环
境
化
学
ENVIRONMENTAL CHEMISTRY
第 42 卷第 7 期
Vol. 42，No. 7
2023 年 7 月
July 2023
DOI:10.7524/j.issn.0254-6108.2022020905
李曾曾, 王平, 丁文慈, 等. 2019 年三亚市 PM2.5 微量元素的源解析和健康评价[J]. 环境化学, 2023, 42（7）: 2282-2291.
LI Cengceng, WANG Ping, DING Wenci, et al. Source analysis and health assessment of PM2.5 trace elements in Sanya City in 2019[J].
Environmental Chemistry, 2023, 42 （7）: 2282-2291.
2019 年三亚市 PM2.5 微量元素的源解析和健康评价 *
李曾曾1
王
平1,2 **
丁文慈1 **
路
放1
赵由之1
郭昭伟1
黄
鼎1
（1. 海南热带海洋学院，三亚 ，570022；2. 中国科学院地球环境研究所，气溶胶化学与物理重点实验室，西安，710061）
摘
要
本研究通过滤膜采样分析得到三亚市 PM2.5 微量元素数据，结合富集因子，表征化学特征；使
用 PMF 模型进行源解析，定量估算各排放源的贡献比例，并与南海周边城市源解析比较；根据暴露评
估 模 型 评 估 健 康 效 应 . 结 果 表 明 ， 三 亚 市 致 癌 性 重 金 属 Cr（ 7.70×10-3 μg·m−3） 已 经 超 过 标 准 限 值
（2.50×10−5 μg·m−3），S 的富集因子高达 825.46，表明三亚 PM2.5 受 S 元素污染严重；源排放贡献大小比
例 分 别 为 ： 海 洋 源 （ 24.9%） >生 物 质 燃 烧 源 （ 20.8%） >工 业 源 （ 20.5%） >土 壤 源 （ 19%） >交 通 源
（14.8%），源解析结果比较得知，海盐贡献比例与采样点离岸距离有梯度变化特征；滨海城市的主要
人为排放源受制于城市经济发展程度；二次无机气溶胶的贡献与工业源的比例呈反比，取决于 SAN
SNA 标识物的配分；重金属污染对三亚不同人群的影响大小顺序为：成年男子>成年女子>儿童；9 种重
金属元素对 3 类人群经呼吸途径暴露的健康风险均为 Cr>As>Ni>Al>Mn>Pb>Cu>Zn>Se.
关键词
三亚市，PM2.5，微量元素，源解析，健康评价.
Source analysis and health assessment of PM2.5 trace elements in
Sanya City in 2019
LI Cengceng1
WANG Ping1,2 **
DING Wenci1 **
GUO Zhaowei1
LU Fang1
ZHAO Youzhi1
HUANG Ding1
（1. Hainan Tropical Ocean University, Sanya, 570022, China；2. Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences,
Key Laboratory of Aerosol Chemistry and Physics, Xi 'an, 710061, China）
Abstract
This study used membrane filter sampling to collect PM2.5 trace element data of Sanya,
China. Enrichment factor analysis and chemical characterization were used with a positive matrix
factorization model to conduct source apportionment. The contribution proportions of each emission
source were quantified and compared with the source apportionment results of coastal cities of South
China Sea. According to an exposure assessment model, the effects of the elements on health was
evaluated. The results revealed that the carcinogenic heavy metal Cr （7.70×10−3 μg·m−3）at Sanya
exceeded the threshold of 2.50×10−5 μg·m−3. The enrichment factor of S reached as high as 825.46,
2022 年 2 月 9 日 收稿（Received：February 9，2022）．
* 国 家 自 然 科 学 基 金 (41867046， 42267015)， 海 南 省 基 础 与 应 用 基 础 研 究 计 划 （ 自 然 科 学 领 域 ） 高 层 次 人 才 项 目 基 金
(2019RC243，2019RC240)，中国科学研究院气溶胶化学与物理重点实验室开放基金 (KLACP2001)，海南省高等学校教育改革
项目（Hnky2019-56）和海南省研究生创新项目（Hys2020-396）资助.
Supported by National Natural Science Foundation of China (41867046, 42267015)，Hainan Provincial Natural Science Foundation of
China(2019RC243， 2019RC240)， Key Laboratory of Aerosol Chemistry and Physics (KLACP2001), Institute of Earth Environment,
CAS，Hainan Province Higher Education Reform Project (Hnky2019-56) and Hainan Graduate Innovation Research Project (Hys2020396).
* * 通信联系人 Corresponding author，E-mail：wpalong@hntou.edu.cn；；E-mail：dingwenci@hotmail.com
李曾曾等：2019 年三亚市 PM2.5 微量元素的源解析和健康评价
7期
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implying that the PM2.5 in Sanya was severely polluted by S. The contribution proportions of
emission sources ranking from high to low were the ocean (24.9%) > biomass combustion (20.8%) >
industry (20.5%) > soil (19%) > traffic (14.8%). The source apportionment results revealed that the
contribution proportion of sea salt exhibited gradient changes in relation to the distance of the
sampling location to the coast. The main anthropogenic emissions of coastal cities were subject to the
level of economic development of individual cities. The contribution proportions of secondary
inorganic aerosols were inversely proportional to that of industrial emission sources, depending on
the ratios of SNA markers. The level of influence of heavy metal pollution on different populations in
Sanya was highest on adult man, followed by adult women and children. The risks of the 3
populations exposed to 9 heavy metals through respiratory tracts were Cr > As > Ni > Al > Mn > Pb
> Cu > Zn > Se.
Keywords
Sanya，PM2.5，trace elements，source apportionment，health assessment.
大气颗粒物 PM2.5 与气候变化、人体健康、生态环境等密切相关 [1]. 三亚市（18°18′N,109°31′E）位
于海南岛的最南端，地处低纬度，属热带海洋性季风气候区. 随着海南自由贸易港建设进展加快、国际
旅游岛对外开放和海南热带气候等区位优势，海南人口激增与经济快速发展，空气质量的压力越来越
大[2]，三亚市政府和国内外游客也日益重视 PM2.5 的健康效应.
三亚 PM2.5 研究报道较少，与之关联的是南海大气化学研究. 前人研究如下：三亚 PM2.5 中 OC 和
EC
；PM2.5 光学特征 [5 − 6]；PM2.5 的潜在源定性分析 [4,7]；PMF 模型定量源解析 [8]. 海口 CMB 模型源解
[3 − 4]
析 [9 − 10]；南海 PMF 模型源解析 [11 − 12]；南海有机气溶胶分子标识物和同位素示踪来源 [13 − 15]；上述源解析
很少单用微量元素. 受体模型 PMF 源解析优点在于灵活性（不需源谱）和操作性（模型软件化和源个数
“眼球法”），缺点在于共线源问题和源解析结果时空差异大 [16]. 基于 PMF 的优缺点，在实际运用中，呈
现两种局面：一方面是接受 PMF 优点，广泛应用，同时，单用微量元素组分进行源解析，多与 PM2.5 中
重金属健康效应结合 [17 − 18]；另一方面是将受体模型、源清单法和源过程法等方法结合，进行多种源解
析，相互验证解决 PMF 不足 [19]. 本文基于微量元素数据及其健康评价，采用 PMF 源解析第一情况，其
不足在于微量元素标识物的共线源问题，优势在于微量元素相对于有机组分来说，其变化程度小. 三亚
市 PM2.5 微量元素的源解析尚鲜见报道，研究 PM2.5 中微量元素污染特征及健康评价具有十分重要的
意义.
本文通过离线滤膜样品采集得到三亚市 PM2.5 微量元素数据，结合富集因子分析，表征三亚市
PM2.5 微 量 元 素 的 化 学 特 征 ； 使 用 受 体 PMF 模 型 进 行 源 解 析 ， 定 量 估 算 微 量 元 素 排 放 源 对 三 亚 市
PM2.5 的贡献比例；利用暴露评估模型，评价 PM2.5 中微量元素的健康效应. 此论文为三亚市 PM2.5 的空
气质量监测及防治提供思路及措施.
1
材料与方法（Materials and methods）
1.1
样品采集
本研究样品采集地点位于三亚市吉阳区热带海洋学院实验楼 8 栋楼顶大气颗粒物采样室. 采样时
间选用 2019 年 6 月（代表夏季）和 10 月（秋季）、12 月（冬季）作为季节性代表进行采样. 每天 1 个样，
每个滤膜样品每天收集大气颗粒物至少 20 h，每月 30 个样品，共计 90 个样品. 样品采集使用仪器为
mini-volume 便携式大气颗粒物 PM2.5 采样器，流量是 5 L·min−1，该仪器已得 USEPA（美国环保局）认
可，选择特氟龙滤膜收集元素组分.
1.2
样品分析
本实验样品分析地点是在中科院地球与环境研究所化学与物理重点实验室，使用 X 射线荧光光
谱仪对特氟龙膜上气溶胶所含的 26 种元素（Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、
Co、Ni、Cu、Zn、Ga、As、Se、Br、Sr、Ba、Pb）进行了分析测定. 仪器采用美国 Micro Matter 公司的薄膜
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滤纸作为标准物质建立工作曲线；采用 NIST SRM 2783 号标准物质进行质量控制，每 8 个样品任意挑
选 1 个做复检. 检查各个元素的浓度测量值，并给出最终结果. 结合采样面积和采样流量，将初始浓度
转化为最终的大气质量浓度单位. 样品分析过程中的质量保证/质量控制详见文献 [20].
1.3
富集因子 EF
元素富集因子法简称“富集因子法”（Enrichment Factor，EF）. 用以表示大气颗粒物中元素的富集程
度，并判断和评价颗粒物中元素来源（自然来源和人为来源）的因子. 根据前人研究，元素的富集因
子<10，主要来源为自然源；元素的富集因子>10，则认为其受到人为污染源的影响，富集因子越高，其
受人为活动影响越大[1]. 富集因子 EF 的定义如下：
Cx
Cr 样品
EF =
Cx
Cr 参考
（1）
式中，Cx 是指研究中感兴趣的元素浓度，Cr 为参考元素的浓度，分子的含义是样品中待测元素与参考
元素的浓度比值，分母的含义为参考质中待元素与参考元素的浓度比值.
1.4
PMF 源解析
PMF 法（Positive Matrix Factorization）是美国环保署 EPA 确定的区域环境污染评价的重要方法之
一 [21]. PMF 法不依赖于排放源的排放条件、气象、地形等数据，能够定量确定污染源的类型和贡献比
例 [19]. 受体模型 PMF 法的原理为：假设有 p 种来源、来源类型或来源区域影响一个受体，对观测得到
的大气颗粒物中各种组分的浓度按照各因素的影响进行线性拟合. 数学表达式如下：
∑p
Xi j =
gik fk j + ei j
k=1
（2）
式中，Xij 是受体第 i 天第 j 种组分的浓度；gik 是第 k 种因素在第 i 天对受体的贡献；fkj 是组分 j 在第
k 种因素中所占的部分；eij 是第 i 天第 j 种组分的残余部分. EPA PMF 的任务就是最小化总方差，即
Q 值最小.
∑
)2
n ∑
m (
∑
xi j − PK=1 gik fk j
Q=
S ij
i=1 j=1
S ij =
S ij =
5
× MDL
6
√
(ErrorFraction × Concentration)2 + (0.5 × MDL)2
（3）
（4）
（5）
式中，Sij 是第 i 天第 j 种组分的不确定性，用户可以根据公式（4）和（5）确定每个 Xij 的不确定性，当化学
组 分 浓 度 小 于 最 低 检 测 限 （ MDL） 时 ， 不 确 定 度 用 公 式 （ 4） 计 算 ； 当 化 学 组 分 浓 度 大 于 最 低 检 测 限
（MDL）时，不确定度用公式（5）计算，式中 Error Fraction 的计算基于重复样测试结果计算，MDL 组分
分析设备都会有该数据.
本研究采用美国环保署认可的 EPA PMF 5.0 模型软件进行分析运算，以采样点位共计 90 个 PM2.5
样品中的 26 个微量组分浓度及其不确定性作为输入文件. 根据各因子的特征来解释污染源类型和贡
献 大 小 （ 下 载 地 址 :http://www.epa.gov/air-research/positive-matrix-factorization-model-environmental-dataanalyses）.
1.5
重金属元素经呼吸途径暴露的健康风险评价
本文选取 9 种重金属元素（As、Cr、Ni、Al、Cu、Mn、Pb、Se、Zn）进行健康评价. 依据美国环保署
综合风险信息数据库和国际癌症研究机构的研究结论，大气细颗粒物重金属中的 As、Cr、Ni 属于致癌
性物质，Al、Cu、Mn、Pb、Se、Zn 属于非致癌性物质 [22 − 23]. 经呼吸途径暴露的健康风险评价公式如下：
(
)
1 − e−LADD×SF
R致癌 =
（6）
AL
李曾曾等：2019 年三亚市 PM2.5 微量元素的源解析和健康评价
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R非致癌 =
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(
)
ADD × 10−6
（7）
(RfD × AL)
其 中 ， R 为 人 群 超 额 危 险 度 ， 无 量 纲 ； LADD（ life average daily dose） 为 致 癌 物 质 终 身 日 均 暴 露 剂 量
[μg·（kg·d） −1]；ADD（average daily dose）为非致癌物质日均暴露剂量 [μg·（kg·d） −1]；AL（average life）为人
均寿命参数，取常量 70；SF（slope factor）为致癌化学物质的致癌斜率因子 [（kg·d）·μg−1；RfD（reference
dose）为参考剂量 [μg·（kg·d） −1]；SF 与 RfD 获得自美国环保署颁布的化学物质人体健康效应评价文件
（HEA）（https://www.epa.gov/），见表 1.
表1
Table 1
重金属元素
Heavy metal element
经呼吸进入人体的暴露参数
Exposure parameters of breathing into human body
致癌因子/（（kg·d）· μg−1）
SF
参考剂量/（μg·（kg·d） −1）
RfD
As
性质
Characteristic
致癌
2.01×10−2
—
Cd
致癌
8.40×10−3
—
Ni
致癌
1.19×10−3
—
Al
非致癌
—
4.00×10−1
Cu
非致癌
—
2.00
Mn
非致癌
—
3.00×10−1
Pb
非致癌
—
4.30×10−1
Se
非致癌
—
1.00
Zn
非致癌
—
1.00×10−2
暴露剂量率计算方法为：
LADD/ADD =
(C × IR × ED)
(BW × AT)
（8）
其中，C（concentration）为污染物浓度（μg·m−3）；IR（inhalation rate）为呼吸速率参数（m3·d−1）；ED（exposure
duration）为暴露持续时间（d）；BW（body weight）为体重（kg）；AT（averaging time）为平均暴露时间（d）；
经呼吸途径进入人体的暴露剂量参数来自美国环保署（ https://www.epa.gov/），其中成年男性与女性的
IR 与 BW 来自生态环境部（https://www.mee.gov.cn/），见表 2.
表2
Table 2
重金属经呼吸进人体的剂量-反应参数
Dose-response parameters of heavy metals breathing into human body
人群
Crowd
呼吸速率/（m3·d−1）
IR
体重/kg
BW
暴露持续时间/d
ED
致癌暴露时间/d
AT-Carcinogenesis
非致癌暴露时间/d
AT-Non-carcinogens
儿童
8.70
36.00
18.00
70.00
18.00
成年女性
14.17
57.30
30.00
70.00
30.00
成年男性
19.02
66.20
30.00
70.00
30.00
2
结果与讨论（Results and discussion）
2.1
三亚市 PM2.5 元素特征分析
2.1.1 PM2.5 微量元素浓度基本特征
26 种微量元素平均浓度见图 1. 从图 1 可知，S（1.040 μg·m−3）、Mg（0.906 μg·m−3）、Na（0.325 μg·m−3）、
Al（0.235 μg·m−3）、Si（0.228 μg·m−3）、K（0.214 μg·m−3）、Fe（0.126 μg·m−3）、Ca（0.112 μg·m−3）等元素含量
较高. Na 和 K 是碱金属元素，Ca 和 Mg 是碱土金属元素，Al、Si 和 Fe 是造岩元素或土壤中主量元素，
Mg 含量排序第二，表明样品受土壤排放源影响大. S 是非金属元素，来源于含硫矿物燃烧，含量排序第
一，表明三亚市大气颗粒物 PM2.5 已受人为源的影响[3 − 4,7 − 8].
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图1
Fig.1
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元素平均质量浓度
Average mass concentration of elements
表 3 是 PM2.5 中 7 种重金属元素浓度均值. 由表 3 可知，三亚市重金属元素的年均质量浓度排序
为：Zn>Cu>Pb>Cr>As>Ni>Se. Zn 的质量浓度最高，其中致癌性重金属 Cr（7.70×10−3 μg·m−3）已超过《环
境空气质量标准》（GB 3095—2012）中规定标准限值 2.50×10−5 μg·m−3. 大气 Zn 排放源较多，除受电镀、
冶金、化工等工业影响外，还与机动车辆橡胶轮胎磨损、垃圾焚烧、含锌矿石的开采等多种因素有
关 [24]；Cr 广泛应用于汽车零件，铝合金和钛合金等制品、轮胎摩擦产生的粉尘也含有 Cr 元素 [25]，研究
表明，受海洋气候影响，滨海城市 Cr 高于内陆城市. 三亚是国际旅游城市，高速公路和景区常见大陆各
省车辆，加之行车道路环境的不熟悉，高浓度的 Zn 和致癌性重金属 Cr 可能与车辆橡胶轮胎磨损有关；
同时，海南岛处于季风交互地带，受大陆污染影响严重[4,7 − 8]，这也是三亚重金属 Cr 超标原因之一.
表3
Table 3
三亚市 PM2.5 重金属元素的质量浓度
Mass concentration of PM2.5 heavy metal elements in Sanya
元素
Element
2019年均值/（μg·m ）
2019 mean
6月均值/（μg·m−3）
June mean
10月均值/（μg·m−3）
October mean
12月均值/（μg·m−3）
December mean
标准限值/（μg·m−3）
Standard limit
As
4.30×10−3
—
4.00×10−4
4.90×10−3
6.00×10−3
Cr
7.70×10−3
7.60×10−3
8.50×10−3
7.40×10−3
2.50×10−5
Ni
3.50×10−3
3.00×10−3
4.00×10−3
3.60×10−3
—
Cu
−2
1.44×10
−2
1.64×10
−2
−2
—
−2
1.75×10
−2
−3
1.68×10
5.00×10−1
−3
1.74×10
−2
2.04×10
Pb
1.53×10
1.19×10
Se
1.60×10−3
1.00×10−3
1.80×10−3
2.00×10−3
—
Zn
−2
−2
−2
−2
—
2.1.2
3.23×10
2.04×10
3.79×10
3.92×10
PM2.5 微量元素富集因子
以 Fe 为参考物质，对 Na、Mg、Al、Si、P、S、Cl、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Cu 等 15 种元素进行
富集因子分析，分析结果如图 2. 由图 2 可知，S（825.46）、Cl（97.67）、Cu（67.87）、Cr（31.21）、Mn（18.80）、
Mg（17.20）、V（10.57）均出现较高的 EF 值，其中 S 的富集因子高达 825.46，表明这些元素已经明显受
到人为活动的影响，与前人研究三亚 PM2.5 空气质量结果一致 [4,7 − 8]. 三亚市 PM2.5 主要来源是海洋源、
工业源和交通源等，故 S、Cl、Cu 等元素富集因子较高.
2.2
PM2.5 微量元素 PMF 源解析
为了确定因子（源）数量，分别对模型进行了迭代运算，通过比较分析，最终确定 5 个因子最为合理
（“眼球法”） [21]. 5 个因子的贡献比例如图 3 所示.
7期
李曾曾等：2019 年三亚市 PM2.5 微量元素的源解析和健康评价
图2
Fig.3
2287
微量元素富集因子
Fig.2
Element enrichment factor
图3
PMF 源解析因子贡献比例
Contribution ratio of PMF source analytical factor
本研究根据前人文献及研究，交通源用 Pb、Zn 等来指示，K 来指示生物质燃烧源，Na 来指示海洋
源 ， Mn、Si、Ca、Fe 来指示土壤源，V、Cu、Zn 来指示工业源 [16]. 对照相关因子浓度贡献占比及其时间
[1]
序列，第 1 个因子是海洋源：标识物为 Na、Cl 和 Br，Na 是碱金属元素，Cl 和 Br 是海洋卤族元素；第
2 个因子是生物质燃烧源：标识物为 K、P，二者是植物生长的营养元素；第 3 个因子是工业源，标识物
为 Cu、Zn、V、Ni、Cr，这些都是重金属元素；第 4 个因子为土壤源，标识物为 Ca、Si、Fe、Ti，其中，
Ca 是碱土金属，剩余的都是造岩元素，也是土壤的主量元素；第 5 个因子是交通源，标识物为 S、Pb、
Cl，其中，S 和 Pb 是交通燃烧源的指纹，Cl 是海洋源和燃烧源（如生物质燃烧、机动车燃烧和燃煤燃
烧）的标识物 [26 − 28]. 虽然 Cl 是作物生长发育不可或缺的一种元素，是构成作物生长所必须的 16 种元素
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之一，可归属于生物质燃烧源，但限于 Cl 元素的共线源问题和 PMF 模型“眼球法”识别源个数的主观
性，综合考虑，本文将 Cl 归属于交通源排放.
图 4 是三亚市 PM2.5 源解析结果，5 种排放源大小比例分别是：海洋源（24.9%）>生物质燃烧源
（20.8%）>工业源（20.5%）>土壤源（19%）>交通源（14.8%）. 结果表明，三亚比邻南海，海洋表层微生物或
植物是第一自然排放源，与前人研究结果一致[6 − 7]；海南岛属热带气候，森林覆盖率达 80%，生物质燃烧
多以谷物秸秆、烤槟榔、枯枝落叶等燃烧排放为主 [29]，生物质燃烧是第二排放源；工业源为第三排放
源；土壤源为第四贡献源；交通源是第五贡献源.
图4
Fig.4
三亚市 PM2.5 源解析结果
Analysis results of PM2.5 sources in Sanya city
表 4 是南海周边国家利用受体模型对 PM（TSP、PM10、PM2.5）进行源解析的结果比较. 结果表明如
下：1） 滨海城市中海盐贡献占比<10%, 如马来西亚八打灵海盐（7.4%），在贫营养化的三沙永兴岛，海
盐占比高达 46.6%；在离大陆最近的城市海口，海盐占比低达 3%，这一现象说明海盐贡献比例与采样
点离岸距离有梯度变化特征 [30]. 2） 滨海城市的主要人为排放源受制于城市经济发展程度，如三亚旅游
国际岛，交通源占比高达 37.9%；海口是海南省会城市，经济综合发展，交通源占比 17.5%；中国台湾省
高雄，港口贸易发达，船舶排放占比 15.6%；马来西亚八打灵市工业发达，制造业（12%）+混合冶炼工业
和道路扬尘（5.6）+冶金工业（5.1%）+ 矿物尘（7.2%），工业源的贡献比例高达 30%；菲律宾马尼拉市是
工业欠发达，以基础工业为主，如燃煤（17.4%），工业（17.7%），机动车（12.6%）等，工业源的贡献比例更
高达 50% [30 − 31]. 3） 二次无机气溶胶由于是二次生成，在滨海城市中，随着工业污染占比高，其贡献比呈
现下降趋势，比例范围在 20%—30%. 如海南省三沙市二次无机气溶胶（30.1%）；海南省海口 SO42（9.5%）；马来西亚八打灵二次无机气溶胶（28.5%）；中国台湾省高雄港二次无机气溶胶（24%）；菲律宾
马尼拉二次气溶胶（21.3%）等 [30 − 31]. 4） 二次无机气溶胶是有 SO42-、NO3-和 NH4+组成（简称 SNA），在
PMF 模型源解析中，中国大陆学者将其归为二次污染物，但溯源对应不了经济产业部门，而东南亚学
者将标识物 SO42-基本归为工业燃煤源；NO3-归为交通源；NH4+归为农业源，这是 PMF 源解析结果差异
之一 [21]. 5） 具体确定生物质燃烧源的贡献比，如通用 K+标识物外，应加上左旋葡萄糖等有机分子标识
物，因为 K+还来源于土壤等[16].
表4
Table 4
采样点
Sampling site
中国海南省三亚市
中国海南省三沙市
南海周边大气颗粒物 PM 受体模型源解析比较表
Comparison of source analysis of PM receptor models around the South China Sea
粒径
Size
PM2.5
（n=34）
采样时间
Date
2012, 1.6 — 2.8;
2013.6.6—7.25
模型
Model
PM2.5
（n=90）
2019, 6 — 2019,12
PMF
TSP
（n=73）
2014.3—2015.2
PMF
PMF
源解析结果
参考文献
Source analysis results
References
1.生物质燃烧（23.2%）;2.机动车（37.9%）; 3.燃
[8]
煤（22.6%）; 4.其他（16.3%）;
1. 海洋源（24.9%）; 2. 生物质燃烧源（20.8%）;
3. 工业源（20.5%）; 4. 土壤源（19%）; 5. 交通源
本研究
（14.8%）
1. 海盐（46.6%）; 2. 土壤尘（11.9%）; 3. 二次无
[11]
机气溶胶（30.1%）; 4. 海洋排放（11%）
李曾曾等：2019 年三亚市 PM2.5 微量元素的源解析和健康评价
7期
2289
续表 4
采样点
Sampling site
粒径
Size
PM2.5
（n=38）
PM10
（n=76）
中国海南省海口市
2.3
采样时间
Date
模型
Model
2011.12.26 — 2012.6.3;
2012.4.17—26
CMB
中国台湾省高雄港
PM2.5
（n=28）
2018.5— 2019.1
PMF
菲律宾马尼拉
PM2.5
（n=28）
2018.5— 2019.1
PMF
马来西亚八打灵
PM2.5
（n=247）
2017.1.11—2018.2.19
PMF
源解析结果
Source analysis results
1. 扬尘（14.9%）; 2. 机动车尾气（17.5%）;
3. SO42-（9.5%）; 4. 海盐（3%）;
1. 扬尘（23.6%）; 2. 机动车尾气（35%）;
3. SO42-（15.7%）; 4. 海盐（8%）;
1. 船舶排放（15.6%）；2. 二次无机气溶胶
（24%）；3. 机动车尾气（12.2%）；4. 海盐
（20.7%）；5. 海盐和生物质燃烧（14.4%）；6. 重
油, 生物质燃烧（13.2%）
1. 道路扬尘, 燃煤（17.4%）；2. 船舶排放, 机动
车（19.1%）；3. 工业（17.7%）；4. 机动车
（12.6%）；5. 二次气溶胶,土壤, 生物质燃烧
（21.3%）；6. 海盐, 生物质燃烧（11.8%）
1. 混合冶炼工业和道路扬尘（5.6）；2. 矿物尘
（7.2%）；3. 海盐（7.4%）；4. 冶金工业（5.1%）；
5. 农业（19.2%）；6. 制造业 （12%）；
7. 二次无机气溶胶,交通 （28.5%）；8.生物质燃
烧（15.2%）
参考文献
References
[9]
[30]
[30]
[31]
PM2.5 重金属元素健康风险评价
根据经呼吸途径暴露的健康风险评价模型 [18]，分别计算出的 PM2.5 重金属元素对儿童、成年女性
和成年男性的平均超额危险度见表 5. 9 种重金属元素的年均超额危险度在 5.40×10-12—7.63×10−7 之
间，均低于人群可接受危险水平标准 1.00×10-6 [32]；9 种重金属元素对 3 类人群经呼吸途径暴露的健康
风险均为 Cr > As > Ni > Al > Mn > Pb > Cu > Zn > Se，致癌性物质 As、Cr、Ni 年均超额危险度数量级
为 10−7—10−9，远高于非致癌性物质 Al、Cu、Mn、Pb、Se、Zn 在量级为 10−9—10-12 的年均超额危险度；
结合表 3 可看出，Cr 元素质量浓度超标，造成 Cr 的年均超额危险度接近人群可接受危险水平标准. 得
出三亚市大气颗粒物 PM2.5 重金属元素对人群基本无健康风险，但致癌性元素 Cr 浓度超过国家标准，
并且对人群具有潜在的危害. 较之前人研究结果 [17]，三亚市年均超额危险度量级更低，三亚人口较少，
且无采暖季节，海陆风盛行导致扩散条件好，污染物不容易累积[3].
表5
Table 5
三亚市大气 PM2.5 中重金属元素经呼吸途径对人群的年均超额危险度
Average annual excess risk of heavy metal elements in atmospheric PM2.5 in Sanya City to the population through
respiratory pathway
儿童
Child
年均超额危险度R（无量纲）
Annual excess risk R（No unit）
成年女性
Adult women
成年男性
Adult men
As
7.64×10−8
1.30×10−7
1.51×10−7
Cr
3.85×10−7
6.57×10−7
7.63×10−7
Ni
3.68×10−9
6.27×10−9
7.28×10−9
Al
2.21×10−9
2.26×10−9
2.62×10−9
Cu
3.01×10-11
3.08×10-11
3.58×10-11
Mn
5.46×10-10
5.58×10-10
6.49×10-10
Pb
1.23×10-10
1.26×10-10
1.46×10-10
Se
5.40×10-12
5.52×10-12
6.42×10-12
Zn
1.12×10-11
1.14×10-11
1.33×10-11
元素
Elements
各选取一种代表性致癌性重金属元素和非致癌性重金属元素代入健康风险评价公式，得出每日人
群超额危险度见图 5. 致癌性重金属代表元素 Ni 对儿童、成年女性、成年男性人群超额危险度分别为
3.68×10−9、6.27×10−9、7.28×10−9；非致癌性重金属 Al 对儿童、成年女性、成年男性人群超额危险度分别
为 2.21×10−9、2.26×10−9、2.62×10−9，结合图 5 得出不同人群的健康风险评价结果为：成年男性>成年女性
>儿童，与山东省枣庄市研究结果一致[17].
2290
环
图5
Fig.5
3
境
化
学
42 卷
人群超额危险度
Population excess risk
结论（Conclusion）
（1）26 种微量元素中 S、Mg、Na、Al、Si、K、Fe、Ca 元素平均质量浓度较高，其中，重金属元素
Zn 的质量浓度最高，致癌性重金属 Cr 已经超过标准限值，S 的富集因子高达 825.46.
（2）PMF 源解析结果为海洋源（24.9%）>生物质燃烧源（20.8%）>工业源（20.5%）>土壤源（19%）>交
通源（14.8%）；对比南海周边滨海城市 PMF，结果表明，海盐贡献比例与采样点离岸距离有梯度变化特
征；滨海城市的主要排放源受制于城市主导经济产业发展；二次无机气溶胶的贡献与工业源的比例呈
反比，取决于 SNA 标识物的分配；除 K+作为生物质标识物外，应加上左旋葡萄糖等有机分子标识物.
（3）三亚市大气颗粒物 PM2.5 重金属污染对不同人群的影响为：成年男子>成年女子>儿童；不同季
节影响为冬季>秋季>夏季：9 种重金属元素对 3 类人群经呼吸途径暴露的健康风险均为 Cr > As > Ni >
Al > Mn > Pb > Cu > Zn > Se，其年均超额危险度均低于可接受危险水平标准.
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