется для счета квантов, хотя широко используются в качестве
пролетных мониторов интегрального потока фотонов в первичном пучке рентгеновских лучей или синхротронного излучения.
Надо отметить, что при использовании ионизационных камер в качестве мониторов интенсивности пучков рентгеновских лучей (в отличие от газонаполненных
детекторов, работающих в режиме счета фотонов) приходится следить не за эффективностью регистрации, а за тем, чтобы высокая интенсивность пучка не приводила к
нарушению пропорциональности между токовым сигналом камеры и интенсивностью.
Если в счетчиках квантов обычно стараются использовать газовые среды, обеспечи-
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
221
вающие полное поглощение фотонов, попавших в детектор, чтобы зарегистрировать
все фотоны, то в камерах-мониторах приходится следить за тем, чтобы поглощаемые
фотоны не приводили к слишком большой концентрации ионно-электронных пар
ионизации и чтобы сигнал тока от камеры не превышал 1 мкА. Обычно в газонаполненных детекторах, работающих при больших потоках ионизирующего излучения наблюдается нарушение пропорциональности между током детектора и интенсивностью
излучения при возрастании тока до некоторого предела (обычно больше ∼ 1 мкА).
Это происходит из-за возрастания объемной рекомбинации электрон-ионных пар
при их большой концентрации и из-за экранирования приложенного к детектору
напряжения смещения большой концентрацией заряженных ионов, что в свою очередь усиливает процессы рекомбинации внутри детектора без образования тока.
Экспериментальное исследование поведения ионизационных камер при облучении
высокими потоками фотонов от поворотных магнитов и ондуляторов, проводившиеся
на источнике Spring-8 (Sato et al., 1997), показали, что при интенсивности пучка
порядка 1012 фотон/с наибольшие искажения в показаниях детектора наблюдаются
при их заполнении тяжелыми газами, такими как криптон. Более точные измерения
получались при наполнении камер азотом. Исследователи пришли к выводу, что
для измерения интенсивностей порядка 1014 фотон/с и выше следует наполнять
ионизационные камеры гелием с примесью высокомолекулярных газов, а еще лучше
было бы использовать смесь гелия с азотом. Ондако, в обоих случаях возникает
проблема получения однородной смеси сильно различных по весу газов в камере.
Поэтому ионизационные камеры-мониторы обычно наполняют азотом и повышают
напряжение питания камеры с ростом интенсивности (Sato, Toyokawa, Kohmura, et
al., 1998), конечно, не выходя за пределы режима насыщения, в котором должна
работать ионизационная камера. При мониторинге очень высоких потоков фотонов
используют камеры заполненные чистым гелием при атмосферном давлении.
Пропорциональные газоразрядные счетчики. Эти приборы, в отличие от ионизационных камер, которые рассматривались выше, являются счетчиками фотонов,
а не измерителями их интегрального потока, и работают в области напряжений
II, где действует механизм газового усиления (см. сноску выше), существенно
увеличивающий число электронов, приходящих на коллекторный анод детектора по
сравнению с числом электронов, возникающих в акте первичной ионизации газа.
От ионизационной камеры пропорциональный счетчик принципиально отличается
тем, что все попавшие в него фотоны должны полностью поглощаться в рабочем
объеме, чтобы можно было посчитать их число, и детектор нацелен на то, чтобы
получить сигнал от каждого из этих фотонов. Из-за того, что электрический заряд
при первичной ионизации газа в процессе поглощения одного фотона очень мал,
для его регистрации требуется механизм усиления, доводящий сигнал до уровня,
который можно надежно измерить амперметром или вольтметром. Таким механизмом
является механизм газового усиления сигнала первичной ионизации процессами
вторичной ионизации. По этой причине пропорциональные счетчики работают с
более высоким напряжением между анодом и катодом, чем ионизационные камеры.
Конструктивно пропорциональные счетчики отличаются от ионизационных камер
тем, что у них только одно окно, через которое фотоны попадают в рабочий объем, а
анод в пропорциональном счетчике изготавливается в виде тонкой нити (диаметром
несколько десятков микрон) или острия, чтобы создать вблизи анода значительно
бòльшую напряженность электрического поля, чем в остальном пространстве меж-
222
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
ду анодом и катодом 1). Наиболее распространены пропорциональные счетчики с
цилиндрическим рабочим объемом, где катодом является металлический цилиндр,
являющийся либо корпусом счетчика, либо находящийся в контакте с корпусом 2),
внутри которого аксиально натянута тонкая проволока–анод (рис. 3.7).
Рис. 3.7. Принципиальная схема рентгеновского пропорционального счетчика: И — источник
излучения, Vo — источник высокого напряжения
Каждый поглощенный фотон создает в промежутке AB газового объема детектора
(см. схему рис. 3.8) определенное число n0 электрон–ионных пар, электроны которых
под действием электрического поля дрейфуют к нити анода. Эти дрейфующие электроны постепенно ускоряются до критической энергии, когда любой из электронов
сам способен ионизировать атомы газа, и вблизи анодной нити вызывают лавину
ударной ионизации, которая создает во внешней цепи детектора импульс тока или на
нагрузочном сопротивлении импульс напряжения от 1 до 100 мВ достаточный для
регистрации фотона 3). После дополнительного формирования и усиления внешней
электронной схемой импульс детектора поступает в регистрирующее (анализирующее или запоминающее) электронное устройство.
Несмотря на механизм вторичной ионизации, при любой постоянной разности
потенциалов из области II рис. 3.4 и неизменном составе газа коэффициент газового
усиления M остается постоянным, то есть импульс тока в детекторе пропорционален
числу электронов первичной ионизации и, следовательно, энергии поглощенного
фотона, т. е. пропорциональный счетчик способен различать энергию регистрируемых
фотонов.
Форма электронно-ионной лавины вблизи анода сильно зависит от значения
коэффициента газового усиления M . При 10 < M < 100 лавина имеет форму капли
в направлении прихода электронов на анод; при 102 < M < 104 лавина становится
сердцеобразной, вытянутой в направлении прихода электронов. При M > 104 лавина
1)
В цилиндрическом пропорциональном счетчике напряженность электрического поля
E ∼ r−1 , где r — расстояние частицы до нити (рис. 3.8), и увеличивается при приближении к
аноду.
2)
Например, для повышения эффективности детектирования иногда изготавливают двухкамерные счетчики, в которых каждая камера является отдельным счетчиком, но обе камеры
соединены с общим корпусом.
3)
При дальнейшем повышении напряжения между анодом и катодом процесс образования
лавины выходит за пределы режима пропорциональности и газовый счетчик переходит в
режим счетчика Гейгера.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
223
полностью охватывает анод и тогда начинает нарушаться пропорциональность между
n0 и амплитудой сигнала. Размер лавины вдоль проволочного анода растет с увеличением M от долей мм до нескольких мм. Пропорциональность между ионизацией и
амплитудой электрического импульса достигается обычно при M = 10 ÷ 105 .
При работе пропорционального
счетчика имеет место несколько явлений, отрицательно сказывающихся на его свойствах, и с которыми приходится бороться. Во-первых, это накопление электростатического заряда, экранирующего
анод. Причина заключается в том,
что в процессе газового усиления
положительные ионы, подвижность
которых приблизительно в 103 раз
меньше подвижности электронов,
не успевают достигать катода, чтобы рекомбинировать на нем, до того
как уже следующая лавина вызовется новым фотоном (т. е. при высоких загрузках счетчик не успевает релаксировать). Положительные
ионы, остающиеся от регистрации Рис. 3.8. Механизм работы пропорционального
предыдущих фотонов, накаплива- счетчика: rK — радиус камеры счетчика; ra —
ются около нити анода и экраниру- радиус анодной проволоки; (A − B) — зона первичют ее. Накопление положительного ной ионизации; (rK − r0 ) — зона дрейфа первичных фотоэлектронов; (r0 − ra ) — зона лавин
электростатического заряда вблизи
анода уменьшает газовое усиление
и понижает эффективность счетчика. Этот эффект может быть значительным при работе отпаянных пропорциональных счетчиков в потоках выше 105 фотон/мм2 /c. Для устранения эффекта
экранирования пропорциональные счетчики часто делают проточными (рис. 3.9).
Рис. 3.9. Схема пропорционального проточного газоразрядного детектора
В проточном счетчике газовая смесь из специального баллона постоянно протекает через камеру счетчика и уносит накапливающийся ионный заряд. В проточных
224
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
счетчиках постоянство коэффициента газового усиления может сохраняться при
очень высоких загрузках (> 105 фотон·мм−2 ·c−1 ).
Фотоэлектронная эмиссия с катода — еще одно явление, свойственное пропорциональному счетчику и отрицательно влияющее на его рабочие характеристики.
Этот эффект связан с неизбежным образованием при вторичных столкновениях
возбужденных атомов, которые, возвращаясь в стабильное состояние, испускают
ультрафиолетовое излучение с энергией фотонов, почти всегда превосходящей работу
выхода электронов с поверхности катода детектора. Фотоэлектроны, вырванные с
поверхности катода этими УФ фотонами, также движутся к аноду, образуя лавинные серии, которые присутствуют в сигнале детектора в виде последовательно
затухающей цепочки импульсов (собственный шум счетчика от фотоэлектронной
эмиссии), отстоящих друг от друга на время дрейфа электронов от катода к
аноду и усложняющих картину разряда. Эффект фотоэлектронной эмиссии может
вполне успешно подавляться с помощью добавки многоатомных газов к основному
рабочему газу.
Надо сказать, что состав, давление и состояние рабочего газа являются основными факторами, определяющими характеристики пропорциональных счетчиков, такие
как эффективность регистрации, коэффициент усиления, максимальная загрузка
(временное разрешение) и спектральное разрешение. Газовая смесь для обеспечения
наибольшей эффективности детектирования должна иметь высокое сопротивление
в отсутствие облучения, обеспечивать достаточно высокие ударные ионизационные
потери энергии заряженных частиц (∼ 2 кэВ/см), минимальное сечение захвата
электронов атомами газа, гасящие свойства при развитии электрон-фотонной лавины.
Этим требованиям удовлетворяют смеси инертных газов (Ar, Kr или Xe) с углеводородами (метаном или бутаном) или с СО2 . Добавки больших молекул в инертный
газ повышают коэффициент газового усиления и подавляют отрицательный эффект
фотоэлектронной эмиссии с катода. Для наполнения пропорциональных счетчиков,
применяемых для регистрации рентгеновских лучей, чаще всего используют смесь
Ar (70–90 %) и СН4 или С2 Н6 (10–30 %) 1). Добавка этана позволяет увеличить коэффициент газового усиления, например, для счетчика наполненного Ar от 104 до 106 .
Большие M могут привести к электрическому пробою счетчика. Вероятность
пробоя снижается с помощью гасящих примесей, которыми служат все те же органические газы (метан, пропан, изобутан, этиловый спирт, метилаль и т. п.), обладающие
большим сечением фотопоглощения, диссоциации и передачи возбуждения сложной
молекуле. Добавка органического газа стабилизует процесс газового усиления в
широком диапазоне напряжений счетчика V0 , хотя для получения требуемого M в
присутствии этих добавок напряжение приходится повышать. На газовое усиление и
эффективность пропорционального счетчика сильно влияет чистота инертного газа
от примесей, таких как O2 , Н2 О и галогены, которые поглощают электроны.
Пропорциональные газовые детекторы обладают малым шумом (10–15 имп/мин),
довольно малым мертвым временем (∼ 10−5 с), высокой эффективностью детектирования и часто применяются для измерений на длинах волн от 1,5 до 2,5 Å в
рентгеновских дифрактометрических и спектрометрических установках. На принципе пропорционального газового счетчика построен целый ряд очень интересных
координатных детекторов (см. далее).
1)
При необходимости увеличения спектрального разрешения иногда аргон, потенциал
ионизации атома которого составляет 29 эВ, заменяют ксеноном, обладающим более низким
потенциалом ионизации (22,5 эВ), хотя это удорожает счетчик.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
225
Эффективность пропорционального счетчика, наполненного аргоном, для рентгеновских квантов с энергией в диапазоне 10–20 кэВ обычно превышает 80 %, а
для получения высокой эффективности регистрации рентгеновского излучения с
энергией выше 20 кэВ необходимо наполнение счетчика ксеноном.
Максимальная скорость регистрации (загрузка) газоразрядного пропорционального счетчика зависит от давления и состава газовое смеси, а также от толщины
анодной проволоки ra . При больших скоростях регистрации происходит ослабление
электронной лавины нерелаксировавшим пространственным зарядом от предыдущей
лавины, который уменьшает амплитуду импульса и препятствует увеличению скорости счета. При коэффициентах газового усиления M = 104 ÷ 105 максимальная
скорость счета обычно составляет 105 ÷ 106 с−1 .
Преимуществом пропорционального газоразрядного счетчика по сравнению с другими детекторами рентгеновских лучей является то, что для него практически нельзя
указать интервал времени, в котором он вообще бы не реагировал на излучение. Это
обстоятельство позволяет использовать пропорциональные счетчики для детектирования излучения высокой интенсивности. При этом в случаях, когда электроника не
успевает считать отдельные импульсы, еще остается возможность измерять средний
ионный ток с помощью интегрирующих схем и по нему оценивать интенсивности
потока квантов.
Долговечность пропорционального счетчика ограничена «старением», которое
возникает из-за осаждения и полимеризации органических соединений на поверхности анодной проволочки (Алексеев, Круглов, Хазинс, 1982). Старение заметно после
попадания примерно 1016 электронов на 1 мм длины проволочки.
Амплитудное (т. е. энергетическое) разрешение пропорционального счетчика
определяется соотношением
ΔA
A
2
=
Δn
n
2
+
1
n
ΔM
M
2
,
(3.5)
где Δn — флуктуации числа электронов, ΔM — флуктуации газового усиления от
каждого электрона. При регистрации мягких γ-квантов (Eγ = 5−6 кэВ) в пропорциональном счетчике достигается разрешение ∼ 12−15 % при коэффициенте газового
усиления M = 102 −103 . При M < 102 разрешение ухудшается из-за уменьшения
отношения сигнал/шум. При высоком коэффициенте газового усиления (M > 103 )
начинает проявляться накопление положительного заряда вблизи проволочки анода, что ухудшает амплитудное разрешение. Статистические флуктуации количества
первичных электрон-ионных пар и флуктуации коэффициента газового усиления
размывают амплитуду импульсов детектора примерно одинаково, и поэтому в одинаковой степени ухудшают энергетическое разрешение пропорционального счетчика.
Большое влияние на энергетическое разрешение оказывают стабильность высокого
напряжения на счетчике и чистота газа. Обычно высокое напряжение приходится
поддерживать с точностью 0,05 %. Наличие в инертном газе даже малого количества (< 0,1 %) примеси электроотрицательных молекул, таких как H2 O, CO, O2 ,
C2 и т. д. приводит к значительному ухудшению энергетического разрешения, так
как амплитуда импульса становится зависимой от места образования первичных
электронов из-за их «прилипания» к примесным молекулам. Переход к инертному
газу с более низким потенциалом ионизации (например, от Ar к Kr), а также добавки
некоторых газов с потенциалом ионизации меньше потенциала ионизации основного
газа, могут приводить к уменьшению средней энергии, затрачиваемой на образование
ионно-электронной пары, а следовательно к улучшению спектрального разрешения.
8 Г.В. Фетисов
226
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Ухудшение энергетического разрешения счетчика может происходить также из-за
конструктивных несовершенств, создающих искажения в распределении электрического поля вблизи анода (эффект аналогичный нестабильности высокого напряжения). Например, отклонения радиуса анодной нити по длине порядка Δra ∼ 1 мкм
могут вызывать разброс амплитуд сигнала ∼ 50 %. В среднем пропорциональные
газоразрядные счетчики имеют спектральное (амплитудное разрешение) в области
мягких рентгеновских лучей ΔE/E 15 %.
Пропорциональный газонаполненный счетчик по своей конструкции намного проще и дешевле большинства других пропорциональных счетчиков фотонов и обладает
рядом существенных достоинств. Например, он способен работать в области низких
энергий гамма-квантов (∼ 0,2 кэВ), где полупроводниковый детектор неприменим. По
сравнению со сцинтилляционным детектором пропорциональный счетчик имеет
лучшее энергетическое разрешение, меньшие шумы, нечувствителен к магнитному
полю и хорошо работает в диапазоне температур от 10 до 103 К, а также не
выходит из строя при кратковременных перегрузках яркими пучками фотонов. Как
спектрометр, по своему энергетическому разрешению газонаполненные пропорциональные счетчики уступают полупроводниковым детекторам (см. далее), однако
благодаря своей простоте и надежности, а также низкому шуму они достаточно часто
применяются в установках, где не требуется высокого энергетического разрешения. Кроме того, принцип пропорционального газоразрядного счетчика используется
при разработке координатно чувствительных одномерных и двумерных детекторов,
которые находят широкое применение в рентгеновской дифрактометрии, как на
синхротронном излучении, так и на лабораторных дифрактометрах с рентгеновскими
трубками (см. далее).
3.2.1.3. Полупроводниковые детекторы. Наконец, надо хотя бы кратко упомянуть об очень интересном типе ионизационных детекторов, применяемых в современной рентгеновской спектрометрической аппаратуре, — о полупроводниковых
детекторах (ППД). Хотя ППД пока не способны работать с такими мощными
потоками фотонов, которые имеют место при измерениях на СИ, они интересны
тем, что обладают самым высоким энергетическим разрешением среди известных
сегодня детекторов рентгеновских лучей и способны работать, как самостоятельные
спектрометры при рентгеноспектральном анализе, и часто применяются для этой
цели на практике.
Полупроводниковые детекторы по принципу преобразования ионизирующего излучения в регистрируемый электрический аналог относятся к группе твердотельных
ионизационных камер, т. к. действуют за счет ионизации в твердой полупроводниковой среде. Твердотельная ионизационная камера, как и ее газоразрядный аналог,
строится по типу конденсатора, но с твердотельным рентгеночувствительным изолятором между электродами.
Требования к твердотельному чувствительному элементу должны быть примерно
такими же, как к рабочей смеси газоразрядного детектора. Главными из них должны
быть: отсутствие проводимости без облучения ионизирующим излучением (малый
темновой ток, а следовательно высокое удельное сопротивление чувствительного
элемента, например, ρ > 1010 Ом·см); высокая эффективность преобразования энергии ионизирующего излучения в пары носителей заряда; время жизни неравновесных
зарядов и их подвижность в материале детектора должны быть достаточны для их
сбора на электродах; в материале не должно содержаться большого количества примесных центров, которые приводили бы к захвату носителей заряда, образующихся
при ионизации. По величине удельного сопротивления для твердотельных детекторов
можно было бы использовать диэлектрики, но подвижность заряда в них слишком
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
227
мала, чтобы создавать детекторы большого объема, обеспечивающие достаточную
эффективность регистрации 1).
По подвижности и времени жизни зарядов, а также по энергии ионизации и степени очистки в качестве материала для твердотельных детекторов больше всего подходят полупроводниковые монокристаллы, хотя их сопротивление даже при высокой
степени очистки от примесей оказывается ниже требуемого для обеспечения малого
темнового тока. Правда, в последнее время разработаны методы очистки Si и Ge до
состояния, близкого к собственной проводимости (для Ge разностная концентрация
p − n-примесей составляет 2 · 10−10 см−3 ). На этой основе созданы так называемые
полупроводниковые детекторы проводящего типа, например, HPGe-детекторы (high
purity Ge), устроенные точно по типу конденсатора, между обкладками которого
зажат полупроводниковый монокристалл. Для спектрометрии рентгеновских лучей и
γ-квантов с энергией Eγ < 100 кэВ используются подобные детекторы с кристаллом
высокочистого кремния. Однако чаще применяются полупроводниковые детекторы
с электронно-дырочными переходами.
Чувствительным элементом полупроводникового детектора с электронно-дырочным переходом является слой p − n перехода, искусственно создаваемый в кристалле
полупроводника 2), который обеднен носителями заряда и имеет на несколько порядков более высокое сопротивление по сравнению с остальным объемом кристалла.
Однако, нормальная толщина (p − n) перехода очень мала (меньше 1 микрона) и
рентгеновские фотоны пролетают эту область, не успевая полностью потратить свою
энергию. То есть, такой чувствительный элемент обладает крайне малой эффективностью детектирования. Для увеличения толщины чувствительной области на
(p − n) переход подают напряжение смещения в направлении противоположном
направлению электронной проводимости, которое отталкивает от него носители
заряда и увеличивает толщину обедненного слоя в несколько десятков раз. Эта
область и служит чувствительным элементом, тогда как остальной объем кристалла
к ионизирующему излучению нечувствителен и является «мертвым» слоем детектора,
образующим «входное окно» ППД (см. рис. 3.10).
1)
Известны успешные попытки создания твердотельных детекторов на кристалле алмаза.
Но из-за низкой подвижности зарядов толщина чувствительной области таких детекторов
очень мала (менее 300 мкм), а следовательно и мала эффективность регистрации. Кроме того,
пока не удается получать прозрачные монокристаллы алмаза высокого совершенства и большого объема, которые необходимы для изготовления детектров с хорошей эффективностью
детектирования.
2)
Электронно-дырочный переход (p − n) переход создается искусственно, путем внедрения
в полупроводниковый монокристалл атомов элементов с проводимостью противоположного
типа. Таким образом изготавливаются полупроводниковые диоды, которым, по сути, и является чувствительный элемент ППД. В зависимости от способа создания (p − n) перехода
различают поверхностно-барьерные, диффузионные и ионно-легированные полупроводниковые
детекторы. В поверхностно-барьерных ППД переход создается нанесением на поверхность
полупроводника металла испарением в вакууме. Таким образом при высоких значениях сопротивления полупроводника и при подаче на полученный диод высокого напряжения смещения (противоположного направлению проводимости) можно обеспечить полное обеднение
полупроводникового кристалла носителями и получать детекторы с чувствительной областью,
равной всей толщине пластинки полупроводника, вплоть до 2–3 мм. В диффузионных ППД
переход создается путем диффузионного внедрения донорных атомов, если используется полупроводник с проводимостью p-типа, или акцепторных атомов для полупроводника n-типа. В
ионно-легированных ППД переход создается внедрением примесных атомов в кристалл при
облучении его пучком ионов. Обычно внедряется бор в полупроводник n-типа и фосфор в
полупроводник p-типа.
8*
228
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
ППД состоит из слоя полупроводника с нанесенными на него с обеих сторон металлическими электродами, на которые подается напряжение смещения (рис. 3.10). При попадании
частицы или γ-кванта в полупроводник в нем
в результате ионизации образуются неравновесные носители заряда — электроны и дырки,
которые под воздействием электрического поля перемещаются к электродам. В результате в
электрической цепи, соединенной с детектором,
возникает импульс тока, который преобразуется
внешней цепью в импульс напряжения, амплитуда которого пропорциональна энерговыделению
частицы или фотона в полупроводнике. Энергия
E0 образования электрон-дырочной пары строРис. 3.10. Схема полупроводникового фиксирована и является физической харакго детектора с электрон-дырочным
переходом. Регистрирующая элек- теристикой каждого конкретного полупроводнитроника детектора на схеме не пока- кового материала. В полупроводниках ее величина составляет всего несколько электронвольт
зана
(E0 ≈ 3,6 эВ для Si или 2,98 эВ для Ge), тогда
как энергия образования ион-электронной пары в газе достигает нескольких десятков
электронвольт (см. табл. 3.3).
Благодаря низкой энергии образования электрон-дырочных пар, полупроводниковый детектор имеет гораздо более высокую разрешающую способность по энергии
фотонов, чем газовые счетчики. Энергетическая разрешающая способность полупроводникового детектора обычно составляет около 2 %, то есть около 160 эВ на
излучении с энергией 8 кэВ, что в 15 раз лучше, чем разрешение сцинтилляционного
счетчика и в 7–10 раз лучше пропорционального газоразрядного счетчика. В качестве
примера в табл. 3.4 приведена разрешающая способность некоторых полупроводниковых детекторов, применяемых для регистрации рентгеновских лучей.
По своим характеристикам полупроводниковые детекторы являются почти идеально пропорциональными счетчиками 1). Благодаря столь высокой разрешающей
способности, они могут работать в качестве самостоятельных энергодисперсионных
рентгеновских спектрометров или вырезать узкую «моноэнергетическую» полосу
из сплошного рентгеновского спектра без использования кристалл-монохроматора.
С их помощью можно получать даже дифрактограммы от кристаллических образцов
на полихроматическом излучении (для чего больше всего подходит синхротронное
излучение) в энергетической шкале без углового сканирования (так называемая,
энергодисперсионная дифрактометрия) 2), что позволяет сильно упростить механическую конструкцию рентгеновского дифрактометра и сократить длительность рентгеноструктурных экспериментов. Конечно, точность определения межплоскостных
расстояний по таким дифрактограммам существенно ниже той, которая получается
в дифрактометрах с дисперсией по углам, так как для измерения межплоскостных
расстояний с точностью 10−3 −10−4 Å требуется спектральное разрешение порядка
1)
Идеальная пропорциональность ППД является следствием того, что в нем нет механизма внутреннего усиления и строго фиксирована энергия образования электрон-дырочной
пары. Поэтому число неравновесных носителей заряда, образующихся в полупроводниковом
кристалле при поглощении фотона и создающих электрический импульс, строго зависит от
энергии фотона.
2)
Об энерго-дисперсионной рентгеновской дифрактометрии и ее применениях см. главу 4.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
229
Т а б л и ц а 3.4. Энергетическое разрешение некоторых полупроводниковых детекторов в единицах полуширины спектральной линии (FWHM — ширина пика на полувысоте) для рентгеновских фотонов с энергией 5,9 кэВ. E0 — энергия образования электрон-дырочной пары.
(сведения из статьи Schiekel and Jugelt, 1986)
Кристалл ППД
Si(Li)
E0 = 3,82 эВ
Ge (сверхчистый)
E0 = 2,96 эВ
Si (нейтронно
легированный фосфором)
HgI2
E0 = 4,22 эВ
CdTe
E0 = 4,3 эВ
Рабочий объем
площадь [мм2 ] × толщина [мм]
Разрешение FWHM [эВ]
(при Eγ = 5,9 кэВ)
12,5 × 3
80 × 3
200 × 5
25 × 5
100 × 7
500 × 10
12,5 × 0,5
145
160
240
145
175
300
295
4 × 0,4
200 (с охлаждением
предусилителя)
295 (без охлаждения
предусилителя)
1100
4 × 0,4
1 × 0,4
20–30 эВ, что пока для ППД недостижимо, но интенсивность дифракционных линий
по ним можно определять с хорошей точностью.
Как было отмечено выше, полупроводниковый детектор с (p − n) переходом имеет
очень тонкую чувствительную область и, как результат, низкую эффективность
детектирования. Для борьбы с этим недостатком в технологии производства полупроводниковых детекторов в последние несколько десятилетий применяется способ искусственного расширения обедненной носителями заряда области с помощью
введения в полупроводник специальных центров захвата носителей заряда. Существенное увеличение чувствительной области в ППД может достигаться за счет
компенсации проводимости исходного материала до собственной (i) проводимости
с помощью дрейфа атомов Li к зоне p − n перехода. Компенсация заключается в
том, что в полупроводник методом диффузионного насыщения вводят атомы лития,
создающие вблизи электронно-дырочного перехода слой из центров захватывающих
электроны. Таким способом можно получать кристаллы кремния и германия с
нужными характеристиками и большой толщиной чувствительного слоя, способные
полностью поглощать рентгеновское излучение. Такие детекторы широко применяются в рентгеновской спектрометрии. Счетчики, созданные на их основе, называются
литий-дрейфовыми и обозначаются Si(Li) и Ge(Li). На основе компенсационно
легированных полупроводников созданы ППД с толщиной чувствительной области
до W = 10−15 мм и с объемом V = 100−150 см3 . Однако, литий, используемый для
компенсационного легирования, имеет самый малый размер атома из всех металлов
и обладает чрезвычайно высокой диффузионной подвижностью в Ge и Si при комнатной температуре. Чтобы избежать быстрой деградации литий-дрейфовых детекторов
вследствие «разбегания» атомов лития из активной зоны детектора, приходится постоянно держать кристалл при низких температурах, где диффузионная подвижность
лития становится мала. Для хранения Ge(Li)-детекторов необходима температура
жидкого азота, для Si(Li)-детекторов достаточна температура (−20) ÷ (−10) ◦ С, хотя
для понижения темнового тока тот и другой должны работать при температуре жидкого азота. Несмотря на то, что современные кремний-литиевые детекторы можно
230
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
нагревать до комнатной температуры без вреда для полупроводникового кристалла и
его защитного покрытия, многократное термоциклирование может создавать термические напряжения между деталями детектора, изготовленными из разнородных материалов, и постепенно приводить к порче детектора из-за смещения электрических
контактов и возникновения дефектов в местах соединения и контакта разнородных
материалов. Поэтому часто нагревать ППД нежелательно.
Высокая подвижность носителей заряда в германии и кремнии обеспечивает
очень быстрый сбор зарядов на электродах (10−8 −10−9 с) и, следовательно, высокое
временное разрешение полупроводникового детектора, которое почти сравнимо с временным разрешением сцинтилляционного пропорционального счетчика. Однако из-за
отсутствия внутреннего механизма усиления заряда, подобного тому, который есть у
газоразрядных детекторов, импульсы от полупроводникового детектора слабы и для
их надежной регистрации и амплитудного анализа требуется дополнительное усиление внешним малошумящим зарядочувствительным предварительным усилителем.
Недостатком ППД по сравнению, например, с газоразрядным пропорциональным
счетчиком, является высокий собственный шум, который обусловлен присутствием
собственных носителей заряда даже в самом чистом полупроводнике. Кроме того,
акустические шумы могут регистрироваться полупроводниковым детектором, как
электрические импульсы, создавая дополнительные ошибки измерения. Преимущества ППД по сравнению с другими детекторами частиц состоит в почти идеальной
пропорциональность сигнала энерговыделению ΔE частицы в веществе в широком
диапазоне энергий (несколько порядков кэВ), малой толщине входного окна, нечувствительности к воздействию магнитных полей, высоком энергетическом разрешении
и компактности. Однако реализация этих характеристик требует применения сложных электронных устройств и в большинстве случаев криогенных температур, что
существенно удорожает детектор и усложняет работу с ним.
Твердотельные детекторы на pin-диодах. В последние годы, благодаря развитию технологии производства полупроводников, стало возможным изготовление
полупроводниковых кремниевых диодов с толстым слоем i, обедненным носителями
зарядов, так называемых pin-диодов. Типичный планарный pin-диод представляет собой тонкую (толщиной несколько сотен микрон) кремниевую пластину с различным
образом сильно легированными сторонами, одна из которых имеет высокую проводимость n-типа, другая проводимость p-типа, а между этими областями расположен
слой полупроводника сильно или полностью обедненный носителями зарядов, т. е. с
проводимостью, близкой к собственной i проводимости чистого кремния (удельное
сопротивление вплоть до 4000 Ом·см). При работе на частотах 10 ÷ 20 МГц pin-диод
представляет собой линейный резистор, сопротивление которого при прямом смещении Rпр значительно меньше, чем при обратном Rобр , при этом Rпр зависит от
прямого тока.
Pin-диоды являются полупроводниковыми регулируемыми резистивными диодами, которые широко применяются в современных электронных приборах, например,
в качестве высокочастотных переключателей, а pin-диоды с открытой поверхностью
пластины — в качестве фотодиодов. Такие диоды, как правило, имеют толщину
i-области в пределах 3–30 мкм. Оказывается, обычный pin-диод обладает чувствительностью к рентгеновским лучам и может использоваться в качестве рентгеновского детектора.
Современные методы легирования кремния позволяют получать планарные
pin-диоды с толщиной i слоя до нескольких сотен микрон, которые обладают
высокой эффективностью детектирования рентгеновских лучей (см. рис. 3.11).
Такие pin-диоды (рентгеновские диоды) сегодня производятся рядом компаний
для использования в качестве детекторов рентгеновского излучения и заряженных
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
231
частиц. Кремниевые pin-диоды применяются в качестве детекторов, работающих при
высокой интенсивности потоков излучения, а также в качестве энергодисперсионных
счетчиков квантов, в том числе и позиционно-чувствительных (см. далее
pin-диодные матрицы). Принцип действия рентгеновского pin-детектора аналогичен
действию обычного кремниевого фотодиода, за исключением того, что рентгеновские
фотоны глубоко проникают в кремний и поглощаются в слое, обедненном носителями
зарядов или вблизи от него, а активный базовый слой i, обедненный зарядами
в pin-диоде значительно толще, чем в обычном фотодиоде. Работает pin-детектор
аналогично рассмотренным выше ППД компенсационного типа, но не содержит
лития, поэтому может храниться и использоваться при комнатной температуре и не
подвержен деградации со временем.
Рис. 3.11. Зависимость эффективности детектирования pin-диодами серии XRB с разной
толщиной i-слоя и открытым приемным окном (поверхность кремниевой пластины открыта)
от энергии рентгеновских фотонов. До энергии ∼ 30 кэВ поглощение происходит практически по механизму фотоэффекта, а выше ∼ 60 кэВ преимущественно действует эффект
Комптона. (рисунок перерисован из «Detection of X-ray and Gamma-ray Photons Using Silicon
Diodes» Detection Technology, Inc., Micropolis, Finland, December, 2000, адрес в Интернете
http://www.carroll-ramsey.com/tutor1.htm )
Детекторы на pin-диодах могут работать, как в режиме интегрирования (измерение интенсивности попадающих в него рентгеновских лучей), так и в режиме счета
отдельных фотонов, причем в этом режиме их энергетическое разрешение близко
к разрешению рассмотренных выше кремниевых ППД компенсационного типа. Pinдиод является рентгеновским детектором ионизационного типа, но с подвижностью
носителей заряда гораздо более высокой, чем у газонаполненных детекторов этого
типа, и поэтому потенциально обладают гораздо более высокой скоростью счета
квантов.
Поглощенные рентгеновские фотоны генерируют пары носителей заряда электрон-дырка в обедненном слое. Дырки (положительные заряды) из возникшей пары
зарядов под действием электрического поля, направленного через (p − n) переход в
полупроводниковом диоде, дрейфуют к аноду, а электроны (отрицательные заряды)
к катоду, и таким образом создают ЭДС на контактах диода. Электрическое поле,
вызывающее дрейф зарядов, может иметь как внешнюю, так и внутреннюю природу.
Оно может возникать в полупроводнике и без приложения внешнего напряжения,
а лишь благодаря градиенту концентрации атомов доноров и акцепторов у границы
раздела между материалами p-типа и n-типа. Такое собственное напряжение (p − n)
232
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
перехода в кремниевых диодах обычно составляет ∼ 0,6 В. Иногда для увеличения
этого напряжения применяют дополнительное внешнее обратное напряжение смещения. Если диод подключить к внешней цепи с усилителем тока, то образующиеся
на аноде и катоде заряды можно измерить через величину электрического тока. Для
создания одной свободной электрон-дырочной пары в активном слое кремниевого
диода требуется энергия фотона 3,6 эВ, поэтому возникающий при поглощении сигнал строго пропорционален энергии поглощенного фотона и рентгеновский pin-диод,
подобно ППД, обладает высоким энергетическим разрешением.
Рентгеновские кремниевые pin-диоды являются детекторами, чувствительными к
рентгеновским лучам и гамма-излучению, а также к заряженным частицам (альфаи бета-частицам) и могут использоваться в широком диапазоне энергий фотонов (от
2 кэВ до нескольких сотен кэВ). Для прямого детектирования жестких рентгеновских лучей применяются pin-диоды с очень толстым активным слоем (200–500 мкм).
Такими диодами являются, например, диоды серий XRA, XRB или PDC, производимые финской компанией Detection Technology, Inc. 1), из которых диоды серии
XRB специально оптимизированы для детектирования интенсивных потоков жестких
рентгеновских лучей. Эффективность детектирования этих диодов (рис. 3.11) зависит
от толщины базового i слоя диода и достигает 2) 100 % при толщине пластины
300 мкм для фотонов с энергией 10 кэВ и 1 % для фотонов с энергией 150 кэВ.
При энергиях фотонов выше примерно 60 кэВ их взаимодействие с материалом диода
происходит почти целиком через эффект Комптона. Более того, активная область диода находится в электронном равновесии с окружающей средой, т. е. корпусом диода,
подложкой, окном, внешним покрытием и т. п. Поэтому комптоновские электроны
отдачи, которые создаются рядом с активным объемом диода или на расстоянии
достаточно близком, чтобы проникать в нее, тоже детектируются. В результате
общая эффективность детектирования при энергиях выше 150 кэВ оказывается почти
постоянной (разброс примерно 1 %) для широкой области энергий фотонов. Таким
образом pin-диод можно рассматривать, как твердотельный аналог ионизационной
камеры.
При работе pin-детектора в токовом режиме выходящий из диода ток измеряется
непосредственно и с высокой точностью пропорционален потоку фотонов, падающих
на диод. Режим интегрирования зарядов и измерения тока обычно используется,
когда скорость следования событий очень велика. При работе детектора в импульсном режиме, т. е. в режиме счета фотонов, заряд, созданный каждым поглощенным
фотоном, преобразуется в импульс, который затем обрабатывается и регистрируется
электронным счетчиком. Надо отметить, что детекторы, измеряющие интенсивности
потоков в токовом режиме, намного проще и дешевле счетчиков квантов и по цене
могут конкурировать с ионизационными камерами.
Рентгеновские pin-диоды имеют также два разных режима работы в зависимости
от напряжения смещения, подаваемого на детектор. Это режим фотопроводимости
и режим выработки фотоэлектричества (режим фототока). В режиме фотопроводимости диод должен работать с высоким напряжением смещения. В режиме
фототока на детектор вообще не подается никакого напряжения смещения. Одна из
особенностей фотодиодов, в том числе и рентгеновских pin-диодов, заключается в
том, что они «не любят» внешней нагрузки. Поэтому ток от диодных детекторов,
1)
Detection Technology, Inc. Micropolis, FIN-91100 Ii FINLAND. Страница в Интернете:
http://www.deetee.com .
2)
Silicon Photodiodes and Charge Sensitive Amplifiers for Scintillation Counting and High
Energy Physics Hamamatsu Photonics K.K., Solid State Division, Catalog #KOTH0002E02,
June, 1993.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
233
как правило, измеряют с помощью усилителей напряжения, управляемых током
(преобразователей тока в напряжение), которые имеют очень низкое электрическое
сопротивление.
В последнее время удалось разработать детекторы на pin-диодах, энергетическое
разрешение которых вплотную приближается к разрешению ППД компенсационного
типа. Например, по данным Detection Technology, Inc. диоды серии XRA с толщиной обедненного i-слоя 500 мка обладают разрешением 1) порядка 200–250 эВ
при энергии рентгеновских лучей 5,9 кэВ (для диода XRA 100s-D500 площадью
10 × 10 мм разрешение составляет 590 эВ при энергии 13,95 кэВ). Следует иметь
в виду, что хотя энергетическое разрешение детектора определяется разрешением
диода, на нее сильно влияет регистрирующая электроника, которая может ухудшать
разрешение. Поэтому, если от детектора требуется высокое энергетическое разрешение, то регистрирующая электроника должна строиться так же, как это делается для
рассмотренных ранее полупроводниковых детекторов.
При использовании диодов в импульсных детекторах в качестве предусилителя
обычно применяют операционные усилители JFET типа (полевой транзистор с p − n
переходом), обладающие очень малым временем восстановления (обычно порядка
1,5 мкс), что делает мертвое время pin-детектора практически независимым от
скорости счета до загрузок порядка 105 с−1 , что значительно превосходит скорость
счета ППД с кристаллами компенсационного типа и предусилителем на обычном
полевом транзисторе. Например, специально разработанный для рентгеновской дифрактометрии детектор MOXTEK PF-2500 на pin-диоде с площадью активной области 2 × 12 мм2 толщиной 300 мкм и термоэлектричечским охлаждением собран в
виде датчика, объединяющего в одном корпусе pin-диод и предусилитель на полевом
транзисторе 2). Энергетическое разрешение детектора PF-2500 составляет < 350 эВ
на спектральной линии гамма-излучении изотопа Fe55 (5,9 кэВ), что приближается к
разрешению Si(Li) детектора. Но главным преимуществом данного pin-детектора по
сравнению с Si(Li) детектором является его способность работать при температурах
от 0 до 30 ◦ С и обеспечивать скорость счета 20 тыс. импульсов в секунду в режиме
счета отдельных фотонов, причем во всем диапазоне скоростей счета энергетическое
разрешение остается неизменным. Чувствительность детектора зависит от прозрачности окна. У данного детектора окно толщиной 16 мкм изготовлено из специальной
фольги DuraBeryllium.
«Рентгеновские» pin-диоды, как и обычные диоды, изготавливаются в полимерном
или металлическом корпусе и могут иметь прямоугольную или круглую форму.
Размеры диода могут варьироваться от нескольких миллиметров (размер пуговицы от
рубашки) до нескольких сантиметров. Для уменьшения собственного шума эти диоды защищены от света и, как правило, снабжаются специальным охранным кольцом,
часто применяемым при изготовлении полупроводниковых приборов для снижения
токов утечки. В отличие от обычных фотодиодов, у рентгеновских pin-диодов входное
окно, закрывающее поверхность диода, может изготовляться даже металлическим,
например, из бериллия, поскольку рентгеновские лучи, в отличие от света, обладают проникающей способностью. Возможность изготовления диодов очень малого
размера позволяет изготавливать из них матрицы с размерами пикселей в несколько
десятков микрон, которые могут работать в качестве позиционно чувствительных
детекторов рентгеновских лучей (см. далее).
1)
Разрешение ухудшается с увеличением площади диода, которая в данном случае соответственно была 2,4 × 2,4 мм2 и 5 × 5 мм2 .
2)
MOXTEK, Inc., Orem, Utah, USA http://www.moxtek.com/detectors/pf2500.htm .
234
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
В режиме интегрирования зарядов и измерения фототока скорость счета
pin-диода, как и у ионизационной газонаполненной камеры, почти не ограничена.
Способность рентгеновского pin-диода работать в режиме прямого измерения
фототока практически без ограничения по регистрируемому потоку фотонов при
высокой пропорциональностью между током и интенсивностью потока, слабая
зависимость эффективности детектирования от энергии фотонов в диапазоне
3–30 кэВ, высокая радиационная стойкость и малые размеры представляет большой
интерес для их применения на пучках синхротронного излучения, где их часто
используют вместо газонаполненных интегрирующих ионизационных камер в
мониторах положения и интенсивности рентгеновских пучков (см. далее). Как
различные рентгеновские детекторы на pin-диодах, так и отдельные рентгеновские
диоды сегодня серийно производятся многими компаниями 1).
3.2.1.4. Сцинтилляционные детекторы. Сцинтилляционные счетчики относятся к группе радиолюминесцентных детекторов, действие которых основано на
преобразовании энергии поглощенного рентгеновского кванта в световые вспышки,
которые далее могут конвертироваться в электрические сигналы. В качестве преобразователей рентгеновских фотонов в оптические используются как кристаллические
сцинтилляторы, например, NaI, BGO, так и пластиковые или жидкие. Кристаллические сцинтилляторы в основном применяются для регистрации гамма-квантов и
рентгеновского излучения, пластиковые и жидкие — для регистрации нейтронов
и временных измерений. Большие объемы сцинтилляторов позволяют создавать
детекторы очень высокой эффективности.
Рис. 3.12. Схема сцинтилляционного детектора
В отличие от ионизационных камер, в сцинтилляционных детекторах регистрация
излучения двухстадийная, поэтому они состоят из двух активных элементов — сцинтиллятора, в котором проходящий рентгеновский квант вызывает световую вспышку, и фотоэлектронного умножителя (ФЭУ), который трансформирует вспышку в
электрический сигнал и многократно усиливает его (рис. 3.12). Для регистрации
рентгеновских лучей в настоящее время чаще всего применяются детекторы с рентгеночувствительным кристалл-сцинтиллятором NaI(Tl), которые очень эффективно
работают в диапазоне рентгеновского излучения от 0,5 до 3,0 Å, хотя существует
большое число и других, как неорганических, так и органических сцинтилляторов,
в том числе и газовых, которые могут использоваться в рентгеновских детекторах 2).
Эти детекторы обладают почти самым высоким временным разрешением (∼ 10−9 с),
1)
См. например, американские компании Carroll & Ramsey Associates (Беркли) — адрес в Интернете http://www.carroll-ramsey.com/welcome.htm ; MOXTEK
http://www.moxtek.com/detectors/main.htm , финская компания Detection Technology Inc.
http://www.deetee.com .
2)
Сцинтилляторы радиолюминесцентных детекторов принято называть фосфóрами.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
235
малым мертвым временем и обеспечивают большую амплитуду сигнала на выходе ФЭУ.
Устроен сцинтилляционный счетчик довольно просто (см. схему рис. 3.12). Пластина кристалл-сцинтиллятора в герметичном кожухе 1) с прозрачным для рентгеновских лучей приемным окном, закрытым бериллиевой фольгой, через оптический
контакт (специальная оптически прозрачная смазка) прижата к прозрачному окну
ФЭУ, который подключен к источнику стабилизированного высокого напряжения и
к предусилителю-формирователю электрических импульсов. Квант рентгеновского
излучения, попадая в кристалл-сцинтиллятор, вырывает из атомов быстрый фотоэлектрон, который, двигаясь в кристалле, сам ионизирует его атомы. При релаксации
возбужденные атомы высвечиваются, испуская кванты видимого или ультрафиолетового излучения (в случае NaI(Tl) испускаются УФ фотоны). Вспышка такого
излучения состоит из нескольких десятков или сотен фотонов на один поглощенный
квант рентгеновского излучения. Преобразование фотонной вспышки в электронный
сигнал происходит в электронном фотоумножителе, который имеет фоточувствительный катод и ряд последовательных электродов, обеспечивающих размножение
фотоэлектронов, получаемых на фотокатоде. Для того, чтобы сообщить фотоэлектронам кинетическую энергию, достаточную для выбивания новых электронов из
размножающих электродов и переноса всего потока электронов к аноду, на ФЭУ
подается постоянное напряжение порядка 600–1000 В. Обычно на выходе ФЭУ
получается импульс напряжения с амплитудой в десятки милливольт.
Сигнал от регистрации рентгеновского кванта, генерируемый детектором, с предусилителя поступает в широкополосный усилитель и затем в амплитудный дискриминатор-анализатор импульсов. Амплитудный анализатор обрабатывает импульсы,
поступающие с широкополосного усилителя, сортируя их по величине. Сцинтилляционный детектор обладает некоторым спектральным разрешением, позволяющим
разделять разные гармоники регистрируемых квантов, низким собственным шумом
(не более 10 импульсов за 100 с), и позволяет корректно измерять потоки до 105 фотон/с без нарушения линейности преобразования энергии кванта в электрический
импульс.
В сцинтилляционных детекторах пропорциональность преобразования энергии
кванта в электрический сигнал выполняется менее точно по сравнению с газоразрядными пропорциональными счетчиками. Причина заключается в зависимости
эффективности конверсии в сцинтилляторе от степени его ионизации рентгеновским
излучением. У сцинтиллятора NaI(Tl) эта зависимость пренебрежимо мала в диапазоне энергий от 10 до 103 кэВ, что и является причиной того, что в основном именно
эти кристаллы используются в детекторах мягких рентгеновских лучей. Кристаллы
NaI(Tl) обладают высоким коэффициентом поглощения в области мягких рентгеновских лучей (например, линейный коэффициент поглощения μ = 65,5 см−1 для
излучения Ag Kα), а, следовательно, и высокой эффективностью детектирования.
Кристалл толщиной 0,5 мм способен поглотить около 96 % излучения, а при толщине
1 мм излучение поглощается в кристалле практически полностью. Длительность
вспышки сцинтилляции в этих кристаллах составляет 25 · 10−8 с, поэтому детекторы
на их основе обладают хорошим динамическим диапазоном и малым мертвым временем. Мертвое время сцинтилляционного детектора NaI(Tl) определяется в основном
скоростью обработки сигналов электронно-регистрирующей системой.
1)
Кристалл NaI(Tl) — йодид натрия активированный примесью таллия, гигроскопичен и
требует защиты от влажного атмосферного воздуха.
236
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Амплитудное разрешение в сцинтилляционных счетчиках составляет 45–55 %,
что хуже, чем у пропорциональных газоразрядных детекторов, но они обладают
значительно более высокой эффективностью преобразования (более 90 %) в области
рентгеновских лучей с длиной волны 0,5–2,0 Å. Эти счетчики имеют малое мертвое
время (1–3 мкс) и без заметных просчетов способны регистрировать интенсивности 1) до 5 · 104 имп/с. Сцинтилляционные счетчики в настоящее время являются
одними из наиболее совершенных приборов для измерения слабых интенсивностей
рентгеновского излучения и находят самое широкое применение в рентгеновской
аппаратуре.
3.2.2. Координатные детекторы. Электронные координатные (или позиционночувствительные) детекторы рентгеновских лучей представляют собой измерительные
приборы, использующие те же самые принципы измерения интенсивности, что и
рассмотренные выше точечные детекторы, и, в этом смысле, обладающие теми же
характеристиками, но дополнительно снабженные устройствами для определения
пространственных координат регистрируемых квантов. Позиционно-чувствительные
детекторы (ПЧД) можно разделить на одномерные или линейные, в которых определяется координата попадания фотона на линию приемного окна детектора (которая
может быть как прямой, так и изогнутой), и двумерные детекторы, определяющие
координаты регистрируемой частицы на поверхности, которая, опять же, не обязательно должна быть плоской. Подобно рассмотренным точечным детекторам, ПЧД
могут быть как счетчиками, работающими в режиме прямого счета квантов, так и
интегрирующими аналоговыми детекторами, в которых электрический сигнал является функцией скорости потока регистрируемых фотонов. Достоинством электронных
ПЧД, как и электронных точечных детекторов, является то, что их электрические
сигналы прямо в процессе измерения могут непрерывно оцифровываться и обрабатываться компьютером. Дополнительной технической характеристикой ПЧД, по
сравнению с точечными детекторами, является пространственное разрешение, т. е.
точность, с которой в нем могут определяться координаты регистрируемого кванта.
3.2.2.1. Мозаичные координатные детекторы. Наиболее очевидным примером электронного ПЧД может служить мозаика из набора маленьких точечных
детекторов, которыми могут быть любые из рассмотренных выше типов точечных
детекторов. Из элементарных детекторов можно собрать, как линейный, так и двумерный ПЧД, что довольно часто делается на практике (см., например, pin-диодные
матрицы). Координаты фотона в таком ПЧД определяется по номеру зарегистрировавшего его элементарного детектора. Пространственное разрешение таких детекторов ограничено размером элементов. Кроме того, в них могут быть довольно
значительные мертвые зоны в промежутках между соседними элементами.
Следует сказать, что очень высокая интенсивность синхротронного излучения и
возможность делать экспериментальные дифракционные установки большими позволяет минимизировать упомянутые недостатки мозаичных детекторов путем увеличения расстояния детектор-образец и, таким образом, повышать угловое разрешение
при фиксированном линейном размере элементов мозаики. Однако, при таком увеличении углового разрешения происходит уменьшение интервала исследуемых углов,
то есть сужается приемная апертура детектора. Для сохранения широкой апертуры
с увеличением углового разрешения путем увеличения расстояния образец-детектор
следует увеличивать размер активного окна, что требует добавления большого числа
1)
Считается, что предельная скорость счета сцинтилляционных детекторов NaI(Tl) может
достигать 2 · 106 с−1 (см. Thompson A.C., 2001).
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
237
элементов мозаики (дополнительных миниатюрных счетчиков) и существенно удорожает мозаичный ПЧД.
Недостатком мозаичного детектора является сравнительно высокая и случайным
образом распределенная неоднородность чувствительности, связанная с тем, что все
элементарные детекторы не могут иметь абсолютно одинаковые характеристики. Этот
недостаток может быть скорректирован путем калибровки распределения чувствительности детектора и последующим введением поправок в результаты измерений.
К неоспоримым достоинствам мозаичных ПЧД следует отнести возможность
одновременной независимой регистрации фотонов по всему полю приемного окна
(высокая скорость счета), при условии, что каждый элемент мозаики имеет свою
собственную электронно-счетную систему. Кроме того для них пространственные
координаты всех элементов раз и навсегда фиксированы при изготовлении детектора,
тогда как в других типах ПЧД эти координаты приходится определять методом
калибровки и они могут меняться со временем.
3.2.2.2. Многопроволочные двумерные ПЧД. Двумерные многопроволочные
ионизационные камеры 1) довольно широко используются в качестве двумерных
рентгеновских ПЧД, в том числе и для измерений на синхротронном излучении. Так
же как и рассмотренные выше точечные газоразрядные детекторы, принцип которых
применяется в них, многопроволочные газонаполненные детекторы могут быть либо
ионизационными камерами, либо пропорциональными счетчиками квантов. Многопроволочные пропорциональные камеры (МПК) относятся к группе детекторов,
работающих в режиме прямого счета квантов, то есть такой детектор регистрирует
факт попадания в него каждого рентгеновского фотона и его координаты в пределах
объема камеры. В МПК механизм регистрации рентгеновского фотона абсолютно
такой же, как и в соответствующем точечном детекторе, включая событие первичной
ионизации, газовое усиление и все сопутствующие положительные и отрицательные
эффекты, но с той разницей, что конструкция МПК позволяет определять координаты точки возникновения электронной лавины в объеме камеры. Для этого в МПК
из отдельных проволочек создается множество анодов и катодов (как бы множество отдельных детекторов), а в регистрирующей цепи предусмотрено специальное
электронное устройство, которое путем анализа сигналов с детектора определяет
координаты места поглощения зарегистрированного кванта (анализатор координат).
Принцип кодирования и декодирования координаты события (поглощения фотона)
является очень существенной частью любого ПЧД, и их существует довольно много.
Анод и катод в МПК изготавливаются в виде плоскостей состоящих из множества
тонких проволок (рис. 3.13). Для увеличения эффективности регистрации и повышения скорости восстановления ионов в детекторе обычно делаются две параллельные
катодные плоскости, а между ними устанавливается многопроволочный анод. Для
простоты определения координат регистрируемых фотонов катодные плоскости обычно устанавливают так, чтобы их проволочки были взаимно перпендикулярны, как
это схематически изображено на рис. 3.13. В зависимости от применяемого принципа
кодирования координаты сигнальными проволоками могут быть как анодные, так и
катодные электроды.
Простейшим способом определения координат является считывание сигналов с
катодных проволочек и определение номера проволочки или группы проволочек,
откуда был получен сигнал. Процесс рекомбинации ионов на катодных проволоках
сопровождается импульсами тока в тех из них, вблизи которых произошла первичная
ионизация. Поскольку фотон на пути через счетчик создает центры ионизации как
1)
Подробнее о применениях МПК на синхротронном излучении см. обзор Lewis (1994).
238
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.13. Принцип построения многопроволочной пропорциональной камеры
около катода X, так и около катода Y , то номера проволок, в которых одновременно
зарегистрирован импульс тока, позволяют определить две координаты фотона, если
сигнал снимается с катодных проволочек. Импульсы обычно возникают не в одной,
а в группе из нескольких проволок, поэтому координаты определяются как центр
тяжести по группе проволок, в которых зарегистрирован импульс тока.
Пространственное (координатное) разрешение ПЧД определяется размером элемента изображения 1), который зависит от физики процесса детектирования. Так
в газонаполненных ПЧД точность определения линейных координат электронной
лавины, вызываемой поглощенным рентгеновским квантом зависит от размера и
положения области первичной ионизации в наполняющем газе, конструкции камеры
детектора и связанной с ней электроники. В то же время разрешающая способность
детектора по отношению, например, к двум соседним дифракционным рефлексам
связана с угловым разрешением и может регулироваться путем изменения расстояния образец-детектор. По ряду технических причин в многопроволочном газовом
детекторе расстояние между соседними сигнальными проволочками меньше 1 мм
сделать трудно 2), поэтому в случае определения координат фотонов по номерам
сигнальных проволок приходится довольствоваться не очень высоким линейным
разрешением, а для получения достаточного углового разрешения детектора относить
камеру от образца на расстояние не менее 200 мм.
1)
Элемент изображения часто называют «пиксель», что происходит от его сокращенного
английского названия (pixel — picture cell element — элемент ячейки изображения).
2)
Диаметр проволочек должен быть маленьким (порядка нескольких десятков мкм), чтобы
получить высокую напряженность электрического поля и достаточно большой коэффициент
газового усиления. Поскольку все проволочки находятся под постоянным потенциалом в
несколько сот вольт, то при их сближении сила отталкивания может превысить механическую
прочность проволочек или вызвать их искривление.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
239
МПК могут изготавливаться с линейным разрешением от 0,1 мм до 1,0 мм,
что не является большой проблемой для получения хорошего углового разрешения
при дифракционных и спектрометрических измерениях на синхротронном излучении 1), благодаря его высокой интенсивности и почти идеальной параллельности
пучка. Предельная скорость счета МПК, как правило, составляет 0,1–1,0 МГц,
хотя по физическому принципу ее можно увеличивать вплоть до 10 МГц. Энергетическое разрешение многопроволочной пропорциональной камеры, как и любого
газоразрядного пропорционального детектора составляет 10–30 % в зависимости от
конструкции, состава и давления газовой среды. Эффективность регистрации, как и
у рассмотренных выше точечных пропорциональных газоразрядных счетчиков, лежит
в пределах от 10 % до 100 % для широкого диапазона энергии рентгеновских квантов. МПК довольно широко применяются в рентгеновской технике и выпускаются
серийно рядом специализированных фирм. Например, многопроволочные пропорциональные камеры для применения в рентгеновских дифракционных исследованиях
серийно производит немецкая компания Сименс. Ее двумерный детектор HI-STAR
с диаметром чувствительного окна 11,5 см имеет камеру, наполненную ксеноновой
газовой смесью под давлением 4 бар.
3.2.2.3. Методы определения координат в ПЧД. Существует ряд методов
определения координат регистрируемого рентгеновского фотона, применимых, как в
линейных, так и двухкоординатных детекторах. Сигналы от ПЧД, кроме обычной для
детекторов информации об интенсивности потока квантов и их энергии, несут определенным образом закодированные сведения о координатах регистрируемых фотонов.
В зависимости от конструкции ПЧД применяются следующие типы кодирования:
резистивное, дискретное, резистивно-емкостное и временнóе 2). Для декодирования
позиционной информации, т. е. для определения координаты зарегистрированного
кванта, используют следующие параметры коллекторных элементов ПЧД или генерируемых ими сигналов:
a) Номера j коллекторных элементов, в цепи которых зарегистрированы импульсы
тока с интегральным зарядом превышающим некоторое пороговое значение (дискретное декодирование);
b) Заряды, переносимые импульсами тока в нескольких выходных цепях одного коллектора (аналоговое декодирование, основанное на измерении отношения
зарядов);
c) Распределение зарядов qj между несколькими коллекторными элементами
коллекторной системы (аналоговое декодирование на основе определения центра
тяжести зарядового распределения);
d) Задержки появления сигналов в различных выходных цепях одного коллектора
(аналоговое декодирование на основе времени измерений);
1)
Угловое разрешение МПК может быть увеличено посредством увеличения расстояния
образец-детектор.
2)
Резистивное кодирование — когда заряд, попав на протяженный высокоомный электрод,
распространяется к его концам и создает на них импульсы напряжения разной величины.
Если z является расстоянием до одного из концов электрода общей длиной l, то U1 ∼ Q(z) и
U2 ∼ Q(1 − z). Резистивно-емкостное кодирование — когда собирающий электрод представляет собой RC-цепочку с распределенными параметрами. Информация о координате определяется по длительности фронта импульсов напряжения, созданных зарядом Q на нагрузочных
сопротивлениях RC-линии. Временнуе кодирование — основано либо на разнице времени
движения заряда по линии задержки от места сбора до сопротивления нагрузки линии, либо
на разнице времени прохождения света, созданного ионизирующей частицей в протяженном
сцинтилляторе.
240
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
e) Задержки появления сигналов в выходных цепях различных коллекторных
элементов, обусловленные введением в коллекторную систему специальной линии
задержки электрического сигнала (аналоговое декодирование с помощью линий задержки);
f) Задержки появления сигналов в выходной цепи одного или нескольких коллекторных элементов относительно момента ионизации, обусловленные конечной скоростью перемещения (дрейфа) первичного заряда от точки образования до соответствующего коллекторного элемента (аналоговое декодирование на основе измерения
скорости дрейфа).
Например, для определения (декодирования) координаты Z электронной лавины
от поглощенного фотона вдоль анодных сигнальных проволочек с высоким удельным
сопротивлением в газонаполненных МПК часто используют так называемый метод
деления токов (см. Ситар, 1987), основанный на измерении токов I1 и I2 на концах
сигнальной проволочки. Токи разделяются соответственно сопротивлениям R1 , R2
участков проволочки по одну и другую сторону от места прохождения частицы:
I1 /I2 = R1 /R2 = (L − z)/z, где L — длина проволочки. Предельная точность определения координаты этим методом составляет Δz/L ∼ 1 %. Координату z можно определять также измерением индуцированного заряда на катодах, которые изготовлены
на печатной схеме в виде i штук полосок или площадок шириной 5–8 мм. На каждой
полоске измеряется заряд Qi , а координата вычисляется как
Qi zi
Qi .
(3.6)
z=
i
i
Этот метод обеспечивает пространственное разрешение 20–30 мкм.
Резистивно-емкостной метод декодирования координаты фотона применялся в
самых первых газонаполненных линейных координатных детекторах. Например, ЛПЧД, изобретенный Борковским и Коппом (Borkowsky & Kopp, 1968) для применения
в рентгеноструктурных исследованиях, имел один протяженный резистивный анод,
изготовленный из кварцевой нити покрытой пиролитическим графитом, а его катодом
служил металлический корпус камеры. Детектор в этом случае является конденсатором с емкостью C и в совокупности с резистивной нитью анода, сопротивление которой несравнимо выше сопротивления катода, образует RC- цепочку с постоянной времени τ, которая зависит от длины участка анода по которому протекает собранный
заряд электронной лавины, если цепь анод-катод замкнуть. Для определения координаты электронной лавины от поглощенного фотона в этом детекторе использовался
метод измерения постоянной времени RC-цепочки по нарастанию фронта сигнала
на одном из концов анодной нити. Пространственное разрешение первого детектора
этого типа составило 0,5 мм на излучении Ag Kα. В дальнейшем для повышения
точности и надежности определения координаты электронной лавины в детекторе
этого типа был применен метод измерения импульсов на обоих концах анодной
нити, дающий возможность сравнивать нарастания их фронтов и по разнице времени
нарастания определять координату лавины на аноде (Gabriel & Dupont, 1972). Оба
эти метода декодирования страдают тем, что ошибка определения координаты лавины
растет по мере ее приближения к концам анодной нити. Кроме того, резистивный
анод довольно быстро меняет свои характеристики под рентгеновским излучением,
от чего пространственное разрешение и эффективность ЛПЧД со временем падает.
Для определения координат сигнала в ПЧД часто применяю метод временной
задержки и сравнения времени движения зарядов. При этом используется электричекая линия задержки. Схема этого метода показана на рис. 3.14.
Линия задержки — это устройство для временнóй задержки электрических сигналов на постоянное время при достаточно малых искажениях их формы. Обычно
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
241
Рис. 3.14. Схема измерения координаты фотона методом линии задержки в линейном координатном детекторе. На выноске A приведена принципиальная схема участка линии задержки
из трех индуктивно-емкостных ячеек, непосредственно подсоединенных к катоду
линия задержки состоит из ряда последовательно соединенных одинаковых индуктивно-емкостных ячеек. Конструктивно каждая такая ячейка состоит из нескольких
витков катушки индуктивности и микроконденсатора и может быть очень малых
размеров. Для определения координат сигнала, вызванного поглощением фотона,
например, в линейно-координатном газоразрядном детекторе эти ячейки с определенным малым шагом подсоединяются к коллекторному электроду (обычно к катоду)
детектора. Чаще всего для задержки на время до 1 мкс применяют электрические
линии задержки (цепочечные линии задержки) из последовательно соединенных
ячеек, состоящих из индуктивностей L и емкостей C. Такие линии можно изготовить, как прямолинейными, так и изогнутыми по нужной кривой. Из каждого
элемента линии задержки выводится микроконтакт для подключения к сигнальным
электродам детектора.
Задержка сигнала в каждой ячейке обусловлена конечным временем распространения электромагнитных √
колебаний из-за зависимости их скорости v от индуктивности и емкости v = 1/ LC . Время задержки сигнала на выходе
√ относительно
входного импульса для такой линии оценивается по формуле tз ≈ n LC , где L, C —
параметры ячеек, n — число ячеек от места входа сигнала до конца линии задержки.
Координата фотона определяется по номеру ячейки, зарегистрировавшей соответствующий импульс. В случае, показанном на рис. 3.14 электронные лавины, образующиеся при регистрации фотона собираются тонким анодом, а напротив каждой лавины
на протяженном катоде ионами индуцируется положительный заряд. Если катод
разрезать на мелкие полоски, чтобы предотвратить сильное размазывание заряда
вдоль катода, а к каждой полоске подсоединить отдельную ячейку линии задержки
(через конденсатор, чтобы в линии возникал электронный сигнал), то по измерению
242
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
времени задержки выходного сигнала после линии задержки можно определить номер ячейки, зарегистрировавшей импульс. Индуцированный заряд движется влево и
вправо вдоль линии задержки к обоим ее концам. Разность времени прихода заряда к
концам линии задержки коррелирует с местом соответствующей электронной лавины
на аноде.
Линии задержки выпускаются промышленно в виде сборок с промежуточными
отводами (контактами) обычно через промежутки, обеспечивающие задержку порядка 0,1 tз . Для таких линий типична полоса пропускания сигнала с частотой
Δωс ∼ 1,5−7 МГц. Метод линии задержки может применяться для определения
координат как в линейных ПЧД, так и в многопроволочных камерах.
3.2.2.4. Одномерные координатные детекторы. Часто для регистрации рентгеновской картины, обладающей круговой симметрией, например, дифрактограммы
порошка, нет необходимости получать двумерное или пространственное изображение, а достаточно ограничиться лишь одним ее сечением. В этом случае удобнее
применять линейный позиционно-чувствительный детектор (ЛПЧД), который проще
по конструкции, существенно меньше по габаритам и гораздо дешевле, чем двумерный детектор аналогичного типа.
Газоразрядные ЛПЧД могут изготовляться прямолинейными или изогнутыми по
радиусу (сфокусированными на образец). В последнем случае рентгеновские лучи
от исследуемого образца падают на детектор всегда перпендикулярно и отсутствует
параллакс между направлениями рентгеновских лучей и вызываемых ими лавин в
детекторе, а следовательно улучшается пространственное разрешение и точность
определения координат рефлексов на рентгеновской дифрактограмме. Правда, технология изготовления изогнутых ЛПЧД с непрерывным нитевидным анодом намного
сложнее, чем изготовление прямолинейного детектора. Для этого обычно приходится
применять резистивные аноды из кварцевой нити, покрытой слоем пирографита и
подвешенной на специальных опорах. Такие аноды обладают коротким ресурсом, не
говоря о том, что точность их позиционирования и однородность электрического поля
вдоль нити анода, а следовательно и точность определения координат с их помощью
характеризуется значительными погрешностями.
Технология изготовления пропорциональных изогнутых ЛПЧД с одним протяженным анодом, позволяющая достаточно просто и с высокой точностью изготавливать детекторы практически любой кривизны была предложена в 1983 году в работе
Ballon, Comparat and Pouxe, (1983) и в настоящее время широко используется в
производстве детекторов французской компанией INEL (модельный ряд детекторов
CPS). В этих детекторах вместо стеклянной нити с графитовым покрытием или металлической проволочки анод изготовлен из тонкой (около 40 мкм) стальной полосы,
которая может быть изогнута практически по любому радиусу. Прочная изогнутая
камера детектора имеет входное окно, закрытое алюминизированной майларовой
пленкой толщиной 25 мкм или бериллиевой фольгой (см. рис. 3.15).
На передней и задней стенках камеры расположены медные катодные электроды
(соединенные между собой). Между катодами расположен анод в форме изогнутого
бритвенного лезвия, изготовленный из тонкой стальной полосы. Полоса анода закреплена между двумя коаксиальными рамками из изолирующего материала. Толщина
каждой рамки около 4 мм. В результате рабочий зазор между острием анода и катодными поверхностями получается около 8 мм. Передний катод является сплошной
медной полосой изогнутой по внутренней поверхности корпуса камеры коаксиально
аноду, а задний изготовлен в виде печатной схемы с медными вертикальными
полосами шириной 2 мм, отстоящими друг от друга приблизительно на таком же
расстоянии. Декодирование координаты лавины в этом детекторе осуществляется
с помощью электронной схемы линии задержки, которая находится снаружи ка-
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
243
меры и ячейки которой подключены к полоскам задней части катода. Положение
центра тяжести заряда, индуцируемого на катоде при образовании лавин, определяется с помощью считывания через линию задержки. Сигналы от каждого конца
линии задержки обрабатываются предусилителями, дискриминаторами, преобразуются амплитудно-временным преобразователем и позволяют определять координаты
электронной лавины с разрешением не хуже 200 мкм. Камера детектора заполнена
смесью инертного газа с этаном под давлением, которая обновляется в проточном режиме, чтобы уменьшать накапливающийся
при ионизации статический заряд. В зависимости от давления газа высокое напряжение между анодом и катодом может быть от
5 кВ (при 1 атм) до 8 кВ (при 2,5 атм).
Фирма INEL серийно изготавляет
несколько моделей детекторов данного
типа, отличающихся радиусом фокусировки
и размером приемной апертуры (CPS120 — Рис. 3.15. Схема конструкции детектора
апертура 120◦ , радиус 250 мм; CPS180 — CPS-120. (1) — входное окно детектора,
радиус 180 мм, апертура 110◦ и CPS590 — (2) — металлическая полоса анода, (3) —
радиус 500 мм, апертура 90◦ ). Например, газовый объем, (4) — анодные полосы счиобщая длина камеры детектора CPS120 тывания сигнала, (5) — электронная схема
составляет 600 мм, высота приемного линии задержки, (6) — дополнительные
электроды катода
окна 5 мм и этот детектор обеспечивает
одновременную регистрацию в пределах
◦
◦
апертуры 120 с угловым разрешением 0,03 (соответствует линейному разрешению
130 мкм дуги, разница разрешения на концах и в середине приемного окна
составляет 10 %). Угловое разрешение детектора CPS590 вдвое лучше. Детекторы
работают с газовыми смесями аргон-этан или криптон-этан под давлением 6,5 атм.
Из-за декодирования координат с помощью линии задержки предельная скорость
счета в одном пикселе ограничена величиной 7 · 103 фотон/с или интегральной
интенсивностью 2 · 105 фотон/с на всю апертуру детектора. Для нормальной
работы детекторы снабжены необходимыми электронными устройствами, включая:
контроллеры потока и давления газа; источник высокого напряжения; предусилители,
усилители-дискриминаторы, процессор координаты, интенсиметр, многоканальный
анализатор и соответствующее программное обеспечение, контролирующее
калибровку детектора, сбор данных и их первичную обработку, выдачу протокола
анализа и графическое представление данных.
Рассмотренные одномерные пропорциональные детекторы изначально разрабатывались для использования в составе лабораторных рентгеновских дифрактометров,
поэтому минимизация их размеров была очень важной задачей. Все они являются
одноанодными камерами, независимо от метода кодирования координаты. Их общим
недостатком стала невысокая скорость регистрации в каждом отдельном канале,
что связано со сбором сигналов от всех каналов практически с одного и того же
электрода. В экспериментах на синхротронных источниках, как правило, размеры
элементов рентгенооптической системы не очень существенны, поэтому можно использовать детекторы довольно больших размеров, если они обеспечивают высокое
пространственное и угловое разрешение при высокой эффективности регистрации и
высокой скорости счета. Последнее особенно важно. В результате, специально для
244
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
синхротронных станций стали разрабатываться одномерные быстрые, устойчивые к
мощному излучению рентгеновские детекторы высокого разрешения на базе многоэлектродных пропорциональных камер (Aulchenko, Baru, et al., 1998).
Основной частью быстрых координатных газоразрядных детекторов является пропорциональная камера с дрейфовой зоной (рис. 3.8), перекрывающей поглощающий
объем детектора 1) (см. рис. 3.16).
Рис. 3.16. Схема камеры координатного детектора ОД3 (ИЯФ, Новосибирск). Весь чувствительный объем камеры детектора (затененная область) напротив приемного окна является
зоной дрейфа электронов к аноду. Верхний (дрейфовый) катод является сплошным, расположен далеко от анода и служит для создания электрического поля, обеспечивающего дрейф
фотоэлектронов первичной ионизации к аноду. Нижний (сигнальный) катод изготовлен в виде
печатной схемы, состоящей из множества узких полосок, расположенных веером в направлении источника излучения (исследуемого образца). Расстояние между плоскостью анодных
проволочек и плоскостью сигнального катода почти равно радиусу критической зоны лавин
ударной ионизации (около 2 мм). Рабочий газовый объем четко ограничен электрическим
полем формирующих электродов (катодными сетками). (Aulchenko, Bukin et al., 1998)
1)
Координатные газонаполненные детекторы с дрейфовой зоной, перекрывающей рабочий
объем камеры, активно разрабатываются в ИЯФ им. Будкера (Новосибирск), см., например,
обзор: Aulchenko, Baru et al., (1998).
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
245
В таких детекторах весь газовый объем напротив приемного окна камеры представляет собой зону дрейфа 1) ионов и электронов первичной ионизации к коллекторным электродам. Объем этой зоны четко ограничен электрическим полем катодных
сеток и ее размер в вертикальном направлении сравним с высотой приемного окна
(5–10 мм), тогда как глубина в направлении хода рентгеновских лучей может
составлять от нескольких десятков мм до десятков сантиметров, чтобы обеспечить
высокую вероятность поглощения квантов. Зона электронных лавин газового усиления с анодными проволочками находится за границей приемного окна, так что
рентгеновские лучи на анодные проволочки не попадают и не повреждают их. Анод
состоит из множества натянутых проволочек, которые составляют анодную плоскость
и, в зависимости от конструкции детектора, могут располагаться, как по длине приемного окна, подобно варианту рис. 3.16, так и вдоль направления падающих лучей.
Катод, как правило, делается в виде печатной схемы с узкими полосками электродов, направленными вдоль хода рентгеновских лучей (веером, сфокусированным на
образец), чтобы исключить ошибки параллакса при определении координат фотонов.
Электроны, образующиеся в результате фотоэффекта, дрейфуют через проволочную
катодную сетку, формирующую поле, к проволокам анода, где происходит лавинное
усиление. Координаты лавины измеряются по распределению заряда, индуцируемого
на полосках сигнального катода. Номер полосы с максимальной амплитудой, амплитуды от двух соседних полос A(n − l), A(n + l) и сигнал времени от внешнего
таймера передаются в процессор выбранных событий. По этим данным процессор
определяет координаты и энергию фотона (Aulchenko, Baru et al., 1995).
Еще более высокая эффективность регистрации и пространственное разрешение
достигается, когда и анодные, и катодные проволочки МППК фокусируются на
образец. Принцип такой многопроволочной одномерной пропорциональной камеры
реализован в позиционно чувствительном детекторе 1D-160 с приемной апертурой
160◦ , разработанном в ИЯФ СО РАН (Новосибирск) для порошковой дифрактометрии высокого разрешения на СИ (Babichev, Baru et al., 2001). В этом детекторе, как и
в предыдущем случае, дрейфовая зона тоже охватывает весь чувствительный объем.
Устройство камеры схематически показано на рис. 3.17.
Рис. 3.17. Поперечное сечение газовой камеры 1Д-160. 1 — керамическая рамка с многопроволочной структурой, 2 — двухслойная крышка, 3 — плита основания, 4 — устройство вывода
сигнала. (Рисунок заимствован из статьи Babichev, Baru et al. (2001))
Провода анода и верхний катод для уменьшения параллакса направлены к образцу. Для получения достаточно высокой эффективность детектирования рентге1)
О зонах в газоразрядном детекторе см. схему рис. 3.8.
246
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
новских лучей, длина проволок составляет 50 мм. Шаг между проволоками анода
и катода равен 1,2 мм. Общее количество анодных проволок составляет 2304 штук.
Расстояние от образца до детектора (радиус фокусировки) равно 1 м. Следовательно,
при ширине канала 1,2 мм угловое разрешение равно 1, 2 · 10−3 рад (или 4 ).
Изменение разрешения по апертуре составляет примерно 13 %. Электронный канал
каждой проволоки анода состоит из усилителя-дискриминатора, формирователя и
счетчика импульсов, т. е. данная МППК является как бы набором отдельных пропорциональных газоразрядных счетчиков. Максимальная скорость счета в канале равна
1 МГц (106 фотон/с) при интегральной скорости 3,3 ГГц (3,3 · 109 фотон/с). При
такой высокой скорости счета детектор может работать в режиме покадровой съемки
и применяться для дифракционных измерений с разрешением по времени. Для
работы покадровым методом имеется специально отведенная память на 8000 кадров.
Минимальное время загрузки одного кадра составляет 10 мкс. Мертвое время между
кадрами равно 1 мкс.
Рабочей смесью детектора служит газовая смесь Xe+20 %CO2 при давлении
1 атм с протоком газа через камеру в случае работы с рентгеновскими лучами
от 5 до 20 кэВ, или 3 атм при работе в диапазоне энергий от 20 до 80 кэВ. В
области мягких рентгеновских лучей эффективность детектирования фотонов при
этом составляет 50–90 %. Детектор обладает свойственным для пропорциональных
газоразрядных счетчиков энергетическим разрешением (около 20 %), которое реализуется его счетно-измерительной системой. Детектор имеет внушительные размеры:
длина по внешнему радиусу составляет около 3 метров и вес около 50 кг, что, однако,
не мешает его применению в дифрактометрических установках на пучках СИ.
Координаты лавины, возникающей при поглощении фотона, в случае обоих рассмотренных выше детекторов измеряются по распределению заряда, индуцируемого
на полосках сигнального катода. Номер полосы с максимальной амплитудой, амплитуды от двух соседних полос A(n − l), A(n + l) и сигнал времени от внешнего
таймера передаются в процессор выбранных событий. По этим данным процессор
определяет координаты и энергию фотона, как и в работе (Aulchenko, Baru et al.,
1995), но используется алгоритм определения координаты, позволяющий находить
координату с точностью до долей ширины сигнальной полосы. Особенность применяемого метода определения координат в некоторых случаях позволяет существенно
повышать пространственное разрешение. Например, угловое разрешение детектора
1D-160 можно увеличить в 10 или даже 100 раз, если провести шаговое сканирование промежутка между проволоками посредством механического перемещения
детектора в процессе измерения дифракционной картины. Для улучшения углового
разрешения используется коллиматор на входном окне шириной 50 μм напротив
каждого провода анода. Все изображение получается при сканировании детектором
вместе с коллиматором в пределах угла 4 . В этом случае разрешение достигает
5 · 10−5 рад (или 10 ), т. е. возрастает в 24 раза.
3.2.2.5. Координатно чувствительные ионизационные камеры. Очень важным для работы с синхротронным излучением типом координатно чувствительных
газонаполненных детекоров являются ионизационные камеры. Свойства синтхротронного излучения, в частности импульсная природа и сравнительно невысокая по
сравнению с рентгеновскими трубками стабильность пространственного положения
пучков, а также изменение интенсивности при изменении длины волны рентгеновских лучей с помощью монохроматоров, требуют экспериментального определения
интенсивности и положения пучка перед подачей его на образец, исследуемый в
пользовательской экспериментальной установке. Однако, такие измерения на синхротронных пучках выполнить не просто. Даже после монохроматизации яркость пучка
фотонов из поворотных магнитов современных накопительных колец (см., например,
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
247
рис. 2.17) превышают 10 фотон/(с·мм ·мрад ), а из ондуляторов она еще на 4 порядка выше. С регистрацией таких интенсивностей не способны справиться никакие
из современных рентгеновских детекторов, за исключением ионизационных камер,
работающих в режиме регистрации интегрального потока и неограниченные по
скорости счета. Поэтому именно ионизационные камеры используются для контроля
интенсивности пучков рентгеновских лучей, падающих на образец в измерительных
установках.
Как было сказано выше, ионизационная камера обычно изготавливается в виде
плоского конденсатора, в котором диэлектрической средой между электродами служит какой-либо газ или газовая смесь. Камера имеет прозрачные для рентгеновских
лучей окна, для входа и выхода пучка рентгеновских лучей. Рентгеновские лучи,
проходящие между электродами камеры ионизируют газ и под действием напряжения смещения через камеру протекает ионизационный ток, величина которого
пропорциональна интенсивности потока фотонов. При этом в рабочей среде камеры поглощается лишь малая часть фотонов проходящего пучка, а сам пучок не
попадает на электроды детектора. Благодаря этому, во-первых, проходящий через
ионизационную камеру пучок почти не ослабляется и может далее использоваться в
экспериментах, а детектор практически не страдает от радиационного повреждения
рентгеновскими лучами. Поэтому ионизационные камеры широко применяются в
качестве мониторов интенсивности пучков рентгеновских лучей в экспериментах на
синхротронном излучении.
Теперь, когда мы знакомы с принципом действия газонаполненных МПЧД, понятно, что очевидным способом создания позиционно чувствительной ионизационной
камеры является является изготовление ее сигнального электрода в виде печатной
схемы, состоящей из множества тонких ламелей, направленных вдоль пути пучка
через камеру. Этот способ реализован, например, в разработанной в середине 1980-х
годов в ИЯФ СО РАН (Новосибирск) сфокусированной многоэлектродной однокоординатной ионизационной камере МИК (Aulchenko, Baru, Dubrovin et al., 1998).
Сигнальный электрод этой камеры состоит из 1024 полосок выполненных методом
травления, расположенных с шагом 0,4 мм. Каждая из полосок имеет длину 60 мм и
направлена на точку фокусировки. Все полоски соединены в 16 групп по 64 канала в
каждой группе, а группы подсоединены к отдельным модулям электроники, которые
выполняют сбор зарядов с конденсаторов и считывание данных в аналоговой форме.
На сплошной электрод смещения подается положительный потенциал 2000 В. Зазор
между сигнальным электродом и электродом смещения равен 4 мм, а мертвая зона
между входным окном и электродами составляет 3 мм. Детектор заполняется чистым
ксеноном под давлением 10 атмосфер. Вертикальный зазор входного коллиматора равен 0,4 мм. Детектор работает в режиме насыщения. Пространственное разрешение
МИК достигает 0,2 мм вдоль по плоскости сигнального электрода и ограничивается
размерами полосок сигнального электрода, а также переходными процессами, происходящими между ними при накоплении зарядов. Многоэлектродная ионизационная
камера МИК работает в режиме накопления заряда (а не счета отдельных квантов,
как пропорциональные счетчики) и поэтому не имеет ограничения по скорости счета,
что позволяет применять ее для измерения как пространственного положения, так и
интенсивности монохроматизированных пучков рентгеновских лучей.
Другая, менее очевидная, но более простая и эффективная конструкция позиционно-чувсутвительных ионизационных камер, возникла в результате исследования
свойств ионизационных камер. Экспериментально было установлено (Koyama et
al., 1989), что величина заряда, накапливаемого на сигнальном электроде обычной
ионизационной камеры чувствительна к размерам, форме и пространственному положению пучка рентгеновских лучей, проходящего через активный объем камеры.
14
2
2
248
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Опыты с ионизационной камерой с разрезанными электродами рис. 3.18 показали
(Koyama et al., 1989), что с помощью такой камеры можно с микронной точностью определять вертикальное положение пучка рентгеновских лучей, одновременно
измеряя его интенсивность.
Данная идея была использована для разработки координатно чувствительных ионизационных камер,
которые сегодня широко используются в качестве мониторов положения поучков синхротронного излучении. В этих мониторах, представляющих собой плоскую ионизационную камеру, внешне полностью похожую на обычные ионизационные
камеры, сигнальный электрод (чаще
всего катод) делается раздельным.
Обычно, прямоугольный коллекторный электрод разрезается по диагонали, а электрод смещения остается сплошным. Получающиеся при
Рис. 3.18. Принципиальная схема эксперимента этом изолированные друг от друпо определению влияния положения измеряемого га треугольные коллекторные элекпучка на сигнал отклика ионизационной камеры. троды работают независимо. Такая
Электроды камеры диагонально разрезаны попо- камера при прохождении через ее
лам и пары этих половин образуют две паралобъем рентгеновского пучка выдалельные независимые камеры. При вертикальном
смещении узкого пучка рентгеновских лучей, про- ет два сигнала ионизационного тока
ходящих через камеру, меняется рабочая длина A1 и A2 , величина которых зависит
камер и соответственно величины сигналов A1 от смещения положения пучка. Если
A2. Разница показаний прямо связана с верти- пучок проходит точно по оси камекальным положением пучка в данной комбиниро- ры, то эти сигналы равны. Величина
ванной камере. (Koyama et al., 1989)
(A1 − A2 ) пропорциональна смещению пучка относительно оси камеры,
а величина (A1 + A2 ) дает информацию об интегральной интенсивности пучка.
Чтобы уменьшить зависимость от интенсивности, для определения положения
пучка используется нормализованная разность сигналов (A1 − A2 )/(A1 + A2 ). Такими
образом данный простой прибор одновременно дает информацию об интенсивности
и пространственном смещении пучка в одном направлении (параллельно плоскостям
электродов). Пространственная чувствительность подобного детектора достигает субмикронного уровня, а реальная точность измерения положения пучка с его помощью
составляет несколько микрон (3–5 мкм). Ионизационные камеры с диагонально
разрезанным сигнальным электродом для мониторинга пространственного положения
монохроматизированных пучков СИ выпускаются серийно 1).
1)
ORDELA, Inc., 1009 Alvin Weinberg Drive, Oak Ridge, Tennessee 37830 USA. Ионизационная камера ORDELA Model 4420X имеет электрод смещения (анод) шириной 1,5 см
и длиной 4,5 см и диагонально разрезанный сигнальный электрод (катод). Миниатюрные
размеры камеры позволяют устанавливать ее в непосредственной близости от образца в пользовательских установках, работающих на пучках СИ. Ионизационные камеры с разделенными
электродами для контроля положения пучка (модели YMCS0007 или YMCS0006 по цене около
3,5 тыс. долларов США + 10 тыс. электроника и кабели) поставляются также фирмой Oxford
Danfysik (адрес: http://www.oxford-danfysik.co.uk/ http://www.danfysik.dk/02beamlines.htm ) .
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
249
Рассмотренная позиционно чувствительная ионизационная камера имеет один существенный недостаток. Дело в том, что длина
поглощения рентгеновских лучей
экспоненциально зависит от энергии фотонов, поэтому накопление
зарядов на разделенных сигнальных электродах зависит от энергии рентгеновских лучей и может меняться при перестройке длины волны с помощью монохроматора. В результате ионизационная камера с диагонально разрезанным сигнальным электродом может
ложно показывать смещение пучка
при перестройке длины волны, даже если пучок остается на месте.
Для устранения этого недостатка
были изобретены позиционно-чув- Рис. 3.19. Схема позиционно чувствительной иониствительные ионизационные каме- зационной камеры с зигзагообразно сегментироры с сигнальным электродом разре- ванным сигнальным электродом. Сумма сигналов
S1+S2 дает интегральную интенсивность пучка,
занным по зигзагу (рис. 3.19).
Сегментирование сигнального а разность S1-S2 пропорциональна вертикальному
смещению пучка относительно оси камеры
электрода в ионизационной камере
должно быть выполнено так, чтобы
ток ионизации, измеряемый на разделенных электродах, был только функцией
положения проходящего рентгеновского луча, но по возможности оставался бы не
чувствительным к длине поглощения. Эти камеры могут различаться амплитудой
(10–30 мм) и шагом (6–10 мм) зигзага, а также наполняющим газом. Камеры имеют
малые размеры (длина 5–8 см) и могут устанавливаться в непосредственной близости
от образца для контроля за положением и интенсивностью пучка рентгеновских
лучей, падающих на образец в рабочей станции на пучке СИ. Испытания камер
Oxford-Danfysik с длиной рабочей области 147 мм на APS (Gog et al., 2003)
показали, что они способны работать при интегральной интенсивности пучка более
1012 фотон/с и обладают прямой пропорциональностью между нормализованной
разностью сигналов и смещением пучка внутри камеры вплоть до смещений порядка
2 см. Точность определения положения пучка была 3,5–5,0 мкм.
Ионизационные камеры данного типа при правильно рассчитанной конструкции
практически полностью устраняют ошибки, свойственные камерам с диагонально
разрезанным коллектором, и сегодня промышленно производятся 1) и широко используются в качестве мониторов интенсивности и пространственного положения
пучков рентгеновских лучей падающих на исследуемый образец в пользовательских
1)
Мониторы положения пучка на основе ионизационных камер с сигнальным электродом,
разрезанным по зигзагу, промышленно производятся, например, компанией Oxford-Danfysik,
GMW Associates, 955 Industrial Road, San Carlos, CA 94070. WEB http://www.gmw.com/
sync_rad/Oxford_Danfysik/BPIC/overview.html . Стандартно в настоящее время компания производит мониторы положения пучка с амплитудой зигзага 24 мм с длиной сигнального
электрода 150 и 50 мм. Камеры заполняются чистым гелием при атмосферном давлении.
Камеры позволяют следить за смещениями пучка с точностью порядка 3–5 мкм.
250
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
экспериментальных станциях, например, на источниках СИ в США (APS), Японии
(SPring-8) и Европе (ESRF).
3.2.3. Телевизионные детекторы. В последние годы удалось получить сочетание достоинств рентгеновской пленки, как почти идеального двухкоординатного
детектора, с главным преимуществом электронных детекторов — мгновенное отражение и цифровой вывод информации об интенсивности измеряемого излучения, — объединив все это в одном пространственном позиционно чувствительном устройстве,
называемом телевизионным детектором. Этим названием детектор обязан тому,
что одним из основных его рабочих элементов является фоточувствительный приемник телевизионной камеры, которым может быть либо видикон 1), либо ПЗС-матрица.
Поскольку телевизионные камеры прекрасно работают в видимой области света,
но их чувствительность к рентгеновским лучам очень мала, то в телевизионных
рентгеновских детекторах первым чувствительным элементом служит люминесцентный экран, преобразующий рентгеновские фотоны в видимый свет, который далее
регистрируется фотоприемником видеокамеры.
Для названия детекторов данного типа сегодня используются два термина: телевизионный детектор и CCD-детектор. По сути оба эти названия идентичны.
Появление этих названий связано с тем, что в начале истории разработки двумерных
рентгеновских детекторов этого типа в качестве устройства, регистрирующего изображение с люминесцентного экрана использовались электронно-оптические преобразователи (ЭОП) обычных телевизионных камер, проводящих растровое сканирование
оптической картинки и выдающей ее в аналоговом виде в форме электрического
сигнала. Такие детекторы стали производиться промышленно в начале 1980-х годов. В это же время появились полупроводниковые ПЗС-матрицы, называемые на
английском языке CCD 2). Они были способны выполнять те же самые функции, что
и ЭОПы. В те годы технология еще не позволяла изготавливать ПЗС-матрицы, которые можно было применять в качестве регистрирующих элементов телевизионных
камер, но на них обратили внимание разработчики телевизионных рентгеновских
детекторов, которые стали уже в конце 1980х годов использовать их в своих разработках 3). Преимущество ПЗС-матриц по сравнению с телевизионными ЭОПами
состоит в существенно меньшем размере детектора и цифровой регистрации сигнала.
Двумерные рентгеновские детекторы, изготавливавшиеся с ПЗС-матрицей вместо
ЭОПа стали называть CCD-детекторами. Разница между «старым» телевизионным
детектором и «новым» CCD-детектором есть в способе регистрации изображения.
Детектор с ЭОПом сканирует изображение на люминесцентном экране последовательно растрами и выдает его в форме аналогового сигнала, который затем может
быть оцифрован для записи на какой-либо носитель информации. CCD-детектор
может считывать изображение сразу параллельно на все пиксели матрицы, и эта
информация накапливается в виде зарядов, которые далее считываются с матрицы
на носитель.
1)
Видикон — это электровакуумная передающая телевизионная трубка, в которой для
преобразования оптического изображения в последовательность электрических сигналов используется внутренний фотоэффект. Видикон до появления твердотельных ФПЗС служил
основным элементом всех телекамер.
2)
CCD — является сокращением названия «coupled charge device», а русскоязычный эквивалент этого названяи ПЗС является сокращением от «прибор с зарядовой связью».
3)
Позднее были разработаны очень совершенные ПЗС-матрицы с малым размером пикселей, давшие начало цифровому телевидению.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
251
Один из первых рентгеновских телевизионных детекторов на базе ЭОП для
применения в рентгеновской дифрактометрии монокристаллов в самом начале 1980-х
годов был разработан и испытан Арндтом (см. Arndt, 1984), а затем долгое время производился серийно фирмой Энраф Нониус (Нидерланды) для модели FAST.
Приемное окно этого детектора имело форму квадрата с диагональю 80 мм, и он
мог одновременно измерять рефлексы, лежащие внутри угла отражения 2θ вплоть
до 85◦ , естественно с возможностью определения координаты изображения каждой
точки. Достоинством телевизионных детекторов является то, что они обладают высоким пространственным разрешением, широким динамическим диапазоном и малым
мертвым временем и сочетают в себе возможность реального видения довольно
большого участка рентгеновской картинки, как на рентгеновской пленке, с почти
непрерывным считыванием и оцифровыванием измерительной информации, как в
электронных детекторах, а также обеспечивают мгновенное определение координат
регистрируемых точек изображения.
3.2.3.1. Устройство и принцип действия телевизионных детекторов. Рентгеновские телевизионные детекторы развиваются и совершенствуются очень быстро. Если сравнить описание конструкции этих приборов, например, в книге
Л. А. Асланова (1983) и в обзорах Tate (2000), Gruner (2000) или Gruner et al.
(2002), то можно увидеть что устройство детектора за прошедшие 20 лет существенно упростилось, хотя его измерительные параметры стали намного лучше в
результате появления современной электроники, в частности высококачественных малошумящих ФПЗС матриц 1) большого размера. Технология интегральных схем ПЗС
1)
ПЗС или CCD — это интегральная схема, представляющая собой совокупность МДПструктур (металл-диэлектрик-полупроводник, или МОП-струткур — металл-окисел-полупроводник, которые чаще всего изготавливают на основе кремния), сформированных на общей
полупроводниковой подложке таким образом, что полоски электродов образуют линейную или
матричную регулярную структуру. Электроды отдельных МДП-элементов изготавливаются из
алюминия. Длина электродов составляет 3–7 мкм, зазор между электродами ∼ 0,2−3 мкм.
ПЗС изготавливаются как линейными, так и матричными. Типичное число МДП-элементов
составляет 500–2000 штук в линейном и 104 −106 в матричном ПЗС; площадь отдельной
пластины обычно около 1 см2 . Под крайними электродами каждой строки обычно изготавливают p − n-переходы, предназначенные для ввода–вывода порции зарядов (зарядовых
пакетов) электрическим способом (инжекция p − n-переходом). Матрица ПЗС представляет
собой подложку из полупроводникового материала, на которую наносятся слой диэлектрика и
система электродов (см. МДП-структура). При подаче на электроды напряжения под ними
в полупроводнике образуются потенциальные ямы для неосновных носителей (обедненные
области). Потенциальные ямы под электродами разделены потенциальными барьерами. Совокупность потенциальных ям (ячеек) образует матрицу. Вводить заряд в ячейку можно термоили фотогенерацией, а также за счет свободных носителей заряда, образуемых заряженной
частицей. При подаче на электроды последовательности тактовых импульсов напряжения
происходит управляемое перемещение зарядов, накопившихся в потенциальных ямах, вдоль
полупроводниковой подложки в выходной регистр и далее в выходное устройство. Основными функциональными назначениями фото-чувствительных ПЗС, именуемых ФПЗС, является преобразование оптических изображений в последовательность электрических импульсов
(формирование видеосигнала), а также хранение и обработка цифровой и аналоговой информации. Основной отличительной особенностью ПЗС, как изделия микроэлектроники, является
возможность вводить в кристалл и хранить без искажения большие массивы цифровой или
аналоговой информации, использовать электрич. и оптич. способы для ввода информации,
осуществлять направленное распространение (в т. ч. циркуляцию) информации в кристалле
и неразрушающий доступ к ней, проводить как последовательный, так и параллельный
принцип обработки информации. От вакуумных приемников изображений (электровакуумных
видиконов) ФПЗС, кроме того, отличается геометрически жестким растром, позволяющим
252
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
позволяет на одном и том же кремниевом монокристалле кроме пикселей для приема
видеоинформации дополнительно создавать также любые другие микро-электронные
элементы, такие как транзисторы, усилители, аналого-цифровые преобразователи и
т. п., что существенно упрощает общую схему регистрирующей цепи детектора и
делает ее более надежной.
Современные рентгеновские телевизионные детекторы, или ПЗС-детекторы, как
их принято называть сегодня, состоят из трех основных элементов (см. рис. 3.20).
Главными частями детектора являются: тонкий люминесцентный экран (толщиной
несколько десятков микрон), плотно прижатый к нему оптоволоконный световод и
Рис. 3.20. Схема телевизионного детектора
телевизионный сенсор (ФПЗС-матрица), осуществляющий преобразование светового
сигнала в электронный и одновременно формирование, аналого-цифровое преобразование и передачу измерительной информации в специальный микропроцессор для
дальнейшей обработки. Вся эта система размещается в непрозрачной герметичной
вакуумной камере (вакуум порядка 0,03 Торр), предотвращающий внешний нагрев
считывающего устройства (ПЗС-матрицы), а также защищающий элементы детектора от попадания внешнего света, фонового излучения и просто от загрязнения. Для
проникновения рентгеновских лучей к экрану детектора в передней части камеры
имеется приемное окно закрытое вакуум-плотной фольгой из бериллия толщиной
около 0,5 мм. Люминесцентный экран обычно изготавливается либо из люминофора
ZnS, либо Gd2 O2 S, обладающих высокой эффективностью преобразования рентгеновского излучения в диапазоне длин волн 0,6 ÷ 3,0 Å и высокой радиационной
стойкостью. Длительный опыт эксплуатации показывает, что эти экраны практически не повреждаются рентгеновским излучением и сохраняют свою квантовую
эффективность даже в случае попадания прямого пучка рентгеновских лучей. Предпочтение в последнее время отдается экранам из Gd2 O2 S (допированного тербием),
поскольку они обладают более высоким коэффициентом поглощения и могут делаться более тонкими. Толщина экрана является очень существенным параметром. Экран
фиксировать координаты элементов разложения и исключить дисторсию и др. искажения
растра, долговечностью, меньшей потребляемой мощностью, отсутствием микрофонного эффекта и выгорания под действием сильной засветки, нечувствительностью к магнитным и
электрическим полям.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
253
должен иметь достаточную толщину, чтобы обеспечить максимальное поглощение
рентгеновских лучей, но в то же время он не должен быть слишком толстым,
чтобы не было размытия светящихся точек внутри люминофора, а следовательно
ухудшения пространственного разрешения детектора. Толщина экрана зависит от
длины волны регистрируемого излучения, поэтому телевизионные детекторы обычно изготавливаются с экраном, толщина которого оптимизирована для конкретной
длины волны излучения. Так, для работы с излучением Mo Kα применяется экран
толщиной около 25 мг/см2 Gd2 O2 S, поглощающий 75 % излучения 1). Увеличивать
толщину для повышения эффективности нецелесообразно, поскольку будет возрастать размытие светящихся точек. Для излучения Cu Kα используется слой толщиной
10 мг/см2 , который поглощает 90 % излучения. Со стороны входа рентгеновских
лучей экран покрывают светоотражающим покрытием (например, тончайшим слоем
алюминия), который не препятствует проникновению рентгеновских лучей в люминофор, но предотвращает потерю фотонов люминесценции, отражая их в сторону
фотоприемника.
Световые сигналы от экрана попадают в фото-чувствительную ПЗС-матрицу,
которая преобразует их в электронные сигналы. ФПЗС состоит из линеек кремниевых мелких МОП-конденсаторов, размер которых определяет размер пикселя
видео-сенсора. При попадании на поверхность ФПЗС матрицы световые фотоны
генерируют электроны, которые захватываются в этих пикселях. Надо подчеркнуть,
что ПЗС-матрица в телевизионном детекторе отделена от рентгеночувствительного
экрана оптоволоконным световодом, поэтому рентгеновские лучи на матрицу не
попадают и радиационного повреждения матрицы не происходит.
Накопленные в пикселях ПЗС-матрицы сигналы считываются, усиливаются, затем оцифровываются контроллером детектора и загружаются в память специального
микропроцессора. Поскольку задачей детектора является не съемка кино, как в
телевизионной камере, а измерение интегральных интенсивностей (числа рентгеновских квантов, накапливающихся за определенный промежуток времени) в отдельных
точках пространства, то видео-ПЗС телевизионного детектора обычно отличается от
ФПЗС обычных видеокамер в сторону упрощения схемы считывания информации 2).
Например, в видео-ПЗС в каждом ряду пикселей некоторое число крайних ячеек
(пикселей) используется для элементов передачи и формирования сигнала, в том числе переключателей и усилителей, чтобы обеспечить динамичное считывание картинки. В ПЗС-детекторах часто применяют «полнорастровые» ПЗС большой площади,
в которых все пиксели используются для регистрации, а для усиления, аналогоцифрового преобразования и передачи содержимого во внешнюю цепь регистрации
1)
Компания Bruker AXS (Германия) применяет для этой области рентгеновского излучения
люминофор (Zn,Cd)Se, обладающий на 70 % большей яркостью свечения и в 10 раз более
коротким временем высвечивания.
2)
Главными требованиями к ФПЗС телевизионного детектора остаются: достаточно малый
размер пикселей, чтобы обеспечить хорошее координатное разрешение, высокая регулярность
их расположения и отсутствие дефектных пикселей, чтобы избежать искажений регистрируемой дифракционной картины, достаточная глубина потенциальных ям, чтобы при экспонировании избежать переполнение пикселей, измеряющих точки с высокой интенсивность при
попытке с достаточной точностью измерить в других пикселях слабые интенсивности и малый
темновой ток, чтобы обеспечить корректное измерение интенсивности слабых рефлексов. При
этом не очень важно будет время считывания информации со всех пикселей матрицы после
экспозиции занимать миллисекунды или секунды.
254
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
делается лишь несколько ячеек в углу интегральной схемы 1). Такая конструкция
интегральной схемы позволяет увеличить эффективную площадь сенсора, упростить
его конструкцию, а следовательно и цену, но отсутствие переключателей на матрице
требует дополнительных устройств, перекрывающих рентгеновское излучение на
момент считывания информации из ПЗС 2). Современная микроэлектронная промышленность серийно изготавливает ПЗС большой площади (порядка 1242 × 1152 пикселей) с размерами пикселей около 20 × 20 мкм. В полнорастровой ПЗС считывание
пикселей производится путем последовательного сдвига их содержимого к ячейке
считывания интегральной схемы с помощью тактовых импульсов. Обычно считывание информации, полученной детектором за одну экспозицию (один кадр) занимает
от 0,5 до 7 с, в зависимости от применяемого способа считывания и получаемого
пространственного разрешения.
Дополнительным достоинством полноматричной ПЗС является то, что из-за отсутствия элементов отличных от пикселей поверхность матрицы получается очень
плоской и ровной, что важно для обеспечения хорошего оптического контакта с
выходом световода, передающего световые сигналы от люминесцентного экрана.
Обычно для обеспечения неизменного положения и плотного оптического контакта
ПЗС матрица приклеивается к выходной плоскости световода.
Для подавления собственных шумов в процессе работы ПЗС охлаждается до
температуры порядка −60 ◦ C. Такие температуры в наши дни легко получаются с
помощью, например, компактных холодильников на основе элементов Пельте.
Оптоволоконный световод, подводящий световые сигналы от люминесцентного
экрана к ПЗС, обычно делается коническим и изготавливается из регулярно расположенных волокон, обладающих полным внутренним отражением света, толщина
которых уменьшается от экрана к ПЗС-матрице, что связано с желанием иметь в
координатном детекторе приемное окно как можно бóльших размеров (обычно с
активным размером от 60 × 60 до 200 × 200 мм), тогда как размеры ПЗС-матрицы
сравнительно малы. Диаметр каждого волокна в месте расположения ПЗС не должен
превышать размера одного пикселя матрицы. Таким образом получается световод,
который сжимает регистрируемое на входе детектора изображение до размеров
видео-сенсора, хотя при этом на пути от экрана к сенсору происходит потеря значительной части (иногда до 90 %) световых фотонов из-за переменного сечения волокон
световода. Потери тем меньше, чем меньше коэффициент сжатия изображения.
Пространственное разрешение современных телевизионных детекторов определяется конечным размером пикселя, который обычно лежит в пределах от 50 × 50 мкм
до 130 × 130 мкм, несмотря на то, что размер пикселя ПЗС в несколько раз меньше.
Однако, такое разрешение является очень высоким по сравнению с другими двухкоординатными рентгеновскими детекторами. При правильной эксплуатации хороший
1)
Для применения в телевизионных детекторах могут использоваться и стандартные видео-ПЗС высокого качества с высокой эффективностью в спектральной области свечения
люминофора. Например, фирмы Bruker AXS (Германия) и Rigaku (Япония) при изготовлении
некоторых своих детекторов применяют видео-ПЗС, производимые компанией Кодак.
2)
Емкость пикселей ПЗС-матрицы ограничена, поэтому длительность экспозиции при
съемке должна выбираться такой, чтобы не было переполнения пикселей, которое будет
вызывать перетекание электронов в соседние пиксели, а следовательно возникновение ореола,
ухудшение пространственного разрешения и точности измерения интенсивности рентгеновских рефлексов. Если, тем не менее, есть необходимость съемки с большими экспозициями,
например, чтобы точнее определить интенсивность слабых рефлексов, измеряемых одновременно с сильными, то это можно сделать путем съемки дифракционной картины за несколько
кадров, которые затем будут просуммированы.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
255
телевизионный детектор обладает довольно низким собственным шумом (менее 0,01
фотон/c на пиксель, когда матрица охлаждена до низкой температуры), хорошими
динамическими характеристиками и может успешно использоваться для съемок на
синхротронном излучении (при условии, что измерения производятся на длине волны
излучения, для которой оптимизирован детектор). Наиболее крупный на сегодняшний день детектор для этих целей PROTEUM 300 с диаметром окна 300 мм и весом
около 160 кг производится фирмой Брукер (Германия).
Недостатки у телевизионного детектора те же, что и у мозаичных детекторов,
поскольку из-за применения оптоволоконного световода он, по сути, является мозаичным детектором радиолюминесцентного типа. В первую очередь это резкий
рост цены при попытке увеличения площади активного приемного окна, поэтому
даже наиболее крупные современные детекторы, как правило, имеют приемное окно
диаметром не более 100–150 мм. Кроме того, ошибки регулярности упаковки волокон при изготовлении оптоволоконного световода или обрыв отдельных волокон
могут создавать искажение реальной дифракционной картины, хотя эти погрешности
выявляются в процессе производственного контроля и корректируются математически. Наконец, с помощью технологии телевизионных детекторов очень трудно
сделать изогнутый детектор, сфокусированный на образец. Поэтому телевизионным
детекторам свойственны все недостатки, связанные с геометрическими аберрациями
и дефокусировками, возникающими при использовании плоских детекторов. Эта
проблема более серьезна в случае съемок с фокусирующими геометриями съемки и
значительно меньше при работе с параллельными пучками синхротронного излучения. Несмотря на высокий динамический диапазон, вследствие применяемого метода
регистрации и покадрового считывания, ПЗС-детекторы являются интегрирующими
детекторами и не обладают энергетическим разрешением.
3.2.4. Координатные детекторы на pin-диодных матрицах. Перечисленные
выше недостатки ПЗС-детекторов явились стимулом поиска альтернативного варианта двухкоординатного детектора, который не имел бы этих недостатков, но
сохранял бы все достоинства ПЗС-детектора. Таким образом, вместе с разработкой pin-диодных детекторов родилась идея создания на их основе координатных
детекторов. Рядом лабораторий в 1990-х годах стали проводиться исследования по
созданию таких детекторов, в результате которых к началу 21-го века были созданы
и испытаны первые образцы рентгеновских детекторов на матрицах из кремниевых
pin-диодов. Конструкция такого детектора схематически показана на рис. 3.21.
На тонкой монокристаллической пластине высокоомного кремния создается матрица из одинаковых рентгеновских pin-диодов с размером ячейки (пикселя) порядка
100 мкм, разделенных между собой изолирующими промежутками чистого кремния (рис. 3.21). В такой матрице каждый пиксель представляет собой отдельный
pin-диодный детектор, принцип действия и характеристики которых мы рассмотрели раньше при описании полупроводниковых детекторов. Вся матрица является
мозаичным двухкоординатным детектором, каждый элемент которого прямо преобразует поглощенные рентгеновские лучи в носители заряда. Для обработки сигналов
от каждого диода используется матричная микросхема, изготовленная на базовом
кремниевом КМОП кристалле, состоящая из одинаковых ячеек обрабатывающей
электроники, размер и расположение которых совпадает с расположением пикселей
диодной матрицы. Затем диодная матрица сажается на эту микросхему и каждый
диод с помощью технологии соединения столбиковыми контактами припаивается
к отдельной ячейке обрабатывающей электроники. Таким образом получается гибридная интегральная схема, содержащая в себе детекторы и электронику сбора,
256
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.21. Технология изготовления гибридной интегральной схемы матричного детектора на
pin-диодах
обработки и передачи сигналов, причем каждый микроскопический детектор имеет
свой элемент электроники, обрабатывающей только его сигнал.
Подобные детекторы, известные под названием PAD 1), могут быть, как счетчиками фотонов, так и детекторами интегрирующими заряд от потока фотонов и
измеряющими лишь интенсивность. Разница между ними состоит в режиме работы
диодных пикселей, о чем говорилось при рассмотрении pin-детекторов, а также они
отличаются электроникой КМОП микросхемы. В интегрирующих PAD заряд поступающий от каждого пикселя локально интегрируются соответствующей электронной
ячейкой матричной КМОП и затем передается для считывания и оцифровки вне
микросхемы. Такие детекторы способны выдавать сигналы с наивысшей скоростью
счета, благодаря наличию в них дежурного цикла считывания с детектора. PAD
фотопроводящего типа отличаются тем, что их КМОП электроника считает каждый
фотон отдельно. Подвижность носителей заряда в кремнии очень велика и диоды
способны работать с частотой до нескольких мегагерц, поэтому мертвое время диода
в режиме счета отдельных квантов измеряется наносекундами, то есть принципиально каждый диод способен считать до 109 фотон/с. В режиме измерения заряда,
как мы уже отмечали, ограничений по измеряемой интенсивности у них практически
нет. Поэтому «скорострельность» кремниевых PAD может достигать наносекунд на
регистрацию одной картинки и ограничивается только скоростью работы КМОП,
на которой установлена диодная матрица. Пространственное разрешение детектора
определяется размерами пикселей диодной матрицы и сегодня составляет около
100 × 100 мкм2 .
В Корнельском университете уже разработаны и испытаны несколько моделей
PAD (см. Rossi et al., 1999; Renzi et al., 2002). Первый вариант в 1999 году
был испытан для применения в рентгеновской дифрактометрии с разрешением по
времени. Этот прототип детектора имел диодную матрицу толщиной 300 мкм, разделенную на 100 × 92 с размером стороны 150 мкм. Таким образом активная область
детектора была 15 × 13,8 мм2 . Детектор работал в режиме интегрирования зарядов
и был устроен так, что каждая ячейка КМОП могла без выгрузки зарегистрировать
8 кадров с временем интегрирования от 1 мкс до 1 с, после чего детектор закрывался
для передачи зарегистрированных аналоговых сигналов во внешнюю память. Для
1)
Название PAD является сокрашением от более полного названия детекторов данного
типа Pixel Array Detector, что можно перевести, как «детектор на пиксельной матрице».
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
257
уменьшения собственных шумов в процессе работы сборка детектора охлаждалась
до −20 ◦ C в вакуумном криостате, имеющем прозрачное для рентгеновских лучей
окно 1). На диодный слой подавалось напряжение смещения +60 В. Было изготовлено
87 одинаковых PAD из которых для испытаний была взята случайная выборка из
13 детекторов. При испытаниях на СИ проводилась съемка алюминиевой крупнокристаллической фольги по методу Лауэ. Размер зерна выбранного образца составлял
0,1–0,5 мм. Алюминиевый диск диаметром 180 мм и толщиной 1,5 мм из деформируемого сплава 3003 вращался со скоростью 2500 об/мин и надо было попытаться на
одном кадре зарегистрировать картину лауэвской дифракции на расстоянии 10 мм
от края диска. Съемка проводилась на источнике CHESS в полосе рентгеновского
излучения 5–25 кэВ. Размер пучка составлял 1 × 1 мм, расстояние от диска до
детектора было 30 мм. Время интегрирования было 100 мкс на фрейм 2) с задержкой
между фреймами 25 мкс, что позволяло снимать 8 кадров за 1 миллисекунду. На
полученных кадрах удалось зарегистрировать лауэвские дифракционные пятна от
отдельных зерен алюминиевого сплава.
Временное разрешение этого детектора проверялось путем съемки зубьев диска
циркулярной пилы, вращавшихся в пучке синхротронного излучения. При этом
детектор частично находился в прямом пучке рентгеновских лучей с интенсивностью
потока 2000 фотон/мкс/пиксель. Измерения проводились на монохроматическом
излучении с энергией 8,9 кэВ, для которого эффективность детектирования кремниевых pin-диодов составляет почти 100 %. Диск диаметром 184 мм с шагом зуба
3 мм вращался со скоростью 5000 оборотов в минуту (линейная скорость 48 м/с) и
детектор регистрировал абсорпционное изображение зубьев. Съемка велась с экспозицией 5 мкс/кадр с задержками между кадрами от 1,5 мкс до 30 мкс. Полученные
изображения сравнивали с изображениями снятыми при статическом положении пилы. Разницы не обнаружено. Испытания показали, что прототип будущего детектора
обладает широким динамическим диапазоном, хорошим пространственным разрешением и временным разрешением не хуже 1 мкс. Серьезным недостатком оказалась
низкая радиационная стойкость КМОП структуры, на которой была установлена
диодная матрица.
Позднее исследователям из той же лаборатории (Renzi et al., 2002) удалось
изготовить диодную матрицу большого формата из 209 × 213 пикселей размером
100 мкм. Полезная площадь такого детектора составляет уже 21, 5 × 21, 5 мм2 .
При этом в детекторе использована новая обрабатывающая матричная микросхема
с повышенной радиационной стойкостью. Радиационная стойкость детектора была
повышена в 1000 раз по сравнению с испытывавшимся ранее прототипом. Детектор
до заметной деградации обрабатывающей микросхемы выдерживал дозу облучения
3 Мрад от прямого пучка с энергией рентгеновских лучей 10 кэВ. Предполагается,
что предельная доза может составить до нескольких сотен мегарад, что вполне
сравнимо со сроком службы большинства рентгеновских детекторов других типов. С
помощью этой сборки при скорости интегрирования 5 мкс/фрейм удалось зарегистрировать двумерную абсорбционную картину распространения струи бензина из сопла
топливного инжектора, на которой хорошо различимы все детали ее структуры.
1)
В принципе сегодня нет никаких технических препятсвий для обеспечения такой температуры с помощью электронных термоэлементов и исключения криостата с бериллиевыми
окнами, что позволяет уменьшить размеры будущих PAD.
2)
Обычно для координатных детекторов временное разрешение определяется длительностью фрейма, т. е. временем экспозиции, необходимым для получения одного полного кадра
изображения.
9 Г.В. Фетисов
258
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Подобные динамические съемки проводились другими исследователями и другими высокоскоростными детекторами. Например, в Новосибирском ИЯФ СО РАН с
помощью разработанного в этой же организации сверхбыстрого линейного координатного детектора ОД-5 (DIMEX) на основе микростриповой ионизационной камеры
наполненной ксеноном (Aulchenko et al., 2002) проводился абсорбционный эксперимент по изучению процесса детонации на пучке СИ. Для регистрации двумерного
разлета продуктов детонации проводилась последовательная покадровая съемка с
временным разрешением 500 нс. Общая картина затем получалась сложением 32 кадров. В итоге полная картина снята за 16 мкс, хотя отлично выполненная схема
регистрации и обеспечивала наносекундное разрешение.
Очевидно, что для измерений с разрешением по времени двумерные детекторы
дают несомненный выигрыш. И здесь очень хорошие перспективы у PAD, совершенствование которых происходит очень быстро и промышленные образцы могут
появиться в ближайшие годы. Уже сейчас в лаборатории детекторов Корнельского
университета разработана и испытывается сборка PAD имеющая 209 × 852 пикселей
размером 100 мкм. Это приближает размеры активной области нового детектора к
100 × 100 мм, что будет сравнимо с размерами многих CCD. Модульная структура,
идея которой заложена в этом образце позволяет надеяться на возможность в ближайшем будущем собирать из таких модулей диодные двухкоординатные матричные
детекторы очень больших размеров, малого веса, обладающих пространственным
разрешением не хуже 0,1 мм и временным разрешением на уровне наносекунд.
3.2.5. IP-детекторы — детекторы на пластинах с оптической памятью.
Большинство недостатков телевизионных детекторов устраняется в другом типе
радиолюминесцентных детекторов, которые получили широкое распространение в
рентгеновской дифрактометрии в последние десятилетия — детекторах на основе
рентгеночувствительных пластин с оптической памятью (известных в англоязычной
литературе как «imaging plates»), которые мы будем далее для краткости именовать
IP 1). IP является рентгеночувствительной пленкой, которая после экспонирования и
считывания может восстанавливаться и использоваться повторно. Изготавливается
она из мелкокристаллического порошка специального люминофора, который в органической связке наносится слоем 25÷150 мкм на гибкую полимерную подложку толщиной около 250 мкм. При засвечивании рентгеновскими лучами в слое люминофора
записывается скрытое изображение рентгеновской картины, которое может быть
затем прочитано путем сканирования лучом лазера, вызывающего фотостимулированную люминесценцию центров, составляющих это изображение. Возникающие при
сканировании фотоны люминесценции регистрируются и усиливаются специальным
фотоумножителем и полученный электронный сигнал, пропорциональный интенсивности рентегновского рефлекса в точке люминесценции, вместе с координатами
точки записывается в файл данных для последующей обработки или визуализации
рентгеновской картины. После считывания IP пластины изображение с нее можно
стереть, например, облучением ультарафиолетовым светом, и пластина становится
снова пригодной к регистрации.
Комбинация IP с устройством считывания данных в одном блоке образует IPдетектор. Чувствительный слой в IP изготавливается из мелкодисперсного порошка
соединений семейства BaFX:Eu2+ (где X обозначает либо Cl, либо Br, либо I, либо
их смесь), являющихся кристаллофосфóрами, способными запоминать и длительное
время сохранять рентгеновское изображение. Физика действия такого IP-детектора
1)
См., например, подробное описание IP детекторов в Arndt, (1984) или в статье Amemiya,
(1995).
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
259
состоит в следующем. Поглощаемые в слое кристаллофосфóра рентгеновские кванты
передают свою энергию ионам Eu2+ , вызывая их фотостимулированное окисление до
Eu3+ , а получающиеся при этом фотоэлектроны захватываются вакансиями галогена
(точечными дефектами кристаллической решетки, созданными при изготовлении
кристаллофосфóра), располагающимися рядом с окислившимся ионом, и образуют
центры окраски (так называемые F-центры). Таким образом на пластине записывается изображение рентгеновской картины, правда, невидимое для человека. F-центры
являются метастабильными и могут спонтанно рекомбинировать, например, при
активации нагревом. Тем не менее, записанная картина при нормальных условиях
может сохраняться достаточно долго (много десятков часов), хотя со временем и
происходит ее экспоненциальное ослабление. При облучении красным светом с энергией фотонов около 2 эВ (например, светом He-Ne лазера с длиной волны 632 нм)
происходит фотостимулированная рекомбинация F-центров с восстановлением Eu3+
снова до Eu2+ и одновременным испусканием голубого люминесцентного излучения
с длиной волны 390 нм (энергия фотонов 4 эВ). Длительность люминесценции
не превышает 0,8 мкс, а интенсивность свечения центра пропорциональна числу поглощенных рентгеновских квантов и может пересчитываться в интегральную
интенсивность поглощенного рентгеновского излучения так же, как это делается
в случае рефлексов на рентгеновской пленке. Люминесцентное и стимулирующее
излучение достаточно сильно различаются по длине волны, чтобы легко разделяться
с помощью интерференционных фильтров или дихроичного зеркала. Отделенное
люминесцентное излучение регистрируется и преобразуется в электронный сигнал
специальным фотоумножителем, обладающим высокой эффективностью в области
света с длиной волны 300–600 нм.
В современных устройствах считывания данных с IP применяются миниатюрные
полупроводниковые лазерные диоды, дающие излучение мощностью более 20 мВт на
длине волны 658 нм, которое вполне пригодно для возбуждения люминесценции центров изображения. Считывание данных осуществляется одновременным сканированием пластины сфокусированным лазерным лучом и фото-умножителем. В процессе
считывания с пластины стирается до 90 % записанной информации. Чтобы пластину
очистить полностью и подготовить к новой записи после считывания производится
ее засветка видимым светом со специально подобранным спектром.
В настоящее время пленки IP различных форматов (как круглые, так и прямоугольные 1) вплоть до формата 400 × 400 мм и даже 400 × 800 мм) серийно
выпускаются многими фирмами, наиболее крупными из которых являются Agfa, Fuji,
Kodak и Konica. Пленки различаются спектральной чувствительностью, яркостью
изображения и пространственным разрешением. Например, экспериментально установлено, что наиболее высокой чувствительностью обладают пленки с составом люминофора BaFBr0,85 I0,15 :Eu2+ , что связано с повышением коэффициента поглощения
рентгеновских лучей из-за атомов иода. Поэтому люминофор данного состава стал
почти стандартным для изготовления IP. Введение иода в состав люминофора позволило также уменьшить толщину рентгеночувствительного слоя до 100 мкм и таким
образом увеличить пространственную разрешающую способность IP-детекора. Еще
большее повышение пространственного разрешения достигается при использовании
специальных «голубых IP», разработанных компанией Fuji. Добавка специального
красителя к люминофору снижает рассеяние лазерного луча в слое люминофора при
1)
Использование в IP-детекторах пластин круглой или прямоугольной формы определяется
устройством системы считывания, которая может быть с неподвижной головкой и вращающейся пластиной (спиральное считывание), как в CD-плеере, либо со сканирующей считывающей
головкой (растровое считывание), как показано на рис. 3.22.
9*
260
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
считывании, а следовательно уменьшается и размер зон люминесценции. На такой
IP с чувствительным слоем около 100 мкм и размером частиц кристаллофосфóра
5 мкм можно получить пространственное разрешение до 25 мкм с эффективностью
детектирования около 50 % на излучении с энергией около 8 кэВ. Следует отметить,
что измерительные технические характеристики IP-детекторов, особенно пространственное разрешение и уровень шумов, сильно зависят от считывающего устройства,
которое является наиболее дорогой и сложной частью этого детектора.
IP детекторы обладают всеми
достоинствами фотографической регистрации и даже превосходят ее
линейностью преобразования, отсутствием химической вуали и геометрических ошибок связанных с усадкой
фотоэмульсии. Как и при фотографической регистрации, при использовании IP процесс регистрации дифракционной картины и ее проявление представляют два разных процесса разделенных во времени. Однако в
большинстве современных IP-детекторов оба процесса объединяются в
одном блоке, работающем сразу с
двумя и более пластинами. Вследствие этого временной разрыв межРис. 3.22. Схема действия IP-детектора с тре- ду регистрацией и считыванием данмя пластинами для дифракционных измерений ных практически отсутствует. После
на синхротронном излучении1 ). Процесс съемки съемки дифракционной картины плапроисходит с перерывами не более 10 с, которые стина перемещается в камеру сканинужны для замены пластин, и на месте при- рования, а на ее место транспортер
емного окна детектора практически всегда есть подает чистую пластину из камеры
регистрирующая пластина, тогда как вторая счи- сканирования. В камере сканироватывается, а третья очищается
ния производится считывание информации с передачей данных в оцифрованном виде в память компьютера для дальнейшей обработки и последующая световая очистка пластины для подготовки ее к новой экспозиции (см. схему процесса на
рис. 3.22).
Процесс экспонирования одной пластины может занимать от нескольких секунд
до 2–3 мин, примерно столько же может занимать считывание пластины, хотя в
современных IP-детекторах, использующих быструю электронику, считывание может
проводиться и гораздо быстрее, например, за 50 с может быть считана информация
с пластины форматом 400 × 400 мм с пространственным разрешением 100 мкм.
Такая система практически является рентгеновским двухкоординатным детектором,
составляющим альтернативу и серьезную конкуренцию телевизионным детекторам.
1)
Подобная схема применяется в IP-детекторе R-AXIS HTC фирмы Ригаку (Япония) и
обеспечивает замену экспонируемой пластины за промежуток времени не более 10 с. Максимальная скорость регистрации около 106 фотон на один пиксель, что обусловлено лишь
скоростными возможностями электронной системы считывания, сама же пластина такого
ограничения не имеет. Этот детектор при достаточной емкости внешней памяти для приема
огромного объема данных способен в автоматическом режиме сделать до 1000 снимков в
эксперименте на СИ.
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
261
Несмотря на то, что этот детектор не позволяет следить за результатами сразу при
съемке, благодаря современным быстрым методам считывания и обработки данных
с IP он дает возможность достаточно оперативно контролировать ход съемки и при
необходимости менять параметры эксперимента.
Самыми сильными преимуществами IP-детектора перед ПЗС-детекторами является их несравненно более широкая апертура и гибкость пленки IP, позволяющая
применять ее в фокусирующих геометриях съемки или, например, в камерах Вейсенберга и других цилиндрических рентгеновских камерах. IP-детекторы обладают
высокой эффективностью регистрации и чувствительностью, которая однородна по
всей поверхности пластины, обладают хорошей линейностью преобразования (1 % во
всем динамическом диапазоне), низким собственным шумом (отсутствует темновой
ток, свойственный полупроводниковым детекторам типа ПЗС), высоким пространственным разрешением (в пределах 50–200 мкм), не дают искажения дифракционной
картины и не требуют охлаждения до низких температур.
Будучи интегрирующими детекторами, IP не имеют ограничений скорости счета
по мертвому времени, как электронные детекторы, и успешно применяются для
дифракционных измерений с разрешением по времени при исследовании динамики
химических и физических процессов. Такая съемка осуществляется довольно просто
Рис. 3.23. Порошковый дифрактометр Дебая–Шеррера, действующий на пучке BL02B2 источника СИ SPring-8 (Япония) http://www.spring8.or.jp/e/facility-e.html . Регистрация рассеянного образцом излучения производится на IP-пластину размером 200 × 400 мм через
длинную приемную щель шириной 10 мм. Регистрирующая пластина изогнута по радиусу
большой камеры Дебая–Шеррера (R = 286,48 мм). Сдвигом регистрирующей пластины относительно приемной щели можно на одной пластине записать до 18 дифрактограмм. Камера
с IP-пластиной установлена на плече детектора и может поворачиваться по углу 2θ. За одну
экспозицию может быть зарегистрирована дифракционная картина в интервале 2θ порядка
75◦ . Справа показана схема дифракционных картин на IP-пластине. Данный дифрактометр
может проводить съемку образцов в температурном интервале от 15 до 1000 К, в том числе с
разрешением по времени
(рис. 3.23). Приемное окно IP-детектора ограничивается маской размера достаточного, например, для съемки рентгенограммы порошка. Производится съемка, пластина
быстро перемещается на промежуток равный ширине окна маски и делается следующая экспозиция. Такой метод позволяет проводить на синхротронном излучении
262
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
съемку дифрактограмм в режиме быстрой покадровой съемки («метод кино»). В работе Amemiya (1995) при съемках на синхротронном излучении удавалось успешно
проводить покадровую съемку, получая до 40 кадров на одной пластине размерами
127 × 127 мм2 с временным разрешением 0,3 с. В принципе, временное разрешение
может быть намного лучше.
Первые попытки применить IP детекторы для рентгеновских дифракционных
измерений были предприняты японской фирмой Ригаку, где двумерный IP детектор
использовался в безэкранной рентгеновской камере Вейсенберга 1). В настоящее
время в Японии и Европе существует довольно много производителей детекторов
на IP для рентгеновской дифрактометрии. Например, известны быстрые системы
детектирования IPDS, разработанные фирмой Stoe (Германия) для монокристальной
дифрактометрии. Эти детекторы позволяют снимать дифракционную картину на IP
диаметром 180 мм до угла 2θ = 66,0◦ . В области разработки IP детекторов очень
активно работает еще одна немецкая фирма «X-ray Research Gmbh», производящая
широко известные системы детектирования MARRSEARCH с круглыми IP различного диаметра. В самом большом детекторе MAR345 этой фирмы используются IP
диаметром 345 мм, позволяющие регистрировать дифракцию в пределах приемной
апертуры 133◦ . Детектор имеет систему быстрого считывания данных, обеспечивающую считывание всей пластины с разрешением 150 мкм за 1,5 минуты. Фирма
Ригаку производит в основном детекторы, работающие с прямоугольными пластинами, и в настоящее время наряду с IP-детекторами с плоским окном выпускает
цилиндрический изогнутый детектор D/MAX-RAPID с пластиной 465 × 256 мм,
изгибающейся по радиусу и охватывающей диапазон углов 2θ в 200◦ .
Хотя IP по своей природе является двумерным координатным детектором, ее можно использовать и как линейный ПЧД, экспонируя пластину полоса за полосой, как
в описанном выше способе съемки с разрешением по времени. Такая возможность
продемонстрирована, например, в работе Amemiya (1995). Показано, что IP на основе
люминофора BaF(Br,I):Eu2+ прекрасно действует как ЛПЧД с размером пикселя
100 × 100 мкм, обеспечивающий пространственное разрешение около 170 мкм и
динамический диапазон регистрации от 1 до 105 . Эффективность детектирования
зависит от длительности экспонирования, и превышает 80 % для рентгеновских
лучей с энергией 8–20 кэВ при средних экспозициях. Уровень шумового фона в
таком детекторе не более трех рентгеновских квантов на один пиксель при энергии
рентгеновских лучей 8 кэВ. Точность измерения интенсивности составляет около
0,5–1 % .
Основным недостатком IP-детектора по сравнению с большинством детекторов
с электронной регистрацией является отсутствие энергетического разрешения, что
может компенсироваться применением специальных рентгенооптических устройств
типа монохроматоров.
3.2.6. Учет мертвого времени детектора в экспериментах на СИ. После
события регистрации каждого фотона счетчики квантов некоторое время «приходят
в себя», и это время восстановления счетчика называют мертвым временем, в
течение которого никакие фотоны, попадающие в счетчик не регистрируются и
1)
Камера Вейсенберга обычно работает с регистрацией дифракционной картины на фотопленку. Принцип гониометра Вейсенберга хорошо известен и описан в большом количестве
учебников и монографий по рентгеновской кристаллографии и рентгеноструктурному анализу
(см., например, Асланов, 1983).
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
263
1)
выпадают из статистики , в результате чего число Nrec посчитанных счетчиком
фотонов оказывается меньше их числа, фактически попавшего в детектор. Поэтому для получения правильных значений интенсивности It при высокой скорости
счета результаты показаний Irec рентгеновских счетчиков требуют систематической
коррекции с помощью поправки на мертвое время. Такая поправка не нужна для
интегрирующих детекторов, накапливающих сигнал регистрации, например, в таких
как рентгеновская пленка, пластины с оптической памятью или телевизионные
детекторы, в которых энергия фотонов прямо конвертируется фосфóром детектора
в накапливающееся световое изображение, а эффективность конверсии зависит от
потенциала ионизации поглощающего материала фосфóра.
Если измерения интенсивности It проводятся при равномерном и непрерывном
потоке фотонов, то мертвое время τ, в течение которого детектор после регистрации
одного фотона остается нечувствительным к новым фотонам, приводит к тому что
в процессе регистрации Nrec фотонов детектор будет закрыт в течение суммарного
времени τNrec и за это время будут потеряны τNrec It фотонов из общего числа Nt
упавших на детектор. Таким образом из-за мертвого времени детектор покажет, что
за время t он насчитал Nrec фотонов, тогда как на самом деле их было Nt , причем
Nrec = Nt − τNrec It
(3.7)
Если поток фотонов равномерный и непрерывный, то поделив обе части этого
равенства на время t, можно получить формулу для коррекции зарегистрированных
измерений Irec и вычисления правильной интенсивности It , измеренной детектором с
мертвым временем τ,
Irec
It =
.
(3.8)
1 − τIrec
Данное выражение широко и
успешно используется на практике для коррекции интенсивности,
измеряемой счетчиками квантов
при работе с рентгеновскими
трубками (Chipman, 1969). Величина τ является характеристикой каждого конкретного детектора и довольно легко определяется экспериментально путем
сравнения показаний счетчика
при измерениях потоков фотонов
с сильно различающейся интен- Рис. 3.24. Временнáя структура синхротронного излусивностью, регулируемой с помо- чения и соответствующее суммарное мертвое время
счета, складывающееся из мертвого времени детектощью перекрытия пучка рентге- ра и «мертвого времени источника», в течение котороновских лучей фильтром ослаби- го фотоны от источника просто отсутствуют. Цифры
телем (см., например, Асланов, приведены для источника NSLS при работе в режиме
Фетисов и др., 1989; Aslanov et
с 30 сгустками. Рисунок из Coppens, (1992), гл. 4
al., 1998).
Пульсирующая временнáя структура пучков синхротронного излучения делает
поток фотонов разрывным во времени (см. рис. 3.24), что нарушает корректность
введения поправки на мертвое время с помощью выражения (3.8). Например, при
1)
Примерные значения мертвого времени разных счетчиков показаны в табл. 3.2 и приводились выше при описании конкретных типов детекторов.
264
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
мертвом времени короче промежутка между банчами в накопительном кольце источника СИ нет смысла использовать более быстрые счетчики (если только их мертвое
время не короче длительности одного банча, которая обычно меньше 1 нс). Если
мертвое время длиннее промежутка между соседними банчами, то это приводит к
тому что детектор перестает различать фотоны, генерируемые в одной и более последовательных вспышках пучка СИ, причем данный эффект является прерывистым.
Если временной промежуток между последовательными банчами равен t, то рост
мертвого времени τ от величины немного больше чем nt (здесь n целое число) до
величины чуть меньше (n + 1)t не повлияет на число зарегистрированных фотонов.
Число банчей в секунду различно для разных источников СИ и зависит от режима
работы даже одного и того же накопительного кольца. При работе в односгустковом
режиме промежуток между банчами равен времени синхротронной орбиты, т. е.
длине накопительного кольца, деленной на скорость света. Например, на большом
накопительном кольце CHESS в трехсгустковом режиме промежуток между банчами
равен 0,85 мкс, т. е. по порядку величины сравним с мертвым временем сцинтилляционного счетчика NaI. Большинство источников СИ имеют меньшие размеры
чем CHESS и работают с большим числом сгустков, давая более высокую частоту
повторения вспышек, которая достигает десятых долей наносекунды.
Чаще всего применяемые в рентгеновских экспериментах сцинтилляционные
счетчики NaI(Tl) имеют мертвое время τ порядка 1 мкс, которое лимитируется временем затухания сцинтилляций, время жизни которых составляет примерно 0,23 мкс.
Такие детекторы воспринимают источники СИ с наносекундным повторением импульсов излучения как непрерывные источники рентгеновских лучей. Но максимальная скорость счета этих детекторов сильно ограничена большим мертвым временем.
Все совсем не так, если используются счетчики с наносекундным мертвым временем, сравнимым с длительностью одного импульса излучения. Тогда при коррекции
потерь из-за мертвого времени обязательно надо учитывать прерывистость СИ. Это
практически всегда обязательно надо делать при сверхбыстрых исследованиях с
разрешением во времени.
Способы учета мертвого времени детекторов при работе с пульсирующим синхротронным излучением довольно подробно и ясно проанализированы Ф. Коппенсом
в книге (Coppens et al., 1992), и мы далее просто воспроизведем это рассмотрение,
следуя указанной работе.
Мертвое время счетчика квантов обычно рассматривается на основе статистики
Пуассона, которая описывает распределение вероятности случайных дискретных
событий 1). Если применить формулу Пуассона к статистике счета фотонов от источника СИ, то среднее число событий (успехов), приходящихся на один банч, для
правильной скорости счета Nt равно отношению Nt /B = λ, где B указывает число
1)
Распределение вероятности, называемое распределением Пуассона, справедливо для события A имеющего два исхода (т. е. оно может наступить или не наступить) при числе
испытаний k → ∞. Если проводится ограниченное число k независимых испытаний, то
вероятность Pk (n) того, что в серии из k испытаний событие A наступит n раз, приближенно
λn −λ
e , где λ = kp,
выражается формулой Пуассона (см. Пытьев и Шишмарев, 1983): Pk (n) ≈
n!
n = 0, 1, 2, ..., k. Здесь предполагается, что вероятность наступления события A в каждом
испытании серии одинакова и равна p = λ/k, где λ — постоянная (не зависящая от k), число
k испытаний велико, а вероятность p события A мала. На практике данная формула является
хорошим приближением, если k 100, а 0 kp 10 (n = 0, 1, ... , k).
3.2. Средства контроля и диагностики пучков СИ
265
1)
банчей в секунду . Формула
n
(N/B) −N/B λn −λ
e
e .
=
(3.9)
n!
n!
дает вероятность того, что n фотонов от отдельного банча будут посчитаны счетчиком. Таким образом вероятность
Pn =
P0 = e−λ ,
P1 = λe−λ ,
P2 = (λ2 /2)e−λ ,
P3 = (λ3 /6)e−λ , ... .(3.10)
(3.10)
и следовательно быстро уменьшается, так как λ обычно меньше единицы.
Как правило счетчики квантов в электрической цепи имеют амплитудные дискриминаторы (см. § 3.3.1), позволяющие выбирать из общего потока полезный сигнал
и отсекать шумы, и могут работать в двух режимах: в режиме интегрального
счета, когда все события с высотой импульса выше заданного порога дискриминатора будут доступны для регистрации счетчиком, и в режиме дифференциального
счета, когда задается окно дискриминатор-анализатора, ограничивающее амплитуду
пропускаемых импульсов, как снизу, так и сверху, позволяя отбирать из множества
событий, только те, которые попадают в заданный энергетический интервал. Выбор
того или иного режима зависит от технических параметров счетчика, интенсивности
и характера источника излучения, исследуемого образца и цели измерений.
Если дискриминатор-анализатор импульсов детектора установить в режим интегральной регистрации, т. е. убрать верхний порог дискриминации фотонов по
энергии, а оставить лишь нижний, то все события с высотой импульса выше порога
дискриминатора будут доступны для регистрации счетчиком. Вероятность того, что
событие будет зарегистрировано, равна
1 − P0 = 1 − e−λ .
(3.11)
В режиме дифференциального счета, когда на дискриминаторе детектора установлены верхний и нижний пороги, т. е. задано окно для энергии фотонов, множество
событий дискриминируется по энергии. В этом случае вероятность регистрации
события будет
P1 = λe−λ .
(3.12)
Надо заметить, что разница между выражениями (3.11) и (3.12) существенна только
при очень высокой скорости счета, т. е. когда λ не очень мала.
Если мертвое время меньше, чем временной промежуток следования соседних
банчей, то событие возникающее в банче i не влияет на счет фотонов из следующего
банча (i + 1). При интегральном режиме регистрации скорость счета будет определяться, как
Nrec = B(1 − e−λ ) = B(1 − e−N/B )
(3.13)
или
N = −B ln 1 −
Nrec
.
B
(3.14)
При дифференциальном режиме регистрации действительная скорость счета
Nrec = BP1 = N e−λ
1)
Обычно источники СИ (накопительные кольца) работают в многосгустковом режиме и
имеют очень высокую частоту следования банчей, временной промежуток между которыми на
порядки меньше мертвого времени большинства счетчиков квантов. В большинстве практических случаев λ = N/B оказывается малой величиной (λ < 10−1 ).
266
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
или
N = Nrec eN/B .
(3.15)
В отличие от (3.14) выражение (3.15) не дает N в виде явной функции от Nrec .
Однако это выражение позволяет получить поправку на мертвое время итерационным
методом.
Чаще всего мертвое время счетчика оказывается больше временного промежутка
между соседними банчами в источнике СИ. Целое число n можно определить так,
чтобы оно укладывалось на промежутке мертвого времени 1), как это показано на
рис. 3.24
(n + 1)
n
<τ <
.
(3.16)
B
B
Если мертвое время проявляется после каждого зарегистрированного события, то
суммарное мертвое время за секунду определяется как Nrec τ = Nrec nt = nNrec /B. Это
часть времени, в течение которого детектор не реагирует на прилетающие фотоны.
Поэтому выражения (3.11) и (3.12) должны быть умножены на (1 − nNrec /B).
При регистрации в интегральном режиме (т. е. без дискриминации фотонов по
энергии) число зарегистрированных фотонов на банч равно
Nrec
nNrec
= (1 − P0 ) 1 −
,
(3.17)
B
B
что можно записать также в виде
Nrec
= (1 − P0 ) (1 + n − nP 0 ) .
(3.18)
B
При n = 0 выражение (3.18) превращается в (3.13). Если подставить P0 из (3.11),
то после преобразования получается выражение
N = −B ln 1 −
Nrec
B − nNrec
,
(3.19)
которое дает исправленное значение числа фотонов при интегральном режиме регистрации, когда каждое зарегистрированное событие сопровождается мертвым
временем.
Надо отметить, что для правильных измерений при n 1 скорость счета не может
превышать 1/τ или B/n. Для определения правильных значений интенсивности при
очень больших значениях n можно воспользоваться приближением
ln 1 −
Nrec
B − nNrec
=
Nrec
,
B − nNrec
которое при τ = n/B приводит к выражению
N=
Nrec
,
1 − τNrec
(3.20)
совпадающему с выражением (3.8), которое справедливо для коррекции на мертвое
время измерений, проводимых на источниках рентгеновских лучей непрерывного
действия (Chipman, 1969).
1)
Здесь это число промежутков между импульсами излучения, поэтому величина n может
принимать значение 0, если рассматривается всего один импульс.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
267
Выражения (3.16)–(3.19) справедливы для счета детектором, работающим в интегральном режиме измерения. Если повторить вывод для случая дифференциального
режима измерений (с энергетическим окном дискриминатора), то получится выражение
Nrec eN/B
Nrec eN/B
N=
=
,
(3.21)
1 − nNrec /B 1 − τNrec
Когда B N , т. е. когда скорость счета не велика, то eN/B = (1 + N/B), выражения
(3.20) или (3.8) оказываются снова применимыми для коррекции измерений на
мертвое время детектора.
Бывают особые случаи, в которых полученные формулы коррекции показаний
детекторов на просчеты из-за мертвого времени требуют доработки или изменения.
Примером такого случая может быть нарушение равномерности следования банчей
в накопительном кольце (при выводе формул полагалось, что промежутки между
банчами одинаковы). Так, накопительное кольцо NSLS обычно работает в режиме
25 электронных сгустков вместо равномерно распределенных по кольцу 30 сгустков.
При таком режиме 5 фазовых позиций в накопительном кольце оказываются пустыми. Это приводит к тому, что 24 временных интервала между банчами одинаковы
и равны 18 нс, а после них следует длинный пустой промежуток длительностью
108 нс. В таких случаях корректировать показания детектора на мертвое время надо
с помощью комбинации двух формул с разными интервалами следования импульсов
излучения.
Кроме приведенного примера, связанного с режимом работы источника СИ, очень
часто встречаются проблемы мертвого времени, обусловленные свойствами самого
детектора. Вывод всех полученных выше поправочных формул был основан на предположении, что мертвое время обусловлено техническими характеристиками электрической цепи детектора, определяющими время необходимое для формирования
и счета импульса после регистрации фотона, и что мертвое время наступает после
каждого зарегистрированного фотона. Эти предположения справедливы пока лимитирующим фактором является электрическая цепь детектора. Однако мертвое время
может определяться и самими физическими процессами, происходящими в активной
среде детектора при попадании туда фотона, например временем затухания световой
сцинтилляции в сцинтилляционном детекторе, которая совсем необязательно будет
зарегистрирована счетчиком. Такое мертвое время наступает после попадания в
детектор каждого фотона, независимо от того зарегистрирован он или нет, и при
достаточно интенсивном потоке фотонов мертвое время может стать непрерывно протяженным. Детектор с таким протяженным мертвым временем регистрирует только
одно событие — попадание в него первого фотона, этот импульс не успевает затухнуть, когда приходят следующие фотоны, тоже создающие вспышки в рабочем теле
детектора, причем детектор не может их различить и воспринимает как продолжение
первой вспышки, а дальше детектор просто захлебывается и ничего не регистрирует.
Этот случай полностью отличается от приведенного выше рассмотрения и не может
быть исправлен с помощью полученных поправочных формул.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
Источник СИ поставляет экспериментатору пучок белого излучения, включающего широчайший диапазон длин волн, а для эксперимента, как правило, требуется
монохроматическое излучение или сравнительно узкий участок рентгеновского спектра. Кроме того, источник СИ это огромная машина, которую нельзя повернуть или
сместить по желанию экспериментатора, чтобы направить пучок излучения в нужную
268
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
точку измерительной установки, как это делают с лабораторными рентгеновскими
трубками. На пучках СИ эта проблема монохроматизации, коллимации и ориентации
пучка рентгеновских лучей решается с помощью рентгеновской оптики. Рентгеновская оптика сильно отличается от стеклянной оптики, действующей на основе
преломления света, с которой мы привыкли иметь дело в обычной жизни. Главными
элементами рентгеновской оптики являются кристаллические дифракционные монохроматоры, действие которых основано на брэгговском отражении, определяемом
формулой (1.53). Для коллимации лучей в пучке при работе с синхротронным
излучением также широко используются рентгеновские зеркала полного внешнего
отражения, которые очень редко применяются при работе с лабораторными источниками рентгеновских лучей.
Применение любой оптики, в том числе и рентгеновской, сопряжено с появлением
хроматических (связанных с искажением спектра) и геометрических аберраций, а
также с неизбежным поглощением излучения. Поэтому оптики часто шутят, что
самая лучшая оптика — это отсутствие всякой оптики. Но поскольку без рентгеновской оптики проводить рентгендифракционные или рентгеноспектральные измерения
на синхротронном излучении невозможно, то с этими негативными явлениями приходится сосуществовать и бороться, зная принцип действия и основные свойства
рентгенооптических устройств и приспособлений.
3.3.1. Заслонки и коллиматоры. Заслонки, ловушки, коллиматоры или диафрагмы, которые также называют рентгеновскими щелями, являются самыми старыми элементами рентгеновской оптики, применявшимися уже в первых опытах с
рентгеновскими лучами. По принципу действия эти элементы идентичны, так как
работают на основе поглощения рентгеновских лучей, а их назначение определено
их названием. Так, заслонки предназначены для того, чтобы перекрывать пучки
рентгеновских лучей, а ловушки служат для «отлавливания» и поглощения части
излучения, которое уже не будет дальше использоваться в эксперименте. Коллиматоры и щели применяются для ограничения сечения пучка до нужных размеров
и направления его в нужную область экспериментальной установки (на другой
оптический элемент, исследуемый образец или детектор).
Чтобы перекрыть интенсивный пучок рентгеновских лучей, на его пути ставится
заслонка — просто толстая пластина из поглощающего материала, которая поглощает
рентгеновские лучи, превращая их энергию в тепло. Для изготовления заслонок
могут использоваться различные материалы, а их толщина рассчитывается в зависимости от поглощающих свойств материала для данной длины волны или энергии
лучей в пучке. Известно 1), что линейный коэффициент поглощения вещества пропорционален четвертой степени атомного номера Z 4 , поэтому чем больше атомный
номер элемента, тем лучшим поглотителем рентгеновских лучей он является. По этой
причине для изготовления заслонок перекрывающих рентгеновские пучки, особенно
в компактных лабораторных установках, часто применяют свинец или вольфрам,
что позволяет делать заслонки с малой толщиной. Понятно, что самые лучшие
заслонки, ловушки или щели для рентгеновских лучей получились бы из урана,
но уран слишком дорог и поэтому обычно их делают из вольфрама или свинца.
Также понятно, что чем короче длина волны (или выше энергия) излучения, тем
толще надо делать заслонку или ловушку пучка, чтобы перекрыть его полностью.
Поскольку пучок синхротронного излучения несет фотоны с энергией вплоть до
энергии накопительного кольца, то в синхротронах третьего поколения максимальная
энергия фотонов, которые должны перекрываться заслонками, устанавливаемми на
1)
Cм. выражение (1.45).
3.3. Устройства для управления пучками СИ
269
прямых пучках, может составлять 6–8 ГэВ. Такие заслонки должны иметь очень
внушительные размеры и вес. Например, на накопительном кольце APS (Advanced
Photon Source) с энергией 7 ГэВ для перекрывания прямых пучков используются
заслонки из свинца толщиной 300 мм или вольфрама толщиной 180 мм.
При работе на пучках синхротронного излучения для любых рентгенооптических
элементов, а для заслонок и щелей в первую очередь, очень серьезной является проблема высоких тепловых нагрузок. Мощность синхротронного излучения огромна,
поэтому поглощающие элементы рентгенооптической системы, особенно заслонки,
ловушки и щели, работающие на участках, где пучок СИ еще несет всю свое
исходное излучение, всегда приходиться делать с принудительным охлаждением,
а материалы для их изготовления часто выбирать не только исходя из величины коэффициента поглощения, но и с учетом теплопроводности и температуры
плавления. Например, излучение из поворотного магнита можно достаточно легко
перекрыть толстым блоком меди, если в нем сделать каналы для охлаждающей воды.
Конечно, коэффициент поглощения у меди значительно меньше, чем у вольфрама
или свинца, но зато очень высок коэффициент теплопроводности, и она не расплавится прямым пучком СИ. Но проблема перекрывания сверхмощных пучков из
вигглеров, ондуляторов или лазеров на свободных электронах гораздо сложнее и
для ее решения приходится прибегать к ухищрениям. Для уменьшения плотности
поглощаемой энергии заслонку в виде толстого водоохлаждаемого блока, например,
из меди устанавливают так, чтобы пучок излучения падал на нее под малым углом
скольжения и энергия пучка распределялась по большей поверхности. Таким образом
удается поддерживать локальную температуру на поверхности поглотителя ниже его
температуры плавления.
Щели это те же заслонки, но они перекрывают лишь часть пучка, чтобы ограничить
его сечение или придать ему форму, необходимую для эксперимента, или для того, чтобы
обрезать рассеянное излучение. При работе с
рентгеновскими лучами Рис. 3.25. Схема коллимации пучка рентгеновских лучей с пона лабораторных устамощью вертикально и горизонтально ограничивающих щелей
новках и на пучках СИ
обычно используют взаимно перпендикулярные щели, одна из которых ограничивает
размер пучка в горизонтальном направлении, а другая в вертикальном, и каждая из
этих щелей состоит из пары подвижных щек (см. рис. 3.25).
Обычно щель, ограничивающую пучок в вертикальном направлении, называют
горизонтальной щелью, а горизонтально ограничивающую вертикальной щелью,
исходя из формы образуемых ими отверстий. Чаще всего щели изготавливаются
из комбинации меди со свинцом, вольфрамом, или танталом. Массивный медный
блок используется для эффективного теплоотвода, а накладки из тяжелых металлов
образуют края щек щели и, благодаря высоким коэффициентам поглощения и малой
флуоресценции, обеспечивают резкое ограничение формы пучка. В принципе, щели
можно делать не только из свинца, вольфрама или тантала, но из любых других
материалов, имеющих подходящие значения коэффициента поглощения. Поскольку
излучение, коллимированное щелью, далее используется в эксперименте, то важно,
чтобы сама щель не загрязняла его своим флуоресцентным излучением. Например,
270
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
для работы с рентгеновскими лучами в диапазоне от 5 до 20 кэВ отличным материалом для изготовления щелей является серебро, порог возбуждения флуоресценции
которого лежит выше этой области. Серебро обладает высочайшей теплопроводностью и его можно легко охлаждать. Оно прекрасно обрабатывается механически и
толстые пластины из него сравнительно недороги.
Несмотря на свою кажущуюся простоту и даже примитивность, роль щелей, как
оптического элемента, в рентгенооптических системах чрезвычайно важна. Во-первых, на своем пути до исследуемого образца в экспериментальной станции рентгеновский пучок сталкивается со многими препятствиями. В результате этих столкновений
может возникать нежелательное рассеянное излучение и флуоресцентное излучение
(характеристическое рентгеновское излучение от материала препятствия), и задача
щелей — обрезать это рассеянное излучение, создающее вредный фон в экспериментах. Во-вторых, сечение пучка лучей от источника часто не соответствует размерам
образцов или других элементов рентгеновской оптики, и здесь задача щелей сформировать пучки нужных размеров. Наконец, щели могут оказывать существенную
помощь в монохроматизации пучков синхротронного излучения.
На пути пучка для его формирования обычно устанавливается множество щелей.
Первая из щелей определяет размеры пучка, идущего от источника. Надо помнить,
что лучи с разной энергией из поворотного магнита или вставного магнитного
устройства имеют разный угол расходимости (см. например, формулу (2.23)). Задача
первой щели — вырезать нужный для эксперимента размер пучка и максимально
обрезать лучи, которые не нужны для эксперимента. Конечно, эту задачу можно
решить с помощью современных фокусирующих рентгеновских зеркал или монохроматоров, но часто бывает гораздо выгоднее и проще использовать существенно
более дешевые устройства, такие как щели, вместо дорогостоящей оптики, особенно
когда обрезается часть излучения, которая все равно не должна использоваться в
эксперименте. При передаче лучей на значительные расстояния, что часто случается
при работе на пучках СИ, для сохранения геометрических параметров пучка обычно
устанавливают целый ряд антифоновых щелей одинакового размера, которые поглощают вредное рассеянное излучение и пропускают к образцу только чистое «родное»
излучение источника. Наконец, щели задают нужный размер пучка перед образцом,
обрезая лучи, выходящие за размеры образца, которые создавали бы вредный фон
в детекторах при измерениях. Щели также важны для ограничения расходимости
пучка и его размеров после образца на пути к детектору. Благодаря снижению фона
рассеянного излучения, они помогают регистрировать очень слабые сигналы. Кроме
того, щели часто служат простым средством управления интенсивностью пучка. Если
интенсивность слишком велика, то ее легко понизить, сузив ширину щели.
Надо сказать, что щели в рентгенооптических системах пучков СИ являются
прецизионными механическими устройствами. Положение каждой из щек щели
обычно должно меняться плавно и регулироваться с высокой точностью, чтобы
управлять положением и формой пучков при юстировках, а также задавать нужную
интенсивность пучка.
3.3.2. Мониторы пучков рентгеновских лучей. При проведении рентгеновских дифракционных и рентгеноспектральных исследований требуется с высокой
точностью знать положение пучка рентгеновских лучей, падающего на образец, его
интнесивность и спектральный состав. Эти параметры в лабораторных установках
с рентгеновскими трубками обычно фиксированы и редко нуждаются в проверке.
Природа синхротронного излучения, его импульсный характер, колебания источника
излучения, сложная система отбора излучения, а часто и оперативная регулировка
энергии выбираемого излучения, требуют почти постоянного, а в ряде случаев и
3.3. Устройства для управления пучками СИ
271
непрерывного контроля характеристик пучка. Для этой цели разработано множество методов и инструментов контроля, которые используются в экспериментах
на синхротронном излучении, называемых мониторами положения и мониторами
интенсивности пучков. Иногда обе эти функции совмещаются в одном устройстве.
По большому счету, исследователя главным образом интересуют характеристики
пучка рентгеновских лучей в зоне исследуемого образца. Параметрами, которые
необходимо знать экспериментатору, являются положение пучка, его размеры и
форма, интенсивность (иногда абсолютное значение) и спектральный состав. Однако,
эти характеристики формируются из первичного пучка СИ с помощью рентгеновской
оптики, пэтому для их получения и регулировки, хочется или нет, приходится отслеживать параметры пучка на всем пути от выхода из канала СИ из порта в оптический
блок и до экспериментальной установки (см. контрольные точки на схеме рис. 3.2).
Мониторы пучков обычно обязательно устанавливаются перед входом пучка СИ в
рентгенооптический блок, где требуется контролировать пучок белого излучения, из
которого будет формироваться излучение для конкретного эксперимента, на выходе из оптического блока, где определяется качество оптической подготовки пучка
рентгеновских лучей, и вблизи исследуемого образца, где требуется точно знать
какой пучок используется при измерениях. Мощность и спектральный состав пучка
в этих точках контроля существенно различны, поэтому для измерений приходится
применять разные средства, которые лучше подходят к тем или иным условиям.
Высокая интенсивность пучков синхротронного излучения делает их юстировку
и контроль положения и интенсивности несколько сложнее, по сравнению с пучками
фотонов от рентгеновских трубок. Например, суммарная мощность излучения в
прямом пучке белого СИ достаточна для расплавления даже тугоплавких металлов 1)
если их не охолаждать принудительно. Интенсивность монохроматических лучей
из поворотных магнитов современных источников СИ (см. рис. 2.17), как правило,
превышает 1012 фотон/(с·мм2 ·мрад2 ), что выше динамического диапазона почти всех
рассмотренных выше детекторов, не говоря об интенсивности излучения из вставных
устройств или интегральной интенсивности белого излучения прямого пучка СИ.
В случае СИ для контроля интенсивности и положения пучков приходится всегда
пользоваться методами косвенного или электронного контроля.
Для измерения мощности первичного пучка СИ часто применяют методы, необычные для тех экспериментаторов, которые привыкли работать с лабораторными источниками рентгеновского излучения. Например, для этого используется простой метод
калориметрических измерений с помощью калориметра (балометра) в виде термически изолированного медного блока. Если размеры блока достаточно велики, чтобы
все падающие на него фотоны поглощались полностью, то по скорости изменения
его температуры при известной массе и теплоемкости легко рассчитать мощность
излучения в пучке (например, в ваттах).
После выделения с помощью рентгеновской оптики ограниченной спектральной
полосы из интегрального спектра белого СИ для использования в конкретном эксперименте мощность излучения в выделенном пучке уже не столь велика и его
интенсивность во многих случаях может быть измерена с помощью рентгеновских
детекторов. Если не требуется знать спектрального распределения излучения в
пучке, то наиболее дешевыми и простыми приборами для качественного и количественного контроля потока фотонов в пучках рентгеновских лучей являются иони1)
Например (Aoyagi et al. 1996), максимальная суммарная мощность от стандартного
ондулятора, множество которых работает на японском источнике синхротронного излученя
3-го поколения Spring-8, достигает 11 кВт при плотности излучения около 470 кВт/мрад2 .
272
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
зационные камеры 1) и полупроводниковые детекторы на pin-диодах 2). Мониторы
интенсивности на основе ионизационных камер не имеют ограничений по измеряемой
интенсивности, почти не ослабляют проходящий сквозь них пучок и практически
не повреждаются рентгеновским пучком (см. раздел «ионизационные камеры»), поэтому применяются непосредственно для постоянного мониторинга интенсивности
монохроматизированных пучков рентгеновских лучей перед подачей на образец. В
последние годы для измерения мощных потоков ионизирующих излучений стали
широко применятся кремниевые диоды, которые способны работать в режиме измерения тока, обладают очень широким динамическим диапазоном в режиме счета
импульсов (до 106 фотон/с), малыми размерами и высокой радиационной стойкостью.
Детекторы этого типа миниатюрны, что позволяет легко встроить их в линию пучка.
Кроме того, они обладают высоким энергетическим разрешением 3), что позволяет
с их помощью одновременно контролировать спектральный состав излучения. Для
мониторинга интенсивности кремниевым pin-детектором обычно измеряют рассеянное или флуоресцентное излучение от тонкой фольги, установленной на пути пучка
рентгеновских лучей.
3.3.2.1. Как увидеть пучок СИ?. Для регистрации положения и интенсивности очень мощных пучков белого рентгеновского излучения применяют метод
получения «ожогов» от пучка на обычном стекле или полированных пластинках
из нержавеющей стали. Мощный пучок СИ, несущий огромную энергию, создает
центры окраски в стекле, которые образуют коричневое пятно, даже если облучение
происходит в вакууме. На нержавеющей стали, которая имеет низкий коэффициент
теплопроводности, прямой пучок СИ создает сильный локальный нагрев и вызывает
изменение цвета поверхности пластины. Полученные изображения вполне достаточны для определения пространственного положения пучка, размеров и формы его
сечения.
Для точного определения формы и размеров пучка рентгеновских лучей самым
очевидным методом является «пощупать» пучок каким-либо поглощающим рентгеновские лучи предметом или посмотреть на его изображение на светящемся экране
перекрывающем пучок. После монохроматизации СИ в рентгенооптическом блоке
интенсивность пучка уже не настолько велика, чтобы сжигать предметы, поэтому
положение и форму пучка можно приблизительно оценивать с помощью обычных
люминесцентных экранов или запоминающих пленок. Правда, на экран под пучком
можно смотреть только через дистанционно управляемую телевизионную видеокамеру (см. рис. 3.26).
1)
Ионизационные камеры для измерения интенсивности пучков рентгеновских лучей на
источниках СИ специально производит, например, компания Advanced Design Consulting USA,
Inc. Поставляются несколько моделей камер длиной от 4,5 см до 30,5 см, наполняемые
различными газами (аргон, азот, гелий). Выбор длины камеры и ее наполнения зависит
от энергии фотонов и интегральной интенсивности пучка, интенсивность котороно должна
контролировать ионизационная камера.
2)
Pin diode — регулируемый резистивный диод. В p − i − n диодах между высоколегированными слоями с p- и n-проводимостью расположен слой полупроводника с проводимостью близкой к собственной. Кремниевые pin-диоды применяются в качестве детекторов (о
pin-детекторах см. выше в разделе «Полупроводниковые детекторы»).
3)
Например, детектор PF-2500, производимый компанией MOXTEK (США, WEB
http://www.moxtek.com/ ) на основе кремниевого pin-диода, работает при температурах от
◦
0 до 30 ◦ С и обладает энергетическим разрешением около 350 эВ и скоростью счета до
20 тыс имп/с.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
273
Существует целый ряд веществ, которые проявляют люминесценцию в видимой
области под действием жестких рентгеновских лучей. Очень давно в качестве такого
вещества применяется сульфид цинка, известный тем, кто когда-либо работал с рентгеновскими лучами, как желтый порошок, из которого изготавливаются экранчики
для поиска положения рентгеновских пучков. Иногда для тех же целей применяют
сульфид кадмия (Zn,Cd)S:Ag, а также монокристаллы вольфрамата кадмия (CdWO4 ),
которые тоже хорошо действуют в качестве
люминесцентного экрана. В последнее время разработаны новые намного более яркие
и чувствительные по сравнению с ZnS флуоресцентные экраны из оксисульфата гадолиния допированного тербием (GdO2 S:Tb3+ ).
Если требуется документирование или подробный анализа сведений о рентгеновских
пучках, то используются специальные мгно- Рис. 3.26. Оценка положения, формы и
размера пучка рентгеновских лучей с повенно проявляющиеся бумаги и пленки. При
мощью люминесцентного экрана
попадании на них рентгеновских лучей они
в месте попадания практически мгновенно
меняют свой цвет, а получающаяся плотность окраски пропорционально интенсивности прошедших лучей. Однако способы контроля положения и интенсивности с
помощью люминофоров или запоминающих пленок не очень точны и могут оказаться
полезными только при грубых юстировках рентгенооптических систем. Для более
точных измерений применяются специальные сканеры рентгеновских пучков.
Сканеры пучка. Для точного определения формы и положения пучков рентгеновских лучей, в том числе очень интенсивных, разработан ряд разных устройств,
называемых сканерами пучков (см. рис. 3.27), которые буквально «щупают» пучок,
определяя его положение, форму и интенсивность. Самым простым из них является
клиновидный сканер. Кроме того, для исследования формы и положения пучков СИ
применяются диафрагмы с точечным отверстием и проволочные сканеры из сильно
поглощающего металла.
Рис. 3.27. Методы сканирования формы пучка рентгеновских лучей (а) с помощью клина; (б)
с помощью проволоки. В этом сканере горизонтальная проволока определяет распределение
пучка в направлении z, а вертикальная в направлении x. (в) сканер из диафрагмы с точечной
щелью. В случаях (а) и (в) ренгистрирующий детектор, например ионизационная камера,
устанавливается прямо на пути пучка, перекрываемого клином или диафрагмой с точечной
щелью. В случае (б) обычно измеряется фототок от проволоки и рентгеновский детектор не
нужен. В случае (б) возможен вариант с измерением флуоресцентного излучения от проволоки.
Тогда детектор устанавливается в стороне от пучка. В этом варианте можно использовать
только одну проволоку
274
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Клиновидный или ножевой сканер (рис. 3.27, a), представляющий собой пластину из сильно поглощающего рентгеновские лучи металла, край которой может
перекрывать определенную часть пучка, является простейшим, но наиболее часто
используемым инструментом для измерения положения и размеров пучков при наладке рентгенооптических систем. Применение метода клиновидного сканера упрощается тем, что каждый пучок СИ обычно имеет целый ряд щелей с регулируемым
положением щек. Край одной из щек может как раз использоваться в качестве
ножевого сканера. Поэтому нет необходимости встраивать в пучок специальное
устройство. Перемещая щеку щели через пучок и измеряя проходящую через щель
интенсивность в зависимости от положения щеки, можно получить распределение
интегральной интенсивности в пучке. Форма сечения пучка определяется не по самой
функции интегральной интенсивности, а по более чувствительной к распределению
интенсивности зависимости ее первой производной от положения щели (см. врезку на
рис. 3.27, a). Измерения можно провести с вертикальной и горизонтальной щелями,
и таким образом получить размеры пучка в двух направлениях.
Проволочный сканер (рис. 3.27, б) обеспечивает более прямое измерение формы.
Натянутая вертикально или горизонтально металлическая тонкая (50–100 мкм) проволока, в зависимости от направления измерения формы пучка, шагами проводится
поперек пучка, а на каждом шаге отслеживается либо ее рентгеновская флуоресценция, измеряемая специальным детектором, либо измеряется фототок, индуцируемый
в проволоке поглощенным по механизму фотоэффекта 1) ионизирующим излучением
и протекающий между проволокой и землей, которые пропорциональны интенсивности пучка в месте положения проволоки. Зависимость измеренных величин от
положения проволоки дает распределение интенсивности по сечению пучка, а следовательно его размер и положение. Ускорение обследования формы и положения
пучка достигается при использовании сразу двух вольфрамовых проволок, натянутых
взаимно перпендикулярно на одном держателе, как показано на рис. 3.27, б. Для контроля положения пучка проволоки периодически проводят через монохроматический
пучок. Сканирование осуществляется одновременным смещением обеих проволок в
направлении под углом 45◦ к горизонтальной плоскости. В результате фотоэлектрического поглощения рентгеновских лучей в проволоках возникает электрический
ток, если проволоки заземлены. Ток утечки пропорционален поглощенному потоку.
Положение проволок определяется с помощью датчика линейных перемещений. Сканирование сечения пучка проволоками дает зависимость поглощенной в каждой проволоке мощности излучения от ее положения. Эта зависимость позволяет определить
горизонтальный и вертикальный профили распределения интенсивности в пучке.
Пространственное разрешение такого сканера с проволоками толщиной 50 мкм при
полном сканировании сечения пучка составляет около 5 мкм (см, например, Fajardo
and Ferrer (1), 1995). Сканеры подобного типа используются, например, при юстировках монохроматизированных пучков на канале ID3 источника синхротронного
излучения 2) ESRF. Подобный сканер с более толстой проволокой, размещенный в
вакууме, может применяться для определения положения пучка белого СИ.
Сканер из диафрагмы с точечным отверстием (рис. 3.27, в) дает возможность
наиболее полного двумерного описания формы сечения пучка. Небольшим отверстием, сделанным в сильно поглощающей пластине, размер которого значительно (по
крайней мере в 5–10 раз) меньше минимального размера исследуемого пучка, ска1)
Как было показано выше (см. § 1.5.2), внутренний фотоэффект является основным
механизмом поглощения в веществе рентгеновских фотонов с энергией до ∼ 30 кэВ.
2)
Адрес в Интернет: http://www.esrf.fr/exp_facilities/ID3/user_guide/eh2/ .
3.3. Устройства для управления пучками СИ
275
нируется сечение пучка и измеряется интенсивность, проходящая через отверстие.
Конечно, число измерений в данном случае будет значительно больше, чем в двух
предыдущих методах, но в результате получится карта распределения интенсивности
по сечению пучка, как на экране. Правда, полученное распределение будет интегральной сверткой реального размера пучка с размером отверстия диафрагмы, что
следует учитывать при оценке размеров.
Мониторы пучка. Общим недостатком рассмотренных методов определения положения и формы рентгеновских пучков является необходимость перекрывания
пучка, поэтому они применимы при подготовке экспериментов, но не позволяют
проводить постоянный мониторинг в процессе эксперимента без его остановки. Для
этого разработан ряд методов оперативного слежения за положением рентгеновских
пучков без их перекрывания или с частичным перекрыванием с помощью мониторов
положения и интенсивности рентгеновского пучка, которые широко используются на
современных источниках СИ. Требования к свойствам таких мониторов определяются точностью, с которой необходимо определять положение и потоком фотонов, в
котором должен работать монитор в течение длительного времени. При проведении
измерений на СИ обычно требуется знать положение пучка с точностью около 10 %
от его размера, для чего необходим инструмент с пространственным разрешением
∼ 1 мкм. В зависимости от интенсивности пучка для мониторинга применяются
главным образом три типа мониторов, удовлетворяющих требованиям точности определения координат: ножевые мониторы краев пучка, позиционно чувствительные
ионизационные камеры с разделенным сигнальным электродом и детекторы на кремниевых диодах. Каждое из этих устройств имеет свои особенности и свою область
применения.
Детекторы краев пучка измеряют интенсивность на периферии сечения пучка СИ слева, справа,
снизу и сверху от пучка и фактически действуют подобно рассмотренным выше сканерам ножевого типа,
но с той разницей, что не перекрывают пучок полностью, а касаются своими пластинами только его
самых внешних краев (см. рис. 3.28). Попадающие на
край пластины фотоны пучка поглощаются в материале и создают в нем фотоэлектроны, которые образуют фототок от контакта прикрепленного к внешней
стороне пластины к земле. Величина этого фотото- Рис. 3.28. Принцип определека пропорциональна интенсивности потока фотонов ния положения пучка СИ по дев месте касания пластины с пучком. Чем глубже
тектированию его периферии
пластина проникает в пучок, тем больше фототок.
Для увеличения контакта монитора с пучком и снижения тепловой нагрузки его
лезвия обычно располагают вдоль направления пучка.
В качестве детектирующих пластин обычно используются тонкие пластины (толщиной порядка 0,1 мм) из вольфрама или CVD алмаза 1). Если в измерительной
1)
CVD алмаз — это синтетический алмаз, получаемый методом химического эпитаксиального осаждения из газовой фазы (обычно из газовой плазмы с содержанием метана). В
начале 1990-х годов были разработаны технологии получения алмазных пленок осаждением
углерода из газовой фазы (метод CVD, т. е. химическое осаждение из газовой плазмы, с
использованием метана в качестве источника углерода и приложением электрического поля)
на подложках из пластин монокристаллического кремния. Хотя плучаемые алмазные пленки
является поликристаллическими, технология позволяет изготавливать их с высокой степенью
кристаллографической текстурированности и с оптическими, тепловыми и механическими
276
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
головке монитора установлено несколько пластин симметрично относительно оси
контролируемого пучка СИ, то сравнение интенсивностей, измеренных всеми пластинами, позволяет определять положение пучка относительно центральной оси измерительной головки с точностью до десятых долей микрона. Как правило, подобные
мониторы используются для определения положения пучков белого излучения на
выходе из канала перед входом в рентгенооптический блок, в том числе мощных
сильно коллимированных пучков огромной яркости из вставных устройств, и должны
обладать высокой радиационной и термической стойкостью, выдерживая тепловые
нагрузки порядка 600 Вт/мм2 и выше без заметных геометрических искажений.
Мониторы с четырьмя лезвиями применяются для определения положения сильно
коллимированных пучков из ондуляторов. Для контроля положения пучков СИ
из поворотных магнитов, сильно коллимированных только в вертикальном направлении и плоским веером расходящихся в горизонтальной плоскости, в мониторе
достаточно устанавливать только два лезвия, одно сверху, а другое снизу, которые
определяют смещения пучка в вертикальном направлении. Касание краем пластины периферии пучка фотонов практически не вносит возмущения в его центральную рабочую область, которая должна использоваться в эксперименте, поэтому
с помощью данного устройства можно следить за положением пучка постоянно.
Обычно самые периферийные части пучка перед подачей на исследуемый образец
все равно обрезают с помощью прецизионных щелей, чтобы неоднородности интенсивности в них не искажали измерения, поэтому влияние краевых детекторов
на интенсивность пучка практически полностью устраняется такой окончательной
коллимацией.
Мониторы, работающие в режиме измерения фототока, в последнее время стали
использовать не только для определения положения пучков, но и для стабилизации и
регулировки их положения в процессе экспериментов посредством регулировки накопительного кольца или вставного устройства через обратную связь между фототоком
монитора и управлением источником излучения (Singh and Decker, 2001).
свойствами близкими к мононристаллическим природным алмазам. Сегодня в мире существует ряд компаний (в том числе Дебирс), которые промышленно производят пластины
CVD алмазов толщиной 1 мм и больше и диаметром до 10 см. Как и природный алмаз,
синтетические сильно текстурированные пленки обладают уникальным сочетанием физикомеханических свойств: высочайшей твердостью (10 по шкале Мооса); самой высокой среди
известных на сегодня материалов механической прочностью (модуль Юнга ∼ 1,2 · 1012 Н·м−2
и сжимаемость 8,3 · 10−13 м2 Н−1 ); наиболее высокой для известных материалов теплопроводностью (∼ 2 · 103 Вт м−1 K−1 при комнатной температуре, что в 4 раза выше, чем у меди);
исключительно низким коэффициентом теплового расширения (0,8 · 10−6 K при комнатной
температуре, что сравнимо с коэффициентом расширения специального сплава инвар); оптической прозрачностью в диапазоне электромагнитных излучений от жесткого ультрафиолета
до дальней области инфракрасного излучения; в чистом виде является диэлектриком с удельным сопротивлением ∼ 1012 −1014 Ом·м, а при микролегировании (допировании) становится
полупроводником p-типа с удельным сопротивлением ∼ 10−2 Ом·м и широкой запрещенной
зоной (5,4 эВ); проявляет низким или «отрицательным» сродством к электрону, т. е. начинает
эмиссию электронов с поверхности при приложении даже низкого напряжения. Подобные
материалы, благодаря их уникальным механическим, электрическим и оптическим свойствам
находят широкое применение во многих областях современной техники, в том числе в оптике,
электронике и вакуумной технике. Например, на источниках СИ 3-го поколения, таких как
APS, ESRF, Spring-8 и ряде других в мониторах пучков на выходе из источников излучения
очень часто используются мониторы с лезвиями из CVD алмаза толщиной несколько сотен
микрон (см. например, Shu et al., 2001; или Shu, 1997).
3.3. Устройства для управления пучками СИ
277
Один из примеров измерительной головки монитора ножевого типа для контроля
положения пучка из ондулятора показан на рис. 3.29.
Монитор ножевого типа, схематически показанный на рис. 3.29,
предназначен для контроля положения пучка ондуляторного излучения и работает в фотоэлектронном режиме (режим фотоэмиссии).
В качестве детекторов в головке используются 4 детектирующих
лезвия. Лезвия закреплены в держателе из меди так, что их плоскости параллельны оси пучка, как
показано на схеме. Электроды для
измерения напряжения смещения
располагаются на внешних сторонах пластин. Вся сборка монтируется в камере монитора, которая
может встраиваться в линию пучка Рис. 3.29. Схема головки монитора ножевого типа,
СИ в одной из точек контроля (см. используемого для контроля положения пучка изрис. 3.2). Лезвия (детекторы поло- лучения из ондулятора на накопительном кольце
жения пучка) изолированы от каSPring-8 (Япония)1 )
меры монитора. Каждый сигнал тока измеряется с помощью усилителя напряжения, управляемого током (преобразователем ток-напряжение с малым сопротивлением). Камера монитора имеет линейный
привод для вертикального перемещения детектирующей головки и горизонтального
перемещения самой камеры. Лезвия могут вводиться в пучок и выводиться из него.
Обычно лезвия головки для измерения положения пучков белого СИ изготавливают из вольфрама, наиболее тугоплавкого металла. Однако вольфрам, имеющий
сравнительно низкую теплопроводность, сильно разогревается пучком синхротронного излучения из источника СИ 3-го поколения и, несмотря на высокую температуру
плавления, может термически разрушаться. Хорошим кандидатом для изготовления измерительных головок являются тонкие (толщиной несколько десятых долей
миллиметра) пластины поликристаллического CVD алмаза. Они обладают наиболее
высокой теплопроводностью, низким коэффициентом поглощения рентгеновских лучей и отличными электрическими параметрами. Например, в работе Aoyagi et al.,
(1996) был проведен сравнительный анализ тепловых и структурных свойств CVD
алмаза и вольфрама для использования их в качестве ножей. Расчеты проводились
в предположении установки головки на расстоянии 20 м от источника (ондулятора).
Исследование показали, что при попадании прямого пучка ондуляторного излучения
на головку температура и уровень напряжений не превышает предельные свойства
CVD алмаза, но превосходит свойства вольфрама при минимальном зазоре ондулятора и токе в накопительном кольце SPring-8 100 мА (энергия позитронов 8 ГэВ). Было
обнаружено, что полученный из газовой фазы алмаз, благодаря высочайшей теплопроводности, низкому коэффициенту термического расширения и хорошим механическим свойствам является лучшим материалом для изготовления лезвий мониторов
1)
Мониторы подобной конструкции применяются на ряде пучков накопительного кольца
SPring-8 в том числе на высокоярких и сильно коллимированных пучках ондуляторного
излучения. (Aoyagi, et al., 1996). Мониторы похожей конструкции также широко используются
и на других источниках СИ 3-го поколения (ESRF, APS и т. п.).
278
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
пучка ножевого типа. Кроме того, введение алмаза в пучок существенно меньше
загрязняет его спектр, чем введение лезвий из вольфрама. Мониторы с лезвиями из
поликристаллического алмаза в настоящее время также применяются для контроля
пространственного положения пучков ондуляторного излучения на наиболее мощных
источниках СИ, таких как ESRF (Франция) и APS (США), а также на ряде других
современных источников.
Возможны мониторы положения пучка по измерению интенсивности краев пучка
и в более простой конструкции, чем описанная выше. Например, для контроля вертикальных смещений монохроматизированного пучка может использоваться рассмотренный выше проволочный сканер с двумя вольфрамовыми проволочками, натянутыми параллельно горизонтальной плоскости и отстоящими друг от друга на расстояние
равное вертикальному размеру пучка. Принцип действия этой измерительной головки полностью аналогичен принципу проволочного сканера или монитора ножевого
типа, работающего в режиме фототока. Сравнение токов на проволоках позволяет
определять величину вертикального смещения пучка. Подобные простые мониторы,
правда, применяются для контроля уже монохроматизированных пучков, поскольку
при работе в белом пучке сложно решить проблему теплоотвода от проволок. Кроме
того такой монитор не может использоваться постоянно из-за очень ограниченного
срока жизни вольфрамовой проволоки под пучком синхротронного излучения.
Постепенная деградация при длительном воздействии мощного рентгеновского
облучения, особенно при работе на пучках белого излучения, является общим
недостатком рассмотренных мониторов краев пучка, который приводит к постепенному уменьшению фототока и снижению эффективности и точности монитора.
Ряд исследований показал, что ножевые детекторы с лезвиями из CVD алмаза
менее чувствительны к радиационной деградации, если они работают не в режиме
измерения фототока, а в режиме фотопроводимости. Такой монитор положения пучка
(см., например, Aoyagi, Kudo et al., 2004) работает с лезвиями из CVD алмаза,
на которые подается напряжение смещения. На параллельных плоскостях алмазных
пластин сформированы алюминиевые электроды, для подачи напряжения смещения
и измерения тока фотопроводимости, который пропорционален интенсивности потока
фотонов, касающегося края лезвия.
На конечной стадии подготовки пучка для эксперимента как правило проводится
мониторинг положения пучка с помощью позиционно чувствительных ионизационных камер 1) (камеры устанавливаются обычно в непосредственной близости перед
исследуемым образцом). Данный метод позволяет одновременно в реальном времени
следить, как за положением и размерами пучка, так и за его интенсивностью. Для
мониторинга пучков монохроматизированного рентгеновского излучения промышленно изготавливаются и применяются специальные ионизационные камеры, которые
часто используются в экспериментальных станциях на пучках СИ (см., например,
Sato, Kudo et al., 1998). Обычно это камеры с разрезным сигнальным электродом,
обладающие на сегодняшний день наиболее высоким пространственным разрешением
(рис. 3.30) при их относительной простоте и высокой надежности.
Как правило, для определения положения пучка по горизонтали и вертикали
последовательно устанавливают две одинаковые позиционно чувствительные камеры,
повернутые по оси проходящего через них пучка на 90◦ друг к другу. Одна из камер
измеряет смещение пучка в горизонтальном направлении, а другая в вертикальном.
1)
Ионизационные позиционно чувствительные камеры (мониторы пучков рентгеновских
лучей) серийно производятся, например, компаниями ORDELA Inc., Oxford-Danfysik и другими компаниями, выпускающими оборудование для пучков синхротронного излучения.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
279
Рис. 3.30. Принцип определения вертикального смещения ΔZ положения пучка СИ с помощью
ионизационной камеры с диагонально разделенным сигнальным электродом. Формула для
определения смещения изображена на рисунке
Достижимая для этого метода точность измерения положения на сегодня составляет
1–5 мкм при использовании ионизационных камер с сигнальным электродом, разрезанным по зигзагу. Если такая высокая точность определения размеров и положения
пучка не требуется, то для мониторинга можно использовать многоэлектродные
позиционно чувствительные ионизационные камеры, обладающие аналогичными динамическими характеристиками, но имеющие пространственное разрешение порядка
200 мкм. Для определения положения и размеров пучка можно пользоваться и одной
камерой, если установить ее на устройстве, обеспечивающем поворот камеры на
90◦ вокруг оптической оси, вдоль которой проходит пучок рентгеновских лучей.
Однако такой метод не позволяет следить за пучком в реальном времени и по
производительности будет мало отличаться от рассмотренных выше сканеров сечения
пучка.
В качестве мониторов положения и интенсивности пучков СИ очень широко
используется метод измерения с помощью обычных рентгеновских детекторов излучения, рассеиваемого каким-либо веществом прозрачным для синхротронного излучения. Этот метод получил особенно широкое развитие с появлением миниатюрных
pin-диодных детекторов рентгеновских лучей, которые обладают высокой скоростью
счета и могут работать, как в режиме счета отдельных квантов с разрешением
по энергии, так и в режиме измерения фототока подобно газовым ионизационным
камерам. Такие мониторы обычно следят за небольшой частью излучения, которое
рассеивается тонким фильтром (рис. 3.31).
В мониторе, построенном по варианту рис. 3.31, а рассеивателями могут быть
аморфные полимерные пленки, монокристаллы бериллия, металлические фольги и
т. п. Два одинаковых детектора с одинаковой апертурой регистрируют излучение
от перекрывающей пучок под углом 45◦ пленки или пластинки. Регистрироваться
может, как диффузное рассеяние, так и характеристическое флуоресцентное излучение от материала рассеивателя. Измерения проводятся при угле между направление
пучка и детектором 2θ = 90◦ . Разность показаний детекторов соответствует смеще-
280
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.31. Мониторы положения пучка по рассеянному излучению. Мониторы типа (а) предназначены для определения вертикального смещения пучка и обычно в качестве рассеивателя
используют полимерную (каптоновую или майларовую) пленку или монокристаллические
пластины бериллия. В мониторах типа (б) и (в) в качестве рассеивателя используется тонкая
металлическая фольга, в которой рентгеновские фотоны пучка способны возбуждать вторичное флуоресцентное рентгеновское излучение. Монитор типа (б) предназначен для контроля
смещений пучка в вертикальном направлении, а монитор (в) для контроля смещений в двух
взаимно перпендикулярных направлениях
нию пучка от средней линии между детекторами. Интересно, что мониторы этого
типа могут применяться для мониторинга как монохроматических рентгеновских
пучков, так и пучков белого СИ. Например, более десяти лет назад был разработан
монитор положения пучка, сходный по принципу действия со схемой рис. 3.31, а
с монокристаллом бериллия в качестве рассеивателя и CCD детектора в качестве
регистрирующего устройства (Fajardo and Ferrer (2), 1995), который до настоящего
времени используется на кнале ID3 ондуляторного излучения Европейского источника СИ. В этом мониторе плоский монокристалл бериллия толщиной около 500 мкм
с помощью пневматического привода вводится в пучок ондуляторного излучения
под углом 45◦ к горизонтальной плоскости, а рассеянное монокристаллом излучение
регистрируется видеодетектором рентгеновских лучей, установленным над пучком
под углом 2θ ≈ 90◦ . Получаемое на CCD детекторе изображение позволяет судить о
форме и размере пучка. Если детектор устанавливается под брэгговским углом, то
по положению рефлекса можно определить положение пучка с точностью порядка
10 мкм. Для устранения тепловой нагрузки от пучка СИ кристалл Be устанавливается в водоохлаждаемом держателе.
Сегодня подобные мониторы чаще работают с двумя одинаковыми pin-диодами
малых размеров в качестве детекторов и полимерной пленкой в качестве рассеивателя. Смещение пучка в вертикальном направлении изменяет величину телесного угла
от точки прохождения пучка через рассеиватель, опирающегося на площадь диода,
а следовательно, и количество диффузно рассеянного излучения, попадающего в
приемную апертуру детектора, что сопровождается изменением зарегистрированной
интенсивности. Сравнение интенсивностей, зарегистрированных обоими диодами,
позволяет с высокой точностью определять смещение пучка в вертикальном направлении. Пленка практически не влияет на интенсивность проходящего через нее
пучка рентгеновских лучей и мониторинг может проводиться непрерывно в процессе
эксперимента. Более точными и эффективными являются мониторы рис. 3.31, б, в с
рассеивателем из металлической фольги и несколькими pin-диодами, установленными в плоскости перпендикулярной направлению пучка.
Принцип действия подобных мониторов очень прост (см. рис. 3.32). На пути
контролируемого пучка устанавливается металлическая фольга толщиной меньше
микрона, в которой фотоны пучка могут возбуждать флуоресцентное характеристическое рентгеновское излучение, но которая практически не влияет на интенсив-
3.3. Устройства для управления пучками СИ
281
ность проходящего пучка. Для контроля пучков рентгеновских лучей с энергией
от 5 до 25 кэВ обычно используют фольги из Ti, Cr, Fe, Ni, Co и Cu толщиной
порядка 0,5 мкм. Перед фольгой для регистрации флуоресцентного излучения от
нее на небольшом расстоянии (∼ 1 см) устанавливают (симметрично относительно
оси камеры монитора, которая должна совпадать с требуемой в оптическом блоке
осью пучка рентгеновских лучей) два маленьких рентгеновских pin-диода (обычно с
площадью активной области ∼ 1 × 1 см2 ).
Рис. 3.32. Принцип действия двухдиодного флуоресцентного монитора вертикального положения пучка
Поскольку желательно иметь размер монитора как можно меньше, то измерения
проводят диодами без предусилителя, работающими в режиме регистрации фототока.
Так как излучение от такой тонкой фольги может быть слабым, то для повышения
чувствительности часто используют диоды с открытым корпусом. В таких случаях
в камеру монитора не должен проникать свет, к которому чувствительны и рентгеновские диоды. Более того, желательно, чтобы в камере поддерживался вакуум или
чистая атмосфера из гелия, потому что наводки на диоды могут возникать как от
сцинтилляций ионов и молекул тяжелых газов, так и от пылинок, которые попадают
в пучок интенсивного рентгеновского излучения.
В точке прохождения пучка через фольгу возбуждается флуоресцентное характеристическое рентгеновское излучение, соответствующее материалу фольги и симметрично распространяющееся вокруг точки возбуждения. Интенсивность, регистрируемая каждым диодом определяется его освещенностью, которая зависит от величины
телесного угла, исходящего из точки контакта контролируемого пучка с металлической фольгой и содержащего лучи флуоресцентного излучения, попадающего
на диод. Относительная разность сигналов от двух диодов позволяет определить
величину смещения контролируемого пучка рентгеновских лучей от геометрической
оси монитора (в данном случае в вертикальном направлении) с высокой точностью
(1–2 мкм). Изготавливаются мониторы и с четырьмя диодами, смонтированными в
диодную матрицу, как показано на рис. 3.31, в. При измерении четырьмя диодами
сразу определяется смещение пучка по двум осям, Z и X.
Такие мониторы положения пучка производятся серийно изготовителями оборудования для пучков синхротронного излечения. Очень малые размеры диодов
позволяют изготовлять такие мониторы довольно малых размеров, и они могут легко
встраиваться в любой участок рентгеновской оптической системы, в том числе в
участки, работающие в вакууме. Мониторы положения монохроматичечских пучков
рентгеновских лучей на pin-диодах для использования работы в пользовательских
рабочих станциях в вакууме или атмосфере гелия серийно выпускаются, например,
282
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
компанией Oxford-Danfysik (например, монитор QBPM — монитор для точного измерения положения и интенсивности рентгеновского пучка с четырмя pin-диодами).
Испытания этого монитора, проведенные на APS (Brady, 2003), показали, что он
способен определять центр тяжести положения пучков рентгеновских лучей с точностью не хуже 5 мкм при низких и высоких потоках фотонов (1011 фотон/с и выше)
со скоростью экспозиции несколько миллисекунд.
3.3.3. Монохроматоры и кристалл-спектрометры — дифракционная оптика. Монокристальные монохроматоры используются в рентгеновской технике для
выделения монохроматических волн с момента открытия дифракции рентгеновских
лучей. Действие этих устройств основано на брэгговском отражении монокристаллом
рентгеновских лучей с длиной волны, определенной условием (1.30), которые затем
используются в качестве первичного пучка в дифракционных или спектральных
исследованиях. При работе на СИ монохроматоры применяются, как для отбора излучения с нужной длиной волны, так и для управления размерами и пространственным
положением пучков рентгеновских лучей, а также в качестве спектрометров, обеспечивающих сканирование энергии рентгеновских лучей с высоким разрешением,
например, в спектрометрии поглощения. Такое широкое разнообразие применений
кристаллических монохроматоров требует использования различных схем монохроматоров в зависимости от конкретной задачи, решаемой с их помощью.
К настоящему времени изобретено много разных схем монохроматизации рентгеновских лучей с помощью кристаллических монохроматоров. В табл. 3.5 приведено
краткое описание и основные характеристики наиболее часто используемых из них,
с которыми нам придется встречаться при рассмотрении разных тем в данной книге.
Некоторые из этих схем и варианты их развития мы рассмотрим в данной главе.
Дополнительно к разным применениям этих схем нам придется также обращаться в
главах, где будут рассмотрены области практического использования СИ в рентгеноструктурном и рентгеноспектральном анализах
Как видно из приведенных схем, монохроматоры состоят из дифракционно отражающих монокристаллов, которые должны быть установлены на устройстве, обеспечивающем регулировку угла между отражающими кристаллографическими плоскостями и направлением рентгеновских лучей. В фокусирующих схемах дополнительно
требуется устройство для контролируемого изгиба кристалла. Особенностью конструкции монохроматоров, работающих на пучках СИ, является часто возникающая
необходимость охлаждения кристаллов, что связано с огромной мощностью излучения, которое при поглощении может вызывать сильный локальный нагрев кристалла
и искажение его геометрии и структуры. Главнейшей частью монохроматоров, конечно, является кристалл, качество которого определяет все основные параметры
монохроматора и область его возможного применения. При выборе кристалла важными характеристиками являются отражающая способность и совершенство кристаллической структуры, которое определяет спектральную разрешающую способность
монохроматора.
3.3.3.1. Энергетическое (спектральное) разрешение монохроматора. Энергетическое разрешение кристалл-монохроматора (или, другими словами, спектральная
полоса пропускания монохроматора) определяет ширину спектрального интервала,
который можно вырезать с его помощью из белого излучения. Например, чтобы разделять близко расположенные пики на дифрактограмме порошка, необходимо проводить дифрактометрию на квазимонохроматическом излучении с узкой спектральной
линией. Для простоты и точности математического описания формы дифракционных линий при рентгеноструктурном или рентгеноспектральном анализе желательно, чтобы используемая при измерениях спектральная линия имела гауссовское
3.3. Устройства для управления пучками СИ
283
Т а б л и ц а 3.5. Основные схемы монохроматизации с помощью кристаллов, применяемые
в рентгеноструктурном и рентгеноспектральном анализах
Схема монохроматора
Основные характеристики
Отражающие атомные плоскости параллельны поверхности плоского кристалла. Применяется для
получения пучков параллельных монохроматических лучей. Благодаря условию брэгговского отражения такие монохроматоры из кристаллов высокого совершенства (обычно Si, Ge, кварц или
алмаз) формируют строго параллельные пучки из
первичного пучка, даже если он обладает расходимостью или сходимостью. При отражении размеры сечения пучка не меняются. Подобные монохроматоры широко применяются в рентгенооптических системах дифрактометров и спектрометров.
По сравнению с симметричным случаем брэгговского отражения обладает свойством сжимать сечение пучка в пропорции sin α/ sin β, за счет
чего примерно в 1,5 раза возрастает плотность
потока фотонов в монохроматизированном пучке. Для изготовления могут использоваться любые кристаллы, применяемые для монохроматизации рентгеновских лучей, но параллельные пучки
получаются с помощью совершенных безмозаичных кристаллов. Поверхность кристалла срезается под углом к отражающей атомной плоскости.
Выходящие лучи проходят больший путь в материале кристалла, чем входящие. Поэтому оптимальный угол β обычно составляет 5−10◦ . При
меньших β сжатие пучка будет сильнее, но возрастет поглощение дифрагированных лучей кристаллом и эффекта усиления интенсивности не
будет.
Используются тонкие монокристаллические пластины с отражающими атомными плоскостями перпендикулярными к поверхности. В принципе эта
геометрия может работать и с отражающими плоскостями, располагающимися под произвольным углом к поверхности кристалла, но это увеличивает
путь лучей в кристалле и из-за поглощения снижает интенсивность монохроматизированного пучка. Первичный полихроматический пучок проходит сквозь кристалл и брэгговское отражение от
атомных плоскостей создает пучок параллельных
монохроматических лучей с тем же сечением, что
и у первичного. Одновременно, благодаря экранированию кристаллом, происходит частичная фильтрация от рассеянного излучения. Прошедший без
дифракции прямой пучок рентгеновских лучей может либо далее использоваться для других целей,
в том числе для контроля интенсивности источника, либо должен быть в целях безопасности полностью поглощен ловушкой первичного пучка. Требования к кристаллам схожи с предыдущим случаем,
кроме того, что они не должны иметь высокий
коэффициент поглощения для выделяемой длины
волны.
284
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Т а б л и ц а 3.5 (продолжение)
Схема монохроматора
Основные характеристики
Этот монохроматор был изобретен французским
кристаллографом Иветт Кошуа в начале 1930-х годов и стал первым фокусирующим монохроматором,
который позволил сильно повысить чувствительность и разрешающую способность рентгеноспектрального анализа. Иветт Кошуа модифицировала
геометрию монохроматора Лауэ, заставив отражающие атомные плоскости монокристалла сфокусироваться в точке N с помощью упругого изгиба монокристаллической пластинки по некоторому
радиусу 2r (здесь r обозначает радиус фокальной окружности). Чтобы атомные плоскости сходились, необходимо изогнуть кристалл именно упруго, а не пластически, поэтому радиус изгиба не
может быть маленьким. Полихроматические лучи
падают на кристалл с выпуклой стороны и, проходя
сквозь него, лучи удовлетворяющие брэгговскому
условию сходятся в маленькое пятно F на фокальной окружности. Условию отражения одновременно
могут удовлетворять только лучи сходящиеся в точке F на фокальной окружности. Как и в геометрии Лауэ, исходно (до изгиба кристалла) отражающие плоскости здесь имеют право располагаться
под любым углом к поверхности монокристаллической пластинки. Однако, при большом наклоне
отражающих плоскостей к поверхности кристалла
путь луча в кристалле увеличивается и поглощение может сильно снижать интенсивность монохроматизированных лучей. Как видно из рисунка,
крайние лучи исходят из точек кристалла, которые уже не касаются фокального круга, поэтому
они могут пересекаться только на круге большего радиуса, чем тот, который изображен. Поэтому фокусировка в данном монохроматоре не идеальная. Монохроматоры этого типа до настоящего времени широко используются в рентгеновской
спектрометрии для исследования области спектра
0,6–1,7 Å.
Геометрия фокусирующего монохроматора Иоганна позволяет получать сфокусированные пучки
монохроматических лучей из расходящихся первичных пучков. Фактически эта схема является
модификацией схемы спектрометра Кошуа путем
замены отражения по Лауэ (напросвет) на отражение от кристаллогрфических плоскостей параллельных поверхности кристалла (отражение по
Брэггу). Поэтому данной геометрии свойственны
те же самые нарушения фокусировки для лучей, исходящих от части кристалла, не лежащей на окружности фокусировки так что фокусное пятно лучей не является точкой, а оказывается размытым по области F . Достоинством по
сравнению со схемой Кошуа здесь является возможность использования более толстых кристаллов и кристаллов, имеющих высокий коэффициент
поглощения.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
285
Т а б л и ц а 3.5 (окончание)
Схема монохроматора
Основные характеристики
Эта схема является улучшением схемы монохроматора Иоганна и устранением свойственной ей
дефокусировки крайних лучей. Для этого кроме
упругого изгиба кристалла по радиусу 2r в нем
дополнительно делается вышлифовка по радиусу
окружности фокусировки r. В результате отражающие плоскости касаются окружности фокусировки
на всей длине кристалла и дефокусировка исчезает.
Действие монохроматора Иогансона можно сравнить с асимметричным брэгговским плоским монохроматором, но в данном случае для достижения
эффекта фокусировки лучей отражающая атомная
плоскость упруго изогнута. Данный монохроматор
обладает большей светосилой и резкостью фокусировки по сравнению со спектрометром Иоганна, но
существенно сложнее в изготовлении.
Монохроматор с кристаллом, упруго изогнутым
по логарифмической спирали, как и монохроматор
Иогансона, дает острую фокусировку монохроматизированного пучка, но не требует прецизионной
механической обработки кристалла при изготовлении. Логарифмическая спираль (спираль Бернулли)
имеет вид
и описывается уравнением r = a exp (bϕ), где r —
радиус-вектор любой точки; a — радиус-вектор в
точке отсчета; b — константа спирали, равная котангенсу угла между радиус-вектором и касательной к линии спирали (b = ctg θ); ϕ — угол поворота от вектора a до вектора r. Логарифмическая спираль обладает таким свойством, что любая прямая,
выходящая из полюса спирали, пересекает виток
под одним и тем же углом, в результате чего может
обеспечиваться острая фокусировка.
распределение интенсивности в зависимости от длины волны. Наиболее четкие
дифрактограммы, пригодные для расшифровки сложных структур, на лабораторных
дифрактометрах получаются, если съемка ведется на одной линии Kα1 дублета характеристического излучения рентгеновской трубки, т. е. в очень узком спектральном
интервале. Для получения подобного результата на монохроматизированном синхротронном излучении 1) надо чтобы ширина вырезаемой монохроматором спектральной
полосы была не более половины междублетного расстояния Kα1 −Kα2 , которое
1)
В практике рентгеноструктурного анализа, как методом монокристаллов, так и порошков,
почти никогда не используется излучение с длиной волны больше Kα1 Co (λ = 2,28962 Å)
или меньше Kα1 Ag (λ = 0,559363 Å). Поэтому работа в диапазоне энергий синхротронного
излучения от 5 кэВ (λ = 2,4796 Å) до 20 кэВ (λ = 0,62 Å) практически полностью перекрывает
этот интервал длин волн.
286
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
составляет 0,00382 Å (19,907 эВ или ΔE/E = 0,0025) для медного излучения или
0,004284 Å (104,85 эВ или ΔE/E = 0,006) для излучения молибдена. Таким образом,
для отбора излучения с шириной спектра, удовлетворительной для порошковой
дифрактометрии высокого разрешения, требуется монохроматор, обеспечивающий
разрешение не хуже 9 эВ в длинноволновой области и 50 эВ в коротковолновой
области выбранного интервала белого спектра (т. е. ΔE/E порядка 0,003 от 5 кэВ до
30 кэВ). Если обратиться к спектроскопии поглощения рентгеновских лучей, которая
будет рассматриваться в главе 5, то для исследования тонкой структуры спектров в
области скачков поглощения измерения должны проводиться с шагом не более 10 эВ
при любых энергиях, что предъявляет еще более суровые требования к разрешающей
способности монохроматора.
Разрешающая способность монохроматора при брэгговском отражении от монокристалла определяется шириной распределения мозаичности используемого в нем
кристалла, т. е. совершенством его кристаллической структуры. Наиболее высокое
спектральное разрешение достигается с помощью почти идеальных безмозаичных
кристаллов, имеющих собственную ширину брэгговского отражения близкую к дарвиновской ширине кривой качания монокристалла. Дарвиновская ширина является
свойственной идеальному кристаллу шириной рентгеновского дифракционного рефлекса (или, другими словами, предельной теоретической шириной кривой качания
идеального монокристалла в области брэгговского отражения). Она пропорциональна
структурному фактору |F | отражающей кристаллографической плоскости и описывается выражением
ω0 =
2 re λ2
4re d2
P |F |e−M =
P |F |e−M tg θ,
sin 2θ πVcell
πVcell
(3.22)
−15
м), λ — рентгеновская дина
где re — классический радиус электрона (2,82 · 10
волны, Vcell — объем элементарной ячейки кристалла, P — поляризационный множитель, θ — брэгговский угол максимума отражения, e−M — фактор Дебая–Уоллера,
d — межплоскостное расстояние для отражающей кристаллографической плоскости
монокристалла. Идеальный кристалл без поглощения обладает в области дарвиновской кривой качания единичной отражающей способностью.
В общем случае угловая расходимость пучка рентгеновских лучей, отражаемых
монохроматором (т. е. выходная апертура пучка) Δθ, определяется спектральной
шириной отражаемой монохроматором спектральной полосы. Если продифференцировать уравнение Вульфа–Брэгга (1.30), то можно получить формулу для описания
относительного спектрального разрешения кристалл-монохроматора
ΔE
Δλ
=
= Δθ · ctg θ.
(3.23)
E
λ
Собственное спектральное разрешение l1 совершенного кристалла можно оценить,
если вместо Δθ подставить в эту формулу ω из выражения (3.22)
4re d2
Δλ ΔE
=
=
P |Fhr |e−M .
(3.24)
λ
E
πV
Таким образом оказывается, что относительное спектральное разрешение совершенного кристалла пропорционально его структурному фактору |Fhr | и не зависит от
энергии фотонов (или длины волны излучения).
3.3.3.2. Кристаллы для монохроматоров. На практике в качестве монохроматоров применяются, как совершенные, так и мозаичные кристаллы, но у каждого своя
область применения. Мозаичные кристаллы, часто используемые в лабораторных
рентгеновских установках, имеют высокую интегральную отражательную способl1 =
3.3. Устройства для управления пучками СИ
287
ность, но отбираемое с их помощью излучение обладает широким энергетическим
спектром и значительной угловой расходимостью. Совершенные кристаллы дают
очень узкие дифракционные пики, ширина которых практически равна дарвиновской
ширине кривой качания, и имеют очень высокую отражающую способность у центра
распределения (т. е. в максимуме). Характеристики кристаллов, наиболее часто используемых для изготовления рентгеновских монохроматоров, приведены в табл. 3.6.
Т а б л и ц а 3.6. Межплоскостные расстояния d кристаллов, которые часто используются в
качестве рентгеновских монохроматоров и относительная мощность отражения Q единицей
объема кристалла на длине волны λ = 1,542 Å. (Данные из книги Coppens, 1992)
Кристалл
и отражающая
плоскость (hkl)
Симметрия
элемент.
ячейки
Межплоскостное
расстояние 2d (Å)
Доступное
качество
кристалла*
α-кварц Si02 (1010)
Бериллий Be (0002)
Германий Ge (111)
Германий Ge (220)
Пирографит C (0002)
Кремний Si (111)
Кремний Si (220)
Флюорит CaF2 (111)
Флюорит лития LiF (200)
Гексагон.
Гексагон.
Кубич.
Кубич.
Гексагон.
Кубич.
Кубич.
Кубич.
Кубич.
8,52
3,583
6,533
4,000
6,708
6,271
3,840
6,306
4,027
P-NP
NP-M
P-M
P-M
M
P-M
P-M
NP-M
NP-M
Q (см−1 )
(Freund,
1989)
0,0148
0,409
0,375
0,157
0,0827
0,0631
*P — совершенный, NP — почти совершенный, M — мозаичный
Несмотря на то, что принцип, используемый для монохроматизации рентгеновских лучей в лабораторных дифрактометрических установках и при отборе монохроматического излучения из синхротронного пучка одинаков, задачи, решаемые
монохроматорами, а следовательно, и требования к технике монохроматизации, в
этих случаях несколько отличаются. В лабораторных дифрактометрах, как правило, используется спектральная линия характеристического излучения рентгеновской
трубки, интенсивность которой изначально в тысячи раз превышает интенсивность
непрерывного фона, а ширина линии очень мала даже без разделения дублета Kα1,2 .
Поэтому задача монохроматизации в лабораторном дифрактометре заключается в
подавлении интенсивности непрерывного фона, других линий характеристического
излучения кроме используемой, а также возможных линий флуоресцентного излучения, причем важно максимально сохранить интенсивность используемой характеристической линии. В этом случае от монохроматора не требуется особенно
высокого спектрального разрешения, главное, чтобы он имел высокую отражательную способность на длине волны нужной характеристической спектральной линии.
Поэтому в лабораторных установках очень широко применяются однокристальные
монохроматоры из псевдокристаллов пиролитического графита, обладающие очень
высокой интегральной отражательной способностью, но имеющие большую ширину
мозаичности и, следовательно, сравнительно низкую разрешающую способность по
длине волны. Кроме того, при работе с характеристическим излучением рентгеновской трубки брэгговский угол монохроматора настраивается на длину волны
характеристической линии в первом порядке отражения, а интенсивность высших
гармоник, которые могут проходить через монохроматор, обусловлена лишь тормозным излучением, и поэтому пренебрежимо мала по сравнению с интенсивностью
линии характеристического излучения.
288
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Совершенно другая ситуация в случае синхротронного излучения. В рентгеновском диапазоне непрерывного спектра СИ потоки фотонов с разной энергией (длиной
волны) имеют приблизительно один порядок величины, поэтому интенсивность высших гармоник, пропускаемых кристалл-монохроматором, может быть сравнима с интенсивностью основного отражения. В результате монохроматизированный кристаллом пучок рентгеновских лучей, полученный из белого спектра СИ, будет содержать
набор кратных длин волн, которые при взаимодействии с исследуемым образцом
могут сильно искажать результаты эксперимента. Кроме того, монохроматор должен
отобрать из непрерывного спектра СИ очень узкую полосу с нужной длиной волны и
спектральным разбросом не более ширины характеристической спектральной линии,
которая была бы у излучения рентгеновской трубки с соответствующим анодом
(т. е. Δλ/λ ≈ 0,001−0,002). Поэтому для монохроматора синхротронного излучения
наряду с высокой отражательной способностью очень важна узкая спектральная
полоса пропускания.
Если выбирать монохроматоры по величине отражательной способности, то из
кристаллов приведенных в табл. 3.6 наибольший интерес представляют совершенные кристаллы кремния и германия, а также сильно мозаичный пиролитический
графит. Отражающая способность единицы объема очень высока для плоскости
(111) кристалла Ge и плоскости (0002) кристалла пирографита. Она заметно меньше
у плоскости (111) кристалла Si. В практике лабораторного рентгеноструктурного
анализа очень широко применяются монохроматоры из пиролитического графита,
который из-за большой ширины мозаичности (ширина кривой качания около 0,5◦
и даже больше) обладает широкой приемной апертурой, а следовательно большой
интегральной отражательной способностью, если на него падает пучок расходящихся
рентгеновских лучей. Однако, вследствие малой вертикальной расходимости пучка синхротронного излучения, широкая приемная апертура мозаичных кристаллов
пирографита для монохроматизации СИ не нужна, а интенсивность пучка монохроматизированного таким кристаллом оказывается невелика из-за низкой пиковой
отражательной способности. Кроме того, свойства псевдо-кристалла пирографита
могут сильно меняться от точки к точке поверхности, что может нарушать однородность пучка излучения или сильно менять его интенсивность при перенастройке
монохроматора от одной длины волны к другой. Поэтому пирографит исключительно
редко применяется для монохроматизации синхротронного излучения, хотя такие
случаи известны (см. например, Straube et al., 1998) 1). Напротив, совершенные
кристаллы обладают малой приемной апертурой, но их свойства неизменны по всему
объему, а пиковая отражательная способность близка к теоретической.
С точки зрения спектрального разрешения, судя по собственной ширине отражения, для отбора монохроматического излучения из синхротронных пучков наиболее подходят совершенные кристаллы германия и кремния, значения собственной
1)
Применение мозаичных кристаллов в качестве монохроматоров целесообразно в тех
случаях, когда главным образом требуется высокая интенсивность пучка, а энергетическая
ширина не имеет большого значения. Спектральная ширина полосы отбираемой такими кристаллами оказывается значительно больше той, которая определяется дарвиновской шириной.
Например, для плоскости (0002) гексагонального кристалла графита с типичной разориентацией блоков 0,5◦ получается спектральное разрешение 718 эВ при длине волны 1 Å.
Отражение от плоскости (0004) графита обладает меньшей шириной и дает разрешение 346 эВ.
Но двухкристальный графитовый (0002) монохроматор в антипараллельной установке дает
интесивность пучка в 72 раза выше по сравнению с подобным монохроматором на кристаллах
(111) кремния.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
289
ширины кривой отражения которых, рассчитанные по дарвиновской ширине кривой
качания, приведены в табл. 3.7.
Т а б л и ц а 3.7. Собственная ширина отражения и спектральная разрешающая способность для
некоторых рефлексов кристаллов Si и Ge на длине волны 1,54 Å (Matsushita and Hashizume,
1983)
Кристалл
hkl
ω0 (мрад)
ΔE/E (×104 )
Кремний
111
220
311
0,036
0,027
0,016
1,41
0,604
0,290
Германий
111
220
311
0,079
0,060
0,035
3,264
1,446
0,692
Относительное спектральное разрешение этих кристаллов по порядку величины
составляет 10−4 или 1,2 эВ при длине волны 1 Å. Реально, из-за несовершенства
геометрии синхротронного пучка, эта величина оказывается на порядок больше
собственной разрешающей способности, оцениваемой по дарвиновской кривой отражения 1). Но этого оказывается вполне достаточно, чтобы вырезать спектральную
полосу, которую для целей дифракционного эксперимента или рентгеновской спектрометрии можно считать приблизительно монохроматической линией.
Следует обратить внимание на то, что германий имеет скачок поглощения при
энергии 11,1 кэВ, что приводит к резкому падению интенсивности при отборе
излучения с длиной волны ниже 0,9 Å. Поэтому для работы в диапазоне энергий
(длин волн) рентгеновских лучей от 5 кэВ (λ = 2,4796 Å) до 20 кэВ (λ = 0,62 Å)
применение кристаллов Ge нежелательно, несмотря на их значительно более высокую отражательную способность, и лучше пользоваться кристаллами кремния.
Отражательная способность и ширина дифракционных пиков от совершенных
кристаллов кремния показана на рис. 3.33.
Реальные существующие совершенные кристаллы отличаются от идеальных, которые рассматриваются теорией Дарвина, поэтому для них имеет место некоторое
(вполне объяснимое) отличие экспериментально наблюдаемых дифракционных пиков
от предсказываемых теорией. Например, отражательная способность совершенных
кристаллов ослабляется поглощением. Хотя это ослабление невелико, но оно проявляется в небольшом отличии отражательной способности в пике от единицы, что
показано на рис. 3.33 (вершина отличается от горизонтальной прямой линии). Ширина пиков, как видно из рис. 3.33, уменьшается с увеличением порядка отражения.
Положение реально наблюдаемого пика, как правило, сдвинуто относительно идеального брэгговского угла. Причиной этого сдвига является отличие коэффициента
преломления рентгеновских лучей от единицы.
Следует отметить, что этот эффект сдвига положения пиков от разных порядков
отражения используется на практике для подавления интенсивности высших гармоник, о чем мы еще будем говорить дальше.
3.3.3.3. Двухкристальные монохроматоры. Из-за особенностей устройства
источников СИ и свойств излучения по сравнению с излучением рентгеновских
1)
Например, кремниевый монохроматор, установленный на пучке от поворотного магнита
накопительного кольца NSLS, (энергия ускорителя 2,5 ГэВ, критическая энергия излучения
εc = 5,04 кэВ), из-за расходимости пучка дает разрешение на порядок хуже, чем собственное
разрешение кристалла.
10 Г.В. Фетисов
290
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.33. Зависимость отражательной способности для нескольких порядков отражения совершенным кристаллом Si от отклонения от идеального брэгговского угла. Ширина пиков
отражения высших порядков меньше. Смещение центра пиков обусловлено отличием коэффициента преломления от единицы. Отличие отражательной способности от единицы в центре
пика (скос дарвиновского столика) связано с поглощением лучей в кристалле. (Перерисовано
из Hart and Berman, 1998)
трубок техника монохроматизации синхротронного излучения имеет ряд особенностей. Есть три очевидные причины для этих особенностей: (1) огромная мощность
СИ, создающая при поглощении большие тепловые нагрузки на кристаллы, требует
принудительного охлаждения; (2) невозможность двигать в пространстве источник
излучения требует перемещать пучок рентгеновских лучей к образцу с помощью
оптики, в том числе и с помощью монохроматоров; (3) поляризация пучка в горизонтальной плоскости заставляет располагать плоскости дифракции кристаллов
вертикально, чтобы минимизировать потери интенсивности и изменение интенсивности из-за влияния поляризационного множителя при перестройке на другую длину волны 1). Очевидно, что при монохроматизации пучка СИ одним кристаллом
с вертикально расположенной дифракционной плоскостью выходящий пучок будет
отклоняться от горизонтальной плоскости (см. луч R1 на рис. 3.34) и работать
с ним будет практически невозможно, так как придется поднимать и наклонять
измерительную установку, что было бы весьма затруднительно.
Поэтому для отбора излучения в синхротронных каналах, как правило, применяют двухкристальные монохроматоры (Kohra & Ando, 1980), позволяющие менять
пространственное положение пучка отобранного излучения относительно первичного
пучка СИ, не меняя его направления.
Принцип действия двухкристального монохроматора с параллельной установкой двух одинаковых кристаллов показан на рис. 3.34. Такая схема расположения
кристаллов называется (см. Пинскер, 1982) бездисперсионной схемой дифракции
(+n, −n) или установкой кристаллов (+1, −1). Для прохождения пучка лучей между
кристаллами и разделения входящего и выходящего пучков дифрагирующие плоскости кристаллов смещаются друг относительно друга на несколько сантиметров.
Поскольку для монохроматизации синхротронного излучения чаще всего применяются совершенные кристаллы, обладающие почти единичной пиковой отражательной
способностью, то добавление второго кристалла мало влияет на интенсивность выходящего пучка.
1)
Плоскостью дифракции (или дифракционной плоскостью), по аналогии с плоскостью
отражения в оптике, обычно называют плоскость, в которой лежат падающий и отраженный
лучи и нормаль к отражающей атомной плоскости кристалла.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
291
Рис. 3.34. Принципиальная схема хода пучка лучей в двухкристальном монохроматоре. Монохроматизация производится двумя одинаковыми кристаллами M1 и M2 в антипараллельном
положении (нормали +1 и −1 кристаллов направлены в противоположные стороны). Входная
щель S обрезает пучок SR «белого» синхротронного излучения до размера апертуры первого
кристалла. Луч R, лежащий в горизонтальной плоскости, после отражения от кристалла
уходит из горизонтальной плоскости в направлении R1 . Кристалл M2 поворачивает луч R1 так,
что пучок монохроматических рентгеновских лучей (X-rays) снова направлен горизонтально
и параллельно лучу R
Простейшей конструкцией такого монохроматора является монохроматор прорезного типа, который изготавливается из толстого монокристаллического блока
какого-либо совершенного кристалла (см. табл. 3.6) путем прорезки в нем канала
параллельно выбранной для отражения кристаллографической плоскости. Таким
образом получаются как бы два жестко связанных друг с другом параллельных
кристалла, действующие при отражении аналогично схеме, показанной на рис. 3.34.
Такой монохроматор прост в изготовлении, управляется одним механизмом наклона,
надежен и прост в работе, но имеет один серьезный недостаток по сравнению с другими конструкциями двухкристальных монохроматоров. Фиксированное расстояние
и жесткая связь между кристаллами приводит к тому, что, начиная с некоторых
брэгговских углов, часть лучей, отраженных кристаллом M1 , перестает попадать
на кристалл M2 и интенсивность мнохроматизированного пучка в направлении R
падает. Это сильно ограничивает диапазон длин волн, в котором может работать
такой монохроматор.
Диапазон действия двухкристального монохроматора можно расширить, если
собрать его из двух одинаковых сравнительно тонких безмозаичных монокристаллических пластин, расстояние между которыми можно менять. Если каждый из
кристаллов еще обеспечить и собственным механизмом наклона, то можно реализовать идею фильтрации высших гармоник, о которой упоминалось при рассмотрении
рис. 3.33. Поскольку ширина кривых качания совершенных кристаллов убывает с
ростом порядка отражения и гармоники смещены в сторону уменьшения брэгговского
угла, то небольшим отклонением второго кристалла от точного брэгговского положения (на угол порядка 1 ) в сторону основной гармоники можно значительно ослабить
интенсивность отражений высшего порядка (см. рис. 3.33) почти без ослабления
интенсивности основного отражения. Этот метод, известен как метод разъюстировки второго кристалла в двухкристальном монохроматоре и им часто пользуются
на практике для борьбы с высшими гармониками при работе с СИ. Отклонение
кристалла на столь малые углы обычно осуществляют с помощью прецизионного
пьезо-электрического привода (см., например, Ковальчук и др., 1999).
Как прорезной, так и рассмотренный раздельный двухкристальный монохроматоры обладают общим недостатком, заключающемся в пространственном смещении
пучка при изменении длины волны. При перестройке на другую длину волны и
10*
292
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
изменении угла наклона кристаллов в этих монохроматорах происходит вертикальное
смещение d выходящего монохроматизированного пучка, как показано на рис. 3.35, 1.
При повороте кристаллов двухкристального монохроматора положение выходящего
пучка R1 относительно первичного пучка SR меняется, как h = 2a cos θ, где a обозначает расстояние между отражающими поверхностями кристаллов. При небольших
изменениях угла вертикальное смещение d выходящего пучка незначительно (например, d = 0,2 мм при изменении длины волны от 1,50 Å до 1, 49 Å при расстоянии
между кристаллами a = 25 мм), но при больших изменениях угла пучок может выйти
за пределы исследуемого образца в экспериментальной станции, поэтому необходима
либо механическая вертикальная корректировка положения измерительной установки вместе с образцом, либо коррекция положения пучка.
Рис. 3.35. Смещение луча СИ по поверхности кристалла M2 и по высоте при перестройке монохроматора на другую длину волны. Вариант (1) соответствует кристаллам, расположенным
параллельно на фиксированном расстоянии a друг от друга, например, как в случае кристалла
монохроматора из монокристаллического блока с прорезанным параллельным каналом. При
перестройке длины волны от λ1 к λ2 (монохроматор поворачивается из положения M1 в M2 )
в этом варианте монохроматический пучок смещается из положения R1 в R2 . Вариант (2)
соответствует монохроматору с фиксированным положением выходящего пучка. В этом случае
кристаллы параллельны друг другу, но могут независимо перемещаться вдоль направления
SR (расстояние a между кристаллами, естественно, при этом меняется). Одновременное с
поворотом монохроматора смещение второго кристалла в положение M2 позволяет удерживать
неизменным положение выходящего пучка
В принципе, разъюстировку дифракционной системы из-за изменения высоты
пучка при перестройке длины волны (изменения брэгговского угла монохроматора
θM ) можно компенсировать вертикальным смещением сборки образец-детектор в измерительной установке (рентгеновском дифрактометре или спектрометре). Чтобы избежать такой сложной юстировки измерительной системы, часто имеющей большой
вес и размеры, разработаны специальные схемы двухкристальных монохроматоров
с раздельными кристаллами, в которых выходящий пучок остается на месте при
изменении длины волны (двухкристальные монохроматоры с фиксированным положением выходящего пучка). Корректировку высоты положения выходного пучка можно
осуществить несколькими вполне очевидными из рис. 3.35 способами. Например,
можно изменять высоту расположения отражающей плоскости выходного кристалла
3.3. Устройства для управления пучками СИ
293
при постоянном положении первого кристалла. Можно смещать или первый, или
второй кристалл монохроматора вдоль направления первичного пучка. Правда, в
обоих вариантах выходящий пучок, оставаясь на одной и той же высоте, будет
переходить к новым участкам на выходном кристалле. Поэтому для сохранения
параметров выходного пучка при перенастройке монохроматора необходимо, чтобы
свойства второго кристалла были одинаковы по всей поверхности. Это условие для
совершенных кристаллов выполняется автоматически. Несмотря на конструкционное
различие механизмов с вертикальным подъемом или горизонтальным перемещением
второго кристалла, общим для них является то, что для сохранения неизменного
положения выходящего пучка расстояние a между кристаллами меняется по закону
a = h/(2 cos θM ), где h необходимая высота выходящего пучка. Одна из первых
конструкций двухкристального монохроматора с фиксированным положением выходящего пучка была впервые описана в работе Paratt (1959). Достоинством такого
монохроматора является то, что положение выходящего пучка остается неизменным
при изменении угла отбора, как, например, показано на рис. 3.35, 2, и не требуется
переюстировки дифрактометра или положения исследуемого образца. В монохроматорах, разработанных в Институте кристаллографии им. А. В. Шубникова РАН, для
этой цели используется перемещение одного или обоих кристаллов монохроматора
вдоль направления пучка СИ при изменении длины волны выбираемого излучения
(см. Ковальчук и др., 1999).
3.3.3.4. Применение изогнутых кристаллов для фокусировки пучков СИ.
Расстояния от источника до монохроматора, на источниках СИ бывают порядка
10–20 м, а иногда в несколько раз больше, поэтому сечение пучка в месте расположения исследуемого образца может достигать 10–20 см на один миллирадиан угла
расходимости пучка даже в случае точечного источника излучения. Может получиться так, что в случае маленьких образцов, с которыми чаще всего работают при
рентгеноструктурном и рентгеноспектральном анализах, будет использоваться лишь
малая часть сечения пучка рентгеновских лучей. Эффективность использования
пучка особенно снижается в горизонтальной плоскости, где расходимость намного
больше, чем в вертикальном направлении. Поэтому в практике дифракционных и
спектральных исследований на синхротронном излучении широкое применение нашла фокусировка пучка в горизонтальном направлении с помощью изогнутых зеркал
или кристаллов.
Изогнутые кристаллы по сравнению с рентгеновскими зеркалами, которые будут
рассмотрены в следующем параграфе, имеют то преимущество, что углы отражения
от них существенно больше, а, следовательно, и приемная апертура (т. е. угол
раствора входящего пучка лучей, который может попасть на монохроматор и быть
отраженным кристаллом) больше. Поэтому при одном и том же сечении входящего
пучка размеры кристалла могут быть значительно (в десятки раз) меньше размеров
зеркала, а требования к шероховатости и гладкости поверхности дифрагирующего
кристалла существенно менее строги, чем в случае зеркал. Кроме того, кристаллы
намного легче использовать для отбора коротковолнового излучения, когда критический угол полного отражения зеркала особенно мал.
Треугольная форма кристалла позволяла избегать вертикального искривления
плоскости кристалла при его изгибе точечным приложение силы. Если необходимо менять длину волны отбираемого излучения, то после такого фокусирующего
кристалла требуется второй кристалл небольшого размера для монохроматизации.
Недостатком использования такого триангулярного кристалла заключается в необходимости использовать очень длинные кристаллы большой площади, чтобы изготовить монохроматор с достаточно широкой приемной апертурой, который создавал
бы в фокусе однородное пятно. При этом полезной оказывается лишь малая часть
294
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
площади кристалла, так как при использовании всей плоскости треугольника от
основания до вершины излучение в сфокусированном пятне окажется неоднородным.
Для фокусировки пучков рентгеновских лучей применяют метод дифракции от упруго изогнутого монокристалла. Существует несколько способов такой фокусировки. В случае, когда не требуется менять длину волны, для
осевой фокусировки очень эффекРис. 3.36. Фокусирующий кристалл с вертикаль- тивным может быть экваториальной осью изгиба (рисунок заимствован из книги но изогнутый кристалл (т. е. изогнутый вокруг вертикальной оси),
Coppens et al., 1992)
как показано в работе Lemonier et
al. (1978), где применялся цилиндрический изгиб монокристаллической пластины
в форме равнобедренного треугольника с зажатым основанием путем приложения
изгибающего усилия к его вершине (см. рис. 3.36). Чаще всего в системах двухкристальных монохроматоров применяется более совершенный метод фокусировки
сагиттально изогнутым прямоугольным кристаллом. Для осевой фокусировки пучка
в горизонтальной плоскости один из кристаллов двухкристального монохроматора
изгибают в виде желоба (так называемый, сагиттальный изгиб), ось которого
параллельна дифракционной плоскости монохроматора. Одна из конструкций фокусирующего двухкристального монохроматора с фиксированным положением выходящего пучка рассмотрена, например, в работе Mills et al. (1986). В этой конструкции
для простоты упругого изгиба хрупкого кристалла нижняя часть слоя монокристаллической пластины срезается в виде треугольника (см. рис. 3.37), а над этим слоем
оставляется часть пластины прямоугольной формы. В прямоугольной части пластины
делаются параллельные прорези на глубину до треугольного слоя. Нижний треугольный слой монокристаллической пластины используется для создания триангулярного
изгиба без образования седлообразного искривления плоскости, также как в только
что рассмотренном варианте рис. 3.36. Верхний сегментированный слой пластины
используется в качестве брэгговского дифракционного отражателя.
Треугольная подложка обеспечивает изгиб кристалла без седлообразного искажения плоскости, а прорези в верхнем прямоугольном слое позволяют избежать
значительных деформаций кристаллической решетки монохроматора при изгибе.
Изготовленный таким образом кристалл устанавливается в монохроматор так, что
сегментирующие прорези располагаются параллельно дифракционной плоскости, как
изображено на рис. 3.38, г, а основание фиксируется в консольном зажиме. При отсутствии воздействия на кристалл он работает как обычный плоский монохроматор,
и параллельный пучок синхротронного излучения проходит через него к цели без
изменения горизонтального размера, как показано на рис. 3.38, а. Путем нажима на
площадку в вершине треугольника можно менять кривизну отражающей поверхности
кристалла и фокусировать пучок в горизонтальном направлении. Отбор нужной
длины волны рентгеновских лучей таким сагиттально изогнутым кристаллом можно
осуществлять, устанавливая получающийся при изгибе «желоб» под нужным брэгговским углом. Авторами указанной выше работы с помощью сагиттально изогнутого кристалла отбиралось монохроматическое рентгеновское излучение в диапазоне
энергий от 8 до 16 кэВ.
В проекте оборудования канала синхротронного излучения для рентгеноструктурного анализа монокристаллов белков на источнике КИСИ в Курчатовском институте
(Арутюнян и др., 1999) для фокусировки в горизонтальной плоскости используется
3.3. Устройства для управления пучками СИ
295
Рис. 3.37. Конструкция сегментированного кристалл-монохроматора с триангулярным сагиттальным изгибом дифрагирующей поверхности. (рисунок перерисован из книги Coppens et
al., 1992) Схема работы данного кристалла в качестве второго кристалла двухкристального
монохроматора показана на рис. 3.38
Рис. 3.38. Принцип действия сагиттально фокусирующего кристалла. (а) ход пучка праллельных лучей в двухкристальном монохроматоре с плоскими кристаллами; (б) фокусировка пучка
параллельных лучей двухкристальным монохроматором с сагиттально изогнутым вторым
кристаллом; (в) фокусирующее действие сагиттально изогнутого треугольного кристалла; (г)
фокусировка сагиттально изогнутым сегментированным кристаллом конструкции рис. 3.37
296
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
сагиттальный изгиб второго кристалла монохроматора по схеме рис. 3.38, в, принцип
которого подробно изложен в статьях Sparks et al. (1980); (1982) Подробное изложение и расчет фокусировки, выполненный Д. М. Хейкером приведен статье Арутюнян
и др. (1999), а конструкция описана в статье Ковальчук и др. (1999).
Расчет кривизны, необходимой для получения нужного сечения пучка в зависимости от расстояний между источником излучения и кристаллом, а также между
кристаллом и образцом проводится по тем же формулам, которые используются
для оценки фокусировки рентгеновскими зеркалами (см. формулы (3.16) и (3.17), а
также, например, книгу Мишетт (1981)).
3.3.4. Рентгеновские зеркала. Рассмотренная в предыдущем разделе дифракционная монокристальная оптика брэгговского отражения боле или менее известна
специалистам, имеющим опыт работы с рентгеновскими лучами от лабораторных
источников, но гораздо меньше они знают об отражательной оптике типа рентгеновских зеркал, которые в лабораторных установках практически не применяются.
Причина в том, что рентгеновские зеркала эффективно работают только с пучками параллельных или почти параллельных рентгеновских лучей, которые крайне
редко получаются или применяются в лабораторных рентгеновских дифрактометрах
и спектрометрах. Кроме того, из-за своего физического принципа рентгеновские
зеркала полного внешнего отражения имеют очень большую длину (до 1,5 м), часто
превосходящую размеры самих лабораторных установок, поэтому применения в них
не получили. Лишь в последние годы появились рентгено-оптические элементы на
основе многослойных тонкопленочных структур сравнительно малого размера, в
которых используется комбинация принципов брэгговской и зеркально отражающей
оптики и которые способны работать с расходящимися пучками рентгеновских лучей.
Указанные причины, препятствующие использованию отражательной оптики в лабораторных установках с рентгеновскими трубками, полностью отсутствуют при работе
на источниках СИ, где рентгеновские зеркала нашли очень широкое применение. Такие зеркала служат фильтрами для отсечения высших порядков отражения (высших
гармоник) проникающих через кристалл-монохроматор и серьезно затрудняющих
анализ результатов измерений. Но главной функцией рентгеновских зеркал является
фокусировка пучка рентгеновских лучей, которая достигается за счет использования
слегка изогнутых зеркал.
Действие рентгеновских зеркал основано на эффекте полного внешнего отражения рентгеновских лучей от гладкой поверхности, который был рассмотрен в § 1.3.1.
Показатель преломления n для рентгеновских лучей описывается комплексной функцией от амплитуд рассеяния (см., например, Джеймс, 1950; Иверонова и Ревкевич,
1978; Coppens, 1992 или Hart & Bermann, 1998, а также § 6.7.5), как
n = 1 − δ − iβ,
(3.25)
где член α для вещества, состоящего из разных атомов, определяется, как
δ=
λ2 re (Zk + fk )Nk .
2π atoms
(3.26)
Символ Zk в этой формуле обозначает номер в периодической таблице элементов
для атома сорта k, λ длина волны рентгеновских лучей, re классический радиус
электрона по Томсону, Nk число атомов типа k в единице объема, а f является
действительной частью атомного фактора аномального рассеяния (см. § 1.7.2.2).
3.3. Устройства для управления пучками СИ
297
Рис. 3.39. Отражательная способность (коэффициент отражения) кремниевого и платинового
зеркал для рентгеновских лучей с энергией 10 кэВ и соответствующая глубина проникновения
рентгеновских лучей в материал зеркала (б). Рисунок из статьи Hart & Berman, (1998)
Величина β в функции (3.25) учитывает поглощение рентгеновских лучей и дается
выражением
λμ
,
(3.27)
β=
4π
в котором μ — линейный коэффициент поглощения.
Если пренебречь поглощением (т. е. считать, что β = 0), то критический угол
полного отражения рентгеновских лучей θc представляется в виде
cos θc = nII = 1 − δ.
(3.28)
С учетом малости угла и того, что cos θc = (l − sin2 θc )1/2 ≈ 1 − θc2 /2, критический
угол полного отражения можно выразить простой формулой
√
θc ≈ 2δ
(3.29)
или
θc [рад] = 0,00234λ ρZ/A ,
(3.30)
где A — атомный вес, а ρ — плотность отражающего материала [г/см3 ]. Значение
квадратного корня из Z/A в периодической таблице меняется очень медленно и
монотонно, от алюминия до платины это изменение не превышает 10 % (см. табл. 6.7),
тогда как плотность материалов меняется в разы 1). Поэтому при данной длине
волны величина θc приблизительно пропорциональна корню квадратному из плотно1)
Благодаря малости изменения (Z/A)1/2 для элементов периодической таблицы, величину
√
критического угла отражения можно приближенно оценить по простой формуле θc = 1,6λ ρ ,
где угол измеряется в [мрад], длина волны в [Å], а плотность в [г/см3 ].
298
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
сти материала. Отражательная способность рентгеновских зеркал при одном и том
же угле скольжения лучей сильно зависит от атомного номера его материала (см.
рис. 3.39, a). По этой причине рентгеновские зеркала часто покрывают тяжелыми
металлами, такими как золото или платина, чтобы максимально увеличить угол
скользящего падения и уменьшить общую длину зеркала, необходимую для захвата
всего сечения пучка синхротронного излучения.
Отражательная способность зеркала
описывается уравнениями Френеля 1). Для
рентгеновских лучей за пределами критического угла она резко падает (но не до
нуля). Ниже критического угла отражательная способность рентгеновского зеркала должна быть равна единице, если поглощение равно нулю (β = 0), но уменьшается, если поглощение становится значительным, как показано на рис. 3.40.
Поскольку, согласно выражению (3.30),
критический угол θc пропорционален величине λ, то зеркало, установленное под
таким углом к падающему лучу, будет отРис. 3.40. Отражательная способность зер- секать длины волн, для которых критичекала, как функция отношения угла скользя- ский угол меньше и полностью отражать
щего падения к критическому углу полного длинноволновую часть спектра.
внешнего отражения. Верхняя линия соотЭто означает что зеркало действует
ветствует случаю, когда поглощение отсут- как фильтр, обрезающий коротковолновую
ствует. Нижняя кривая соответствует слу- часть спектра, и поэтому используется для
чаю β/α = 0,12 (n = 1 − α − iβ). На графиотсечения высших гармоник. Однако свойке отмечается резкое падение отражательной способности при углах падения выше ство уменьшения θc с уменьшением λ, кокритического угла (рисунок заимствован из торое очень полезно для фильтрации высших гармоник, оказывается существенным
книги Coppens et al., 1992)
препятствием использованию зеркал полного внешнего отражения для работы с жесткими рентгеновскими лучами. Оно
сильно затрудняет применение зеркал при длинах волн меньше 0,9 Å. Значения
критических углов скользящего падения, при которых происходит полное внешнее
отражение рентгеновских лучей для некоторых материалов, из которых обычно
делают рентгеновские зеркала, приведены в табл. 3.8.
В табл. 3.9 в качестве примера приведены данные, демонстрирующие уменьшение
критического угла при уменьшении длины волны рентгеновских лучей.
На многих источниках СИ используются зеркала изготовленные из монокристаллического кремния или кварца. Вполне подходит для изготовления рентгеновских
зеркал аморфное полированное стекло. Как показано в работе Арутюнян и др. (1999),
расчетная величина θc при λ = 1,54 Å стекла (SiO2 ) составляет ∼ 4,0 мрад. Экспери1)
Уравнения Френеля имеют вид (Hendrix et al., 1979):
ε sin i − (ε − cos2 i)1/2
sin i − (ε − cos2 i)1/2
rp =
, rs =
,
ε sin i + (ε − cos2 i)1/2
sin i + (ε − cos2 i)1/2
Rp = rp∗ rp , Rs = rs∗ rs ,
где i обозначает угол скользящего падения лучей на поверхность зеркала, rs и rp являются
отражательными способностями соответственно для лучей с σ и π поляризацией, а ε обозначает мнимую часть диэлектрической постоянной среды.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
299
Т а б л и ц а 3.8. Критические углы для рентгеновских лучей с энергией 10 кэВ (λ ≈ 1,24 Å)
при 50 % отражении для некоторых зеркальных материалов (из статьи Hart & Berman (1998))
Материал
Кремний
SiO2
Медь
Золото
Платина
θc (◦ )
θc , (мрад)
0,1817
3,17
0,1812
3,16
0,3149
5,50
0,4407
7,69
0,4623
8,07
Т а б л и ц а 3.9. Критические углы отражения кремнием при различных энергиях рентгеновского излучения (из статьи Hart & Berman (1998))
Энергия
(длина волны)
◦
θc ( )
θc (мрад)
10 кэВ
(λ ≈ 1,24 Å)
15 кэВ
(λ ≈ 0,83 Å)
20 кэВ
(λ ≈ 0,62 Å)
25 кэВ
(λ ≈ 0,5 Å)
30 кэВ
(λ ≈ 0,41 Å)
0,1817
3,17
0,1211
2,11
0,0909
1,59
0,0727
1,27
0,0606
1,06
ментальное определение кривой отражения на этой длине волны (см. рис. 3.41) дало
значение критического угла θc = 3,92 мрад. Эффективность отражения стеклянного
зеркала составляла более 80 % при измерении на длине волны λ (CuKα) = 1, 54 Å
при угле падения θ < 3,76 мрад или на длине волны λ = 1,0 Å при угле θ < 2,44 мрад.
Однако углы отражения стеклянных, кварцевых или кремниевых зеркал очень малы, что сильно затрудняет, как работу с ними, так и их
изготовление. Даже малейшая ошибка в установке угла отражения сильно ухудшает эффективность зеркала,
а при углах отражения порядка десяти угловых минут это предъявляет чрезвычайно высокие требования к
механике юстировки зеркала. Кроме
того, при столь малых углах отражения очень важным оказывается требование высочайшей гладкости поверхности и правильности формы зеркала.
Для обеспечения хорошего качества
пучка и высокой отражательной спо- Рис. 3.41. Экспериментальная кривая отражения
собности погрешности формы зерка- от поверхности полированной стеклянной плала должны быть меньше вертикальной стины для излучения с длиной волны λ = 1,54 Å
(см. Арутюнян и др., 1999)
расходимости падающих лучей, которая, обычно, имеет порядок микрорадиан. Микронеровности на поверхности рентгеновского зеркала не должны превышать 50–100 Å (см. Caciuffo et al., 1987), а шероховатость поверхности должна
быть сравнима с межатомными расстояниями в материале зеркала, т. е. должна быть
порядка 1 Å. Из-за малости критических углов отражения рентгеновские зеркала
приходится делать очень длинными, чтобы обеспечить им величину приемной апертуры, захватывающей все сечение падающего пучка лучей. Максимальная апертура
зеркала не может превышать θc (иначе условие полного отражения не будет выполняться для всех лучей пучка), поэтому, например, для захвата всего излучения от
точечного источника излучения с расходимостью лучей 2 мрад при угле скольжения
3 мрад на расстоянии 15 м требуется зеркало длиной 1 м. Отсюда можно представить, как трудно изготовить хорошее рентгеновское зеркало. По этим причинам
300
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
прибегают к покрытию поверхности рентгеновских зеркал тяжелыми элементами,
увеличивающими угол отражения и позволяющими слегка облегчить чрезвычайно
суровые технические требования. Например, угол отражения кварцевого зеркала
(θc = 5,1 мрад на длине волны λ = 1,54 Å) после покрытия слоем золота увеличивается вдвое (θc ≈ 10 мрад на длине волны λ = 1,54 Å), и вдвое облегчаются
требования к шероховатости и форме.
Так как действие зеркала определяется поверхностным слоем толщиной порядка
100–500 Å (см. рис. 3.39), то рентгеновские зеркала часто изготавливают из материала, хорошо поддающегося полировке и обладающего необходимыми термомеханическими свойствами, например, из меди, кремния, карбида кремния, двуокиси кремния
различных стекол или нержавеющей стали, а на изготовленную из этого материала
поверхность наносят тончайший слой из тяжелого металла. Слой может быть очень
тонким, так как глубина проникновения рентгеновских лучей в поверхность зеркала
для большинства применяемых в дифракционных экспериментах энергий рентгеновского излучения ничтожно мала и не превышает 100 Å. Из рис. 3.39, б видно, что
кремниевое зеркало с покрытием из платины толщиной 500 Å должно действовать,
как если бы оно было изготовлено целиком из платины. Термомеханические свойства
кремния в сочетании с рентгенооптическими характеристиками платины придают
зеркалу оптимальные свойства для работы в пучках интенсивного синхротронного
излучения. Подложку зеркала, изготовленную из одного из указанных технологичных материалов, можно упруго изгибать в двух направлениях, а после нанесения
на него отражающего слоя из материала с высокой плотностью зеркало может
эффективно фокусировать пучки рентгеновских лучей, как в горизонтальном, так и
вертикальном направлениях, что широко используется на практике.
В рентгеновской оптике используются зеркала самой разной формы, от простых
плоских зеркал, применяемых для обрезания коротковолновой части спектра и борьбы с высшими гармониками, до сферических и тороидальных, которые, выполняя ту
же функцию, что и плоское зеркало, еще и фокусируют пучок, повышая плотность
потока фотонов на исследуемом образце. Такая фокусировка может осуществляться либо
в вертикальном направлении,
либо в горизонтальном направлении, а иногда в обоих направлениях сразу 1). В зависимости от формы зеркала и типа фокусировки сложился проРис. 3.42. Cхема фокусировки лучей плоским зеркалом, фессиональный сленг для их
изогнутым в вертикальном направления (эллиптическое названия.
Существуют и часто исмеридионально фокусирующее зеркало)
пользуются простые плоские
зеркала. Упругий изгиб плоского зеркала по малому радиусу превращает его в фокусирующее зеркало, называемое эллиптическим зеркалом (см. рис. 3.42). Такие зеркала, отражающие в
1)
Подробно о фокусировке рентгеновских лучей можно прочитать, например, в книге
Мишетт (1989).
3.3. Устройства для управления пучками СИ
301
вертикальном направлении (в меридонально расположенной плоскости рассеяния)
принято называть меридионально фокусирующими.
Радиус изгиба эллиптического зеркала 1) рис. 3.42 можно рассчитать по формуле
(Howell and Horowitz, 1975)
Rm =
F1 F2
2
,
sin θ (F1 + F2 )
(3.31)
где F1 расстояние от зеркала до источника, F2 расстояние до точки фокусировки,
θ угол отражения, а все расстояния измеряются в метрах. Подобные зеркала могут
использоваться и для фокусировки пучка в горизонтальном направлении. Без приложения изгибающей нагрузки такое зеркало работает как обычное плоское зеркало.
Технология изготовления рентгеновских зеркал очень сложна, трудоемка и дорога. К счастью, ширина принимаемых зеркалом пучков СИ сравнительно мала, и
зеркалу не надо иметь большую ширину, поэтому плоские зеркала изготавливаются
в виде длинных узких пластин, у которых ширина в 10–20 раз меньше длины, и
обычно не превышает 10 см, а часто вдвое меньше. Для борьбы с провисанием
из-за воздействия гравитационных сил длинная подложка зеркала либо делается
тостой (порядка 5 см и более в зависимости от длины зеркала), либо склеивается
или спаивается с металлическим основанием (обычно с медным, чтобы оно лучше
отводило тепло от зеркала). Приложение изгибающих моментов к концам основания
позволяет придавать зеркалу необходимую кривизну, обычно параболическую или
эллиптическую. Для изгиба зеркал существует множество механизмов. Для прмера
на рис. 3.43 и рис. 3.44 показаны реально действующие плоские изгибаемые зеркала
с механизмами изгиба.
Рис. 3.43. Конструкция плоского параболически изгибаемого зеркала с автоматической системой изгиба. Длина 700 мм, толщина 40 мм и ширина 100 мм. Изгиб осуществляется
торсионным механизмом с шаговым двигателем, который создает изгибающий момент с помощью разжатия рычагов, закрепленных на концах зеркала. Подобные зеркала с Pt покрытием
установлены на каналах Х14А и Х14В источника СИ NSLS (Брукхевенская Национальная
Лаборатория, США). (Fermé, 1997; Fermé & Dahan, 1998) — (изготовитель SESO, Франция)
Юстировка зеркал в рентгенооптических системах пучков синхротронного излучения из-за большой длины, малости угла отражения и многофакторности задачи
юстировки, в которой приходится искать компромисс между положением и направлением пучков, их сечением и максимумом отражательной способности, является
1)
Rадиус Rm изгиба зеркала обычно измеряется километрами.
302
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.44. Конструкция плоского изгибаемого зеркала с тремя полосами отражения (Pt, Si,
Rh). Используется рычажный механизм изгиба. Зеркало рассчитано на работу при тепловых
нагрузках до 0,4 Вт/мм2 , поэтому имеет каналы водяного охлаждения. Ряд таких зеркал
используется на источнике APS. Разработчик и изготовитель: Instrument Design Technology
Ltd. (IDT), Англия. Адрес в Интернете: http://idtnet.co.uk/index_home.htm
прецизионной и трудоемкой процедурой, занимающей очень много времени. Поэтому
зеркала стараются выставить под оптимальным углом отражения, который удовлетворял бы большинству требований экспериментальной станции, и в дальнейшем их
не трогают до тех пор пока характеристики зеркала не деградируют 1).
1)
Может показаться, что зеркало настроенное на длину волны, например, λ = 1,0 Å без
дальнейшей перенастройки может применяться для отражения более длинных волн излучения,
критические углы для которых больше, что не совсем так. Например, в работе (Арутюнян и
др., 1999) показано, что стеклянное зеркало, установленное после кристалл-монохроматора под
3.3. Устройства для управления пучками СИ
303
Однако, часто требуется работать на разных длинах волн, отбираемых из широкого диапазона, выходящего за пределы характеристик зеркала с конкретным
диапазоном угловθ < θc . Чтобы не менять зеркало и не тратить на эту процедуру
несколько дней, делают многополосные плоские зеркала, нанося на общую зеркальную подложку несколько полос покрытия из разных химических элементов.
Для примера на рис. 3.44 представлен вид трехполосного плоского изгибаемого
зеркала с покрытиями из Pt, Si и Rh. При такой конструкции в одном блоке
объединены сразу три зеркала с разными покрытиями, а переход от одной полосы к
другой осуществляется очень быстро горизонтальным перемещением всего зеркала
вместе с механизмом изгиба перпендикулярно направлению пучка рентгеновских
лучей без нарушения юстировки и фокусировки 1).
Как отмечалось выше плоские параболически изогнутые зеркала можно применять, как для вертикальной, так и горизонтальной фокусировки пучков.
Для получения остро сфокусированных пучков рентгеновских лучей очень часто
применяют два последовательно расположенных параболически или эллиптически
изогнутых или вышлифованных зеркала, развернутых друг относительно друга по
оси на 90◦ , так называемая геометрия скрещенных зеркал (см. рис. 3.45).
Одно из зеркал отражает и фокусирует лучи в вертикальной плоскости, а второе в горизонтальной, причем каждое из них можно изгибать независимо. Эта
простая схема, позволяющая легко фокусировать на образце пучки СИ в пятна
микронного сечения, была реализована в Стэнфордском университете еще в 1948
году Киркпатриком и Байезом (Kirkpatrik and Baez, 1948) и с тех пор называется
оптической парой Киркпатрика–Баеза. Условия фокусировки для этой пары можно
проводить по формуле (3.31) для каждого зеркала отдельно. Для острой фокусировки пучков оптическая пара Киркпатрика–Баеза очень эффективна и обладает
малыми геометрическими аберрациями, но существенный недостаток системы из
двух последовательно установленных зеркал — очень большая длина, что не всегда
позволяет встроить ее в линию пучка. По этой причине для фокусировки пучков
часто применяют более компактные тороидальные зеркала.
Для горизонтальной фокусировки пучков, кроме рассмотренных выше изогнутых
эллиптических зеркал, также используют цилиндрические зеркала. Эти зеркала обкритическим углом для λ = 1,0 Å будет эффективно отражать эту дину волны и практически
полностью подавлять высшие гармоники λ/2, λ/3 и т. д., проходящие через кристалл-монохроматор. Однако, если монохроматор настраивается для отбора из пучка СИ большей длины
волны (например, λ = 1,54 Å), то это излучение, конечно, будет эффективно отражаться зеркалом, но будет отражаться и 7 % интенсивности второй гармоники (λ = 0,77 Å), пропускаемой
монохроматором. Поэтому чтобы зеркало выполняло одну из своих важных функций, то есть
работало как средство подавления высших гармоник, оно должно каждый раз настраиваться
на угол падения, близкий к критическому углу для рабочей длины волны.
1)
Такой же способ тангенциального смещения зеркала часто используется и при работе с
однополосными плоскими и эллиптическими зеркалами для продления их срока службы. Дело
в том, что зеркала принимающие мощную тепловую и радиационную нагрузку, постепенно
теряют отражательную способность (деградируют). Причина деградации в том, что облучаемая
часть поверхности покрывается пленкой и разрушается остаточными молекулами вакуума, в
ней создаются радиационные дефекты разного типа, а шероховатость и ровность поверхности
нарушается из-за циклических термических колебаний. Деградировавшее зеркало требует
ремонта или чистки поверхности. Чтобы продлить срок эффективной работы, используют
зеркало с шириной в несколько раз превышающей ширину падающего на него пучка. При
деградации рабочей полосы зеркала, оно посредством тангенциального смещения на ширину
пучка лучей подставляет под пучок свежую полосу поверхности и продолжает эффективно
работать даже без переюстировки.
304
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.45. Схема оптической пары Киркпатрика–Байеза для фокусировки расходящегося пучка
рентгеновских лучей с помощью двух скрещенных параболических фокусирующих зеркал
полного внешнего отражения
ладают цилиндрической кривизной по короткой оси и действуют подобно рассмотренным выше сагиттально изогнутым кристаллам, с той разницей, что зеркало отражает
не одну длины волны, а весь спектр СИ, удовлетворяющий условиям критического
угла отражения θ < θc . Сделать такое зеркало упругим изгибом плоского зеркала по
короткой оси при существующем соотношении длин очень трудно, поэтому их изготавливают цилиндрической вышлифовкой плоскости с осью цилиндра, параллельной
длинной оси зеркала. Цилиндрическое зеркало устанавливается на пучок аналогично
плоскому зеркалу с отражением в меридиональной плоскости (длинная ось вдоль
пучка), выполняет все его функции, но дополнительно сжимает пучок в горизонтальном направлении. Если цилиндрическое зеркало упруго изогнуть по длинной оси,
как делается в случае рассмотренного выше меридионально фокусирующего зеркала,
то получится тороидальное зеркало, которое будет фокусировать пучок одновременно в вертикальной и горизонтальной плоскости. Без приложения изгибающей
нагрузки тороидальное зеркало действует как обычное цилиндрическое зеркало, т. е.
фокусирует пучок только в горизонтальном направлении. Для примера на рис. 3.46
показан вид реального тороидального зеркала, типа тех, которые используются для
фокусировки рентгеновских пучков на источнике синхротронного излучения ESRF.
Из этой фотографии должно быть также понятно, что такое цилиндрическое
зеркало. Схема фокусировки тороидальным зеркалом показана на рис. 3.47. Обычно
сильная фокусировка требуется в горизонтальной плоскости, где расходимость пучка
СИ велика, поэтому кривизна зеркала в плоскости перпендикулярной направлению
падающего пучка должна быть сильной, тогда как вдоль направления пучка зеркало
может иметь очень малую кривизну, поскольку вертикальная расходимость пучка СИ
в вертикальном направлении на несколько порядков меньше, чем в горизонтальном.
Радиусы кривизны изготавливаемого зеркала оцениваются исходя из геометрических
размеров канала СИ, расстояния до исследуемого образца и размеров образца.
Соотношение между радиусами зеркал двойной кривизны с эллипсоидальными
изгибами (рис. 3.47) для получения сходимости всех отраженных лучей в плоскости
фокусировки может быть рассчитано (см., например, Coppens et al., 1992) для меридиональной фокусировки по формуле (3.31) и для горизонтальной (сагиттальной)
фокусировки по формуле
Rm
Rs =
,
(3.32)
sin2 θ
где Rs радиус сагиттального изгиба, а Rm радиус меридионального изгиба (см.
рис. 3.47). Так как величина угла скользящего падения θ очень мала, то радиус
3.3. Устройства для управления пучками СИ
305
Рис. 3.46. Тороидальное зеркало с платиновым покрытием (толцина 500 Å), работающее на
пучке ESRF/ID09, фокусирующее пучок «белого» рентгеновского излучения (полоса 5–39 кэВ)
из вигглера для измерительной станции съемки методом Лауэ макромолекулярных кристаллов с разрешением по времени. Рабочий угол отражения 2,335 мрад. Размеры зеркала
длина/ширина/высота = 1000/130/100 мм. Радиус цилиндра 64,53 мм. Диапазон регулировки радиуса изгиба в меридиональной плоскости Rm 1,8–4,7 км. Фокусное расстояние
F2 = 26,8 м. Минимальный размер пучка в точке фокуса 180 × 200 мкм. Без приложения изгибающей нагрузки данное зеркало работает как обычное цилиндирическое зеркало
с радиусом сагиттальной кривизны 64,53 мм. Подробные сведения доступны в Интернете:
http://www.esrf.fr/exp_facilities/ID9/id9.html
Рис. 3.47. Геометрия фокусировки тороидальным зеркалом (взято из Bilderback, 1981)
изгиба для вертикальной фокусировки значительно больше, чем для горизонтальной.
Типичными значениями радиусов являются 6 см для Rs и 1 км для Rm .
Поскольку радиус кривизны Rm так велик, то точная форма поверхности оказывается не существенной (т. е. будет сечение зеркала в плоскости отражения эллиптическим или круговым — не важно). Приведенные выше уравнения определяют
оптимальное положение образца при заданных значениях F1 и Rs (см. рис. 3.47).
306
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Уравнения для других геометрий зеркала (а также изогнутого монохроматора) приводятся в работах Caciuffo et al. (1987), Мишетт (1989) или для частных случаев их
можно найти в статье Арутюнян и др. (1999).
3.3.4.1. Многослойные пленочные структуры. Новый этап развития отражательной рентгеновской оптики, ведущий к совершенно новым возможностям в рентгеновской технике, начался в последнее десятилетие 20го века с развитием технологии создания искусственных многослойных тонкопленочных структур (МТПС).
Сегодня рентгеновские оптические элементы на основе синтетических многослойных
тонкопленочных структур применяются в качестве монохроматоров и коллиматоров
как на пучках синхротронного излучения, так и во многих лабораторных рентгеновских установках, включая спектрометры, томографы и т.п, где успешно дополняют
возможности монокристальных монохроматоров и рентгеновских зеркал скользящего
отражения. Например, уже более половины вновь выпускаемых в мире современных
рентгеновских дифрактометров стандартно комплектуются отражателями из синтетических многослойных структур и этот процент продолжает постоянно расти.
Рис. 3.48. Схема многослойного рентгеновского отражателя из n пар слоев. Отраженный пучок монохроматических лучей получается в результате интерференционного сложения лучей,
отраженных слоями материала А, поэтому параметры λ и θ должны удовлетворять уравнению
Вульфа–Брэгга, а относительная толщина слоев материалов А и В, соответственно с высоким
и низким значениями атомного номера Z, должны выбираться так, чтобы обеспечить оптимальную отражательную способность. Полная отражательная способность является векторной
суммой комплексных коэффициентов отражения в каждой паре интерференций лучей с разной
длиной хода
Рентгеновский отражатель на основе МТПС представляет собой стопку из ряда
чередующихся тончайших слоев материалов с высоким и низким показателями преломления (см. рис. 3.48). Такая структура обладает трансляционной периодичностью
с периодом
d = tA + tB
(3.33)
и при попадании на нее рентгеновских лучей — вследствие разницы показателей
преломления nA и nB слоев A и B — действует как брэгговский монокристаль-
3.3. Устройства для управления пучками СИ
307
ный монохроматор из одномерного искусственного кристалла. Фактически МТПС
рис. 3.48 является набором параллельных рентгеновских зеркал (слои A с высоким
Z), разделенных промежутками из прозрачного для рентгеновских лучей материала
(слои B с низким Z). Толщины слоев пленочной структуры подбираются так, чтобы
разница хода лучей, отраженных от последовательных пар слоев равнялась длине
волны рентгеновских лучей.
Принцип усиливающего действия многослойной пленочной структуры, как рентгеновского отражателя, основан на интерференционном сложении сравнительно слабых зеркальных отражений от многих поверхностей. Как нам уже известно (см.,
например, рис. 3.39 и пояснение к нему), коэффициент отражения рентгеновских лучей (отношение интенсивности отраженного излучения к интенсивности падающего
излучения) от гладких поверхностей резко падает 1) при углах выше критического
угла полного внешнего отражения, но не становится нулевым, и даже при углах
падения лучей в несколько градусов его величина остается значимой (порядка
10−3 −10−4 ). Если заставить падающий луч отражаться синфазно от стопки полупрозрачных зеркал, то складываться будут не интенсивности отражений, а амплитуды
электромагнитных волн, и тогда при совпадении фаз отражений даже со столь малым
коэффициентом отражения можно получить суммарную отражательную способность от МТПС равную единице, если отражение произойдет от 30 или 100 поверхностей! В этом и заключается принцип
действия рентгеновских отражателей на
основе МТПС. Работоспособность этого
принципа очевидна из данных, приведенных на рис. 3.49.
Как видно из рис. 3.49, с помощью данной МТПС для рентгеновских лучей с
энергией линии характеристического излучения Cu Kα удается получить пиковую отражательную способность около 84 % при угле падения больше граду- Рис. 3.49. Зависимость отражательной споса, т. е. почти в 3 раза большем, чем θc собности от угла скользящего падения рентгеновских лучей с энергией 8048 эВ для
для вольфрама. Кроме пика отражатель- МТПС со слоями W и B C. Определение
ной способности МТПС, который возника- параметров Γ и d дано в 4тексте. Рисунок
ет при выполнении геометрических условзят из Underwood (2001)
вий интерференционного сложения волн
отраженных слоями структуры, при меньших углах на рисунке виден спад кривой,
соответствующей внешнему отражению при скользящем падении лучей на вольфрамовое зеркало.
Совпадение фаз при отражении многослойным зеркалом, как и в случае отражения от монокристалла, достигается при выполнении интерференционного условия Вульфа–Брэгга (1.30). Поэтому часто МТПС рассматривают как одномерные
кристаллы с периодически распределенной электронной плотностью, рассеивающей
рентгеновские лучи. Конечно, при отражении многопленочной структурой, в отличие
1)
Отражательная способность Q2 = |(n − 1)/(n + 1)|2 гладкой поверхности для рентгеновских лучей при углах падения порядка нескольких градусов или десятков градусов в зависимости от отражающего вещества имеет величину порядка 10−3 до 10−4 , а соответствующая
амплитуда мощности отражения Q = (n − 1)/(n + 1), являющаяся квадратным корнем из
отражательной способности, варьируется от 1/30 до 1/100.
308
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
от отражения рентгеновских лучей монокристаллом, нет дифракции, а имеет место
чистое внешнее отражение от поверхности пленки. Тем не менее, отражательные
характеристики МТПС хорошо описываются динамической теорией дифракции для
одномерного кристалла (Underwood & Barbee, 1981), в котором межплоскостное
расстояниеd заменяется на трансляционный период структуры, равный сумме
толщин пары соседних слоев (см. рис. 3.48). Роль структурного фактора в таком
искусственном монокристалле играет фактор «гамма» — отношение толщины слоя
тяжелого материала к величине периода трансляции структуры
tA
tA
Γ=
(3.34)
= .
tA + tB
d
Поскольку толщина рассеивающих слоев МТПС довольно велика (обычно более
10 Å) по сравнению с размерами атомов в кристалле, а, кроме того, в них присутствуют слои с разной диэлектрической проницаемостью, то формула Вульфа–Брэгга
(1.53) в случае многослойных структур должна учитывать соответствующие коэффициенты преломления при перходе лучей из одного слоя в другой. Поэтому
модифицированное условие Вульфа–Брэгга для многослойных структур содержит
дисперсионную поправку и имеет вид (Coppens et al., 1992):
2
(2δ − δ )
mλ = 2d sin θ 1 −
,
(3.35)
2
sin θ
где δ обозначает величину отклонения от 1 для действительной части коэффициента
преломления и является средним значением компонент двух слоев с толщинами tA
и tB :
(tA δA + tB δB )
,
(3.36)
δ=
d
при этом параметр δ определяется выражением (3.26). Отсюда следует, что, как и
в случае монокристаллов, уменьшение периода повторяемости d должно приводить
к увеличению угла отражения данной многослойной структурой. Различие лишь в
том, что период искусственной структуры можно регулировать при ее изготовлении,
подгоняя его по желанию к требованиям конкретного эксперимента, что невозможно
сделать в случае монокристаллов.
Для сравнения отражательных характеристик однослойного зеркала скользящего
отражения с характеристиками многослойных отражателей на рис. 3.50 в качестве
примера приведены данные измерения отражательных способностей МТПС из W/Si
с разными периодами структуры. Начальные спадающие участки кривых на обоих
рисунках соответствуют зависимости отражающей способности однослойного плоского зеркала скользящего падения из чистого элемента (соответственно W и Cu), а
пики связаны с интерференцией отражения от многих слоев. Приведенные данные
еще раз показывают, что коэффициент отражения однослойных зеркал резко падает
при углах скольжения лучей выше критического угла полного отражения (θc ) и
далее при углах скольжения лучей больших нескольких десятых градуса остается
почти равным нулю. Таким образом зеркало на основе МТПС работает как фильтр,
обрезающий коротковолновую часть спектра и пропускающий всю длинноволновую
часть спектра, о чем говорилось в предыдущем разделе. Коэффициент отражения
многослойного зеркала также резко падает, когда угол скольжения превышает θc ,
но при некотором угле, соответствующем условию Вульфа–Брэгга, появляется пик
отражательной способности. На рисунке видно, что интенсивный пик отражательной
способности для структуры W/Si с периодом 39 Å наблюдается при угле скольжения почти в три раза большем, чем θc однослойного зеркала с вольфрамовым
3.3. Устройства для управления пучками СИ
309
Рис. 3.50. Экспериментально измеренные значения отражательной способности в зависимости
от угла падения рентгеновских лучей с длиной волны λ = 1,54 Å для синтетических периодических МТПС: (а) W/Si из 100 пар слоев с разным периодом идентичности (Из статьи: Windt,
1998); (б) Cu/Si с разным периодом идентичности d и числом пар слоев N (экспериментальные
данные изображены сплошной линией, а точечная линия обозначает теоретические значения,
рассчитанные без учета инструментальной функции дифрактометра (из Windt, 1999). Для
сравнения на обоих рисунках приведена расчетная кривая угловой зависимости отражательной способности зеркала скользящего падения с иридиевым покрытием (Ir более тяжелый
элемент, чем W)
покрытием. Такое увеличение угла скользящего отражения в несколько раз по
сравнению с отражением от однослойного зеркала позволяет при правильном выборе материалов слоев и соотношения их толщин уменьшить размер многослойного
отражателя до размеров порядка 10–15 см, а иногда и более, что в десять раз
меньше размера обычного рентгеновского зеркала. Например, сегодня в продаже есть
многослойные отражатели для лабораторных рентгеновских дифрактометров длиной
от 4 до 7 см.
310
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Синтетические многослойные тонкопленочные отражатели изготавливают методами вакуумного осаждения тонких пленок 1) с чередующимся составом: слой материала из элементов с большим Z, слой материала с малым Z. МТПС могут изготавливаться практически из любых материалов, если они химически не взаимодействуют
друг с другом и между ними не происходит быстрой диффузии, разрушающей
структуру. Но для работы в качестве рентгеновского отражателя материалы слоев
должны еще обладать достаточно большим оптическим контрастом (значительной
разницей величины диэлектрической проницаемости). Поэтому отражающие слои
МТПС, которые должны иметь высокую электронную плотность, делают из химических элементов с большим атомным номером (из металлов), а промежуточные слои,
служащие для регулировки периода структуры, из прозрачных для рентгеновских
лучей элементов, например, углерода, аморфного бора, кремния или их соединений.
Для изготовления МТПС, применяемых в качестве рентгеновских отражателей,
часто используются пары слоев W/C, Mo/C, W/Si или W/B4 C и продолжают разрабатываться все новые более эффективные сочетания (см. в конце книги табл. 6.8).
Современные вакуумные технологии получения тонких пленок позволяют изготавливать многослойные синтетические отражатели практически с любой величиной периода d, начиная от нанометра, и до нескольких микрон. Более того, можно создавать
структуры с периодом закономерно меняющимся как по длине, так и по толщине, что
позволяет создавать рентгенооптические элементы с уникальными спектральными
характеристиками, которые невозможно изготавливать на основе монокристальных
монохроматоров или зеркал полного внешнего отражения. Многослойные структуры
могут также выращиваться на специальным образом искривленных поверхностях,
что сегодня используется для изготовления эффективных фокусирующих элементов
рентгеновской оптики.
Важнейшими характеристиками МТПС для использования их в качестве монохроматоров рентгеновских лучей являются период структуры d, число периодов
(пар слоев) в структуре, ширина кривой качания, которая определяется аналогично
кривой качания монокристалла, о которой говорилось в разделе 3.3.3, и параметр Γ,
определенный в выражении (3.34).
Мощным средством регулирования отражательных свойств МТПС является параметр «гамма», который можно изменять путем подбора соотношения толщин легких
и тяжелых слоев при изготовлении структуры. Оптимальное значение этой характеристики можно рассчитать теоретически 2), что обычно делается при проектировании
МТПС монохроматоров. Из того, что появление пиков отражения от многослойных
структур, как и в случае отражения от монокристаллов, определяется интерференционным правилом Вульфа–Брэгга (1.30) следует, что через отражатель также
должны проходить и высшие гармоники. Однако, в случае МТПС интенсивность
высших гармоник, загрязняющих монохроматизированный пучок, можно подавлять с
помощью специального подбора параметра Γ. Исследователями из компании Osmic
Inc. (Jiang et al., 2001) показано, что, если сделать величину Γ равной 1/m, где m
есть целое число, то такая структура будет сильно ослаблять отражение с порядком
1)
Для наращивания тонких слоев в многослойных структурах могут применяться различные способы вакуумного напыления, такие как, например, магнетронное напыление или
вторичное ионное напыление, а также химическое осаждение из пара (CVD), молекулярнопучковая эпитаксия (MBE). Основные методы изготовления МТПС — электронно-лучевое,
магнетронное и лазерное напыления на подложку слоев тяжелых металлов (W/Re, Mo, Ni,
Ru, Ti, Au) в сочетании со слоями легких элементов (С, В, Be, Si) или прозрачных для
рентгеновских лучей химических соединений, например, B4 C (см. табл. 6.8).
2)
см. например, программу расчета по адресу http://www-cxro.lbl.gov/ .
3.3. Устройства для управления пучками СИ
311
m, то есть монохроматор будет подавлять гармонику порядка m. Так, например, для
ослабления отражения 3-го порядка нужно, чтобы Γ = 1/3 ∼
= 0,33.
Теоретически, если рассматривать МТПС как одномерный монокристалл, увеличение числа слоев многослойной структуры должно приводить к экспоненциальному
росту ее отражательной способности до единицы и уменьшению ширины пиков
отражения 1) (т. е. ширины кривой качания, которая определяет спектральную разрешающую способность монокристальных монохроматоров). Однако, на практике
расчетные отражательные характеристики искусственных структур могут существенно отличаться от реально получаемых, что связано с их качеством и технологией
получения.
На качество отражателей из МТПС отрицательно влияют погрешность формы
и шероховатость поверхности подложки, межплоскостные шероховатости и разброс
толщин слоев, неравномерная плотность слоев и размытие их границ вследствие
диффузии. Как и в случае обычного рентгеновского зеркала ПВО, отражательная
способность МТПС сильно зависит от гладкости поверхности каждого отражающего
слоя. При этом гладкость означает, что шероховатость должна быть сравнима с атомными размерами. Крайне важно, чтобы гладкой была подложка, на которую наносится многослойная пленочная структура. Если среднеквадратическая шероховатость
поверхности подложки будет сравнима с толщинами слоев, то на ней невозможно
будет создать МТПС с удовлетворительным отражательными характеристиками. Для
изготовления синтетических тонокопленочных многослойных отражателей обычно
используют «суперполированные» подложки с шероховатостью σ ≈ 0,1 нм (∼ 1 Å).
Значительное поглощение рентгеновских лучей в слоях и неровности границ
раздела снижают интенсивность отражения пленочной структурой и не позволяют
получать единичную отражательную способность, хотя реально для современных
МТПС в рентгеновской области она часто превышает 80 %. Поглощение ограничивает
проникновение рентгеновских лучей вглубь структуры, вследствие чего в отражении
участвует лишь ограниченное число слоев ближайших к поверхности, независимо
от общего их числа в структуре. Малость числа участвующих в отражении слоев
приводит к большой ширине кривых качания, которая у МТПС в сотни раз больше
чем у совершенных монокристаллов 2) и не уменьшается с увеличением числа слоев
(поскольку поглощение ограничивает глубину проникновения).
Опять же вследсвтие поглощения, экспериментально часто наблюдается более
высокая отражательная способность и более узкие кривые качания от структур,
изготовленных из более легких материалов (см. рис. 3.51 и табл. 6.8). Это происходит благодаря более глубокому проникновению лучей и вовлечению в отражение
большего числа слоев структуры, когда материал имеет меньший коэффициент поглощения. Существует компромисс между атомным номером материала структуры и
ее отражательной способностью, который более сложен, чем в случае однослойных
зеркал скользящего падения. К счастью, оптимальные значения оптических свойств
1)
Уширение дифракционного пика (а следовательно и увеличение спектральной полосы,
пропускаемой монохроматором из МТПС) при уменьшении числа отражающих слоев автоматически следует из анализа интерференционной функции Лауэ, которая в основном определяет
форму и ширину дифракционного пика, получаемого от идеальной кристаллической структуры
(см. например, Русаков. 1977. С. 116–119).
2)
Кривая качания многослойных структур значительно (в сотни раз) шире, чем у монокристальных монохроматоров, поэтому типичная спектральная разрешающая способность
монохроматоров из МТПС составляет 1–2 %, тогда как для монокристаллов кремния или
германия она достигает 10−2 −10−3 % (табл. 2.2).
312
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.51. Влияние числа N бислоев на отражательную способность структур W/B4 C и NiC.
Приведенные данные также показывают влияние числа слоев структуры на ширину кривой
качания. Графики перерисованы из статьи Jiang et al., (2001)
структуры можно рассчитать теоретически до ее изготовления и скорректировать
путем подбора оптимальной комбинации материалов и параметра Γ.
Следует отметить, что при уменьшении толщины слоев, а следовательно, периода
МТПС, несовершенство границ между слоями и взаимное проникновение материала
соседних слоев проявляется сильнее, что сказывается на ухудшении рентгенооптических характеристик структуры. Поэтому до сих пор не удается изготавливать
МТПС высокого качества с периодами 10 Å или меньше, чтобы использовать их в
качестве рентгеновских монохроматоров при углах нормального падения (в десятки
градусов), сравнимыми с углами работы монокристальных монохроматоров. Однако,
получаемые сегодня структуры с периодами более 10 Å позволяют работать при
довольно больших по сравнению с θc углах скользящего отражения (от десятых
долей градуса до нескольких градусов).
Перечень некоторых материалов чаще всего применяемых при изготовлении
МТПС для монохроматизации сравнительно жестких рентгеновских лучей приведен
в табл. 6.8, § 6.11. Из приведенных в таблице данных видно, что сегодня возможно
изготавливать МТПС обладающие очень высокой отражательной способностью даже
для излучения с длиной волны 0,59 Å (например, Ru/B4 C), где обычное зеркало
применять крайне затруднительно из-за малости θc . Современные технологии обеспечивают получение МТПС с периодом менее 20 Å, позволяющих изготавливать рентгеновские монохроматоры, работающие при углах падения в несколько градусов 1) с
излучением 10–20 кэВ. Кроме того, данные таблицы подтверждают сделанное выше
заключение, что не всегда структуры с бóльшим числом слоев обладают большей
отражательной способностью (сравни данные для W/Si), поскольку многое зависит
от качества слоев, параметра Γ и коэффициентов поглощения материалов.
1)
С помощью формулы Вульфа–Брэгга легко показать, что МТПС, имеющая d ∼ 2 нм,
будет отражать излучение с длиной волны λ = 0,7 Å (энергия фотонов 17,7 кэВ) под углом
θ ∼ 1◦ .
3.3. Устройства для управления пучками СИ
313
Если сравнивать характеристики рентгеновских оптических элементов на основе
монокристальных монохроматоров и зеркал полного внешнего отражения с характеристиками монохроматоров из МТПС, то видно, что по сравнению с зеркалами
многослойные отражатели обладают почти такой же пиковой отражательной способностью, но могут работать при значительно бóльших углах падения лучей, что
позволяет сильно уменьшить размер оптического элемента (часто в десятки раз) без
потери его приемной апертуры. Как и однослойные зеркала скользящего падения,
многослойные отражатели могут изготавливаться на предварительно подготовленных
подложках любой формы, необходимой для фокусировки или коллимации пучков
рентгеновских лучей, что бывает чрезвычайно сложно сделать из монокристаллов. По
сравнению с монокристаллами, МТПС почти не меняют своего периода и оптических
характеристик при нагреве в довольно широких температурных интервалах (от 40 ◦ C
до 100 ◦ C), тогда как увеличение динамических колебаний атомов и изменения
параметров решетки настоящих монокристаллов при нагреве в этих пределах могут
сильно изменять брэгговский угол, вызывать уширение дифракционных пиков (т. е.
уменьшать разрешающую способность монохроматора) и снижать интенсивность
монохроматизированного пучка в процессе эксперимента. Эти отрицательные эффекты особенно проявляются при работе монокристальных монохроматоров на пучках
мощного синхротронного излучения способного локально нагревать оптические элементы, где для борьбы с ними приходится создавать сложные системы охлаждения
для термостатирования монохроматоров либо применять специальные материалы с
повышенной термостабильностью, например, алмаз. Однако, изготовление больших
монокристальных монохроматоров из наиболее эффективных и термостабильных
кристаллов (алмаз) является очень сложной и дорогостоящей процедурой, тогда как
современные производители многослойных рентгеновских отражателей уже предлагают МТПС с длиной от нескольких сантиметров до 30 см с любой формой
отражающей поверхности 1).
Спектральное разрешение отражателей из МТПС ниже чем у монокристальных
монохроматоров, но зато шириной спектрального разрешения МТПС можно управлять, например, с помощью специальных технологических приемов изготовления
структур. Сегодня существует возможность делать структуры со спектральным разрешением от 0,26 % до 20 %. Широкополосные отражатели с большим коэффициентом отражения, которые нельзя изготовить из монокристаллов, очень важны при
работе на синхротронном излучении для отражения, фокусировки и коллимации
полихроматических пучков в определенной спектральной полосе, например, при
флуоресцентном анализе или при XAFS-спектроскопии.
Для изготовления широкополосных отражателей рентгеновских лучей, называемых «суперзеркалами», изготавливают структуры с переменным по толщине периодом, уменьшающимся с глубиной, называемые в англоязычной литературе «depth
graded multilayers» (см. рис. 3.52). В качестве примера эффективности отражения
полихроматических лучей многослойной структурой с меняющимся по глубине периодом на рис. 3.53 показана экспериментально измеренная отражательная способность
структуры W/Si в интервале энергий 20–40 кэВ. Ширину полосы пропускания
отражателя из МТПС можно также регулировать, выбирая комбинации разных
материалов для бислоев. Дополнительно к регулировке ширины полосы пропускания
этот способ позволяет влиять на интенсивность отражений высшего порядка и даже
1)
См., например, ESRF http://www.esrf.fr/UsersAndScience/Experiments/Optics/ , Osmic
Inc. http:// www.osmic.com , а такжде INCOATEC http://www.incoatec.de/english/download.html .
314
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.52. Схема широкополосного отражателя из МТПС с переменным периодом, в котором
создан градиент периода d по толщине структуры. Каждая пара слоев под заданным углом
эффективно отражает свойственную для нее длину волны, а вместе вся структура при соответствующем подборе толщин бислоев отражает в заданном направлении широкую спектральную
полосу рентгеновского излучения
подавлять заданные высшие порядки, если соответствующим
образом подбирать параметр Γ
(см. Jiang et al., 2001).
МТПС в последнее время
стали все шире применяться в
качестве рентгеновских оптических элементов, как на пучках синхротронного излучения,
так и в лабораторных спектрометрах и дифрактометрах, где
они могут выступать в качестве самостоятельных монохроматоров, так и работать в комбинации с монокристальными
монохроматорами и однослойРис. 3.53. Измеренная отражательная способность ными зеркалами скользящего
МТПС с переменным по толщине периодом d для широ- падения. Благодаря появлению
кого спектрального интервала. (перерисовано из Windt МТПС стал возможным новый
(2004)
подход к коллимации пучков
рентгеновских лучей. В отличие от обычного рентгеновского зеркала, структуры МТПС могут иметь переменный
угол отражения по длине структуры, если их изготовить с периодом d меняющимся
3.3. Устройства для управления пучками СИ
315
1)
по длине структуры (см. рис. 3.54). Коэффициент отражения и входная апертура
подобных структур может быть на десятки процентов выше чем у фокусирующих
монокристальных монохроматоров, что позволяет получать большее число фотонов
в монохроматизированном пучке. Это позволяет создавать на их основе асферические
Рис. 3.54. Схема многослойного фокусирующего зеркала с изогнутыми слоями и градиентом
∇χ периода вдоль длины структуры. Структуры могут выращиваться на подложках с эллиптической, параболической и т. д. кривизной
фокусирующие и коллимирующие рентгенооптические устройства, известные сегодня
как зеркала Гебеля (см. Schuster & Göbel, 1997; Schuster et al., 1999; Michaelsen et
al., 2000).
Идея параболического многослойного зеркала с переменным периодом d была
предложена в 1992 году Х. Гебелем для применения в качестве коллиматора, создающего параллельные пучки рентгеновских лучей для рентгеновской дифрактометрии.
Применение подобной коллимирующей оптики дает выигрыш в интенсивности получаемых пучков больше чем в 10 раз. Принцип действия коллиматора для превращения расходящегося пучка в пучок параллельных лучей показан на рис. 3.55.
Рис. 3.55. Схема коллимирующего Гебелевского зеркала для формирования параллельного
пучка монохроматических рентгеновских лучей. Отражатель состоит из многослойной пленочной структуры с периодом d, меняющимся по длине зеркала, которая с высокой точностью
нанесена на параболическую поверхность подложки
Оптимальный выбор кривизны подложки и закона изменения параметра d структуры позволяет с помощью таких МТПС получать коллимированные или сфокусированные пучки с гораздо более высокой яркостью, чем это было бы возможно с
помощью монокристальных фокусирующих монохроматоров.
Идея совмещения Гебелевского коллиматора типа показанного на рис. 3.56, а с
монокристальным монохроматором с прорезным параллельным каналом (см. Schuster
and Göbel, 1995; Schuster and Göbel, 1996) позволила создать оптические элементы
1)
В англоязычной литературе такие тонкопленочные структуры называют «laterally graded
multilayers».
316
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
для дифрактометрии с геометрией параллельного пучка, обладающие повышенной
светосилой и разрешающей способностью. Соответствующим образом сформированная МТПС может служить и устройством для фокусировки расходящихся пучков
рис. 3.56, б.
Рис. 3.56. Схема действия криволинейных асферичных мнонхроматор-коллиматоров и фокусирующих монохроматоров из МТПС с переменным периодом структуры. На выносках
показана разница расположения отражающих слоев и периодов бислоев в точках 1 и 2
монохроматоров. Закон изменения периода идентичности при изготовлении задается так, чтобы
выполнялись необходимые условия фокусировки или коллимации. (перерисован из Graded
Multilayer Principles. (2002). http://www.osmic.com/education_graded.asp)
Дальнейшее развитие гебелевская оптика получила в создании скрещенных многослойных отражателей, коллимирующих пучок в двух взаимноперпендикулярных
направлениях (рис. 3.57). Эта схема была предложена М. Монтелем (Montel, 1957)
много лет назад для рентгеновских зеркал скользящего падения и является модификацией схемы скрещенных зеркал Киркпатрика–Байеза (см. рис. 3.45 и пояснения к
нему). В предложенном Монтелем варианте этой схемы зеркала устанавливаются не
друг за другом, а рядом друг с другом, что уменьшает геометрические аберрации и
неоднородности в сфокусированном изображении пучка рентгеновских лучей.
Рис. 3.57. Схема двумерно фокусирующего оптического элемента Confocal Max-FluxTM из
двух скрещенных МТПС с градиентами периода по длине структур. В отличие от схем
Киркпатрика–Байеза и Монтеля, здесь каждый из лучей из расходящегося пучка отражается
последовательно от двух многослойных структур, конструкция которых разработана так, чтобы
сводить отраженные лучи в одно пятно
Реализация подобной схемы с применением гебелевских многослойных зеркал
менее громоздка и существенно проще, чем для зеркал полного внешнего отражения.
Подобные оптические элементы на основе скрещенных зеркал Гебеля и их модификации (см. рис. 3.57), предложенные компанией Osmic Inc. в двумерно фокусирующем
3.3. Устройства для управления пучками СИ
1)
317
TM
монохроматоре Confocal Max-Flux , сегодня с успехом используются в лабораторных монокристальных дифрактометрах. Благодаря их применению, существенно
увеличивается светосила дифрактометра и повышается разрешающая способность
рентгеноструктурного анализа.
3.3.5. Другие перспективные элементы рентгеновской оптики.
3.3.5.1. Отражательная оптика. Эффект полного внешнего отражения рентгеновских лучей от гладких поверхностей используется для изготовления трубчатых
рентгеновских волноводов, работающих подобно оптическим волоконным
световодам видимого диапазона. В
этих устройствах применяется многократное зеркальное отражение лучей
от гладкой поверхности при углах падения меньше θc .
Такое отражение можно получить,
например, если направить пучок рентгеновских лучей под углом θ < θc к поверхности цилиндрически изогнутого
зеркала (см. рис. 3.58, а). В результате
многократных отражений пучок можно повернуть на значительный угол ϕ
вплоть до десятков градусов. Коэффициент отражения при этом сравним с
коэффициентом отражения от зеркала скользящего падения из такого же
материала и с такой же шероховатостью поверхности. Многократное отра- Рис. 3.58. Многократное отражение луча от пожение можно также получить, исполь- верхности изогнутого зеркала (а) и от двух
зуя два почти параллельных зеркала параллельных зеркальных поверхностей (б) при
угле скользящего падения θ < θc
(см. рис. 3.58, б).
Рис. 3.59. Полное внешнее отражение рентгеновского луча от стенок капилляра переменного
сечения
Подобный эффект также наблюдается, если в качестве зеркал использовать,
например, стенки гладкой капиллярной трубки из кварца или стекла рис. 3.59. Любой
рентгеновский луч, попадая внутрь такой трубки, например, при угле, меньшем,
чем критический угол, будет многократно отражаться от внутренних поверхностей,
1)
Подробнее см., например, http://www.osmic.com/New_Developments/Why_CMF.htm
#Introduction .
318
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
создавая на конце трубки «виртуальный» рентгеновский источник. Таким образом
можно передавать пучок излучения на расстояние в десятки сантиметров. Если
трубка будет иметь переменное сечение, сужающееся к концу (рис. 3.58), то размер
«виртуального» источника на выходе из нее будет уменьшенным по сравнению с размером входящего пучка рентгеновских лучей. Таким образом можно концентрировать
пучок лучей и уменьшать его сечение на выходе из трубки. Из набора сужающихся
гладких капиллярных трубок можно изготавливать большие «линзы», которые будут
собирать рентгеновские лучи из большого телесного угла и сжимать их в маленькое
пятно. Подобные линзы были изобретены М. А. Кумаховым 1).
Оптика Кумахова позволяет не только сжимать широкие пучки рентгеновских
лучей, но изготавливать линзы (называемые их разработчиками «полу-линзами»), которые преобразуют расходящиеся лучи в квази-параллельные пучки. Изготавливаемые сегодня полу-линзы способны создавать большие потоки рентгеновских фотонов,
параллельные как по горизонтали, так и по вертикали, сечением от нескольких квадратных миллиметров до нескольких десятков квадратных сантиметров. В Институте
рентгеновской оптики 2), руководимом профессором М. А. Кумаховым, разработан и
производится целый ряд линз для фокусировки и формирования пучков рентгеновских лучей и нейтронов. Современные субмикронные линзы последнего поколения
имеют длину всего около 1 см и позволяют получать фокусное пятно размером
до 3–5 мкм на расстоянии в несколько миллиметров от линзы. Следует отметить,
что рентгеновские линзы Кумахова на сегодняшний день имеют самую большую
приемную апертуру (то есть угол захвата) по сравнению с любыми другими рентгенооптическими элементами, в том числе МТПС и зеркалами скользящего падения.
Это позволяет успешно применять их в сочетании с обычными рентгеновскими трубками для получения пучков излучения повышенной яркости (коэффициент усиления
может достигать нескольких тысяч раз) или для создания «виртуального» источника
излучения с заданной формой фокуса, например, линейного, точечного и т. п.
3.3.5.2. Френелевская дифракционная оптика — зонные пластинки. Для
субмикронной фокусировки пучков рентгеновских лучей от источников СИ в последнее время широко используются зонные пластинки (Аристов и др., 1994).
Зонные пластинки в рентгеновском диапазоне являются дифракционными аналогами
обычных оптических линз Френеля и обладают наивысшим пространственным разрешением из известных сегодня рентгенооптических элементов. Оптические стеклянные линзы Френеля (рифленые), с множеством концентрических колец (рис. 3.60 слева), благодаря их малому весу по сравнению
с обычными выпукло-вогнутыми линзами и
высокой эффективности сбора света, давно
и широко применяются, например в качестве
Рис. 3.60. Аналогия в устройстве и дей- стекол прожекторов маяков и сигнальных
ствии оптической линзы Френеля и зон- фонарей, формирующих яркие пучки свеной пластинки. Рисунок взят из Navrotski
та от точечного источника. Для фокусиров(2), (2004)
ки рентгеновских лучей раработаны зонные
1)
Российский патент М. А. Кумахова № 1322888, 1984 г.
2)
«Институт рентгеновской оптики», Россия 123060 Москва, ул. 1-й Волоколамский проезд, 10 (Первый Московский завод радиодеталей) web: www.iroptic.com .
3.3. Устройства для управления пучками СИ
319
пластинки Френеля и зонные пластинки Брэгга–Френеля. Зонная пластинка Френеля представляет собой искусственную микроструктуру с концентрически расположенными чередующимися кольцевыми рентгеновски прозрачными и поглощающими
или преломляющими областями разной ширины (рис. 3.60 справа).
В простейшем варианте линзы на основе зонных пластинок, работающие на
прохождение плоской монохроматической волны, фактически являются циркулярными дифракционными решетками, состояшими из чередующихся прозрачных и
непрозрачных колец (рис. 3.61) и их оптические свойства описываются теми же
формулами, что и свойства дифракционных решеток (Howells, 2001).
Рис. 3.61. Линза на основе зонной пластинки Френеля, фокусирующая плоскую монохроматическую волну (а). В простейшей зонной пластинке, работающей на прохождение, в
промежутках между прозрачными зонами есть непрозрачные зоны. На рисунке показаны
только сходящиеся лучи от дифракции в первом порядке. Последовательные радиусы rn
заданы таким образом, чтобы возрастание длины пути до точки фокуса происходило с шагом
nλ/2. Общее число зон N полностью характеризует зонную пластинку. Такие параметры
зонных линз Френеля, как фокусное расстояние f, диаметр D, и численное значение апертуры
NA могут быть описаны с помощью величин λ, N и Δr (ширина последней зоны). На рисунке
(б) показана френелевская линза, фокусирующая расходящийся пучок рентгеновских лучей.
(Рисунки взяты из Kirz and Attwood, 2001)
Радиусы границ колец зонной пластинки определяются уравнением
n2 λ2
,
(3.37)
4
где n — номер зоны (прозрачные и непрозрачные зоны считаются отдельно), λ —
длина волны излучения, f — фокусное расстояние первого порядка дифракции.
Таким образом ширина активных кольцевых областей (зон) пластинки меняется по
определенному закону, уменьшаясь от центра к краям, а разрешаюшая способность
всего оптического элемента определяется шириной последней зоны.
Подобные пластинки изготавляются в виде тонких мембран из карбида и нитрида
кремния или полиамида толщиной от долей микрона до нескольких мкм. Радиус
последней зоны должен составлять 1–2 мм с точностью до десятков ангстрем,
а ширина последней зоны достигает 100 Å. Такие пластины довольно просты в
изготовлении, и находят широкое применение в рентгеновских микроскопах, рабоrn2 = nf λ +
320
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
тающих на мягком рентгеновском излучении. Их недостатками являются низкая
механическая прочность, низкая радиационная стойкость и способность работать
лишь с довольно длинноволновыми рентгеновскими лучами (λ ∼ 5−10 Å). Кроме
того, Френелевские линзы на зонных пластинках с поглощающими кольцами имеют
низкую эффективность (∼ 10 %), а остальная часть проходящей волны поглощается.
Существенно больший интерес в качестве фокусирующих элементов для области
рентгеновских лучей, используемых в рентгеноструктурном анализе и рентгеновской спектроскопии, представляют брэгг–френелевские зонные пластинки (линзы),
свободные от указанных недостатков. Различие между френелевскими и брэгг-френелевскими линзами примерно такое же, как между кристалл-монохроматорами
лауэвского и брэгговского типа — одни работают на прохождение, а другие на
отражение рентгеновских лучей.
Брэгг-френелевские линзы для фокусировки хорошо монохроматизированных
жестких рентгеновских лучей действуют на эффекте запаздывания фазы рентгеновской волны, возникающем на поверхностном рельефе. Трехмерные линзы изготавляются из совершенных кристаллов (чаще из Si) или зеркал с многослойным
пленочным покрытием. В настоящее время используются главным образом два типа
брэгг-френелевских линз: линейные на подложке из плоского кристалла в сагиттальной геометрии (искривление желобом), работающие на отражение, и циркулярные,
похожие на зонную пластинку из рис. 3.59 и фокусирующие на прохождение. Для
работы с жесткими рентгеновскими лучами, например, в рентгеноструктурном анализе, наибольший интерес представляют линейные линзы.
Брэгг-френелевская оптика обеспечивает фокусировку до субмикронных размеров
пучков рентгеновских лучей диапазона 6–60 кэВ и очень хорошо сочетается с
источниками СИ 3-го поколения. Очень интересной особенностью зонной оптики
является возможность управления фокусировкой и яркостью фокусного пятна с помощью воздействия, например, ультразвуком на подложку структуры (модулирование).
Таким образом можно изменять размер фокуса и его яркость в несколько раз, что
очень полезно, например при рентгеновском исследованиях локальной структуры
материалов.
Разработки элементов фокусирующей рентгеновской оптики активно ведутся в
Институте проблем технологии мироэлектроники и особочистых материалов (ИПТМ
РАН, Черноголовка), где впервые созданы брэгг-френелевские зонные пластины
на основе совершенных кристаллов и многослойных рентгеновских зеркал (зонная
оптика скользящего падения), которые использовались в течение последних лет
на источниках синхротронного излучения ESRF и LURE во Франции и BESSY-II
в Германии. Например, разработанная линейная Брэгг-френелевская структура на
подложке с двойной кривизной (сагиттальной и мередиональной), испытывалась на
источнике ESRF (см. схему и результаты испытаний на рис. 3.62). Испытания показали, что совершенствование технологии и конструкции линз Брэгга–Френеля может
существенно улучшить их эффективность сбора излучения при фокусировке 1).
Существующие технологии изготовления линейных зонных пластинок пока не
позволяют изготавливать их с большой площадью (обычно размер рентгеновских
брэгг-френелевских линз сегодня составляет несколько квадратных миллиметров).
Этого может быть достаточно для их использования в рентгеновской микроскопии,
но для фокусировки пучков в рентгеновской дифрактометрии требуются линзы с
площадью порядка квадратного сантиметра, которые пока не доступны.
1)
В настоящее время она пока не превышает 40 %, что значительно меньше, чем у
монокристальной и зеркальной оптики.
3.3. Устройства для управления пучками СИ
Энергия, кэВ
Простр. разрешение
Поток, фотон/с
Фокусн. расстояние
Измерено на ПМ
Ожидается на ВУ
10–30
3 × 5 мкм2
108
6–60
1 × 5 мкм2
1010 −1011
321
0,3–0,9 м
Рис. 3.62. Схема и результаты испытаний изогнутой линейной линзы Брэгга–Френеля (ЛБФ)
с шириной внешней зоны 0,3 мкм и радиусом меридиональной кривизны около 3 м. Испытание
проводилось на излучении от пучка BM5 из ПМ (поворотного магнита) накопительного
кольца ESRF. В таблице под рисунком в крайней правой колонке приведена экстраполяция
полученных результатов к условиям пучка ID22 из ВУ (вставного устройства)
3.3.5.3. Преломляющая оптика — рентгеновские линзы. Наконец надо сказать, что в последние годы разрабатываются и проходят испытания рентгеновские
преломляющие линзы похожие по действию на обычные оптические фокусирующие
линзы. Эти рентгеновские оптические устройства были опробованы на практике
(Snigirev et al., 1996) в 1996 г. А. А. Снигиревым с сотрудниками (ИПТМ РАН,
Черноголовка), потом прошли довольно интенсивный путь совершенствования и
сегодня уже практически применяются на ряде источников СИ для получения хорошо
сфокусированных микропучков рентгеновских лучей с высокой плотностью потока
фотонов.
Идея рентгеновских преломляющих линз Снигирева заключается в следующем.
Показатель преломления рентгеновских лучей немного меньше единицы (коэффициент преломления лучей с энергией квантов 5–40 кэВ в рентгенопрозрачных материалах отличается от единицы на ∼ 10−5 ), причем вакуум и газы для рентгеновских
лучей оказываются более плотными средами, чем твердое тело. Поэтому рентгеновские лучи по сравнению с обычным светом ведут себя противоположным образом
по отношению к преломлению разными средами. Если свет фокусируется двояковыпуклой стеклянной линзой, попадая в нее из воздуха или вакуума, то рентгеновские
лучи будут фокусироваться двояковыпуклой вакуумной полостью в стекле, попадая в
нее из стекла. Если в материале с низким коэффициентом поглощения рентгеновских
лучей 1) сделать, например, цилиндрическую пустоту (просверлить отверстие), то
эта пустота будет фокусировать рентгеновские лучи. Фокусное расстояние такой
1)
Стекло, используемое для изготовления оптических линз, по прозрачности не лучший
материал для рентгеновских лучей. С точки зрения минимума поглощения для изготовления
рентгеновских преломляющих линз наиболее подходящими материалами оказываются литий
и бериллий.
11 Г.В. Фетисов
322
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
линзы, как и в обычной оптике, прямо пропорционально радиусу кривизны и обратно
пропорционально величине δ = (1 − n) отличия показателя преломления от единицы.
Из-за малости δ для рентгеновских лучей одиночная пустота будет фокусировать
лучи на очень большом расстоянии от линзы (порядка сотни метров) даже при
диаметре пустоты порядка 1 мм. Однако, если сделать ряд из N таких пустот,
то они последовательно будут все сильнее отклонять лучи от их первоначального
направления, уменьшая фокусное расстояние.
Данная идея впервые экспериментально подтверждена в работе (Snigirev, Kohn,
et al. 1996), где была представлена первая практически действующая фокусирующая
рентгеновская преломляющая линза с относительно малым фокусным расстоянием
и достаточно высокой светосилой (см. схему рис. 3.63). Первая испытывавшаяся
фокусирующая линза представляла собой ряд из 30 цилиндрических отверстий
Рис. 3.63. Схема фокусировки пучка параллельных рентгеновских лучей преломлением на ряде
из N цилиндрических полостей в среде. Фокусное расстояние F данной комплексной линзы
зависит от радиуса R кривизны полостей и величины δ отклонения их показателя преломления
от единицы (δ = 1 − n). Рисунок из Snigirev et al., (1996)
диаметром 0,3 мм параллельно просверленных в блоке из алюминия. С ее помощью
авторам удалось сфокусировать параллельный пучок рентгеновских лучей с энергией
14 кэВ в пятно размером σ = 8 мкм на расстоянии 1,8 м от линзы (в случае
одной пустоты фокусное расстояние было бы 54 м), причем, как и при фокусировке оптической линзой, наблюдалось явное усиление плотности потока фотонов.
На фокусное расстояние данной
комплексной линзы можно влиять
подбором радиуса кривизны R пустот и их числа N . Чем меньше
радиус и больше число пустот, тем
меньше фокусное расстояние.
Та же самая технология может применяться для изготовления комплексных преломляющих
линз, фокусирующих пучок в двух
взаимно перпендикулярных плоскостях (Lengeler, Schroer, et al.,
1999). Для этого в блоке линзы создаются ряды взаимно перепендиРис. 3.64. Схема действия одномерной (a) и дву- кулярных цилиндрических отвермерной (б) преломляющих рентгеновских линз. стий (рис. 3.64, б).
Для изготовления подобных
(Lengeler, et al., 1999)
линз необходимо использовать материалы из химических элементов с низким номером Z, чтобы минимизировать
поглощение при получении малого фокусного расстояния с высоким коэффициентом усиления плотности потока фотонов в фокусе. Проводились испытания линз
(Lengeler, et al., 1998), изготовленных из алюминия, карбида бора, пирографита,
бериллия и тефлона. Наилучшие результаты по коэффициенту усиления потока
3.3. Устройства для управления пучками СИ
323
фотонов были достигнуты в линзах из Be с диаметром отверстий 1 мм (в 13,6
раз, с перспективой повысить этот коэффициент до 40) Установлено, что подобные
линзы хорошо работают с рентгеновскими лучами из энергетического диапазона
9–30 кэВ, причем их свойства мало чувствительны к тепловым нагрузкам, что
выглядит обнадеживающе в плане их применения на пучках сверхяркого излучения
ондуляторов, ЛУР и даже рентгеновских лазеров (Schroer, Tümmler et al., 2001).
Недостаток двумерно фокусирующих линз рассмотренной простой конструктции
(рис. 3.64) состоит в сильных сферических аберрациях изображения пучка в фокусе. Но этот недостаток удалось практически полностью устранить, изготавливая
составные линзы с пустотами параболической формы (рис. 3.65). Элементы линзы
представляют собой отдельные блоки с впадинами в форме параболоида вращения
(рис. 3.65, а), и из этих блоков собирается линза (рис. 3.65, б), наподобие оптического
фотообъекива составленного из двояковыпуклых линз, но в данном случае этими
линзами являются вакуумные или воздушные пустоты 1).
Рис. 3.65. Конструкция комплексной линзы с пустотами параболической кривизны. (а) конструкция одного блока линзы (двояковогнутая линза). (б) составной фокусирующий «объектив» из набора параболических элементов. Толщина линзы d вдоль оптической оси измеряется
микронами. Schroer, Lengeler et al., (2001)
Приведенная в работе (Lengeler et al., 1999) теория получения изображений в
рентгеновских лучах с помощью преломляющих линз показывает, что при изготовлении параболических линз из бериллия, аналогичных испытывавшимся алюминиевым линзам, позволит повысить коэффициент пропускания до 30 %, коэффициент усиления плотности потока фотонов до 103 и достичь пространственного
разрешения меньше микрона. Точная теория расчета фокусировки рентгеновских
лучей преломляющими линзами, учитывающая большинство физических эффектов
рассеяния рентгеновских лучей в веществе, изложена в работе (Khon, 2002). В работе
Schroer, et al. (2003) изложена технология изготовления и испытания планарных
параболических линз из кремния, позволяющая изготавливать линзы с кривизной
порядка микрона, имеющих фокусное расстояние несколько миллиметров способных
фокусировать пучок рентгеновских лучей в линию толщиной несколько сотен нанометров. Принципиально подобные линзы могут фокусировать рентгеновские лучи в
1)
Аналогию между преломляющей рентгеновской параболической линзой рис. 3.65 и обычными линзами для фокусировки света можно построить и другим способом. Поскольку
преломление рентгеновских лучей и света конденсированными средами происходит противоположным образом (см. рис. 1.8), то, с точки зрения геометрической оптики, свет фокусируется
двояковыпуклой линзой из вещества в конденсированном состоянии, а рентгеновские лучи
должны фокусироваться двояковогнутой линзой. Тогда фокусирующий объектив рис. 3.65, б
можно представить как набор из серии двояковогнутых линз типа рис. 3.65, а.
11*
324
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
пятно близкое к величине дифракционного предела, если обеспечить достаточную
точность их изготовления.
Существенным достоинством параболических композиционных преломляющих
линз подобного типа является почти полное отсутствие геометрических аберраций
в сфокусированном пучке и способность работать с рентгеновскими лучами вплоть
до энергии порядка 60 кэВ без смены оптики. По сравнению с рентгеновским зеркалами и кристаллическими монохроматорами преломляющие линзы обладают тем
преимуществом, что они не меняют направления распространения первичного пучка
рентгеновских лучей и позволяют серьезно упростить конструкцию рентгеновского
оптического блока. Кроме того комплексные преломляющие фокусирующие линзы
имеют очень малые размеры 1). Сегодня подобные линзы уже разрабатываются и
изготавливаются профессионально 2) (Schroer et al., 2003) и используются на экспериментальных станциях многих источников СИ. Основная область их применения:
получение концентрированных микропучков рентгеновских фотонов для рентгеновской микродифракции, микроскопии и других методов рентгеновского исследования
микрообъемов вещества.
3.4. Транспортировка пучков СИ
На современных источниках СИ расстояния от точки излучения до образца очень
велики и могут достигать километра, как, например, на трех каналах японского
источника SPring-8 и на некоторых каналах американского источника 3-го поколения
APS. Поэтому существует непростая проблема транспортировки пучка рентгеновских
лучей от источника к исследуемому образцу без существенной потери его интенсивности и расходования ее на производство ненужного тепла. При этом всегда
приходится параллельно решать проблему радиационной безопасности.
Для передачи пучка рентгеновского излучения на большие расстояния с минимальными потерями интенсивности на рассеяние и поглощение обычно его транспортируют по герметичным каналам из нержавеющей стали, откачанным до глубокого вакуума или заполненным чистым гелием (газ, обладающий минимальным
коэффициентом поглощения рентгеновских лучей). При прохождении рентгеновских
лучей через воздух происходит поглощение или рассеяние фотонов, в результате
чего их число в пучке уменьшается и возникает нежелательный фон рассеянного и
флуоресцентного излучения. В вакууме такой проблемы нет. Но возникает вопрос,
какова должна быть глубина вакуума. На самом деле разница в поглощении пучка
в вакууме 10−3 Торр (форвакуум) и 10−9 Торр (сверхглубокий вакуум) ничтожно
мала. Легко посчитать (см., например, Navrotski(1) , 2004), что при передаче на
1)
Длина фокусирующего объектива из 100 последовательно расположенных двояковогнутых линз варьируется от нескольких сантиметров до нескольких миллиметров в зависимости
от радиуса кривизны и нужного фокусного расстояния. Например, испытывавшаяся в работе
(Schroer, Kuhlmann et al., 2003) комплексная одномерная параболическая линза из кремния c
N = 100 и R = 2,15 мкм имела длину вдоль оптической оси 8,4 мм при фокусном расстоянии
15,6 мм.
2)
Например, Физический институт Высшей технической школы в Аахене (Германия) в кооперации с ESRF (Франция), разрабатывает и изготавливает композиционные преломляющие
рентгеновские линзы из Si и Be для рентгенвских микроскопов, работающих на синхротронном
излучении. (Подробнее см. в Интернете: http://www.xray-lens.de/ ). Комплексная литиевая
параболическая линза собственного изготовления, например, применялась в качестве фокусирующего коллиматора на APS для получения сверх ярких рентгеновских микропучков (APS
Science 2003. P. 113–114).
3.4. Транспортировка пучков СИ
325
расстояние 50 м (наиболее распространенная длина пользовательских каналов) пучка
содержащего на входе в канал 6,02252 · 1023 фотонов с энергией 12 кэВ (λ ∼ 1 Å) по
трубе с вакуумом 10−3 Торр до выхода дойдут 6,0225189 · 1023 фотонов, то есть пучок
практически не ослабится (ослабление составит ∼ 10−5 %). При вакууме 10−9 Торр
пучок пройдет этот путь вообще без потери фотонов, однако разницу интенсивности
пучка в этих двух случаях заметить практически невозможно, при том, что цена
получения вакуума в них различается сщественно (получение сверхглубокого вакуума в сотни и даже тысячи раз дороже, в зависимости от сложности канала). При
заполнении этого же канала гелием при атмосферном давлении, что еще дешевле
(чем поддерживать вакуум) потери фотонов в пучке составят около 14 %. Но при
такой высокой интенсивности, которую имеют пучки синхротронного излучения,
даже такая потеря незначительна. Поэтому поглощение фотонов не главная причина,
почему каналы транспорта пучков СИ стараются делать высоковакуумными.
Причина использования высоковакуумных каналов для транспортировки пучков СИ кроется в другом, а именно, в загрязнении и разрушении поверхности
элементов дорогостоящей рентгеновской оптики остаточными газами вакуума. Под
воздействием рентгеновских лучей высокой интенсивности разрушаются или диссоциируют молекулы углеводородов, имеющиеся рядом с оптическим элементом
(например, рентгеновским зеркалом) даже в вакууме, и образуют углеродную пленку
на его поверхности. Содержание этих остаточных газов в форвакууме достаточно
велико, чтобы быстро загрязнить поверхность очень дорогого зеркала и привести
к деградации его фокусирующих и отражательных характеристик. В этом случае
лучше заплатить за получение сверхвысокого вакуума и тем самым существенно
продлить срок службы зеркала. Образование углеродных пленок на поверхности
меньше влияет на характеристики таких рентгенооптических элементов, как монокристаллические монохроматоры, работающие при больших углах падения и отражения, и селективно поглощающие фильтры. Поэтому для них рабочая атмосфера, с
точки зрения загрязнения поверхности, не существенна. Во многих случаях хорошие
результаты получаются при транспортировке рентгеновских пучков через каналы и
рентгенооптические блоки, заполненные чистым гелием. Такая транспортировка тоже
уменьшает скорость загрязнения рентгенооптических элементов и лишь немного
снижает интенсивность получаемого пучка (удлиняет время измерений на несколько
процентов), но значительно упрощает работу с каналом СИ.
По рассмотренным выше причинам для удешевления рабочей станции каналы
транспортировки пучка обычно делают из отдельных состыкованных между собой
секций, которые включают и рентгенооптические блоки. Сверхглубокий вакуум поддерживается отдельно в каждой секции, где проходит мощный полихроматический
пучок, и в блоках, где устанавливается прецизионная рентгеновская оптика типа
зеркал и монохроматоров скользящего падения. В ближайших к экспериментальной
станции секциях, расположенных после зеркал и монохроматоров, достаточно поддерживать форвакуум или вообще можно заполнять их гелием. Вследствие различия
глубины вакуума в соседних секциях канала каждая секция делается герметичной,
а входной и выходной концы трубы каждой секции снабжаются прозрачными для
рентгеновских лучей вакуумплотными окнами. В качестве окон для высоковакуумных секций обычно применяются окна из бериллиевой фольги толщиной 0,2–0,3 мм,
впаянной в хорошо охлаждаемый медный фланец. Такое окно почти полностью
прозрачно для рентгеновских лучей с энергией > 6 кэВ и обладает достаточной
прочностью, чтобы выдерживать атмосферное давление. В качестве окон для секций
заполненных гелием можно использовать значительно более дешевые окна из майларовой или каптоновой пленки. Соединение секций делается подвижным (например, с
326
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
помощью сильфонных соединений), а трубы крепятся в держателях с устройствами
для регулировки их положения.
Надо отметить, что все части оборудования канала транспортировки пучка СИ
имеют довольно большие размеры и вес. Это же относится и к трубам канала,
которые, помимо своей большой собственной длины, часто снаружи закрываются
свинцовой радиационной защитой. Поскольку транспортировка пучков жестких рентгеновских лучей очень большой интенсивности связана с серьезной радиационной
опасностью, то толщина свинцовой защиты должна быть достаточной для поглощения рассеянного излучения от остаточных газов или случайных касаний пучка
стенками канала. Подобную радиационную защиту часто делают простой обмоткой
трубы свинцовой фольгой 1). Все это делает канал транспортировки пучка очень
тяжелым, поэтому для крепления его частей обычно используются специальные (как
правило регулируемые) достаточно прочные и массивные подставки.
3.5. Отбор и монохроматизация СИ для экспериментов
Проблема отбора излучения из синхротронного пучка и его подготовка для эксперимента осуществляется с помощью рентгенооптического блока, располагающегося
между выходом канала излучения из источника в экспериментальный зал (портом
пучка СИ) и экспериментальной установкой пользователя (экспериментальной станцией), и состоящего из комбинации различных элементов рентгеновской оптики. Такими элементами являются колиммирующие щели, монокристальные монохроматоры,
абсорбционные ослабители и фильтры излучения, монокристальные монохроматоры,
фильтрующие и фокусирующие рентгеновские зеркала полного внешнего отражения.
В последнее время в рентгенооптических блоках для фокусировки и коллимации на
пучках СИ стали также применяться преломляющие и отражающие линзы разного
типа.
Система отбора и подготовки пучков рентгеновских лучей из белого спектра
зависит от задачи эксперимента и типа источника, который используется в данной
экспериментальной установке. Свойства СИ, в частности горизонтальная поляризация излучения из поворотных магнитов, налагает определенные требования и ограничения на компановку рентгеновской оптики. Например, при работе на синхротронном
излучении из соображений максимальной эффективности отражения дифракционные
плоскости 2) и плоскости отражения обычно располагаются вертикально, в отличие от лабораторных установок, где они чаще всего расположены горизонтально,
чтобы упростить конструкцию измерительной установки. Такая схема исключает
ослабление интенсивности отобранного пучка из-за поляризационного фактора с
изменением угла θ при перестройке длины волны и при проведении дифракционных
исследований. Задача разработчиков пользовательского канала — обеспечить отбор
излучения из какой-либо доступной точки источника синхротронного излучения,
обработать пучки так, чтобы они давали требуемую для конкретного эксперимента
энергию (длину волны), энергетический интервал (ΔE), сходимость/расходимость
лучей, поляризацию, размер фокусного пятна и интенсивность. Задача эта не универ1)
Поскольку для откачки труб до сверхвысокого вакуума часто приходится нагревать
стенки вакуумных объемов до температуры выше 100 ◦ С, чтобы удалить адсорбированные
газы, то свинцовая защита должна быть такой, чтобы ее можно было легко снять, а потом
поставить снова.
2)
Под дифракционной плоскостью и плоскостью отражения здесь понимается геометрическая плоскость, содержащая первичный и отраженный лучи и нормаль к отражающей
плоскости оптического элемента.
3.5. Отбор и монохроматизация СИ для экспериментов
327
сальна, поскольку каждый эксперимент несет свои требования к излучению, поэтому
оборудование каждого пучка СИ уникально.
Общей особенностью рентгенооптических блоков, работающих на пучках СИ
является то, что они, как правило, имеют модульную структуру, в которой каждый
оптический модуль представляет собой высоковакуумное устройство со сложной
прецизионной механикой, системой дистанционного управления и часто со сложной
системой охлаждения. Эти элементы соединяются между собой посредством вакуумных фланцев и труб в общую систему внушительных размеров.
Конструкция оптической системы канала СИ может зависеть от многих конкретных требований эксперимента. Например, разный подход нужен для рентгендифракционного исследования образцов в капилляре и образцов в форме пластин или
фольги. Могут потребоваться пучки плоских волн для высокоугловых измерений или
измерений с высоким энергетическим разрешением. В отдельных случаях необходима
контролируемая поляризация, что требует соответствующих элементов в оптике
канала пучка. Синхротронное излучение возродило применение в рентгеноструктурном анализе метода Лауэ, который требует полихроматических пучков с известной
энергетической полосой. Специфической подготовки требуют пучки для проведения
дифракционных и рентгеноспектральных исследований с разрешением по времени.
Для отбора и формирования монохроматических пучков часто применяется компановка рентгенооптического блока, схематически показанная на на рис. 3.66.
Рис. 3.66. Схема отбора и подготовки пучка монохроматических рентгеновских лучей сфокусированных на исследуемый образец. На схеме опущены устройства диагностики и контроля,
обычно устанавливаемые в точках отмеченных на рис. 3.2, и обязательная предохранительная
заслонка пучка на выходе из рентгенооптического блока
Оптический блок подсоединяется к выходному окну канала от источника излучения, которым может быть поворотный магнит или вставное устройство. На
выходе из канала, как правило, уже имеется заслонка пучка, рассчитанная на
высокую тепловую нагрузку от белого СИ. Далее в линии пучка уже пользователь
встраивает коллимирующие и антифоновые щели, дополнительные заслонки, фильтры-ослабители (аттенюаторы) пучка, монохроматоры и зеркала для фокусировки и
монохроматизации излучения. Первым элементом рентгенооптического блока, устанавливаемым сразу после заслонки выхода излучения из канала источника, является
коллимирующая щель, которая определяет профиль и сечение пучка, падающего
на монохроматор или зеркало и отсекает длинноволновую часть спектра. Щеки
щелей, имеющие непосредственный контакт с пучком и подвергающиеся высоким
тепловым нагрузкам (до 100 Вт/мм2 и более при работе с пучками ондуляторного
328
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
излучения) изготавливаются из вольфрама или карбида вольфрама, обладающих
высокой температурой плавления, и имеют систему теплоотвода.
Роль первой коллимирующей щели в рентгенооптическом блоке очень велика.
Кроме того, что она определяет сечение пучка, направляемого на монохроматор
или зеркало таким образом, чтобы он не выходил за их рабочую область, с ее
помощью ограничивается спектральный интервал СИ, вводимого в оптический блок.
Известно, что пучки СИ из поворотных магнитов сильно коллимированы в вертикальном направлении относительно орбиты электронов. Согласно определению
критической длины волны СИ, половина энергии пучка сосредоточена в пределах
плоского угла θ = 1/γ. При этом частота (длина волны) излучения сильно зависит
от угла наблюдения относительно экваториальной плоскости. Для ондуляторного
излучения справедлива зависимость частоты ω излучения от частоты колебаний
ультрарелятивистской излучающей частицы ω0 в ондуляторе и угла θ наблюдения
ω∼
=
2γ 2 ω0
.
1 + γ 2 θ2
(3.38)
Отсюда следует, что частота излучения при угле θ = 1/γ равна половине частоты
излучения, которое наблюдается вдоль оси пучка. Таким образом, наиболее жесткая
часть СИ сконцентрирована вблизи экваториальной плоскости, а более длинноволновое излучение располагается на периферии пучка. Это свойство сразу позволяет
облегчить работу оптического блока по монохроматизации пучка и снизить тепловую
нагрузку на его элементы, если с помощью регулировки вертикального размера
первой коллимирующей щели обрезать внешнюю область пучка, которая несет длинноволновое излучение, в том числе ИК, которое не нужно в эксперименте. При
правильном выборе ширины щели такая процедура не уменьшит интенсивность коротковолнового рентгеновского излучения используемого в экспериментальной установке. Требующийся для этого вертикальный размер щели можно оценить, например,
при помощи приведенной выше формулы. В случае ондуляторного излучения пучок
коллимирован, как в вертикальном, так и горизонтальном направлениях, поэтому
предварительную дискриминацию длинноволновой части спектра можно провести
с помощью соответствующего выбора вертикального и горизонтального размеров
щели. Это значительно упростит дальнейшую более тонкую монохроматизацию излучения в оптическом блоке, снизит фон и облегчит режим работы всех устройств
блока. Правильный выбор вертикального размера первого щелевого устройства также
определяет энергетическое разрешение оптического блока при заданной установке
кристалл-монохроматора.
После каждого элемента рентгенооптической системы, сильно взаимодействующего с пучком или отражающего его, желательно устанавливать вторичные (антифоновые) щели. Их задачей является удаление возможного паразитического рассеяния
оптическим элементом, загрязняющего спектр отбираемого излучения. Эти щели
мало взаимодействуют с самим пучком, хотя иногда с их помощью регулируется его
горизонтальный размер, поэтому их конструкция проще, чем у первой коллимирующей щели, и они чаще всего являются одинаковыми стандартными устройствами.
Прецизионная монохроматизация пучка выполняется кристалл-монохроматором.
Выбор типа монохроматора зависит от задачи эксперимента и диапазона длин волн, в
котором предполагается работать. Из применяемых на СИ двухкристальных монохроматоров монохроматор с прорезным параллельным каналом в монокристаллическом
блоке является самым простым и дешевым. Монохроматоры с раздельными кристаллами, с фиксированным положением пучка или фокусировкой пучка существенно
дороже. Монохроматор с прорезным параллельным каналом может быть хорошим решением проблемы монохроматизации, если длину волны монохроматического пучка
3.5. Отбор и монохроматизация СИ для экспериментов
329
надо менять редко и в узких пределах. Например, в рентгеноструктурном анализе
часто бывает достаточно иметь доступ к излучению с длиной волны от ∼ 0,7 Å
(приблизительно равно длине волны Мо Kα) до ∼ 1,8 Å (Mn Kα). Монохроматор прорезного типа с кристаллом Si(111) будет вполне подходящим для подобной
установки (собственное разрешение кристалла 1,9 · 10−4 , что вполне сравнимо с
шириной спектральных линий рентгеновских трубок). Недостатком таких монохроматоров является изменение вертикального положения монохроматического пучка
при перестройке на другую длину волны. Поэтому такие устройства не пригодны для
рабочих станций, в которых приходится часто менять длину волны или проводить
измерения со сканированием по длине волны, как, например, в случае спектроскопии
поглощения или аномальной дифракции. В этих случаях применяются более сложные
монохроматоры с фиксированным положением выходящего пучка.
Сложные монохроматоры с фиксированным положением пучков для СИ в последнее время производятся специализированными компаниями. Например, на ряде
каналов источников СИ, таких как APS, ESRF, SPring-8 используются монохроматоры, производимые японской компанией KOHZU Precision Co., Ltd. 1) Монохроматор
с вертикально расположенной дифракционной плоскостью имеет два кристалла с
горизонтальными осями наклона. Первый кристалл (кроме наклона вокруг горизонтальной оси) может перемещаться вдоль горизонтальной оси параллельной направлению первичного пучка СИ. Таким образом, при перестройке монохроматора
на другую длину волны обеспечивается постоянство положения выходящего пучка,
который параллелен первичному пучку СИ. Стабильность удержания вертикального
положения пучка на месте при перестройке на другую длину волны составляет около
2 мкм на расстоянии 2 м от выхода из монохроматора. Для обеспечения стабильности
работы монохроматора его кристаллы установлены на держателях, охлаждаемых
газообразным гелием, которые постоянно поддерживает температуру кристаллов на
уровне T ∼ 125 К (температура минимального теплового расширения Si). В ряде
конструкций двухкристальных монохроматоров применяется криогенное охлаждение
кристаллов жидким азотом. Монохроматор работает в камере с вакуумом 10−9 Торр,
предотвращающим загрязнение поверхности кристаллов углеродными пленками, повышающими тепловую нагрузку на кристалл из-за увеличения поглощения рентгеновских лучей и снижающими стабильность его работы.
В монохроматорах обычно используются пары кристаллов Si(111), Si(220), Si(311)
или Si(511). Для большинства измерений по рентгеноструктурному или рентгеноспектральному анализу достаточно иметь две пары дополняющих друг друга кристаллов, чтобы охватить область энергий от 5 кэВ до 50 кэВ. Например, кристаллы
Si(111) работают в диапазоне энергий от 4,5 кэВ до 24 кэВ, а Si(311) в диапазоне
5–50 кэВ. Область энергий можно расширить, если использовать пару кристаллов
Si(511), которые обеспечивают монохроматизацию рентгеновских лучей в диапазоне
10–74 кэВ. Все эти кристаллы различаются еще и собственным энергетическим разрешением (шириной кривой качания), которая меняется приблизительно от ∼ 10−4
для кристалла Si(111) до ∼ 10−5 для кристалла Si(511).
Одним из важнейших свойств двухкристальных монохроматоров с раздельными
кристаллами является их способность подавления высших гармоник посредством нарушения параллельности кристаллов. Например, в монохроматоре компании KOHZU
Precision Co., Ltd., первый кристалл с помощью специального пьезо-электрического
1)
KOHZU Precision Co., Ltd. 2-6-15 Kurigi, Aso-ku, Kawasaki, Kanagawa, 215-8521
JAPAN. Tel.: +81 44 981-2131; Fax: +81 44 981-2181. E-mail: sale@kohzu.co.jp URL:
http://www.kohzu.co.jp/ .
330
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
привода может слегка отклоняться от параллельности второму кристаллу. Обычно
перемещения такого привода предварительно градуируются в единицах полуширины
кривой качания кристалла. Поэтому можно сразу задавать смещение угла кристалла
от точного брэгговского положения на ту или иную долю ширины кривой качания.
Таким образом при отклонении кристалла примерно на 50 % полуширины кривой
качания при работе с кристаллами Si(111) удается подавить интенсивность 3-й
гармоники в 1000 раз.
Если требуется уменьшение горизонтального размера пучка без потери или с
минимальной потерей числа фотонов в нем, то это можно сделать с помощью
сагиттального изгиба второго кристалла в двухкристальном монохроматоре. Рассмотренный выше монохроматор обладает такой возможностью. Этот метод часто
применяется при получении пучков микронных размеров. Однако, эффективность
отражения монохроматора обычно ниже, чем у зеркала, поэтому, если нет необходимости сжимать пучок в пятно микронного размера, то лучше такую фокусировку
выполнять с помощью зеркала.
Одной из самых острых проблем монохроматизации СИ является проблема удаления высших гармоник, наносящих большой вред рентгеновским дифракционным и
рентгеноспектральным измерениям. Пока самым эффективным средством для решения этой проблемы являются рентгеновские зеркала, являющиеся неотъемлемым элементом большинства рентгенооптических блоков. Обычно выбор зеркал скользящего
отражения ограничен плоским, эллиптически изогнутым и тороидальным вариантами
и определяется тем, должно ли зеркало лишь отсекать высшие гармоники или в
дополнение к этому оно должно еще и фокусировать или коллимировать пучок и
какова должна быть степень фокусировки. В оптическом блоке может быть одно
зеркало (до или после монохроматора) или два, если зеркалами осуществляется
фокусировка пучка в горизонтальном и вертикальном направлениях. Например, для
сжатия пучков из поворотных магнитов до размера 0,5×0,5 мм в области исследуемого образца, обычно приходится применять два фокусирующих зеркала или работать
с одним плоским зеркалом, используя двухкристальный монохроматор с сагиттально
изогнутым вторым кристаллом, фокусирующим в горизонтальном направлении.
Зеркало является чрезвычайно прецизионным рентгенооптическим элементом, а
его юстировка из-за малости углов скольжения обычно гораздо более трудоемка и
длительна, чем перестройка двухкристального монохроматора. Это создает сложности для работы в широком диапазоне длин волн. Например, исследования по EXAFS
часто требуют измерений в диапазоне энергий от 5 кэВ до 30 кэВ. При такой ширине диапазона с помощью одного зеркала невозможно добиться отсечения высших
гармоник без изменения его угла. Решение проблемы на пучке BM26 из поворотного
магнита накопительного кольца ESRF найдено в изготовлении зеркала из Si и нанесении на его половину в продольном направлении полосы платиногового покрытия 1).
Таким образом на одной подложке совмещены два зеркала, расположенных рядом.
Установка такого совмещенного зеркала под углом скольжения 2 мрад позволяет
работать во всем диапазоне энергий без изменения угла наклона зеркала. При работе
в диапазоне 12–30 кэВ очистку от гармоник выполняет платиновое зеркало, а при
переходе в область 5–12 кэВ зеркало трансляционно без изменения угла смещается
и в пучок вводится его часть без покрытия и фильтрация гармоник проводится кремниевым зеркалом. Сочетание зеркала скользящего падения с методом расстройки
второго кристалла монохроматора позволяет добиться на данном оптическом блоке
1)
Принцип устройства зеркал скользящего отражения с несколькими покрытияаи на одной
подложке см. в § 3.3.4.
3.5. Отбор и монохроматизация СИ для экспериментов
331
снижения содержания излучения гармоник в монохроматизированном пучке до 10−4 .
Однако такая схема подавления гармоник применима не всегда.
В ряде случаев измерения в экспериментальных установках проводятся с непрерывным сканированием по энергии рентгеновских лучей, например, в спектроскопии
поглощений EXAFS или DAFS. Непрерывное изменение энергии монохроматических
лучей достигается непрерывным сканированием двухкристального монохроматора.
При этом практически невозможно одновременно бороться с гармониками методом
расстройки монохроматора. Это чрезвычайно замедлит скорость измерений. В таких
случаях для очистки монохроматического пучка от излучения гармоник приходится
использовать два зеркала, одно до монохроматора, а другое после (рис. 3.67). Фильтрация двумя зеркалами обеспечивает очистку от высших гармоник в 10 раз выше,
чем фильтрация одним зеркалом (остаточное содержание гармоник не выше 10−4 ).
Рис. 3.67. Схема отбора и подготовки монохроматических рентгеновских лучей сфокусированных на исследуемый образец, обеспечивающая непрерывное изменение длины волны
отбираемого излучения. На схеме опущены устройства диагностики и контроля, обычно
устанавливаемые в точках отмеченных на рис. 3.2, и обязательная предохранительная заслонка
пучка на выходе из рентгенооптического блока
Для проведения измерений с разрешением по времени используется обычная
схема оптического блока, применяемая на пучках СИ, в которую встраивается
динамическая заслонка (чоппер), открывающая пучок, входящий в оптический блок
на определенный короткий момент времени (рис. 3.68).
В принципе, импульсный характер СИ позволяет проводить на нем покадровые
измерения с длительностью порядка миллисекунд и даже пикосекунд при работе
накопителя в односгустковом режиме и без чоппера, если есть детектор, способный открываться и закрываться с такой частотой. Однако применение чоппера в
дополнение к импульсному характеру СИ позволяет получать более короткие регулярные вспышки излучения с длительностью до 100 пс и регулировать длительность
этих вспышек. Если чоппер выполнен в виде вала со сквозным диаметральным
отверстием, то время открытия пучка определяется размером отверстия и скоростью
вращения вала. Скорость вращения может быть синхронизирована, например, с
частотой ускорительных станций накопительного кольца, чтобы чоппер открывал
пучок только в момент прохождения банча через точку отбора излучения из кольца. Более того, такое устройство может быть синхронизовано с подачей внешнего
воздействия на исследуемый образец, например, излучения импульсного лазера,
мощного магнитного поля, ультразвука, и т. п. Примером рентгеновской установки,
332
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Рис. 3.68. Схема рентгеновского оптического блока для измерений с разрешением по времени
на монохроматическом излучении. Импульсы излучения формируются динамической заслонкой (чоппером) прямого пучка, которая в данном случае представляет массивный вращающийся вал со сквозным диаметрально прорезанным отверстием. На схеме показан ослабитель
с разным коэффициентом поглощения на одной пластине. Монитор положения пучка обеспечивает определение положения пучка в вертикальном и горизонтальном положениях перед
подачей на исследуемый образец
использующей этот принцип, может служить экспериментальная станция на пучке
ID-09 / ESRF в Гренобле (Wulff et al., 1997), позволяющая проводить исследования
короткоживущих фотовозбужденных импульсным лазером состояний в кристаллах с
временным разрешением до 100 пс.
При измерениях с разрешением по времени обычно важно не только иметь
импульсный источник рентгеновских лучей, но также высокую интенсивность пучка,
чтобы за чрезвычайно короткое время экспозиции получить статистически значимый
результат. Поэтому, как правило, необходима высокая степень концентрации пучка
на исследуемом объекте, что достигается с помощью тороидальных фокусирующих
зеркал (см. § 3.3.4). Подобное зеркало способно сжимать пучок СИ в пятно площадью в сотые доли квадратного миллиметра в зоне расположения исследуемого
образца (с помощью хорошего зеркала достижимо пятно размерами 0,2 × 0,2 мм).
Эта же схема (рис. 3.68) может использоваться и для измерений на полихроматическом излучении, например, для дифракционных измерений методом Лауэ, если кристаллы двухкристального монохроматора развернуть параллельно входящему
пучку, а остальную (находящуюся слева от монохроматора) часть оптического блока
параллельным переносом поднять вверх так, чтобы прямой пучок попадал на зеркало.
Такое перемещение обычно составляет 20–30 мм.
Наконец, следует особо отметить, что последним элементом рентгенооптического
блока должна быть предохранительная заслонка пучка. Эта заслонка перекрывает
пучок, выходящий из оптического блока, чтобы можно было проводить наладочные
работы или установку образцов на измерительной станции без остановки работы
оптического блока. Предохранительная заслонка также всегда есть на порте выхода
пучка к пользовательской части канала. Но ее частое перекрывание крайне нежелательно, поскольку сильно меняет тепловые нагрузки на элементах рентгенооптического блока и нарушает стабильность их работы и приводит к изменению режима
работы систем охлаждения, а после открытия пучка белого СИ выход на режим
стабильной работы рентгенооптического блока занимает много времени. Поэтому
3.5. Отбор и монохроматизация СИ для экспериментов
333
для перекрытия подачи излучения в экспериментальную станцию обычно пользуются
конечной предохранительной заслонкой оптического блока.
3.5.1. Решение проблемы высших гармоник. При отборе монохроматического
излучения из пучка белого СИ кристалл-монохроматоры брэгговского отражения —
кроме основной дифракционной линии, которая должна использоваться в качестве
зонда в рентгеновских дифракционных экспериментах или при измерениях спектров поглощения, пропускают и излучение высших гармоник, которые загрязняют
получаемый рентгеновский монохроматический спектр. Например, через кремниевый
монохроматор с отражающей плоскостью (111) помимо основной дифракционной
линии 111 в том же направлении будут проходить отражения с индексами 333,
444, 555, 777 и т. д. Излучение высших гармоник обладает более высокой энергией,
поэтому они поглощаются и рассеиваются не так, как используемая в качестве
анализирующего излучения первая гармоника первичного пучка, что искажает результаты измерений. Этот искажающий эффект при измерениях на СИ гораздо сильнее, чем при съемке на излучении рентгеновских трубок, поскольку число высших
гармоник может быть намного больше, а их интенсивность может быть сравнима
с интенсивностью первой гармоники. Поэтому эффект высших гармоник должен
либо учитываться при обработке экспериментальных данных, а лучше исключаться
в эксперименте. Для устранения вредного эффекта высших гармоник при работе
с синхротронным излучением применяются в основном два способа: либо очистка
спектра с помощью рентгеновского зеркала, либо подавление высших гармоник
с помощью «расстройки» двухкристального монохроматора.
Метод расстройки монохроматора для подавления высших гармоник использует свойство кристаллов кубической симметрии и простейших структурных типов, к которым относятся Si и Ge, заключающееся в том, что с
возрастанием порядка отражения от данной системы их плоскостей полуширина максимума
дифракционного отражения уменьшается (см.,
например, Пинскер, 1982 — с. 225 и рис. 3.69).
Различие в ширине отражения разных порядков довольно велико. Поэтому, если второй кристалл двухкристального монохроматора, изображенного на схеме рис. 3.34 или
рис. 3.67, слегка (на Δ = несколько угловых се- Рис. 3.69. Схематическое сравнение
кунд) отклонить от точного брэгговского угла, ширины кривых качания монокристалсоответствующего максимуму кривой качания, ла в двух порядках брэгговского отто при уменьшении интенсивности первого по- ражения, для демонстрации принципа
рядка отражения на 50 % интенсивность отра- метода устранения высших гармоник с
помощью расстройки монохроматора
жения во втором порядке упадет почти до нуля
(станет менее 1 % по сравнению с ее интенсивностью при точном брэгговском положении кристалла). Данный способ легко можно
реализовать, как при работе на СИ, так и при съемке на лабораторных источниках
рентгеновского излучения.
Очистка спектра от гармоник с помощью рентгеновского зеркала основана на
различиях критического угла полного внешнего отражения для рентгеновских лучей
с разной длиной волны. Используется свойство зеркал полного внешнего отражения
отсекать коротковолновое излучение (см. соответствующий раздел данной книги).
334
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
Для очистки спектра излучения, выходящего из монохроматора, используется второе зеркало, изображенное на схеме рис. 3.67, которое устанавливается под таким
углом к пучку, выходящему из монохроматора, чтобы он был больше критического
угла отражения высших гармоник, но ниже критического угла отражения основной
гармоники. Таким образом лучи с используемой энергией отражаются, а высшие
гармоники поглощаются зеркалом. Поскольку рентгеновские зеркала могут обладать
почти 100 % эффективностью, то ослабление основной гармоники незначительно по
сравнению с тем, которое происходит при расстройке монохроматора. Это наиболее
предпочтительный метод при работе на СИ, снижающий содержание высших гармоник в пучке до величины менее 0,1 %, и сохраняющий основную рабочую интенсивность пучка. Так как из-за малости углов скользящего отражения рентгеновских
лучей рентгеновские зеркала должны иметь большую длину (1 м и более), чтобы
полностью отразить весь пучок, то данный метод очень трудно применить при работе
с лабораторными источниками рентгеновских лучей.
Устранение высших гармоник с помощью амплитудной дискриминации сигнала измерительного детектора могло бы быть наиболее простым и эффективным средством
борьбы с ними. Для этого достаточно с помощью электроники детектора выбрать
энергетическое окно, в которое попадает только энергия фотонов используемых в
качестве анализатора, а все остальное, что находится выше или ниже этой энергии
обрезается. Однако, для такой сортировки необходимо иметь детектор с достаточно
высокой разрешающей способностью, такой, как, например, у полупроводниковых
детекторов (энергодисперсионных многоканальных спектрометров). К сожалению,
при измерениях на синхротронном излучении и даже при измерениях интенсивности
падающего на образец пучка фотонов от лабораторных источников излучения требуется очень высокая скорость счета ( 106 фотон/c), с которой полупроводниковые
детекторы работать не способны и могут справиться только ионизационные камеры.
Но их энергетическое разрешение недостаточно для подавления гармоник, ближайших к основной. Поэтому два метода рассмотренных выше остаются основными
способами борьбы с высшими гармониками, хотя применение энергодисперсионных
детекторов может быть весьма эффективно во многих случаях измерений поглощения
по флуоресцентному излучению образца.
3.6. Экспериментальные станции
Конечной и самой интересной для пользователя частью канала СИ является
измерительный блок (экспериментальная станция), в который подается пучок рентгеновских лучей, подготовленных рентгенооптическим блоком, и где проводятся дифракционные, спектральные и др. измерения на различных образцах. Оборудование
экспериментальной станции включает детекторы, держатели образцов, специальные
столы и скамьи с прецизионными трансляционными и угловыми перемещениями для
монтажа блоков измерительной установки, гониометры и рентгенооптические устройства, необходимые для проведения конкретных измерений. Устройство каждой экспериментальной станции, как и оборудование каналов СИ, уникально и не может быть
воспроизведено на 100 % на других каналах СИ даже для проведения одних и тех же
исследований, поскольку уникален каждый источник излучения. Поэтому измерительные установки строятся по модульному принципу на основе общих для данного
типа измерений идей из отдельных более или менее стандартных блоков, подобно
моделям в детском конструкторе. К сожалению нельзя дать подробного рецепта для
создания измерительных установок. В начале эпохи практического применения СИ
для создания измерительных установок приходилось приспосабливать отдельные элементы из похожих лабораторных установок или изготавливать отдельные устройства
3.6. Экспериментальные станции
335
самостоятельно. Поэтому большинство крупных центров синхротронного излучения
создавало собственные цеха, мастерские и лаборатории для разработки и производства экспериментальных установок. В них создавалось уникальное оборудование,
часто с очень хорошими техническими характеристиками. И до настоящего времени
подобные разработки ведутся и продолжается производство отдельных модулей для
оборудования источников СИ в крупных центрах по использованию СИ, таких, как,
например, HASYLAB в Германии, ESRF во Франции, APS в США, SPring-8 в Японии
или Новосибирский ИЯФ СО РАН в России. Однако, производимые таким образом
установки и устройства, несмотря на их высокий научно-технический потенциал,
оставались и остаются полукустарными опытными образцами, в которых всегда
присутствуют неустраненные недоработки, осложняющие работу с ними. Поэтому
с приходом на рынок оборудования СИ специализированных компаний, которые
во взаимодействии с центрами синхротронного излучения поставили разработку и
производство необходимых модулей и устройств на промышленную основу, даже эти
крупные институты все больше пользуются оборудованием, изготавливаемым такими
компаниями.
Что необходимо для создания измерительной установки для проведения исследований материалов с помощью синхротронного излучения?
Главным элементом в любой измерительной установке является исследуемый образец. Существует мало рентгеновских методов исследования материалов, в которых
образец остается неподвижным в процессе измерений. Чаще всего требуется перемещать и поворачивать его в трехмерном пространстве, например, чтобы воздействовать
неподвижным пучком рентгеновских лучей с разных сторон, или подвергать его
различным внешним воздействиям, чтобы получить нужные сведения о структуре и
свойствах вещества. Одновременно с этим необходимо независимо перемещать детектор, регистрирующий сигналы рентгеновского излучения вокруг образца. Для этого
используются специальные механические устройства, называемые гониостатами, гониометрами, дифрактометрами и спектрометрами, которые обеспечивают трехмерные
перемещения и ориентации образца и позволяют подставлять его под различные
внешние воздействия. Достаточно подробное описание рентгеновских гониостатов,
гониометров и дифрактометров можно найти, например, в книгах Асланов (1982) и
Aslanov, Fetisov & Howard (1998). Наиболее распространены трехосные гониометры
с эйлеровой геометрией и каппа-геометрией, обеспечивающие трехмерное изменение
ориентации образца по полной сфере, которые обычно применяются в рентгеновской
дифрактометрии монокристаллов, и двухкружные гониометры, поворачивающие образец вокруг двух взаимно перпендикулярных осей, которые чаще всего применяют
в дифрактометрии порошков. В практике рентгеновских исследований веществ с
помощью СИ иногда приходится применять и более сложные гониометры, например,
с 5, 7 и даже большим числом вращательных степеней свободы. Все определяется задачей. В то же время, например, для порошковой дифрактометрии образцов в капилляре с использованием координационного детектора может оказаться достаточным
использовать простейший гониометр с одной осью. Множество гониометров разной
сложности и размеров, которые годятся для проведения рентгеновских дифракционных и спектральных исследований веществ на синхротронном излучении, промышленно производится специализированными компаниями в Германии, Нидерландах,
Японии и США. Ряд подобных устройств для манипуляций с образцами разработан в России Институтом Кристаллографии РАН, но их серийное производство не
налажено.
Существует множество различных камер, в которых исследуемый образец может
подвергаться различным воздействиям: нагреваться до высоких температур, охлаждаться, подвергаться высоким давлениям, облучаться лазером и т. п. Существуют
336
Гл. 3. Оборудование каналов СИ и экспериментальные станции
специальные ячейки, обеспечивающие рентгеноструктурные и рентгеноспектральные
измерения образцов в сверхглубоком вакууме, сверхвысоком давлении, высоких или
криогенных температурах, в мощных магнитных полях, в растворенном или расплавленном состоянии, при воздействии коррозионной среды или излучения импульсного
лазера, и т. д., и т. п. Часто размеры этих приспособлений не удается сделать как
угодно малыми. Поэтому для работы с ними требуется использовать гониометры
очень больших размеров, чтобы в них можно было встроить соответствующие приставки.
Необходимыми элементами экспериментальных станция являются рентгеновские
детекторы. Они нужны, как для счета фотонов, рассеянных исследуемым образцом,
так и для контроля интенсивности поступающего и прошедшего через образец
пучков. В зависимости от задачи эксперимента могут использоваться точечные, линейные координационные, телевизионные детекторы с разрешением и без разрешения
по энергии. В действующих сегодня экспериментальных станциях можно найти все
типы детекторов, рассмотренные выше. Количество типов и моделей детекторов
имеющихся на мировом рынке сегодня огромно, и постоянно разрабатываются все
более совершенные. Поэтому не представляет большой сложности выбрать нужный
для конкретной задачи, хотя он может оказаться и очень дорогим.
Различные щели, коллиматоры и фильтры рентгеновских лучей, которые также
широко применяются в установках экспериментальных станций, практически не отличаются от стандартно используемых в соответствующих лабораторных установок,
и их можно легко купить либо изготовить по заказу.
Поскольку синхротрон нельзя переместить в пространстве, как рентгеновскую
трубку, что обычно делается в лабораторных установках, когда нужно сместить
пучок рентгеновских лучей, то на экспериментальных станциях приходится подгонять положение самой измерительной установки к положению пучка. Поэтому
установки экспериментальных станций целиком или их блоки крепятся на специальных подставках (оптических столах или оптических скамьях), которые имеют
механизмы трансляционных перемещений в координатах XY Z. Более сложные и
дорогие подставки могут иметь механизмы поворота и наклона. Выбор типа и
сложности подставок определяется сложностью и конструкцией экспериментальной
станции. Уместно лишь отметить, что при выборе подставки следует стремиться к минимуму степеней свободы в ней. Лишние степени свободы не облегчают
юстировку, но создают лишние проблемы и снижают стабильность измерительной
установки.
При создании экспериментальной станции обычно возникает вопрос, в какой
атмосфере должна работать измерительная станция. Может ли она работать на
открытом воздухе или для нее требуется вакуумная камера. Использование вакуума,
обычной атмосферы или гелия зависит от конструкции конкретной установки и
решаемой с ее помощью задачи. Иногда и сами измерительные установки делаются
вакуумными, чтобы понизить рассеянный фон и флуоресцентный фон атмосферного
воздуха. Например, если проводится анализ легких элементов, то флуоресцентное
излучение от атмосферы может мешать эксперименту. Поглощение фотонов в воздухе
является также большой помехой при работе с длинноволновым излучением (энергия
< 5 кэВ). В случае дифракционных исследований на жестком излучении с энергией
> 8 кэВ влияния рассеяния и поглощения в атмосфере не столь велико. Однако при
больших расстояниях между образцом и детектором чаще всего установку закрывают
пленкой ПВХ и этот замкнутый объем заполняют гелием для снижения паразитного
фона и поглощения фотонов.
Здесь мы лишь кратко рассмотрели общий подход к созданию рентгеновских
установок для исследований на синхротронном излучении. Конечно, требования к
3.6. Экспериментальные станции
337
элементам и деталям экспериментальной установки различны в разных экспериментальных методах. В одних жесткие требования предъявляются к характеристикам
детекторов, их спектральному и пространственному разрешению, динамическому
диапазону и т. п., тогда как в других более важно иметь прецизионный гониометр
со сложной системой координат при более мягком подходе к параметрам детектора.
Все зависит от конкретного метода и задачи эксперимента, но структура установки
внутри экспериментальной станции везде одна: детектор-монитор первичного пучка — держатель-гониометр образца — детектор рассеянного излучения! Поскольку
оборудование экспериментальных станций, как и оборудование оптического блока
пучка СИ, каждый раз уникально, то все варианты здесь описать невозможно. Но
ряд конкретных экспериментальных установок для исследования структуры веществ
с помощью СИ будет рассмотрен в последующих главах, посвященных практическим
применениям синхротронного излучения.
Глава 4
РЕНТГЕНОСТРУКТУРНЫЙ АНАЛИЗ НА СИ
Что ожидает химик от структурного анализа и что дает изобретенный главным
образом физиками метод рентгеноструктурного анализа?
Предметами химической науки являются исследования строения химических веществ, а также кинетики и термодинамики химических реакций. В исследовании
строения веществ химиков в основном интересует структура молекул, их электронное строение, взаимная упаковка молекул и атомов в веществах, а также тип и
параметры химической связи. Достоинством методов рентгеновского анализа веществ
в этом плане по сравнению с другими методами химического анализа является то,
что практически все эти сведения о строении вещества можно получить с помощью
одного инструмента — рентгеновских лучей, изучая результат их взаимодействия
с веществами. К настоящему времени хорошо разработаны и находят широкое
практическое применение такие методы экспериментальных исследований веществ с
помощью рентгеновских лучей, как эмиссионная, абсорбционная и флуоресцентная
рентгеновская спектроскопия, дифракционные методы рентгеновского анализа, методы малоуглового рассеяния и т. п.
Наиболее точным методом рентгеноструктурного анализа, с помощью которого
расшифровано большинство известных сегодня структур, был и пока остается метод
анализа рентгеновских дифрактограмм монокристаллов. Этот метод включает в себя
две составляющие: рентгеновскую кристаллографию, то есть описание кристаллических структур по трехмерным наборам дифракционных данных от мононокристалла, и анализ распределения атомов в элементарной ячейке по геометрии и
интенсивности рефлексов на этих дифракционных картинах, что обычно и называют
рентгеноструктурным анализом (РСА). Как теоретическая, так и инструментальная составляющие данного метода, доведенные до высокой степени совершенства
в последние десятилетия 20-го века, вместе с доступностью достаточно дешевой
и мощной вычислительной техники сделали монокристальный рентгеноструктурный
анализ одним из самых мощных средств определения атомной структуры веществ,
включая распределение электронной плотности и динамику колебаний атомов. К сожалению, необходимость достаточно крупных монокристаллических образцов для
монокристальной дифрактометрии серьезно ограничивает область веществ, структуру
которых можно исследовать с помощью этого метода. Стремление расширить эту
область выразилось в разработке методов рентгеноструктурного анализа по дифрактограммам поликристаллических образцов.
Одномерное дифракционное изображение структуры кристаллов на дифрактограмме порошка, в отличие от трехмерного изображения, получаемого с помощью
монокристальной дифрактометрии, информационно значительно беднее и не показы-
Гл. 4. Рентгеноструктурный анализ на СИ
339
вает настолько же явно многие детали атомной структуры кристалла. Эти детали
оказываются просто спрятанными из-за сложения на порошковой дифрактограмме
в одну кучу множества рефлексов, которые должны были бы наблюдаться на трехмерной дифракционной картине от монокристалла, и эту кучу далеко не всегда
удается разобрать, чтобы однозначно извлечь из нее структурную информацию. По
этой причине рентгеновские дифрактограммы поликристаллов или кристаллических
порошков вещества очень долго не удавалось использовать для расшифровки атомной структуры. Но после опубликования Ритвелдом во второй половине 1960-х
годов (Rietveld, 1967; 1969) разработанного им математического подхода к анализу
дифрактограмм порошков, который сегодня называют методом Ритвелда 1), не просто
вселило надежду на решение задачи восстановления кристаллических структур по
порошковым дифрактограммам, но привело к реальным успехам, которые стали очевидными в начале 1990-х годов, когда по порошкам стали уточняться и даже с нуля
расшифровываться структуры довольно сложных веществ. Благодаря совершенствованию методов уточнения структуры по дифрактограммам порошковых образцов, как
и совершенствованию дифрактометров для их измерения (повышения разрешающей
способности и точности измерения интенсивностей), стало возможно определять
структуры не только тех веществ, которые можно получить в монокристаллическом
состоянии, но и тех, которые доступны только в поликристаллической форме, что
существенно расширило область применения рентгеноструктурного анализа вообще.
Рентгеноструктурный анализ стал применим для исследования изменений структуры
веществ в естественном состоянии, в динамике, при полиморфных превращениях, в
экстремальных условиях и т. д.
Второе дыхание рентгеноструктурному анализу принесло появление доступных
для исследователей источников синхротронного излучения рентгеновского диапазона. Эти источники дали в руки исследователей такой рентгеновский зонд, о котором
можно было только мечтать: огромная яркость пучков, в миллиарды и триллионы раз
превосходящая яркость доступных ранее, возможность легко настраиваться на любую длину волны и получать интенсивные пучки микронного и даже субмикронного
сечения, естественная высокая коллимированность и поляризованность. Уникальные
свойства СИ еще больше расширили область применения рентгеноструктурного
анализа, позволив уменьшить размеры образцов для наиболее эффективного метода
анализа по рентгенограммам монокристаллов до размера частиц порошка. Коллимированность пучков рентгеновских лучей из источников СИ повысило разрешающую
способность, как монокристальной, так и порошковой дифрактометрии. Непрерывный
хорошо определенный спектр СИ в сочетании с параллельностью лучей возродил
давно заброшенный метод Лауэ, сделав его современным инструментом рентгеноструктурного анализа, а в сочетании с появлением детекторов, обладающих высоким энергетическим разрешением, также сделал реальностью энергодисперсионную
дифрактометрию, которая может быть очень эффективным средством исследования
структуры веществ в экстремальных условиях и при химических реакциях. Благодаря синхротронному излучению появились новые области применения рентгеноструктурного анализа, часть из которых мы постараемся рассмотреть в данной главе.
Для того чтобы понять и оценить, что нового получил рентгеноструктурный анализ
от синхротронного излучения, нам придется вспомнить об основных принципах и
технике самого рентгеноструктурного анализа.
1)
Подробное рассмотрение метода Ритвелда и его применений приведено в коллективной
монографии под редакцией профессора Р. Янга (Young, 1995).
340
Гл. 4. Рентгеноструктурный анализ на СИ
4.1. Суть рентгеноструктурного анализа
Вся информация об атомном строении веществ, которую можно получить с помощью исследования дифракции рентгеновских лучей, извлекается из соответствия
между дифракционным изображением вещества и его реальной структурой, о котором рассказывалось в первой главе данного обзора. Если резюмировать уже сказанное в главе 1, то геометрия распределения в обратном пространстве узлов обратной
решетки, связанных с соответствующими кристаллографическими плоскостями в
реальной элементарной ячейке кристалла, отражается в геометрии расположения
дифракционных рефлексов на рентгенограмме, что позволяет определить геометрию
элементарной ячейки по измеренной дифракционной картине, пользуясь системой
уравнений Лауэ (1.52) или формулой Брэгга–Вульфа (1.53). Анализ интенсивности
рефлексов на дифракционной картине дает возможность определить структурные
амплитуды (1.81), связанные с положением атомов, т. е. с атомной структурой элементарной ячейки кристалла. Именно эта процедура называется рентгеноструктурным анализом. Принцип определения атомной структуры вещества по рентгеновским
дифракционным данным проще всего объяснить на примере монокристального рентгеноструктурного анализа.
Суть структурного анализа по рентгеновским дифракционным данным, измеренным на монокристалле, может быть выражена двумя связанными друг с другом не
очень сложными на вид формулами, справедливость которых подтверждена длительной практикой рентгеноструктурного анализа, а их вывод можно найти в любом
учебнике по теории дифракции рентгеновских лучей (см., например, Васильев, 1977;
Иверонова и Ревкевич, 1978; Асланов и Треушников, 1985). Первая из них дает связь
между интегральной интенсивностью брэгговского рефлекса и амплитудой волны
рентгеновского излучения рассеянной кристаллом в этот рефлекс. Эта связь в случае
дифракции монохроматических рентгеновских лучей с длиной волны λ в монокристалле с объемом Vкр , если пренебречь эффектами поглощения рентгеновских лучей
и тепловыми колебаниями атомов в кристалле, может быть описана математическим
выражением
Ik (hkl) = I0 Q(hkl) Vкр = I0
e2
mc2
2
2
|F (hkl)| λ3 n2 P L Vкр .
(4.1)
Здесь буквами h, k, l обозначаются целочисленные индексы брэгговского рефлекса
или узла обратной решетки 1); I0 — интенсивность первичного пучка рентгеновских
лучей; Q(hkl) — удельная мощность отражения кристалла в направлении рефлекса
hkl; n — число элементарных ячеек в единице объема кристалла (т. е. n = 1/Vяч );
множитель P учитывает влияние поляризации излучения на интенсивность отражения; а множитель L, называемый множителем Лоренца, учитывает что рассматриваемая интенсивность являет полной интегральной мощностью отражения, суммирующей всю энергию, которую способны рассеять из первичного пучка все плоскости hkl
монокристалла в направлении брэгговского отражения. Дробь в круглых скобках является выражением для классического радиуса электрона и содержит соответственно
заряд и массу электрона, а также скорость света. Множитель |F (hkl)| обозначает
амплитуду электромагнитной волны, дающей интерференционный максимум, генерирующий брэгговский рефлекс hkl, и называется структурной амплитудой 2).
1)
Об индексах интерференции, а также прямой и обратной решеток см. § 1.7.2.
2)
Некоторые подробности о структурной амплитуде |F (hkl)| и структурном факторе
F (hkl), и почему величину |F (hkl)|, которая входит множителем, т. е. фактором, в выражение
4.1. Суть рентгеноструктурного анализа
341
Главное уравнение, устанавливающее связь плотности распределения ρ(x, y, z)
электронов в любой точке (x, y, z) объема Vяч элементарной ячейки кристалла с
амплитудами волн рассеянного этой электронной плотностью рентгеновского излучения, имеет вид
1 ρ(x, y, z) =
|F (hkl)| e2πiΦ(hkl) e−2πi(hx+ky+lz) ,
(4.2)
Vяч
h
k
l
где присутствует полное выражение для волны электромагнитного излучения, рассеянной данной точкой объема элементарной ячейки в направлении рефлекса hkl,
включая ее относительную амплитуду |F (hkl)| и фазу e2πiΦ(hkl) . С математической
точки зрения, это выражение представляет собой разложение электронной плотности
ρ (x,y,z) в ряд Фурье, в котором коэффициенты |Fhkl |e2πiΦhkl связаны с дифракционной картиной (см. предыдущую формулу). Как и всегда в преобразовании Фурье,
устанавливающем связь между реальным пространством, которым в нашем случае
является элементарная ячейка кристалла, и пространством импульсов, которое в
теории дифракции рентгеновских лучей называют обратным пространством, одновременно присутствуют координаты x, y, z точек прямого пространства и координаты
h, k, l узлов в обратном пространстве (обратным к прямому в данном случае является пространство импульсов или волновых чисел, см. например Васильев, 1977).
Электронная плотность здесь описывается трехмерной функцией в «реальном пространстве». Координатными осями этого пространства служат ребра элементарной
ячейки. Известно, что рентгеновские лучи в кристалле рассеиваются лишь электронами, причем в брэгговском рассеянии принимают участие только электроны,
связанные с атомами. Если знать распределение электронной плотности ρ (x, y, z)
то по положению ее сгустков можно определить положения атомов в элементарной
ячейке. Из уравнения (4.1) следует, что в рентгеновских дифракционных данных
присутствует величина |F (hkl)|, необходимая для вычисления по формуле (4.2) так
нужной нам электронной плотности.
По виду уравнения (4.2) кажется что из величины электронной плотности можно
определить сколько электронов содержится в том или ином сгустке и таким образом
узнать даже тип этих атомов. Правда, видно и то, что для вычисления ρ (x, y, z) надо
иметь эти величины для всех возможных h, k и l, чтобы ряд Фурье (4.2) был полным. К сожалению, реально полный набор структурных амплитуд экспериментально
получить не удается, поэтому количественное абсолютное измерение электронной
плотности является очень трудной специальной проблемой, но ее относительное значение с точностью достаточной для определения положения атомов вполне реально
измерить даже по неполным наборам структурных амплитуд. Именно это и делается
в рентгеноструктурном анализе, который определяет пространственное расположение
атомов в элементарной ячейке, используя достаточно точные значения структурных
амплитуд, измеряемые в рентгеновских дифракционных экспериментах. Задача же
рентгеновских дифракционных экспериментов состоит в том, чтобы поставлять такие
данные для рентгеноструктурного анализа. Детальность и точность получаемой из
РСА информации зависит от того насколько полно и точно собраны экспериментальные данные о дифракционном изображении — о пространственном положении и
интенсивности дифракционных максимумов. Подробности строения вещества, которые можно выявить с помощью рентгеновского дифракционного эксперимента, также
зависят от оперативности сбора информации. Это особенно важно, когда изучаются
для интенсивности отражения, называют амплитудой а не фактором, можно узнать, например,
из § 1.8, где также объясняется суть и других величин, входящих в выражения (4.1) и (4.2).
342
Гл. 4. Рентгеноструктурный анализ на СИ
переходные состояния веществ, например, в процессе химических реакций, фазовых
превращений и т. п.
4.1.1. Экспериментальная база для РСА. Задача сбора дифракционных данных для рентгеноструктурного анализа сегодня решается с помощью рентгеновской
дифрактометрии. Рассмотренные в гл. 1 принципы теории дифракции и формулы
(4.1) и (4.2) позволяют понять, каким образом можно получать рентгеновские дифракционные картины от кристаллических веществ и как эти данные преобразуются
в атомную структуру породивших их объектов.
За почти столетнюю историю рентгеноструктурного анализа разработано множество методов измерения дифракционных картин и способов их анализа. Чтобы
не заблудиться в этом множестве, его можно разбить на два семейства: методы
рентгеновской дифрактометрии на монохроматическом излучении и методы дифракционных измерений на полихроматическом излучении. В свою очередь, методы монохроматической дифрактометрии делятся на методы дифрактометрии монокристаллов
и поликристаллов (метод порошков). В обоих случаях измеряется угловая дисперсия
рассеяния рентген